CN106384840B - 一种低温锂离子二次电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种低温锂离子二次电池，包括正极、负极、置于所述正极与所述负极间的隔膜及电解液，所述正极采用的正极活性材料是由组分A与组分B混合而成，所述组分A的化学式为LiNixCoyMn（1‑x‑y）O2，其中：0≤x≤1，0≤y≤1，且0≤x+y≤1；所述组分B选自含K、Mg、Zr、Zn、Ti、Cr、Al、V或Cu元素的含锂化合物中的至少一种，按质量百分比计，所述组分B占所述正极活性材料的10%~15%。本发明的低温锂离子二次电池与现有技术相比，其在确保锂电池循环性能的同时，提高了其低温放电能力，实现了在‑40℃的温度条件下，1C放电，放电效率可达80%以上，且其放电温升低，安全系数高。

Description

一种低温锂离子二次电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及一种低温锂离子二次电池。
背景技术
随着科技的快速发展和地球环境的不断恶化，人类对绿色能源产品的需求也越来越高。锂离子电池因其能量密度大，倍率性能和安全性能好，绿色环保，被广泛应用于电子和新能源汽车等领域。但是由于其低温性能较差，特别是在-40℃的环境下，其放电性能较差，甚至基本不放电，从而制约了锂离子电池在一些技术领域中的特殊应用，如在无人机、运动相机或是物流快递运输、野外便携式电子产品等领域。为此，如何能够得到在低温条件下放电性能良好的锂离子电池成为人们急需解决的一个技术难题。
目前，为了使锂离子电池能够在低温环境下正常放电，近年来人们尝试针对锂离子的电解液甚至锂电池的正极、负极活性物质进行改进，以提高锂离子电池的低温放电性能。具体的，如在申请号201110136486.8（一种用于超低温放电的锂离子电池电解液及锂离子电池）提到，在电解液中增加低熔点的添加剂硝基乙烷和/或硝基丙烷，从而消除了溶剂在更低温度（如-40℃）下的凝固的现象，有利于锂离子快速迁移，提高电解液在-40℃的超低温环境下的离子电导率，能够有效改善锂离子电池的低温放电性能，具体的，可在-40℃的环境下，0.2C 放电容量释放率在 50% 以上，但是其放电容量仍不能满足客户需要，且放电速度慢。
另外，在申请号201010212504.1（锂离子电池体系及改善锂电池低温放电性能的方法）中，针对锂离子电池的正极、负极及电解液三方面做了改进，具体的，采用钴酸锂或钴酸锂掺杂镍钴锰酸锂三元材料作为正极体系，石墨化中间相碳微球作为负极体系，且所采用的电解液体系中的有机溶剂为 DEC、EMC、EC 三者的混合体系，其效果是使得制得的锂离子电池在满足常规锂离子电池安全性能、倍率性能和循环性能的前提下，可以明显提高电池的低温放电性能，-20℃放电容量保持率可达到 85％以上，0℃放电容量保持率在 90％以上，但是该锂离子电池无法在-40℃环境条件下进行充放电。由此，我们看出，目前虽然针对锂离子电池的正极、负极乃至电解液做了改进以提高锂电池的低温放电性能，但是其放电容量保持率仍不高，无法满足客户的实际需求。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术的不足，提供一种具有优良的循环性能及低温性能的低温锂离子二次电池，其可在-40℃环境下，1C放电，放电容量效率可达80%以上。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：一种低温锂离子二次电池，包括正极、负极、置于所述正极与所述负极间的隔膜及电解液，所述正极采用的正极活性材料是由组分A与组分B混合而成，所述组分A的化学式为LiNixCoyMn（1-x-y）O2，其中：0≤x≤1，0≤y≤1，且0≤x+y≤1；所述组分B选自含K、Mg、Zr、Zn、Ti、Cr、Al、V或Cu元素的含锂化合物中的至少一种，按质量百分比计，所述组分B占所述正极活性材料的10%~15%。
优选地，所述组分B按质量份数计，是由50-60份钛酸锂、10-15份磷酸钒锂、1-5份铌酸锂钾、20-30份铝酸锂混合而成。
