CN106469798A - 一种可快速充电且安全性能优异的锂离子电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及锂离子电池技术领域,特别涉及一种可快速充电且安全性能优异的锂离子电池及其制备方法,该电池主要包括正极极片、隔离膜和负极极片,隔离膜表面涂布有特殊的陶瓷层,此陶瓷层中包含有一种特定的发泡剂材料,使原本致密的陶瓷涂层含有均匀的空隙和孔径,应用此隔膜的锂离子电池具有较高的离子传导率和安全性能,特别是对于锂离子电池的快充性能和安全性能有较大改善。
Description
技术领域
本发明涉及一种可快速充电且安全性能优异的锂离子电池及其制备方法,其中包括涂布有特殊陶瓷层的高安全性隔膜,制备得到的锂离子电池具有优异的安全性能。
背景技术
锂离子电池自商业化以来,由于其能量密度高,工作电压高,无记忆效应,循环寿命长被广泛用作各种移动设备的电源。随着锂离子电池的大规模的应用,电池安全问题日益凸显。
锂离子电池的主要部件包括正极,负极,隔离膜,电解液。隔离膜依次插入正负极之间,其功能主要为:物理隔离锂离子电池的正负极,防止内部短路发生;需要保证锂离子通过电解液均匀、自由往返于正负极之间;过高温度时隔离膜应具备优良的热稳定性,防止电池进一步发生热失控。
常规的PE,PP隔离膜,其分子结构中主要是-CH2-官能团,使其本身的熔点就比较低,大致140℃附近,基于多种安全测试结果表明,当锂离子电池温度达到130℃时,PE或者PP隔离膜就会发生很大的热收缩,导致正负极短路,电池热量短时间内急剧增加,就会发生着火甚至爆炸,导致更加危险的安全事故。针对这种情况,一种解决办法是在隔离膜上涂布一层陶瓷层,起降低热收缩、防止正负极短路的作用,但是这就与隔离膜的初始作用相违背,虽然起到隔离正负极的作用,但是这种普通的陶瓷层涂布在隔离膜上就会堵住用于锂离子导通的通道,锂离子流通的速率大大降低,电池的倍率性能急剧下降。目前市场对锂离子电池,尤其是锂离子动力电池的倍率要求越来越高,作为主要部件之一的隔离膜,既要满足使用的安全,又要达到快充的要求。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的不足,提供一种可快速充电且安全性能优异的锂离子电池,其中包括具有无机陶瓷及发泡剂复合层的新型隔离膜。这种新型隔膜的作用包括:陶瓷颗粒具有降低隔膜热收缩、预防短路的功能,而发泡剂具有受热后到达自身沸点/分解点气化,蒸发或热分解产生气体,在陶瓷层中形成微米级的孔径,运用本发明中的新型隔离膜的锂离子电池的安全系数较高,尤其是快充性能更加优秀。
为了能够实现上述目的,本发明采用以下技术方案:
一种高安全性的锂离子电池,此种锂离子电池单体主要包括正极极片、隔离膜和负极极片,所述隔离膜间隔于相邻的正负极片之间。该锂离子电池的隔离膜表面涂布有陶瓷层,所述陶瓷层的原料中含有发泡剂。该陶瓷层还包含陶瓷粉和粘接剂,其中,所述发泡剂的加入量应低于陶瓷粉质量的30%(但不为0%)。应用此隔离膜的锂子离电池具有非常好的快充性能和高的安全性能。
