CN114733568A - 选择性非催化法脱除烟气中氮氧化物的脱硝剂 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种选择性非催化法脱除烟气中氮氧化物的脱硝剂。具体的说是适用于垃圾焚烧等生物质锅炉烟气氮氧化物治理的固体脱硝剂、制备方法，系采用还原剂、引发剂、活化剂、催化剂和催化助剂均匀混合在一起的固体颗粒粉末，通过各组分的协同作用，加快NOx与还原剂的反应速度，拓宽NOx与还原剂反应的温度区间，为生物质锅炉等炉窑低温高湿烟气中氮氧化物治理提供一种短流程、低成本、高效率的方法。

Description

选择性非催化法脱除烟气中氮氧化物的脱硝剂
技术领域
本发明涉及现代炉窑尤其是生物质焚烧锅炉烟气氮氧化物治理的技术领域。
背景技术
氮氧化物不仅会产生酸雨污染、形成雾霾，而且会破坏平流层中的臭氧、产生温室效应，还能和烃在阳光下反应形成光化学污染，并且还会直接对人体等生物产生危害，因此治理氮氧化物污染有利于保护生态环境、保障人体健康。氮氧化物包括N2O、NO、N2O3、NO2、N2O5等，主要为NO2和NO，大气中95％以上的氮氧化物为NO，烟道气中的氮氧化物90％以上也是NO，于是氮氧化物治理主要就是NO污染的治理。
一般锅炉燃烧废气中的NO浓度低，在化学上呈惰性，反应能力低，而且难溶于水，锅炉燃烧废气中NO脱除在技术上也就相当困难。选择性催化还原(SCR)和选择性非催化还原(SNCR)是目前在工业上应用最为广泛的两种氮氧化物治理技术，这两种技术都是利用含有胺自由基的还原剂(常用尿素溶液和氨水溶液)与氮氧化物进行反应生成氮气与水，从而达到治理氮氧化物污染的目的。SCR技术因反应速度快、氮氧化物治理效率高等优点，成为烟气氮氧化物治理的首选方法，但该法工艺复杂，催化剂易中毒失活，尤其低温SCR催化剂价格高、寿命短，因此该法投资大、运行成本高昂。SNCR技术是在锅炉炉膛或烟道温度合适(氨水：850℃～950℃，尿素：950℃～1050℃)的位置喷人氨水溶液或尿素溶液，将烟气中的NO或NO2还原为N2和H2O，由于不使用催化剂，投资和运行费用低，存在的问题是氨水溶液或尿素溶液因水分的蒸发使反应区内温度骤降，反应速度减慢，导致氮氧化物治理效率低，一般仅为30％～50％，提高氨氮比能提高氮氧化物脱除效率，但氨的逃逸量增加，逃逸氨和烟气中的三氧化硫、氯化氢反应生成硫酸氢铵和氯化铵沉积在尾部受热面，导致尾部受热面结垢和堵塞，还会影响炉内燃烧效率。
生物质锅炉、皂化液焚烧炉等炉窑烟气中碱金属浓度高、湿度大、烟温低、受热面多、飞灰粘附性强，采用通常的SNCR技术，由于氮氧化物治理效率不高，难以满足日益严格的环保要求；使用SCR技术，催化剂易失活、成本高昂。由于焚烧秸秆和垃圾等生物质的锅炉越来越多，因此亟需对现有的选择性非催化还原脱硝技术进行改进，降低成本、提高效率，满足日趋严格的氮氧化物的排放标准。
一些专利文献报道采用固体脱硝剂来克服氨水或尿素溶液作为选择性非催化还原技术的脱硝剂所存在的缺陷。专利CN 213824145 U和CN 205269396 U提出直喷尿素颗粒来治理锅炉烟气中的氮氧化物污染。专利CN108187490A提出由尿素40-50份、三聚氰胺和/或三聚氰酸10-20份、20-80目活性木粉20～30份、膨润土20-25份、生石灰10-20份、铁红和/或二氧化锰催化剂1-1.2份构成选择性非催化还原脱硝剂，该脱硝剂的缺陷是胺含量低，因此耗量大、成本高，而且会产生剧毒的氰化氢。专利CN 106621782A采用尿素、碳酸铵、碳酸氢铵、醋酸铵等作为氨源，聚丙烯盐、聚烷基丙烯酸盐、聚丙烯酰胺中的一种或几种作为增效剂，并加入硬脂酸盐、防霉剂、沸石氧化镁和沉淀法碳酸钙中的一种或几种构成选择性非催化还原技术的脱硝剂，在800～1050℃用于还原热电厂、垃圾焚烧厂等烟气中的氮氧化物，但该复合脱硝剂胺含量不高，于是用量大、成本高。专利CN 105728044A提出的脱硝剂包含质量比为1∶1的三聚氰胺钴/铜和过氧酸类高分子氧化剂，由于使用了过氧酸类高分子氧化剂，危险性大，而且脱硝反应是氮氧化物的还原，过氧酸类高分子氧化剂的加入，会降低脱硝效率，提高治理成本。
