CN1068024A

CN1068024A - 用于吸烟制品燃料元件的含碳组合物

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Publication number: CN1068024A
Application number: CN92105261A
Authority: CN
Inventors: 丹尼斯·迈克尔·里格斯; 阿尔瓦罗·冈萨雷斯-帕拉
Original assignee: RJ Reynolds Tobacco Co
Current assignee: Japan Tobacco Inc
Priority date: 1991-06-28
Filing date: 1992-06-27
Publication date: 1993-01-20
Anticipated expiration: 2007-06-27
Also published as: AU643929B2; FI922898A; GEP19981478B; FI922898A0; BR9202491A; BG61499B1; AU1829392A; EP0525347A3; PL295024A1; KR100238017B1; FI95436B; FI95436C; DE69219413T2; EP0525347A2; CA2072306A1; GR3023661T3; RU2045209C1; DK0525347T3; EP0525347B1; HUT63038A

Abstract

已发现，将一定量最好是以碳酸钠形式的钠加入到低钠含量的粘合剂中，如含有碳质燃料组合物的藻 (朊)酸铵，会导致燃料元件本身和加入燃料元件香烟 (或其它吸烟制品)性能的巨大变化。这些性能的差异包括气溶胶和/或香味产率的变化，把碳酸钠加入到燃烧元件中，在不需要过热香烟的情况下，将极大地增加发烟燃烧速率且也增加了抽吸热卡，由此导致总(的)不断抽吸气溶胶产率的实质性改善。

Description

本发明涉及吸烟制品如香烟，特别是那些具有短燃料元件和用物理方法分离产生的气溶胶的吸烟制品。这种类型的吸烟制品，以及制备它们的方法和装备在下面这些资料中有描述：

U.S.Pat.Nos.4，708，151 to Shelar;4，714，082 to Banerjee et al.;4，732，168 to Resce;4，756，318 to Clearman et al.;4，782，644 to Homer et al.;4，793，365 to Sensabaugh et al.;4，802，562 to Homer et al.;4，827，950 to Banerjee et al.;4，870，748 to Hensgen et al.;4，881，556 to Clearman et al.;4，893，637 to Han-cock et al.;4，893，639 to White;4，903，714 to Barnes et al.;4，917128 to Clearman et al.;4，928，714 to Shannon;4，938，238 to Hancock et al.，and 4，989，619 to Clearman et al.，以及在题为“对以加热代替燃着烟草的新香烟样品的化学和生物学研究”的专题著作，R.J.雷诺兹烟草公司，1988（RJR专题）。这些吸烟制品能给吸烟者提供吸烟的快感，（例如，吸烟味，感觉，满足等）。

香烟、雪茄和烟斗是以各种不同形式使用烟草的通俗吸烟制品，正如上述专利的背景章节中所讨论的，已经提出了许多吸烟制品来作为对各种通俗吸烟制品的改进和替换物。

如在上述专利和/或出版物中描述的吸烟制品使用一可燃的碳质燃料元件作为热源并将其与形成气溶胶的物质分开放置，而在它们之间进行热交换。

用于这种吸烟制品的碳质燃料元件通常包含某种碳和粘合剂的混合物，一些选定的添加剂如缓燃剂，燃烧改性剂，一氧化碳催化剂等也使用于这种燃烧元件的组合物中。这种燃料元件含的能量，即发烟燃烧热和抽吸（或一抽一吸）热通常是很难控制的，而且绝大部分是通过对燃料元件设计的改动来控制的，如通过改变通过燃料元件和/或在其周围的通道的数量和放置位置来控制。

采用一更简便的方法控制这种碳质燃料元件的能级，使得应用这种燃料元件的吸烟制品的设计参数能随由燃料元件产生的能量的受控量而变化是有利的。

出人意料地，已经发现当抽吸和发烟燃烧时上述碳质燃料元件的钠含量是控制燃料组份能级的一个因素。同样发现这些燃料元件的钠含量会影响这种燃料元件的光效率。

燃料元件中钠的含量，以及在其中的形态，即在燃料元件制造中所含钠的形态对燃料元件的燃烧特性具有显著的影响。这样，在制造燃料元件时所加入钠的量，以及加入后在其中的形态，可以改善吸烟制品的性能和增强对燃料元件燃烧特性的控制。

本发明指出了对制备香烟和其它吸烟制品使用的碳质燃料元件有用的新组合物，以对燃料元件燃烧特性实行更有效的控制，指出了使用这种燃料元件的吸烟制品如香烟，并指出了制备这种燃料元件的方法。

本发明的一种优选燃料组合物包含一均匀混合物。

（a）大约80-90%（重量）的碳;

（b）大约1-20%（重量）的粘合剂;和

（c）大约2000-20，000ppm的钠（Na）含量。

本发明的另一种优选燃料组合物包含一均匀混合物。

（a）大约60-98%（重量）的碳;

（b）大约1-20%（重量）的粘合剂;

（c）大约1-20%（重量）的烟草;和

（d）大约2000-20，000ppm的钠（Na）含量。

本发明的优选碳质燃料组合物实施例，它包含由三部分组成的混合物（1）碳，（2）一合适粘合剂，即无钠粘合剂（优选），低钠含量粘合剂，或混合可控制钠含量的粘合剂混合物，和（3）若需要的话，加入钠，如通过Na₂CO₃，产生在2000-20，000ppm范围内的钠含量。

若希望，可将不燃性填料如碳酸钙，烧结的碳酸钙或类似物加入燃料组合物中，用减少此可燃性材料在其中的含量的方法以控制由燃料元件在燃烧过程中产生的热卡值。填料通常含约少于50%（重量）的燃料组合物，优选少于30%（重量），最优选约5-20%（重量）。

恰当地选择用于制造燃料的燃料组合物能控制抽吸过程中的能量传递（如对流热），发烟燃烧过程中的能量传递（如辐射热和/或传导热），改善燃料元件的光效率和由使用燃料元件香烟产生的所有气溶胶，以及提供其它好处。