所述发泡剂,按发泡模式可分为化学发泡和物理发泡两种类型。化学发泡剂可以是低分解温度可产生气体的碳酸盐类和碳酸氢盐类(如碳酸铵、碳酸氢钠、碳酸氢钙、碳酸氢铵等),物理发泡剂可以是低沸点有机溶剂(如石油醚、乙醚、戊烷、二氯甲烷、丙酮、二氯乙烷、三氯乙烷、三氟三氯乙烷、四氢呋喃、乙酸乙酯、乙醇等);发泡剂可以一种或几种相互配合使用。其中,化学发泡剂在30-80℃之间可以发生化学反应,并产生气体,气体从陶瓷层中溢出,在陶瓷层中留下气体通路,此通路在陶瓷层烘干固化过程中形成孔;物理发泡剂具有较低的沸点(30-80℃),在此温度条件下,低沸点有机溶剂达到其沸点,形成气体,气体从陶瓷层中溢出,在陶瓷层中留下气体通路,此通路在陶瓷层烘干固化过程中形成孔。
在实际电池受到滥用如过充,热冲击等的情况下,电池温升一般都会达到90℃以上,温度一旦超过90℃,传统PE、PP隔离膜就会有一定的收缩,正负极会短路,产生更多的热量,电池容易着火甚至爆炸。然而陶瓷层能较好的降低隔膜热收缩、预防短路,而本发明添加的发泡剂具有受热后到达自身沸点气化,或热分解产生气体,在制备隔离层的过程中在陶瓷层中形成微米级的孔径,运用本发明中的新型隔离膜的锂离子电池的安全系数较高,尤其是快充性能更加优秀。
其中,陶瓷粉可以是氧化铝,氧化锆,氧化钛或者硫酸钡中的一种或者几种的组合。
粘接剂可以是苯丙乳胶、纯丙乳胶,丁苯乳胶,PAA(聚丙烯酸)或者其衍生物等中的一种或者几种。
隔离膜可以是聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯复合膜、芳纶膜、聚酰亚胺膜或者其他类型中的一种或者几种。
本发明的锂离子电池的正极极片、负极极片均为常用正负极极片。例如,正极极片由钴酸锂、镍酸锂、磷酸铁锂、锰酸锂或者镍钴铝酸锂、镍钴锰酸锂等三元复合材料等做为主要活性物质涂布在铝箔上的极片。负极极片由人造石墨,天然石墨,软碳,硬碳,硅合金等做为活性物质涂布在铜箔上的极片。
本发明的锂离子电池的新型陶瓷隔膜的制备能通过以下步骤制得:
(1)按比例将水及水溶性高分子增稠剂先加入到搅拌机中,控制一定的搅拌速率和搅拌时间,使之完全溶解;
(2)把陶瓷粉及发泡剂,依次加入已经溶解好的水性高分子增稠剂溶液中,快速搅拌,搅拌时间和速率根据陶瓷粉末与发泡剂的性能而定。
(3)加入粘接剂慢速搅拌均匀后,加入到球磨机中研磨,后使用滤网过滤获得浆料;
(4)将如上述方法制得的浆料涂覆在隔离膜(一定厚度聚乙烯、聚丙烯或者两种聚合物合成的微孔薄膜)的一面,涂层厚度控制至合适厚度;
(5)将一面涂有步骤(3)所得浆料的隔离膜依次通过串联的多个控温烘箱,分为多个阶段温度控制,采用先高后低的顺序设定。
(6)重复(4)(5)步骤得到另一面涂层,获得涂布有特殊陶瓷层的隔膜。
其中,水溶性高分子增稠剂为羧乙基纤维素、羧甲基纤维素钠(CMC-Na)、聚丙烯酰胺(PAM),海藻酸钠,聚乙烯醇(PVA)中的一种或者多种。
其中,水溶性高分子增稠剂、溶剂水、陶瓷粉及粘接剂的添加比例、浆料涂覆厚度可按本领域技术人员常规操作手段控制。
附图说明
图1是对比例与实施例电池循环寿命曲线(45℃)。
图2是对比例电池热烘箱(140℃/3h)监控曲线。
图3是实施例1电池热烘箱(140℃/3h)监控曲线。
图4是实施例2电池热烘箱(140℃/3h)监控曲线。
图5是实施例3电池热烘箱(140℃/3h)监控曲线。
图6是实施例4电池热烘箱(140℃/3h)监控曲线。
图7是实施例5电池热烘箱(140℃/3h)监控曲线。
图8是实施例6电池热烘箱(140℃/3h)监控曲线。
具体实施方式
下面结合附图和各个具体实施方式,对本发明及其有益技术效果进行详细说明。