本发明需要解决的技术问题是公开一种适用于锅炉烟气尤其是垃圾、秸秆等生物质焚烧锅炉等工业炉窑低温高湿烟气氮氧化物高效治理的固体脱硝剂的制备方法，以克服现有技术的缺陷，提高氮氧化物脱除效率，降低工业炉窑尤其是垃圾等生物质焚烧锅炉烟气的氮氧化物治理成本。
发明内容
本发明的构思是这样的：
含有胺基的化合物与烟气中的氮氧化物会发生如下的氧化还原反应：
CnHmOxNy+NO→CO2+N2+H2O (1)
CnHmOxNy+NO2→CO2+N2+H2O (2)
含胺化合物在高温下释放的胺自由基将烟气中的氮氧化物还原为氮气和水，氮氧化合物将胺官能团氧化为氮气，化合物的碳元素也被氧化为二氧化碳。但胺基官能团与NO和NO2的反应必须在900℃以上才能顺利进行，为了能加快氮氧化物与胺基官能团的氧化还原反应速度，拓宽胺基官能团与氮氧化物反应的温度窗口，使固体脱硝剂能高效率地治理生物质焚烧炉等炉窑低温高湿烟气中氮氧化物污染，本发明提供一种多组分复合固体脱硝剂及其制备方法。
实现本发明目的的技术方案：
本发明所说的多组分复合固体脱硝剂制备及氮氧化物治理的方法是按如下步骤实施的：
(1)将还原剂、引发剂、活化剂、催化剂和催化助剂按预定的比例均匀混合在一起。
在保证各组分充分混合均匀的前提下，本发明对脱硝剂各组分的混合方法没有特别要求。
所用的还原剂选自亚甲基双丙烯酰胺、聚丙烯酰胺、聚己内酰胺、脲醛树脂、聚谷氨酸、脲、缩二脲和缩三脲等含有胺基的固体有机化合物，还原剂的含量为88～97％(质量)，优选91～96％(质量)。
所用的引发剂选自一价或二价金属化合物。如氢氧化钾、氢氧化钠、氢氧化铯、氢氧化镁、氢氧化钙，所得脱硝剂中引发剂含量为2.0％～10.0％(质量)，优选4.0％～7.0％(质量)；
所用的活化剂选自甲酸钠、醋酸钠、乙二胺四乙酸二钠、草酸钠、柠檬酸钠、酒石酸钠、丙酸钠、丁酸钠、氨三乙酸钠等有机酸钠盐，所得脱硝剂中活化剂含量为0.2％～3.0％(质量)，优选0.4％～1.5％(质量)；
所用的催化剂选自过渡金属的可溶性盐或氧化物，如锰、铁、钴、镍、铜、锌、铬等的可溶性盐或氧化物，所得脱硝剂中催化剂含量为0.005％～0.05％(质量)，优选0.007％～0.03％(质量)；
所用的催化助剂选自稀土元素的可溶性盐，如铈、镧等稀土元素的可溶性盐，所得脱硝剂中催化助剂含量为0.002％～0.03％(质量)，优选0.004％～0.02％(质量)。
所得脱硝剂为颗粒粉末状，颗粒直径为0.1mm～5.0mm，优选0.15mm～3.0mm。
(2)通过气动输送系统，将上述步骤制得的复合型脱硝剂喷射至锅炉炉膛温度合适的区域内，将烟气中的氮氧化物还原成氮气和水，从而消除氮氧化物污染。
本发明脱硝剂适用的氮氧化物浓度范围为：80ppm～1500ppm；SO2的浓度范围为0～2000ppm。
操作压力为常压，温度范围为：600～1100℃，最佳值为：650～900℃。
O2的浓度为0～20％。
本发明通过制备由还原剂、引发剂、活化剂、催化剂和催化助剂构成的多组分固体复合脱硝还原剂，基于各组分之间的协同作用，用于生物质焚烧炉等低温高湿炉窑废气的选择性非催化脱硝，和传统的SCR和SNCR脱硝工艺相比，具有以下几个优点：
(1)与采用氨水溶液和尿素溶液作脱硝还原剂的SNCR法相比，流程简单，占用空间小，设备少，投资和运行成本低。
(2)与SCR法相比，不使用昂贵的规整催化剂，不需设置催化反应装置，流程简、空间小、设备少、费用省、能耗低，而且可以避免出现生物质锅炉因高湿、高碱等造成的催化剂易失活、寿命短等问题。