燃料组合物使用的碳可以是任何类型的碳，活性的或非活性的，但最好是具有平均颗粒尺寸为12微米的食品级碳。

此处有用的粘合剂是各种粘合剂，或粘合剂的混合物，含有大约小于3000ppm，最优选大约小于1500ppm的钠（即含低钠或不含钠的粘合剂），并最好不是钠盐材料。粘合剂中通常存在钠（即固有存在的），若低于约3000ppm，是可接受的。可接受的粘合剂包括藻（朊）酸铵（特别优选）。羧甲基纤维素等。钠盐粘合剂（如羧甲基纤维素钠），它不是较佳的，亦能使用，但必须用其它无钠或低钠含量粘合剂的混合物稀释以将粘合剂的钠含量降低在所需的2000-20，000ppm范围内。业已发现从粘合剂钠盐中得到的燃料元件的最终钠含量不如由本发明提出的将钠以其它形式加入到燃料组合物中有效。

出人意料地，发现不仅燃料元件中最终钠含量的多少是重要的，而且钠的来源是更为重要，本发明在燃料组合物中最优选的钠来源是碳酸钠（Na₂CO₃）。以水溶液形式加入的碳酸钠为给本发明的燃料组合物提供所需的钠含量是有效的，使用不同浓度范围（如0.1%-10%，优选为0.5%-7%）的水溶液是将钠加入到燃料组合物中较佳的方法，其它方法，如干混，若需要的话也可以使用，除了碳酸钠，其它钠的化合物如乙酸钠，草酸钠，苹果酸钠等，也可在此使用。然而如氯化钠（NaCl）这种钠源不是特别有效的。

如上所述，燃料组合物中钠（Na）含量的精密的变化范围大约为2000-20，000ppm（总Na含量＝固有的Na+加入的Na），此变化允许所得的燃料元件可选择并决定其燃烧特性。

这样，本发明指出了一碳质燃料组合物，它含约60-99%（重量）的碳;约1-20%（重量）的合适粘合剂;和大约2000-10，000ppm范围内的钠含量，它是使用电感耦合等离子原子发射光谱（ICP-AES）来测定的。

可包含于本发明燃料组合物中的其它添加剂包括在燃料组合物燃烧情况下能释放氨的化合物。已经发现这样的化合物在燃料组合物中约为0.5-5.0%，较佳约为1-4%，最佳约为2-3%，并且它在降低某些在燃料燃烧产物中羧基化合物的含量是有用的。在燃料组合物燃烧时能释放氨的合适化合物包括尿素、无机和有机盐（例如，碳酸铵，藻（朊）酸铵，或一，二或三磷酸铵）;氨基糖（如：脯氨酸果糖或天冬酰胺果糖）;氨基酸，特别是α-氯基酸（例如：谷氨酰胺，甘氨酸，天冬酰胺，脯氨酸，丙氨酸，胱氨酸，天冬氨酸，苯基丙氨酸或谷氨酸）;二或三肽;季铵化合物等类似物。

一特别优选释放氨的化合物是氨基酸天冬酰胺，在燃料组合物中加入的天冬酰胺（Asn）大约为1%-3%，作为燃烧时减少所产生的羧基化合物的一种方法也同样被看作是本发明的一部分。

在本发明的一优选例子中，燃料组合物中的钠含量大约在3500-9，000ppm的范围内，此燃料元件很易点燃。

本发明的另一例子，燃烧碳质燃料元件的发烟燃烧速率实际上能够按所需要的快或慢来加以控制，是通过改变燃料组合物的钠含量在大约3000-9000ppm的范围内。

在本发明的另一实施例中，由含有一碳和无钠粘合剂混合物的组合物所制备的燃烧碳质燃料元件时的发烟燃烧温度可通过调节燃料元件组合物中的钠含量在大约2500-10，000ppm的范围内来得以提高。

还有在本发明另一实施例中，由含有一碳和无钠粘合剂混合物的组合物制备的碳质燃料元件燃烧时的抽吸温度可通过调节燃料元件组合物的混合物中的钠含量在大约6500-10，000ppm的范围内来得到如所要求的（高/中/低）控制。

图1图示了在RJR专著（香烟参考文献）中描述的香烟的构型，及如图1A所示的含按本发明制备的燃料组合物的改性燃料元件的截面。

图1A为如图1中所示的香烟的燃料元件的截面。

图2图示可应用由本发明燃料组合物来制备的碳质燃料元件的香烟的另一实施例。

图2A如图2中所示香烟的燃料元件的截面。

图3显示了用加入各种不同含量的Na₂CO₃水溶液（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件在抽吸时的表面温度。

图4显示了用以水溶液形式加入各种不同含量的Na₂CO₃（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件在抽吸发生15秒以后测得的发烟燃烧温度。

图5图示了用以水溶液形式加入各种不同含量的Na₂CO₃（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件的“后部”温度。

图6提供了内装有由以水溶液形式加入各种不同含量的Na₂CO₃（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件的囊件的囊壁温度。

图7提供了在如图6使用的囊件的后部测得的不断抽吸的出口气体温度的曲线图。

图8图示了使用了以水溶液形式加入各种含量的Na₂CO₃（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件的香烟接口管处的出口气体温度。

图9显示了用以水溶液形式加入各种含量的Na₂CO₃（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件制成的香烟的指温。

图10图示了由以水溶液形式加入各种含量的Na₂CO₃（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件而得到的不断抽吸时的热卡曲线。

图11提供了在50cc/30sec条件下抽吸带有以水溶液形式加入各种含量的Na₂CO₃（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件的图1的香烟在点燃时的压力降。

图12图示了在50cc/30sec条件下抽吸带有以水溶液形式加入各种含量的Na₂CO₃（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件的图1香烟不断抽吸时气溶胶密度的曲线图。

图13和图14，图示了分别相对于碳酸钠溶液浓度和在各个燃料元件中钠的实际ppm值的气溶胶总产率。

图15和图16各自代表了在50cc/30sec条件下抽吸带有以水溶液形式加入各种含量的Na₂CO₃（0%，0.5%，1.0%，3.0%，5.0%和7.0%）所制备的图1A燃料元件的图1香烟在不断抽吸时的甘油和尼古丁产率。