实施例1:
隔膜涂布浆料的制备:
将0.02Kg羧甲基纤维素钠粉末在搅拌机中溶解在去离子水中,混合均匀后加入3.0Kg氧化铝粉末及0.3Kg石油醚(沸点为50℃,戊烷/己烷质量比=3:2),分散2h后,均匀后置于球磨机中研磨30min,往研磨后的浆料中再加入50%固含量的PAA胶乳液0.9Kg,继续搅拌1h,再置于球磨机中研磨30min,制得浆料,500目滤网过滤后备用。
复合隔膜制备
使用逆转辊凹版涂布机将如上述方法制得的浆料涂覆在厚度约为7μm的聚乙烯微孔薄膜上,涂层厚度约为2~5μm。将一面涂有浆料的隔离膜依次通过串联的三个控温烘箱(温度由高到低,控制烘箱的温度在40℃-60℃之间)。控制重复上述涂布、烘干步骤得到另一面涂层厚度约2~5μm,总厚度为12μm的复合多孔薄膜。
电池组装
在正极和负极极片上焊接导电极耳,使正极和负极中间夹有上述复合隔离膜而重叠,将其组装形成裸电芯,再用铝塑膜封装,并注入非水电解液,电池的电解液为1mol/L的LiPF6溶液,主要溶剂由EC、PC、DMC混合而成,封装后对电池进行化成和老化测试,得到方形软包装电池。
实施例2
在搅拌机中,将0.02Kg羧甲基纤维素钠粉末溶解在去离子水中,混合均匀后加入3.0Kg氧化铝粉末及0.6Kg石油醚(沸点为50℃,戊烷/己烷=3:2),分散2h后,均匀后置于球磨机中研磨30min,往研磨后的浆料中再加入50%固含量的PAA胶乳液0.9Kg,继续搅拌1h,再置于球磨机中研磨30min,制得浆料,500目滤网过滤后备用。
除此之外,其它与实施例1相同。
实施例3
在搅拌机中,将0.02Kg羧甲基纤维素钠粉末溶解在去离子水中,混合均匀后加入3.0Kg氧化铝粉末及0.9Kg石油醚(沸点为50℃,戊烷/己烷=3:2),分散2h后,均匀后置于球磨机中研磨30min,往研磨后的浆料中再加入50%固含量的PAA胶乳液0.9Kg,继续搅拌1h,再置于球磨机中研磨30min,制得浆料,500目滤网过滤后备用。
除此之外,其它与实施例1相同。
实施例4
在搅拌机中,将0.02Kg羧甲基纤维素钠粉末溶解在去离子水中,混合均匀后加入3.0Kg氧化铝粉末及0.6Kg丙酮(沸点为56℃),分散2h后,均匀后置于球磨机中研磨30min,往研磨后的浆料中再加入50%固含量的PAA胶乳液0.9Kg,继续搅拌1h,再置于球磨机中研磨30min,制得浆料,500目滤网过滤后备用。
复合隔膜制备
使用逆转辊凹版涂布机将如上述方法制得的浆料涂覆在厚度约为7μm的聚乙烯微孔薄膜上,涂层厚度约为2~5μm。将一面涂有浆料的隔离膜依次通过串联的三个控温烘箱(温度由高到低,控制烘箱的温度在50℃-70℃之间)。控制重复此步骤得到另一面涂层厚度约2~5μm,总厚度为12μm的复合多孔薄膜。
除此之外,其它与实施例1相同。
实施例5
在搅拌机中,将0.02Kg羧甲基纤维素钠粉末溶解在去离子水中,混合均匀后加入3.0Kg氧化铝粉末及0.6Kg碳酸氢钠(分解温度50℃),分散2h后,均匀后置于球磨机中研磨30min,往研磨后的浆料中再加入50%固含量的PAA胶乳液0.9Kg,继续搅拌1h,再置于球磨机中研磨30min,制得浆料,500目滤网过滤后备用。
除此之外,其它与实施例1相同。
实施例6