(3)脱硝剂为固体颗粒，物理性质稳定，系统运行可靠性高，水量消耗少，对锅炉热效率的影响小。
(4)解决了氨水、尿素溶液等液体脱硝剂进行SNCR脱硝所存在的穿透力弱、喷射深度浅、还原剂与氮氧化物混合不均、反应速度慢、反应区温度不一致的问题。
(5)消除了液体脱硝剂液滴吸附到水冷壁上的现象，解决管道腐蚀穿孔的问题。
(6)脱硝剂为多组分构成的固体颗粒，能根据烟气情况合理调整组成和比例，操作灵活性大，温度区间宽、适用范围广，脱硝效率可达80～99％。
(7)本发明方案的复合脱硝剂制备简单，成本低廉。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明作进一步阐述，但不能限制本发明的内容。
实施例1
将亚甲基双丙烯酰胺、氢氧化钠、酒石酸钠、醋酸钴和醋酸镧均匀混合在一起组成复合脱硝剂，脱硝剂中亚甲基双丙烯酰胺94.2％(质量)，氢氧化钠4.6％(质量)，酒石酸钠1.2％(质量)，醋酸钴0.02％(质量)，醋酸镧为0.008％(质量)，脱硝剂颗粒直径0.3mm～2.8mm。
脱硝剂考评在直径5cm、高100cm的不锈钢空心管脱硝反应器中进行，反应温度为670℃，气体流量4500L/h，气体进口组成NO：550ppm，SO2：1500ppm，O2：8.5％，其余为氮气。采用气动喷射的方式以92g/h的速率喷入脱硝剂颗粒。气体出口浓度用德图testo340烟气分析仪进行在线分析，每两分钟自动取样一次，在操作达到稳定时，气体出口浓度为NO：28～32ppm。
实施例2
将聚丙烯酰胺、氢氧化钾、草酸钠、醋酸钴和醋酸铈均匀混合在一起组成复合脱硝剂，脱硝剂中聚丙烯酰胺含量95.1％(质量)，氢氧化钾3.6％(质量)，草酸钠1.3％(质量)，醋酸锰0.02％(质量)，醋酸铈0.009％(质量)，脱硝剂颗粒直径0.3mm～2.5mm。
脱硝剂考评装置与实施例1相同，反应温度750℃，气体流量4500L/h，气体进口组成为NO：510ppm，SO2：1600ppm，O2：8.7％，其余为氮气。采用气动喷射的方式以98g/h的速率喷入脱硝剂颗粒。气体出口浓度用德图testo340烟气分析仪进行在线分析，每两分钟自动取样一次，在操作达到稳定时，气体出口浓度为NO：38～44ppm。
实施例3
将聚己内酰胺、氢氧化铯、柠檬酸钠、醋酸钴、醋酸锰和醋酸镧均匀混合在一起配成复合脱硝剂，脱硝剂中聚己内酰胺含量95.6％(质量)，氢氧化铯3.4％(质量)，柠檬酸钠0.9％(质量)，醋酸钴0.006％(质量)，醋酸锰0.013％(质量)，醋酸铈0.009％(质量)，脱硝剂颗粒直径0.3mm～2.7mm。
脱硝剂考评装置与实施例1相同，反应温度810℃，气体流量4500L/h，气体进口组成为NO：640ppm，SO2：1500ppm，O2：6.5％，其余为氮气。采用气动喷射的方式以101g/h的速率喷入脱硝剂颗粒。气体出口浓度用德图testo340烟气分析仪进行在线分析，每两分钟自动取样一次，在操作达到稳定时，气体出口浓度为NO：6～13ppm。
实施例4
将聚谷氨酸、氢氧化钙、氨三乙酸钠、硫酸镍和醋酸铈均匀混合在一起配成复合脱硝剂，脱硝剂颗粒中聚谷氨酸含量为94.7％(质量)，氢氧化钙为4.6％(质量)，氨三乙酸钠0.7％(质量)，硫酸镍为0.020％(质量)，醋酸镧为0.007％(质量)，脱硝剂颗粒直径为0.3mm～2.6mm。
脱硝剂考评装置与实施例1相同，温度为780℃，气体流量为4500L/h，气体进口组成为NO：540ppm，SO2：1400ppm，O2：7.5％，其余为氮气。采用气动喷射的方式以93g/h的速率喷入脱硝剂颗粒。气体出口浓度用德图testo340烟气分析仪进行在线分析，每两分钟自动取样一次，在操作达到稳定时，气体出口浓度为NO：31～38ppm。
实施例5