如上所述，本发明特别指出了对吸烟制品燃料元件有用的燃料组合物，如香烟参考文献（图1）和其它吸烟制品文章，如下述资料中所描述的：

U.S. Patent Nos.4，793，365;4，928，714;4，714，082;4，756，318;4，854，331;4，708，151;4，732，168;4，893，639;4，827，950;4，858，630;4，938，238;4，903，714;4，917，128;4，881，556;4，991，596;和5，027，837。同样也可看，欧洲公开专利No.342，538。

图1和图1A各自代表一般的带有改性燃料元件参考香烟的构型。香烟有一碳质燃料元件10，由本发明的燃料组合物构成，并由绝热的玻璃纤维16的夹套层所环包。轴向装在燃料元件的后面，并与其周围后部相接触是囊件12。囊件装有含能产生气溶胶的物质和香味的基底材料14。囊件12周围是一卷切成填料形式的烟草18。香烟的接口管（咬嘴）是由两部分组成，烟草纸部分20和低分子量聚丙烯过滤材料22，如图所示用几层纸一起来将香烟及其各个组份装成一体。

燃料元件燃烧所产生的热通过传导和对流转移给囊件中的基材。在抽吸（香烟）时，基材所含的气溶胶和香味材料被冷凝，被抽吸流经吸烟制品而形成烟状气溶胶，并从吸烟制品的其它元件中再吸收附加的杂草和其它香味，然后从烟嘴22出来。

参见图2和图2A的细节部分，图示了另一种能使用本发明燃料组合物的燃料元件和香烟的设计。如图所示，香烟包括一由绝热材料夹套102所环包的碎片状碳质燃料元件100，绝热材料102可以是玻璃纤维或经过基本上不燃处理的烟草。如图所示，绝热材料102是延伸出燃料元件的两端。换句话说，燃料组分是凹藏在绝热夹套内，轴向位于燃料元件100之后的是基材104，这样有利于由卷状或集束状纤维素材料（如纸张或烟草纸）来制成（香烟）。此基材104是由以切成填料形式的或这些材料的混合物的玻璃纤维、烟草所环包，用一弹性夹套106固定住。咬嘴107装在基材后面，它由两部分组成，烟草纸片（块）108和低分子量聚丙烯过滤器件110。用几层纸一起将香烟及其分开的组件包在一起。

在较少的优选实施例中（未显示出），但与图2所示的实施例相似，基材（如聚集状纸）可处于依次用烟草切成的填料或绝热材料环包的管子内。管子具有足够的长度以延伸到燃料元件后端和基材的前端之间的空的空间，并包住燃料元件的后端的部分长度。就这样将管子置于绝热夹套和燃料元件之间，与燃料元件外接并与其后端相接触。此管子较好由不渗透的、耐热材料制备而得（如耐热塑料管，经处理的纸管或衬有箔的纸管）。

如图1的香烟中，热从此香烟中的燃烧的燃料元件传给基材。在此香烟中，对流热是占优势的能量转移方式。在抽吸时此热量使基材所载的气溶胶和香味材料挥发并冷凝成流经吸烟制品形成的烟状的气溶胶，然后从咬口106出来。

能成功地使用本发明燃料组合物的其它吸烟制品在此处通过引用的综述专利中有所描述。

在许多以前的上述专利中，用于吸烟制品的碳质燃料元件使用羧甲基纤维素钠（SCMC）粘合剂，含大约10%（重量），在均匀混合物中含有大约90%（重量）的碳粉。由这种组合物制得的各种燃料元件具有下述物理特性：（1）有时它们难于点燃;（2）它们燃烧得很热;（3）它们燃烧得很快;（4）它们会产生大量的一氧化碳。试图改善这些燃料组份的特性导致了本发明，其中通过对燃料组合物的元素分析已经发现燃料组合物中钠的含量是对燃料组合物的燃烧特性产生影响的一个因素。

下表提供了含有阳离子杂质的，由碳（90%）和不等量的两种粘合剂，SCMC和藻（朊）酸铵（Alg）组成的掺混燃料元件组合物的元素分析，从表1可看出，所有的SCMC粘合剂有一基线钠含量为7741ppm，而在所有藻（朊）酸盐粘合剂中基线钠含量只有2911ppm。已经发现通过改变燃料组合物中的钠含量，例如通过掺混入高和低钠含量粘合剂，或更可取地，通过使用一低钠含量粘合剂并添加钠的化合物如碳酸钠，乙酸钠，草酸钠，苹果酸钠等类似物。可达到改变燃料元件的燃烧特性的效果，并使其能满足任何吸烟制品所需的能量要求。

表1

在碳/粘合剂燃料元件中，阳离子的元素分析

10%SCMC 8%SCMC 6%SCMC 4%SCMC 2%SCMC 0%SCMC

0%Alg 2%Alg 4%Alg 6%Alg 8%Alg 10%Alg

无素 ppm ppm ppm ppm ppm ppm

Al 6588 11170 1165 862 684 522

Ca 1583 1809 1954 2046 2316 2500

Cr 17 22 11 14 10 20

Cu 0.9 1 1 1 0.9 1

Fe 350 457 334 494 463 491

K 242 351 83 72 65 51

Mg 695 710 735 712 717 706

Mn 9 10 8 9 9 9

Na 7741 6794 6116 5550 3931 2911

Ni 3 4 3 3 3 4

P 15 26 9 6 7 9

S 100 135 138 156 195 221

Si 194 142 112 422 206 169

Sr 9 15 28 36 46 57

Zn 4 3 3 3 3 3

如上所述，本发明燃料元件组合物的基本成分是含碳材料。优选的含碳材料的碳含量约高于60%（重量），更佳的约高于75%（重量），最优选的大约高于85%（重量）。

含碳材料一般是通过碳化有机物质来获得的，这种有机物质的一种特别合适的来源是硬木纸浆。含碳材料的另一种合适的来源是椰子壳碳，如PXC碳可购自PCB和实验碳可购自B-11030-CAC-5，B-11250-CAC-115和089-A12-CAC-45，Calgon碳公司匹兹堡，PA。