在搅拌机中,将0.02Kg羧甲基纤维素钠粉末溶解在去离子水中,混合均匀后加入3Kg氧化铝粉末及0.6Kg三氟三氯乙烷(沸点为47℃),分散2h后,均匀后置于球磨机中研磨30min,往研磨后的浆料中再加入50%固含量的PAA胶乳液0.9Kg,继续搅拌1h,再置于球磨机中研磨30min,制得浆料,500目滤网过滤后备用。
除此之外,其它与实施例1相同。
对比例
与实施例1不同之外在于:隔膜有经过陶瓷处理,不加入发泡剂,直接用7μm的聚乙烯隔膜基材,除此之外,其它与实施例1相同,这里不再赘述。
对以上6个实施例及1个对比例制备得到的隔膜膜及电池进行测试,得到以下结果:
将上述实施及1个对比例所做的隔膜进行测试,结果见下表:
表1隔膜热收缩及穿刺强度测试结果。
以上隔膜热收缩及穿刺强度测试数据(如表1所示)可说明用了本发明的复合隔膜具有优异的热收缩性能;随着发泡剂含量的增多,实施例1和实施例2与对比例基本保持相同的热收缩水平,同时随着发泡剂含量的进一步增加,隔离膜热收缩呈现出增加的趋势(如实施例3),所以结合隔离膜锂离子透过性和热收缩综合考虑发泡剂的加入量应当适当并非越多越好;实施例5和实施例6的热收缩性能相比较实施例2的有一定的改善,主要是因为实施例5中碳酸氢钠分解后产生氢氧化钠一样起到改善热收缩的作用,实施例6中发泡剂含有氯和氟等阻燃作用的成分,也会改善隔离膜的热收缩性能,所以发泡剂的种类的不同,复合隔膜也会有比较大的差异。测试结果表明发泡剂的加入不影响隔离膜的穿刺强度。
表2电池倍率性能测试结果
如表2所示,说明用了本发明的复合隔膜能明显提高电池的充放电倍率,与对比例相比较,普通的陶瓷涂覆在隔离膜上,虽然可以改善电池的安全性能,但是这层致密的陶瓷层一定会堵住隔离膜的微孔,阻碍锂离子的传导,影响电池的容量,循环寿命。对比例在4C和8C的充电倍率分别为54.3%和17.0%,4C的放电倍率为86.9%,特别是对于电池的充电性能有影响严重。
相对于对比例,实施例1、2、3、4、5、6复合隔离膜,陶瓷层中含有发泡剂形成的微孔,这部分微孔对于隔离膜的热收缩性能几乎没有产生影响,但对于电池的倍率性能有很可观的改善,极具革命性创新。实施例在4C和8C的充电倍率基本都在75%和60%以上,4C的放电倍率为92.5%以上,相比较对比例,实施例所用复合隔离膜很大程度的提高电池的倍率性能。
综合分析,在低倍率充放电,单位面积内穿过隔离膜的锂离子有限,对隔离膜的冲击比较小,不同复合隔离膜表现出来的性能没有很大区别,极化程度也不大,容量差异基本相近,在大倍率充放电时(≥4C),不同的陶瓷涂层,不同的空隙率,单位面积内穿过隔离膜的锂离子骤增,对隔离膜的冲击增大,不同复合隔离膜性能表现出很大的差异,极化程度各不相同,容量就会出现明显的不同。如附图1所示,用对比例所制成的电池,电池容量衰减的比较快,电池循环200圈,容量就迅速衰减到80%,而实施例的容量衰减明显得到很大的改善,近400圈,容量基本都保持在90%以上,而且电池的容量衰减趋势有所减缓。由此可见,本发明的添加发泡剂的陶瓷层的复合隔离膜锂电池的快充性能较已有陶瓷层的隔离膜电池有明显改善。
同时,如附图2所示,对比例隔离膜所卷电池的热烘箱测试结果表明,涂有陶瓷涂层的隔离膜可以明显的善电池的安全性能,当温度升高时,陶瓷层有很好的耐热性能,可以阻止隔离膜在高温下发生热收缩,进而导致电池短路,产生大量的热,最终着火或者爆炸,产生巨大的影响。如附图3~8所示,在实施例1、2、3、4、5、6中,加入发泡剂的陶瓷涂层也能继续保持普通陶瓷对电池的安全性能,而且特定的发泡剂陶瓷涂层隔离膜(如实施例5、6)还可以继续提高电池的安全性能。