其中，因钛酸锂安全性能及循环性能好，锂离子在其晶体内的扩散系数高，常常应用于锂电池的负极材料中，在本发明中，介于钛酸锂的低温性能好，但是其导电性能较差的特性，将其与磷酸钒锂、铌酸锂钾、铝酸钾相结合，用于正极活性材料内，使得具有本发明的正极活性材料的锂电池不仅在常温下具有优良的充放电性能，同时在低温条件下仍能保持良好的放电容量。
优选地，所述正极活性材料的外表面上还包覆有一层包覆层，所述包覆层按质量份数计由如下组分混合而成：10-20份MgO、50-60份Al2O3及20-30份ZnO。
该包覆层通过添加MgO、ZnO，使得即使在电极体内部混入了导电性异物的情况下，也可以有效防止正极板与负极板间发生短路的现象；同时，添加了Al2O3的包覆层，使得该锂离子在放电过程中的温升较低，提高了该锂离子电池的安全系数。
优选地，所述负极采用的负极活性材料包括碳基材料、硅基材料及锗材料，其中，所述的锗材料选自纳米锗、二氧化锗中的一种或两者的组合。负极活性材料中，通过在碳基材料、硅基材料中添加锗材料，大大提高了锂离子进出负极的速率，同时提高了锂电池的充放电性能和充放电的次数。
进一步优选地，所述的碳基材料选自软碳、硬碳、碳纤维、人造石墨、天然石墨、石墨烯中的一种或多种的组合，所述的硅基材料选自硅、氧化硅中的一种或两者的组合。
进一步优选地，所述的负极活性材料中还掺杂有氟化物。
更进一步优选地，所述的氟化物选自六氟化碳、四氟化碳中的一种或两者的组合。通过在负极材料中掺杂氟化物，有效地提高了锂离子电池的低温放电性能。
优选地，所述的电解液按质量百分比计，包括85%-90%有机溶剂、5%-10%锂盐及1%-5%添加剂，其中，所述的有机溶剂是由氟代酯溶剂、碳酸酯溶剂按照质量比1:1-3混合而成。
进一步优选地，所述的氟代酯溶剂选自三氟代碳酸丙烯酯、二氟代乙酸甲酯、二氟代乙酸乙酯中的一种或多种的组合；所述的碳酸酯溶剂选自氯代碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸亚丁酯、碳酸丙烯酯中的一种或多种的组合。
有机溶剂中采用的碳酸酯，能够提高锂离子的导电率，同时降低电解液的粘度；而氟代酯溶剂具有较高的闪点甚至无闪点，能够提高锂电池的安全性能，两者结合后，不仅提高了锂离子的导电率，同时还确保了锂电池使用的安全性。
进一步优选地，所述的添加剂选自氟代碳酸乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、硫酰基化合物、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯、1,4-丁烷磺酸内酯、甲基磺酸乙酯中的一种或多种的组合。
由于上述技术方案的运用，本发明的低温锂离子二次电池与现有技术相比具有下列优点：本发明的低温锂离子二次电池，其正极活性材料采用了组分A与组分B的混合，其组分A的化学式为LiNixCoyMn（1-x-y）O2，组分B选自含K、Mg、Zr、Zn、Ti、Cr、Al、V或Cu元素的含锂化合物中的至少一种，采用本发明的正极活性材料所制得的锂离子二次电池，循环性能及低温性能好，其可在-20℃的温度条件下，1C放电，放电效率达97.8%以上；-30℃的温度条件下，1C放电，放电效率达90%以上；-40℃的温度条件下，1C放电，放电效率在80%以上；常温下1C充电/1C 放电，循环500次，容量保持率在85%以上。
具体实施方式
下面结合具体实施例来对本发明的技术方案作进一步的阐述。
实施例1
一种低温锂离子二次电池，包括正极、负极、置于正极与负极间的隔膜与电解液。
正极：本例中，正极采用的正极活性材料由组分A与组分B的混合而成，其中，组分A按照质量百分比，由30%LiNiO2、30%LiCoO2、40%LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2混合而成，组分B按照质量百分比，由40%Li4O4Ti、20%Li2CrO4、15%Li3V2(PO4)3、25%Li2O3Zr混合而成，且组分B占整个正极活性材料质量的12%。