将由本发明的组合物制备成燃料元件可通过多种多样的加工方法，包括：模塑，机械加工，压力成型，或挤压到所需的形状。模塑制得的燃料元件可具有通道、槽或空心区。

较佳的挤压制成的碳质燃料元件可通过将多至95份的碳质材料，多至20份的粘合剂和多至20份的烟草（例如烟草粉和/或烟草萃取液）与足够量的Na₂CO₃水溶液（具有一预选的溶液浓度）相混合以提供一可挤压的混合物来制备。然后此混合物可用动力油缸或活塞型挤压机或配料螺杆挤压成具有所需数量的通道或空间的所需形状的挤压物。

如上所述，可将不燃烧的填料如碳酸钙，烧结的碳酸钙或类似物加到燃料组合物中以有利于通过减少存在于燃料组合物中燃烧材料含量，来控制燃料元件在燃烧过程中产生的热卡。填料一般含有大约少于50%（重量）的燃料组分，较佳的是大约少于30%（重量），最佳的是大约5-20%（重量）。关于这种填料的详细说明，可见欧洲公开专利No.419，981。

如上所述，本发明的燃料组合物可以含有烟草。烟草的形式可以变化，并且若需要的话，一种以上形式的烟草可加到燃料组合物中，烟草的类型可以变化，包括烤烟，白菜烟，马里兰烟和东方烟，稀有烟和特种烟，以及它们的混合物。

可包含于燃料组合物中的一种合适的烟草形式是微小分散的烟草产品，包括烟草粉和微小分散的烟草叶片。

另一种用于燃料组合物的烟草形式是烟草萃取液或烟草萃取液的混合物。烟草萃取液一般是通过使用一溶剂来萃取烟草材料而获得的，溶剂如水，二氧化碳，六氟化硫，碳氢化合物如己烷或乙醇，卤化碳如商业使用的氟里昂，以及其它的有机和无机溶剂。烟草萃取液可包括喷雾干燥烟草萃取液，冷冻干燥烟草萃取液，烟草芳香油，烟草香料以及其它类型的烟草萃取液。获得合适烟草萃取液的方法在下述资料中已有说明：美国专利Nos.4，506，682 to Mueller，4，986，286 to Roberts et al.，5，005，593 to Fagg;和5，060，669 to White et al.以及欧洲公开专利Uo.338，831。

用于本发明的合适粘合剂并不是明显地将钠加入燃料组合物中。以碳和粘合剂为基的燃料组合物希望有一大约为3000ppm Na或更低的基线钠含量。由于这种钠含量的基线限制，可通过加入Na₂CO₃水溶液来控制所需钠含量的加入量，从而使得到的燃料元件具有所说的优点。这样，钠盐，除非稀释过，在此一般不作为粘合剂。粘合剂含有其它种类的阳离子，例如钾、铵等，一般是可以按受的。

将钠加入以无钠为基的粘合剂（或低钠含量粘合剂）中的较佳方法是将钠化合物的水溶液与粘合剂以及碳质材料相混合。较佳地，水溶液的浓度范围大约为0.1-10%（重量），最佳地大约为0.5-7%（重量）。最优选用于本发明燃料组合物的钠源是碳酸钠（Na₂CO₃），其它可用的钠化合物有乙酸钠，草酸钠，苹果酸钠等。而不优选的是干混合物（经适当混合）能将钠化合物分散到粘合剂和碳质材料中，以形成一合适的组合物。

最优选用于本发明燃料组合物以无钠为基的粘合剂是从San Diego，CA的Kelco公司获得的藻（朊）酸铵HV。其它可用的以无钠为基的粘合剂包括：多糖树胶，如植物渗出物，阿拉伯胶，黄蓍胶，剌梧桐，茄替胶，植物萃取液，果胶，阿拉伯半乳聚糖;植物种子粉，刺槐豆，瓜耳胶，藻（朊）酸盐，角叉胶，帚叉藻聚糖胶，谷类淀粉，谷类，小麦，大米，蜡玉米，高梁，蜡高梁，块茎淀粉，土豆，木薯，木薯淀粉;微生物发酵胶，黄原胶和葡聚糖;改性胶包括纤维素衍生物，甲基纤维素;羧甲基纤维素，羧丙基纤维素，等等。

本发明将进一步地用参照下述有助于理解本发明的实施例来说明，但并不能视作是对本发明的限制。在这里使用的百分率，除非有其它特别说明，都是重量百分数。所有的温度均以摄氏温度表示。

实施例1

制备六组加入不同碳酸钠含量的挤压混合物。

燃料元件是由含90%（重量）的平均颗粒尺寸为12微米（使用微米机测量）的牛皮纸硬木碳化纸浆和10%Kelco HV藻（朊）酸铵粘合剂的掺混物制得的。此碳粉和粘合剂的掺混物与不同浓度的碳酸钠水溶液混合在一起从而形成挤压混合物，将此混合物加工成此燃料元件的最终形状。每种掺混物中约加入了30%（重量）的各种浓度的Na₂CO₃溶液以形成不同的挤压混合物。

硬材纸浆碳是在氮气保护下通过碳化不含滑石粉级的加拿大大草原（Grand Prairie Canadian）的牛皮硬木纸而制得的，采取逐步升温的方式以最大限度地减少纸的氧化达到不低于750℃的最终碳化温度。所得到的碳材料在氮气中冷却到低于约35℃，并随后将其磨成细粉得到具有平均粒径约为12微米的细小粉末。

用于形成挤压混合物的Na₂CO₃溶液的浓度为：（a）0%（参照的），（b）0.5%，（c）1.0%，（d）3.0%，（e）5.0%和（f）7.0%水中的碳酸钠（重量）。

使用动力油缸挤压机来挤压燃料混合物，提供出具有6个相同的空的周边狭缝或槽形通道的燃料棒条，每个缝或槽深约0.035英寸和宽约0.027英寸。通道（狭缝）的构型是沿着燃料元件的周边轴向延伸，基本如图1A所示。挤压后，将湿的燃料棒条干燥至约含4.0%的水分。