综上说明,本发明的带有发泡剂及陶瓷层的复合隔膜的锂离子电池具有较高的安全性能,特别是对电池的快充性能改善明显。
根据上述说明书的揭示和教导,本发明所属领域的技术人员还可以对上述实施方式进行适当的变更和修改。因此,本发明并不局限于上面揭示和描述的具体实施方式,对本发明的一些修改和变更也应当落入本发明的权利要求的保护范围内。此外,尽管本说明书中使用了一些特定的术语,但这些术语只是为了方便说明,并不对本发明构成任何限制。
Claims (9)
1.一种安全性能优异的锂离子电池,该电池的隔离膜表面涂布有陶瓷层,其特征在于所述陶瓷层的原料含有发泡剂。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池,其特征在于所述陶瓷层还包含陶瓷粉和粘接剂,其中,所述发泡剂的加入量应低于30%陶瓷粉质量。
3.根据权利要求1或2所述的锂离子电池,其特征在于,所述发泡剂可分为化学发泡剂和物理发泡剂两种,化学发泡剂可以是碳酸盐类和碳酸氢盐类,物理发泡剂可以是低沸点有机溶剂;所述发泡剂可以是一种或几种物理和/或化学发泡剂的组合。
4.根据权利要求2所述的锂离子电池,其特征在于:所述陶瓷粉可以是氧化铝,氧化锆,氧化钛或者硫酸钡中的一种或者几种。
5.根据权利要求1所述的锂离子电池,其特征在于:陶瓷层所述粘接剂可以是苯丙乳胶、纯丙乳胶,丁苯乳胶,PAA或者其衍生物中的一种或者几种。
6.根据权利要求1所述的锂离子电池,其特征在于:所述隔离膜可以是聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯复合膜、芳纶膜、或聚酰亚胺膜中的一种或者几种。
7.根据上述任一权利要求所述的锂离子电池的制备方法,其特征在于,在用于涂布隔离膜的陶瓷层中加入发泡剂。
8.根据权利要求7所述的制备方法,其特征在于,所述电池的所述隔离膜的具体制备方法为:
(1)将水及水溶性高分子增稠剂加入到搅拌机中,搅拌至溶解完全;
(2)把陶瓷粉及发泡剂,依次加入步骤(1)得到的溶液中,快速搅拌;
(3)加入粘接剂慢速搅拌均匀后,加入到球磨机中研磨,经过滤网过滤即获得陶瓷浆料;
(4)将制得的陶瓷浆料涂覆在隔离膜两面并烘干,获得涂布有陶瓷层的隔离膜。
9.根据权利要求8所述的制备方法,其特征在于:所述水溶性高分子增稠剂为羧乙基纤维素、羧甲基纤维素钠(CMC-Na)、聚丙烯酰胺(PAM),海藻酸钠,聚乙烯醇(PVA)中的一种或者多种的组合。
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Legal Events
Date | Code | Title | Description |
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PB01 | Publication | ||
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SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20170301 |
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