将脲醛树脂、氢氧化钾、丙酸钠、硫酸亚铁和醋酸铈均匀混合在一起构成复合脱硝剂，脱硝剂中脲醛树脂含量95.6％(质量)，氢氧化钾4.1％(质量)，丙酸钠0.3％(质量)，硫酸亚铁0.018％(质量)，醋酸铈0.009％(质量)，脱硝剂颗粒直径0.3mm～2.9mm。
脱硝剂考评装置与实施例1相同，温度820℃，气体流量4500L/h，气体进口组成为NO：560ppm，SO2：1200ppm，O2：9.2％，其余为氮气。采用气动喷射的方式以93g/h的速率喷入脱硝剂颗粒。气体出口浓度用德图testo340烟气分析仪进行在线分析，每两分钟自动取样一次，在操作达到稳定时，气体出口浓度为NO：26～34ppm。
实施例6
考评在400t/d规模的炉排垃圾焚烧炉中进行。烟气量为63000m3/h，烟气的高温段温度为820～930℃，采用Gasmet DX4000型烟气分析仪分析烟气成分，烟气中NOx含量280～340mg/m3，平均值在300mg/m3，SO2含量小于450mg/m3，氧含量9.5％，水含量21％(vol)。采用压缩空气以18kg/h的速率将实例5所配制的脱硝剂喷入锅炉内，使烟气中的氮氧化物与脱硝剂反应生成水和氮气，氮氧化物出口浓度保持在21-29mg/m3，氨含量小于8mg/m3。
上述实施例仅例示性说明本发明的原理及其功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此技术的人士皆可在不违背本发明的精神及范畴下，对上述实施例进行修饰或改变。因此，举凡所属技术领域常规技术人员在未脱离本发明所揭示的精神与技术思想下所完成的一切等效修饰或改变，仍应由本发明的权利要求所涵盖。

Claims (10)

1.一种选择性非催化法脱除烟气中氮氧化物的脱硝剂，其特征在于将还原剂、引发剂、活化剂、催化剂和催化助剂均匀混合在一起构成多组份复合脱硝剂；脱硝剂中各组份质量：还原剂为88～97％，引发剂含量为2.0％～10.0％，活化剂含量为0.2％～3.0％，催化剂的含量为0.005％～0.05％，催化助剂的含量为0.002％～0.03％；所述的还原剂选自含有胺基的固体有机化合物；引发剂选自一价或二价金属氢氧化合物；活化剂选自有机酸钠盐；；催化剂选自过渡金属的可溶性盐或氧化物；催化助剂选自稀土元素的可溶性盐。
2.根据权利1所述的脱硝剂，其特征在于所用的还原剂选自亚甲基双丙烯酰胺、聚丙烯酰胺、聚己内酰胺、脲醛树脂、聚谷氨酸、脲或二脲或缩三脲。
3.根据权利1所述的脱硝剂，其特征在于所用的引发剂选自氢氧化钾、氢氧化钠、氢氧化铯、氢氧化镁或氢氧化钙。
4.根据权利1所述的脱硝剂，其特征在于所用的活化剂选自甲酸钠、醋酸钠、乙二胺四乙酸二钠、草酸钠、柠檬酸钠、酒石酸钠、丙酸钠、丁酸钠或氨三乙酸钠有机酸钠盐。
5.根据权利1所述的脱硝剂，其特征在于所用的催化剂选自锰、铁、钴、镍、铜、锌或铬的可溶性盐或氧化物。
6.根据权利1所述的脱硝剂，其特征在于所用的催化助剂选自铈、镧稀土元素的可溶性盐。
7.根据权利1所述的脱硝剂，其特征在于其中还原剂的含量91～96％，引发剂含量为4.0％～7.0％；活化剂含量为0.4％～1.5％；催化剂含量为0.007％～0.03％；催化助剂含量为0.004％～0.02％。
8.根据权利1所述的脱硝剂，其特征在于所得脱硝剂为直径为0.1mm～5.0mm的颗粒粉末。
9.根据权利1所述的脱硝剂制备方法，其特征在于根据权利1所述的脱硝剂，其特征在于均匀混合而成。
10.根据权利要求1所述的脱硝剂适用于氮氧化物浓度范围为：80ppm～1500ppm；SO2的浓度范围为0～2000ppm；O2的浓度为0～20％；用于常压脱除650～900℃的范围内烟气中的氮氧化物。
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