将所得到的干棒条切成10mm长，用此得到燃料元件。

经干燥和切割的燃料元件的物理特性列于下面表2中。

表2

燃料元件的物理特性

碳酸钠添加剂

溶液

浓度 0% 0.5% 1.0% 3.0% 5.0% 7.0%

直径(in) 0.176 0.173 0.174 0.174 0.175 0.172

干燥重量(mg) 111.94 108.96 107.12 106.95 110.82 114.77

75°F/40RH

水分^*4.27 - 3.93 3.92 4.09 4.46

长度(mm) 10 10 10 10 10 10

水分^＊是采用在75°F和40%相对湿度下经4天后的数据。

实施例2

由实施例1制备所得的燃料元件经电感耦合等离子原子发射光谱（ICP-AES）来分析其元素组成。

表3给出了由在实施例1中制备的六个不同组燃料元件的ICP-AES分析结果。从表3可以看出，所使用的碳酸钠溶液浓度导致了燃料元件摄取钠的巨大差别。使用7%碳酸钠溶液所得到的藻（朊）酸铵燃料元件的钠含量的范围从作为参照的1120ppm，（即固有量）到17，420ppm。

表3

燃料元件的ICP-AES分析

制备过程中碳酸钠溶液的影响

0% 0.5% 1.0% 3.0% 5.0% 7.0%

Sol′n Sol′n Sol′n Sol′n Sol′n Sol′n

元素 ppm ppm ppm ppm ppm ppm

Al 276 221 173 161 183 126

Ba 14 13 12 12 12 11

Ca 2317 2200 2120 2084 2038 1978

Cr 25 13 13 12 11 11

Cu 1 0.9 0.9 0.7 0.8 0.7

Fe 442 242 205 228 173 169

K 330 120 109 90 34 82

Mg 653 613 608 583 560 536

Mn 7 5 4 4 4 4

Na 1120 2234 3774 8691 13150 17420

Ni 3 3 3 2 3 2

P 27 18 12 9 10 3

S 270 267 211 208 229 211

Sr 60 61 56 56 55 54

Zn 4 4 4 4 4 4

实施例3

使用一由计算机控制的吸烟机，和空气活塞泵对在实施例1中制备的不同组的燃料元件进行燃烧试验。

在此试验中，将燃料元件置于一空的铝襄然后四周包上C-玻璃绝热夹套。将此组件随后固定在一支架上，通过计算机控制的活塞引入丙烷火焰2.4秒。当燃料元件处于火焰中时就采用持续2秒钟的50cc抽吸。活塞随后将组件从火焰中拉出，然后是第2个50cc抽吸再进行。

燃料元件的温度测量是通过一红外线照相机组合（热间谍）来监测。在最初的2次抽吸之后，总计4次多于50cc的抽吸作用于组件上，与此同时，不断地对燃料元件的温度进行监测。

如果在所有的6次抽吸之后，燃料元件被视作是点燃了，其表面温度高于200℃。若燃料元件的表面温度经4次抽吸后高于200℃，但经6次膨胀后低于200℃，燃料元件被视作是部分点燃的。当经4次抽吸后温度低于200℃，燃料元件被视作是未点燃的。

在试验燃料元件时，对各个Na₂CO₃含量进行共10次的试验以测定此组的平均点燃能力。

已发现不含附加钠的藻（朊）酸铵燃料元件在试验条件下100%的次数是点不燃的。在混合燃料元件的配料时使用1%量的碳酸钠溶液，将会导致在同样的实验条件下60%的燃料元件充分点燃，10%部分点燃，只有30%不能点燃。在混合时使用30%的碳酸钠溶液，燃料元件不能点燃的百分数降到10%，进一步地将碳酸钠加到混合物中会导致点燃能力的下降。

此实施例结论性地指出通过使用碳酸钠水溶液将钠加入燃料元件能获得燃料元件在点燃能力方面的巨大改善。但是似乎是存在一个（极）点，超过这点再进一步地将钠加到燃料元件中会导致点燃趋势减小。

从这些数据中，将碳酸钠溶液加到燃料元件中以改善具有图1A狭缝型燃料元件的点燃能力的最适宜浓度在1-3%范围内，转换成在燃料元件中的钠含量系在3800-8700ppm之间。

在另一个点燃能力试验中，系将参考香烟（具有图1A狭缝型的）的改性燃料元件与本发明的燃料元件相比较，参考香烟燃料元件的长度为10mm，直径为4.5mm，其组成是9份硬木碳，1份SCMC粘合剂，和1%（重量）的K₂CO₃，K₂CO₃在使用之前在超过800℃的温度下烘烤2小时以碳化粘合剂并减少或消除其中任何挥发性化合物。

如实施例1制备的燃料元件，含大约3500-9000ppm的Na，点燃次数几乎100%，而参考香烟燃料元件大约只为10-25%。

实施例4

测量如实施例1所述燃料元件的发烟燃烧趋势是通过将燃料单元放在一空的囊中，点燃它，然后监测其重量的减少，以作为在点燃香烟的发烟燃烧阶段中燃料元件将燃烧得有多快的指示。这也提供了一个相对测量在发烟燃烧时传导能量传递给囊件的速度。

在发烟燃烧阶段，不含添加钠的藻（朊）酸铵燃料元件燃烧是很缓慢的，钠的加入可加快燃烧速度，并依赖于加入燃料元件中钠的量。燃烧碳的量迅速增长，直至碳酸钠溶液的浓度达到约3.0%。进一步地增加加入的钠，与由3%溶液制成的燃料元件相比，只会导致产生略高的发烟燃烧速度。

这些数据是很有价值的，因为它们表明通过调节钠含量能够控制燃料元件发烟燃烧的速度，并将它们的传导能量转移给囊件。

实施例5

将实施例1的燃料元件作进一步分析包括：

（a）测量燃料元件表面温度;

（b）测量燃料元件后部温度;

（c）测量囊件温度;

（d）测量气溶胶温度，和

（e）测量指温。

这些研究建立在以不断抽吸为基础的，使用由每30秒持续2秒种的50CC抽吸组成的吸烟条件。这种试验方法在下面引用时称标作“50/30”试验。

图3指出的是实施例1的燃烧着的燃料元件在抽吸时显示出来的表面温度。这些温度是使用一聚焦在燃料元件的前面的红外线热监测照相机来测量的。

如图3所示，燃料元件温度读数基本上是落在两组之一上。不含加入碳酸钠（参照的，即加入0%的Na₂CO₃溶液）的燃料元件显示的是典型的100%藻（朊）酸铵粘合剂碳燃料元件的特性;即，抽吸温度要超过所有的抽吸状态。