该正极活性材料的外表面还包覆有一层包覆层，包覆层按质量份数计由20份MgO、55份Al2O3及25份V2O5混合而成，采用该包覆层，不仅有效地防止了正极板与负极板间发生短路的现象，同时还提高了锂电池放电过程中的安全系数。
负极：该负极采用的负极活性材料包括碳基材料、硅基材料及锗材料，本例中，该负极活性材料为软碳、人造石墨、氧化硅、纳米锗的组合。
电解液：本例中，电解液按质量百分比计，包括85%-90%有机溶剂、5%-10%锂盐及1%-5%添加剂。
其中，有机溶剂是由氟代酯溶剂、碳酸酯溶剂按照质量比1:1.5混合而成。具体的，氟代酯溶剂为三氟代碳酸丙烯酯、二氟代乙酸乙酯的混合；碳酸酯溶剂为氯代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸丙烯酯的混合物。
添加剂为氟代碳酸乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、硫酰基化合物、亚硫酸二甲酯的混合物。
锂盐为六氟磷酸锂与六氟硼酸锂的混合物。
实施例2
本例与实施例1的不同之处在于，其负极活性材料中还掺杂有氟化物六氟化碳。
实施例3
本例与实施例1的不同之处在于，其正极活性材料中的组分A按质量百分比计，由40%LiMnO2、60%LiNi0.2Co0.3Mn0.5O2混合而成。
实施例4
本例与实施例1的不同之处在于，其正极采用的活性材料的组分B按照质量百分比，由55%钛酸锂、10%磷酸钒锂、5%铌酸锂钾、30%铝酸锂混合而成。
实施例5
本例与实施例4的不同之处在于，其负极采用的活性材料为软碳、人造石墨、石墨烯、氧化硅、纳米锗、二氧化锗、四氟化碳。
实施例6
本例与实施例4的不同之处在于，其电解液中的有机溶剂由氟代酯溶剂、碳酸酯溶剂按照质量比1:2混合而成。具体的，氟代酯溶剂为二氟代乙酸甲酯，碳酸酯溶剂为碳酸亚丁酯、碳酸丙烯酯的混合物。
实施例7
本例与实施例1的不同之处在于，其电解液中的添加剂为硫酰基化合物与亚硫酸二甲酯的混合物。
实施例8
本例与实施例7的不同之处在于，其电解液中的有机溶剂为氟代酯溶剂、碳酸酯溶剂按照质量比1:3混合而成。具体的，氟代酯溶剂为二氟代乙酸甲酯；碳酸酯溶剂为碳酸甲乙酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸亚丁酯的混合物。
实施例9
本例与实施例8的不同之处在于，其正极采用的活性材料的组分B按照质量百分比，由56%钛酸锂、13%磷酸钒锂、3%铌酸锂钾、28%铝酸锂混合而成。
锂离子二次电池性能测试
（1）锂离子电池的常温循环性能测试
在25℃下，将锂离子电池静置10分钟，之后以0.5C倍率恒流充电至4.2V，之后在4.2V下恒压充电至0.05C，并静置5分钟，之后以1C倍率恒流放电至2.75V，此为一个充放电循环过程，此次的放电容量为锂离子电池的首次放电容量，之后进行500次充放电循环过程。
实施例1~9锂离子二次电池循环性能测试数据参见表1。
锂离子电池N次循环后的容量保持率(％)＝第N次循环的放电容量/首次放电容量×100％。
表1
从表1中我们可以看出，本发明的锂离子二次电池，其循环性能较好，常温下，500次循环后的容量保持率仍能达到85%以上，同时，我们从表1中可以得出以下结论：
在其他材料不变的情况下，正极活性材料中添加了钛酸锂、磷酸钒锂、铌酸锂钾、铝酸锂后，其循环性能有所提高；在其他材料不变的情况下，在负极活性物质中添加氟化物，能够使循环性能提高；在正极和负极材料相同的情况下，在电解液中选用二氟代乙酸甲酯作为氟代酯溶剂，也能提高锂电池的循环性能。
（2）锂离子电池的低温放电容量的测定
【25℃放电容量的测定】
在25℃下在上述（1）中常温循环的充放电条件下进行1次充放电循环试验，测定放电容量记为Q1。
【低温放电容量的测定】
在25℃下，在与上述第1次循环相同的充电条件下进行充电后，放置在-20℃的恒温槽内4h，然后，在-20℃的环境下，1C放电至电压达2.75V，测定放电容量记为Q2。按照相同的方法，将锂离子电池在-30℃、-40℃温度条件下进行放电测试。
由下述式（1）求出低温放电时放电效率。
低温放电时放电效率（%）=（Q2/Q1）*100（%）
具体测试结果见表2。