将少量的碳酸钠加入燃料元件中（即0.5%-1.0%Na₂CO₃溶液），与参照的相比，抽吸温度只显示出很小的差异。然而，当将3.0%或更浓的碳酸钠溶液用于制备燃料元件时，抽吸温度将会发生显著的变化，抽吸温度与参照的相比显示出相当大的下降，且所显示的温度与那些加入SCMC粘合剂的燃料元件更相似。

图4显示了在抽吸发生15秒之后所测量的燃料元件的发烟燃烧温度。这些数据与上述图3讨论的抽吸温度数据是相同的。

含更高钠含量的燃料元件的发烟燃烧温度低于那些含钠低的或不加入钠的。然而，必须注意从使具有低的发烟燃烧温度，而更高含量的钠存在时，发烟燃烧速度实际上增大的。在发烟燃烧时当高含量的碳酸钠加入燃料元件，即使所有燃烧温度都降低，而在任何已给定的温度下却能燃烧更多的碳。

图5图示了通过在燃料组份后部对面将细金属丝热电偶插入囊件中来测量实施例1燃烧着的燃料元件的后部温度。这个图示的数据大体上显示了参照的燃料元件（不加入钠的）与加入了钠的同样类型的燃料元件相比，在大部分抽吸情况下具有一较低的后部温度（大约40℃）。这些含加入钠的燃料元件的所有特性或多或少具有相同的形式。

图6图示了在距燃料元件前端11mm处测量的囊件壁的温度。在此分析中，燃料元件是装在30mm×4.5mm（内径）的铝囊中，装入深度为25mm的做成丸状（marumerized）烟草基材（见Wihte，U.S.Patent No.4，893，639）并用C-玻璃绝热夹套紧紧包住燃烧。

温度的测量是通过将细金属丝热电偶穿过绝热夹套插到使热电偶的尖端接触铝囊的那一点。插入孔在发烟前用堵缝化合物再封住，图6显示了参照的燃料元件导致了囊件温度要显著低于使用加入钠的燃料元件所观察到的温度。

用浓度范围在1.0%-5.0%的Na₂CO₃水溶液制得的燃料元件提供了大约50℃高于参照的（加入0%）囊件温度。这个事实支持了下面的假说，含钠的燃料元件的发烟燃烧速度越快，就给囊件提供了更多的传导热，与参照的SCMC粘合剂燃料元件相比，更适合保持香烟的运行温度。

图7是不断抽吸情况下在囊件后部出口气体温度测定的曲线。在这个分析中，燃料组份也装在30mm×4.5mm（内径）的铝囊中，装入深度为25mm的做成丸状的（marumerized）烟草基材（见White，U.S.Patent No.4，893，693），并用C-玻璃绝热夹套紧紧包住燃烧。

一般说来，可以看出将碳酸钠加入组合物来制备燃料元件会导致囊件中气溶胶温度的升高。高含量的钠将导致气溶胶温度升高约20℃（与参照的相比）。

实施例6

大体上如图1所示的香烟，用实施例1-5的燃料元件来制备，使用下述组件：

1.30mm长狭缝的铝囊中装入深度为25mm经压实（即制成丸状）的烟草基材，

2.15mmC-玻璃燃料元件绝热夹套，

3.22mm长包住囊件的烟草卷，和

4.由20mm长4英寸宽的集束烟草纸和20mm聚丙烯过滤材料组成的接口管。

基材的制备

基材是一经压实（或制成丸状）的烟草，其制备是通过将糊状烟草和甘油挤压到快速旋转的盘上，从而形成小的，粗糙的球形基底材料，对过程的一般描述和仪器与U.S.Patent No.4，893，639（White）是相同的，在此结合引用此披露作为参考。

铝囊

空铝囊是将铝进行金属拉伸加工来制备的，囊件的长度约为30mm，外径约为4.6mm，内径约为4.4mm，容器的一端是开口的，另一端除了两个狭缝状开口外是封住的，开口尺寸约为0.65mm，3.45mm，且两者相距约1.14mm。

将经压实的烟草基材装入囊件中约达25mm的深度，然后将燃料元件插入容器的开口端内约3mm的深度。这样，燃料元件延伸到距囊件开口端约7mm处。

绝热夹套

用同样是15mm长的绝热夹套材料包住一15mm长，直径为4.5mm的塑料管。在这种香烟实施例中，绝热夹套是由一层Owens-Corning公司的C-玻璃编织物所组成，在经夹套成形机压缩之前该织物约为2mm厚。带夹套塑料管的最终直径约为7.5mm。

烟草卷

烟草卷由体积膨松，掺混的白莱烟、烤烟和东方烟切碎的填料包襄于选用Kimberly-Clark公司P1487-125的纸内，从而制成直径约7.5mm，长约22mm的烟草卷。

前端组件

绝缘夹套部分和烟草棒条用Kimberly-Clark公司P2674-190的纸包裹而连接在一起，从而限定了烟草/玻璃夹套部分和烟草卷的长度。将烟草卷的开口端钻成直径约4.6mm的纵向通道。钻孔形状制成能使塑料管进入并嵌在绝热夹套内。筒壳组件从联结的绝热夹套和烟草卷的前端插入，同时塑料管穿过钻孔从卷的开口端拉出。筒壳组件一直插着，直到燃料组份的燃烧端与绝热夹套的前端齐平。所得的前端组件的全部长度约为37mm。

接口管

接口管包括20mm长松散烟草纸聚集的圆筒形部分和20mm长，吹融聚丙烯无纺布聚集的圆筒形部分，两部分均用最外面的包裹纸包住。各部分通过用如U.S.Patent No.4807，809（Pryor et al.）所述的装置制备成分段的棒条而获得的。

第一部分的直径约7.5mm，并从采用Kimberly-Clark公司的P 1440-GNA烟草纸的松散聚集网获得。通过利用Kimberly-Clark公司的P 1487-184-2的纸插塞包裹来固定。

第二部分的直径约7.5mm，并从Kimberly-Clark公司的PP-100聚丙烯无纺布聚集而获得，通过利用Kimberly-Clark公司的P 1487-184-2的纸插塞包裹来固定。