（3）锂离子电池的低温放电温升测定
在低温条件下，在上述（2）的放电条件下，以放电初始时电池表面的温度为T1，以放电过程中，电池表面所达到的最高温度为T2，按照下述式（2）求出低温放电时的温升。
低温放电时温升（℃）=T2-T1
具体测试结果见表2。
表2
从表2中可知，本发明的锂离子电池低温放电效果好且在放电过程中温升较低。具体的，在-20℃的温度条件下，放电容量可达97.8%以上，温升不超过10.3℃；在-30℃的温度条件下，放电容量可达90.1%以上，温升不超过11.5℃；在-40℃的温度条件下，放电容量可达80.2%以上，温升不超过13.0℃。同时，从表2中还可看出，在其他材料不变的情况下，在正极材料中混合钛酸锂、磷酸钒锂、铌酸锂钾、铝酸锂后，其锂电池的低温效果有所提高；在其他材料不变的情况下，在负极活性物质中添加氟化物，其锂电池的低温效果也有所提高；在其他材料不变的情况下，在电解液中选用二氟代乙酸甲酯作为氟代酯溶剂，其锂电池的低温效果也会有所提高。
综合上述材料，我们可以看出，采用了本发明所述的正极活性材料，能够在保持锂电池循环性能的同时，能够在低温条件下进行放电，放电容量高，能够满足特殊领域对低温电池的需求，同时其温升较低，安全系数高。
上述实施例只为说明本发明的技术构思及特点，其目的在于让熟悉此项技术的人士能够了解本发明的内容并据以实施，并不能以此限制本发明的保护范围。凡根据本发明精神实质所作的等效变化或修饰，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (9)

1.一种低温锂离子二次电池，包括正极、负极、置于所述正极与所述负极间的隔膜及电解液，其特征在于，所述正极采用的正极活性材料是由组分A与组分B混合而成，所述组分A的化学式为LiNixCoyMn（1-x-y）O2，其中：0≤x≤1，0≤y≤1，且0≤x+y≤1；所述组分B按质量份数计，是由50-60份钛酸锂、10-15份磷酸钒锂、1-5份铌酸锂钾、20-30份铝酸锂混合而成，按质量百分比计，所述组分B占所述正极活性材料的10%~15%。
2.根据权利要求1所述的低温锂离子二次电池，其特征在于，所述正极活性材料的外表面上还包覆有一层包覆层，所述包覆层按质量份数计由如下组分混合而成：10-20份MgO、50-60份Al2O3及20-30份ZnO。
3.根据权利要求1所述的低温锂离子二次电池，其特征在于，所述负极采用的负极活性材料包括碳基材料、硅基材料及锗材料，其中，所述的锗材料选自纳米锗、二氧化锗中的一种或两者的组合。
4.根据权利要求3所述的低温锂电池二次电池，其特征在于，所述的碳基材料选自软碳、硬碳、碳纤维、人造石墨、天然石墨、石墨烯中的一种或多种的组合，所述的硅基材料选自硅、氧化硅中的一种或两者的组合。
5.根据权利要求3或4所述的低温锂离子二次电池，其特征在于，所述的负极活性材料中还掺杂有氟化物。
6.根据权利要求5所述的低温锂离子二次电池，其特征在于，所述的氟化物选自六氟化碳、四氟化碳中的一种或两者的组合。
7.根据权利要求1所述的低温锂离子二次电池，其特征在于，所述的电解液按质量百分比计，包括85%-90%有机溶剂、5%-10%锂盐及1%-5%添加剂，其中，所述的有机溶剂是由氟代酯溶剂、碳酸酯溶剂按照质量比1:1-3混合而成。
8.根据权利要求7所述的低温锂离子二次电池，其特征在于，所述的氟代酯溶剂选自三氟代碳酸丙烯酯、二氟代乙酸甲酯、二氟代乙酸乙酯中的一种或多种的组合；所述的碳酸酯溶剂选自氯代碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸亚乙烯酯、碳酸亚丁酯、碳酸丙烯酯中的一种或多种的组合。
9.根据权利要求7或8所述的低温锂离子二次电池，其特征在于，所述的添加剂选自氟代碳酸乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、硫酰基化合物、亚硫酸二甲酯、亚硫酸二乙酯、1,4-丁烷磺酸内酯、甲基磺酸乙酯中的一种或多种的组合。
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