此两部分紧靠着首尾相接地轴向排成一行，且通过使用Simp-son Paper公司（维克斯堡，密执安）的L-1377-196F纸须外面包裹起来将限定长度两部分连接在一起。接口管长度约为40mm。

香烟的最终组合

前端组合体紧靠着接口管首尾相接地轴向排成一行，这样前端组合体的容器末尾与接口管聚集烟草纸部分紧相邻，前端组合体与接口管通过接口管的固定长度以及紧靠接口管的5mm长的前端组合体用末端纸来连接。

最终规定

所有制成的香烟，在吸烟前规定要置于75°F/40%相对湿度（RH）条件下4-5天。

使用

在使用中，吸烟者用香烟打火机点燃燃料元件，燃料元件燃烧。吸烟者将香烟的嘴端插入他/她唇内，叼上香烟。含烟草香味的可见的气溶胶吸入吸烟者的口中。

实施例7

如实施例1的燃料元件，将实施例6的香烟同样进行详细分析，包括：

（a）测量囊件出口气体温度，

（b）测量接口窄的指温，

（c）测量CO/CO₂的产率，

（d）测量全部热卡产量，

（e）测量燃烧压力降，

（f）测量不断抽吸时气溶胶密度，

（g）测量气溶胶总产率，

（h）测量不断抽吸时的甘油产率，

（i）测量全部甘油产率，

（j）测量不断抽吸时的尼古丁产率，

（k）测量尼古丁总产率，

这些研究是建立在以不断抽吸为基础的使用两种类型吸烟条件之一（或二）;（1）如上所述“50/30”实验，和（2）FTC吸烟条件。

实施例6香烟接口管处的出口气体温度曲线图示于图8。所有样品的气溶胶温度约40℃或更低，依赖于抽吸次数。然而从图8应注意到，将碳酸钠加到燃料元件，与参照的相比，在较后的抽吸中会产生更高的气溶胶温度。

实施例6香烟的各种指温曲线示于图9。指温是通过将细金属丝热电偶插于香烟接口管距过滤嘴端而约20mm处来测量的。图9显示了指温随着钠溶液浓度的增长而上升直到3.0%的含量。随后加入更高含量的碳酸钠会导致指温的下降。所有的指温数据列于图9中，与参考香烟典型测量值约75℃相比是非常低的。

对含不同量的碳酸钠的实施例6香烟CO/CO₂产率的测量是以不断抽吸为基础使用50/30抽吸条件和通过标准FTC方法（35cc抽吸体积，2秒持续时间;通过发烟燃烧58秒的间隔）。

50/30实验CO产率和相当于FTC实验CO产率的概要情况列于下表4中。从表中可看出FTC CO产率是相对低的。

表4

每抽吸一次FTC和50/30CO产率

加入的Na₂CO₃溶液 Na含量 50/30CO FTC CO

% (ppm) (mg) (mg)

0.0 1120 14.8 5.4

0.5 2234 18.3 6.4

1.0 3774 21.0 7.6

3.0 8691 21.1 9.1

5.0 13150 22.5 9.7

7.0 17420 24.1 10.0

另外，50/30实验和FTC实验CO₂产率的概要情况列于表5中。

表5

每支香烟的FTC和50/30CO₂产率

加入的Na₂CO₃溶液 Na含量 50/30CO₂FTC CO₂

% (ppm) (mg) (mg)

0.0 1120 56.0 22.1

0.5 2234 62.1 24.6

1.0 3774 61.7 24.7

3.0 8691 58.4 23.9

5.0 13150 54.5 21.8

7.0 17420 54.7 21.4

上述CO/CO₂产率数据可用来计算由燃烧元件产生的不断抽吸和全部对流热能的产率。如图10表示的是由不同的燃料元件在50/30实验吸烟条件下吸烟所产生的不断抽吸热卡曲线，图10显示了将碳酸钠加到燃料元件会导致对流能量的增加，特别是对第一个8次抽吸过程。

燃料元件在50/30和FTC吸烟条件下的全部热卡量概要情况列于表6中。

表6

FTC和50/30热卡产率

加入的Na₂CO₃溶液 Na含量 50/30 FTC

% (ppm) 热卡热卡

0.0 1120 117.3 52.4

0.5 2234 148.0 58.6

1.0 3774 153.5 60.6

3.0 8691 143.9 59.7

5.0 13150 139.3 55.8

7.0 17420 138.2 55.2

图11显示的是从在50/30吸烟条件下吸烟获得的燃烧压力降。图11显示了所有试验的实施例6香烟所显示的燃烧压力降都低于500mm水柱。将碳酸钠加到燃料元件导致了燃烧压力降的增长直到100mm水柱，与参照的相比，它是依赖于所加入的碳酸钠的量而变化。

表7列出了三种相同香烟的性能比较，除了在形成燃料元件中使用三种不同的粘合剂;（1）SCMC（不加Na）;（2）藻（朊）酸铵（不加Na）;和（3）藻（朊）酸铵并加入3%Na₂CO₃溶液。

这三种香烟性能的差异立刻就显示出来。

表7

由含粘合剂（1）全部-SCMC，（2）全部-藻（朊）酸铵，和（3）藻（朊）酸铵混合3%Na₂CO₃溶液的燃料元件制成的香烟特性的比较

全部- 全部-藻藻(朊)酸铵

特性 SCMC (朊)酸铵与3.0%Na₂CO₃

最高抽吸温度℃ 930 885 885

后部温度℃ 440 240 260

11mm囊件温度℃ 202 163 204

囊件EGT℃ 132 57 78

MEP EGT℃ 37 37 42

指温℃ 47 40 46

FTC CO产率mg 7.7 5.4 9.1

FTC CO₂产率mg 31.7 22.1 23.9

50/30CO产率 19.5 14.8 21.4

50/30CO₂产率mg 72.2 56.0 57.8

抽吸热卡cals 172.7 117.3 143.8

发烟燃烧损失5min mg 62.3 21.9 56.0

%不燃烧 40 100 10

^＊EDT＝出口气体的温度

实施例6中以各种碳酸钠量加入到燃料元件的微观结构中的香烟不断抽吸的气溶胶密度是通过在50/30吸烟条件下的吸烟机上吸烟获得的。接口管口端的气溶液胶密度是让气溶胶通过光度计来测得的。

图12图示了使用六种不同类型燃料元件香烟的气溶胶密度不断抽吸的曲线，从图12可看出参照的（加入0%Na₂CO₃）燃料元件的香烟只产生很少的气溶胶。即使是很少量的碳酸钠加到燃料元件中就会导致气溶胶密度的巨大增长。加入1.0%碳酸钠溶液制得的燃料元件产生了气溶胶总产率的400%增长。

通过图13和14可更清楚地看出所有气溶胶产率都已分别标绘成碳酸钠溶液的浓度和各个燃料元件中钠的实际PPM值的函数。

气溶胶组份和香味（例如甘油和尼古丁）的产率是从实施例6的香烟在50/30吸烟条件下获得的。图15表示了不断抽吸时的甘油产率，图15揭示了使用参照燃料元件的香烟产生的甘油产率明显地少于使用添加了碳酸钠的燃料元件。

从图16可看出对于尼古丁产率有同样的行为。

实施例8

将天冬酰胺（优选的能释放氨的化合物）加到燃料混合物，其含量变化从0%-3%，发现在香烟燃烧产物中减少的甲醛量超过70%。

实施例8A

带有烟草/碳燃料元件的参考型香烟用下述成分来制备。

基材：

铝 44.50

碳 15.00

SCMC 0.50

共混的烟草颗粒 10.00

表面经热处理的烟草颗粒 10.00

甘油 20.00

燃料组份（10mm×4.5mm;5-狭缝，插入3mm）：

碳 77.00 76.00 75.00 74.00

(Calgon C5)

SCMC粘合剂 8.00 8.00 8.00 8.00

烟草颗粒 15.00 15.00 15.00 15.00

天冬酰胺 0.00 1.00 2.00 3.00

接口管

10mm空的空间;10mm烟草纸;20mm聚丙烯过滤器部分

烟草卷

膨胀烟草的共混物

绝热夹套

15mm Owens-Corning的“C”玻璃

外层包裹的纸

KC-1981-152

吸烟结果-测量甲醛的含量：

%天冬酰胺甲醛含量

0 24.3μg/香烟

1 18.9μg/香烟

2 11.1μg/香烟

3 6.4μg/香烟

实施例8B

带有烟草/碳燃料元件的参考型香烟用下述成分来制备：

丸状基材

铝 44.50

碳 15.00

SCMC 0.50

共混的烟草颗粒 10.00

表面经热处理的烟草颗粒 10.00

甘油 20.00

燃料组份（10mm×4.5mm;6-狭缝，插入3mm）：

碳 89.10 88.10 87.10 86.10

(硬木)

藻(朊)酸铵 10.00 10.00 10.00 10.00

Na₂CO₃0.90 0.90 0.90 0.90

天冬酰胺 0.00 1.00 2.00 3.00

接口管

10mm空的空间;10mm烟草纸;20mm聚丙烯过滤器部分

烟草卷

膨胀烟草的共混物

绝热夹套

15mm Owens-Corning的“C”玻璃

外层包裹的纸

KC-1981-152

吸烟结果-测量甲醛的含量：

%天冬酰胺甲醛含量

0 12.8μg/香烟

1 10.7μg/香烟

2 6.2μg/香烟

3 2.6μg/香烟

已详细地叙述了本发明包括其优选实例。然而，应该明白的是，文本中建立在对本发明所揭示内容深思熟虑基础上的这些技艺，只要在本发明的范围和精髓之内，可以对本发明进行改性和/或改善，但仍属于下述的本发明的权利要求。

Claims

1、一种用于烟制品燃料元件的含碳燃料组合物，其特征在于，所述组合物包含一紧密混合物；

(a)约60-99%(重量)的碳；

(b)约1-20%(重量)的粘合剂；

(c)约0-20%(重量)的烟草；和

(d)约3000-20，000ppm的最终钠(Na)含量。

2、如权利要求1所述的燃料组合物，其特征在于，其中所述的粘合剂包括一含有约低于1500ppm固有钠含量的无钠粘合剂。

3、如权利要求1所述的燃料组合物，其特征在于，其中所述的粘合剂包括一含有约低于3000ppm固有钠含量的低钠粘合剂。

4、如权利要求1所述的燃料组合物，其特征在于，其中所述的粘合剂包括一含有约低于3000ppm钠含量的钠盐粘合剂和低钠粘合剂的混合物。

5、如权利要求1所述的燃料组合物，其特征在于，其中所述的粘合剂包括一含有约低于3000ppm钠含量的钠盐粘合剂和无钠粘合剂的混合物。

6、如权利要求1、2、3、4或5所述的燃料组合物，其特征在于，它还含一钠化合物，它选自由碳酸钠，乙酸钠，草酸钠和苹果酸组成的组。

7、如权利要求6所述的燃料组合物，其特征在于，其中所述的钠化合物是一在约0.1-10%（重量）范围内的水溶液。

8、如权利要求7所述的燃料组合物，其特征在于，其中所述的钠化合物是一在约0.5-7%（重量）范围内的水溶液。

9、如权利要求1、2、3、4或5所述的燃料组合物，其特征在于，其进一步包括一不燃烧的填料材料。

10、如权利要求9所述的燃料组合物，其特征在于，其中所述的填料是碳酸钙或烧结的碳酸钙。

11、如权利要求1、2、3、4或5所述的燃料组合物，其特征在于，其中所述的无钠或低钠粘合剂是一藻（朊）酸盐粘合剂。

12、如权利要求9所述的燃料组合物，其特征在于，其中所述的藻（朊）酸盐粘合剂是藻（朊）酸铵。

13、如权利要求1、2、3或4所述的燃料组合物，其特征在于，它包含约3500-9，000ppm的碳酸钠。

14、一种提高由碳和粘合剂的混合物的组合物制备的燃烧碳质燃料元件的发烟燃烧温度的方法;其特征在于，

所述的方法包括通过加入一钠化合物的水溶液来调节燃料元件组合混合物中钠含量的步骤，此钠化合物是选自由碳酸钠、乙酸钠、草酸钠和苹果酸钠组成的组，并且使其最终的钠含量约为2500-10，000ppm。