CN105482814A - 含锰线性红光荧光材料及其光源装置 - Google Patents

含锰线性红光荧光材料及其光源装置 Download PDF

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蔡宪宗
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Abstract

本发明为含锰线性红光荧光材料及其光源装置，且含锰线性红光荧光材料可接收激发光而放射线性红光，包含第一及第二元素、氟元素、卤素元素以及四价锰离子，并具有化学式AxMF6-yZy:Mn4+，第一元素A包含锂、钠、钾、铷、铯、镁、钙、锶、钡及锌的至少其中之一，第二元素M包含硅、锗、锡、钛、锆、铝、镓、铟、钪、钇、镧、铌、钽、铋及钆的至少其中之一，F为氟，Z为包含氯、溴及碘的至少其中之一的卤素元素，且0<x≦2，0<y≦6。本发明所发射的红光具有介于580nm至800nm之间主放射波峰，因此，可搭配适当荧光材料以产生具有适当光谱的光源，如白光，用以建构光源装置。

Description

含锰线性红光荧光材料及其光源装置
技术领域
本发明是有关于一种含锰线性红光荧光材料及其光源装置，尤其是包含四价锰离子并具有化学式AxMF6-yZy:Mn4+，可接收紫外及蓝光的激发光，而放射较长波长的红光。
背景技术
近年来，具有“节能”与“环保”双重特性的白光发光二极管(LED)，随着发光效率不断提升，一般认为是取代热炽灯与荧光灯的革命性光源，而荧光材料为制作单芯片白光LED不可或缺的光转换材料，攸关发光效率、安定性、演色性、色温、使用寿命等特性，因此，荧光材料可谓单芯片白光LED系统中最重要的关键材料。
一般来说，都希望白光装置能在特定色温及演色性下具有较高的发光效率，然而，随着色温的降低或演色性的提高，发光效率通常会降低。此外，由于一般宽波段的红粉(红光荧光粉)所涵盖的范围较宽，使得在较长波段的区域中，人眼视效函数的敏感度已经降到非常低，导致发光效率降低，所以当红光荧光粉改用线性发光的材料时，即可有效提升发光效率。
在现有技术中，线性红光荧光粉常用Eu3+掺杂的材料，比如Y2O3:Eu3+，不过Eu3+掺杂的材料在激发光谱通常为线光谱，而且对于目前主流的440～460nm波段的激发效率并不佳。此外，另外一系列的Mn4+掺杂氟氧化物的荧光粉3.5MgO·0.5MgF2·GeO2:Mn4+，其放光波长是大于650nm，且Mn4+掺杂至氧化物或卤氧化物的主体通常会使发光波段落于650nm以上，使得发光效率的提升效果会因波段太长而无进一步加强。
因此，需要一种荧光材料及其光源装置，利用纯卤化物荧光材料具有合成温度低的特性及高化学稳定性，作为荧光材料的主体，可提供蓝光或紫外激发白光LED的荧光粉，并用以产生具有高光质量的光源，藉以解决上述现有技术的问题。
发明内容
本发明的主要目的在于提供一种含锰线性红光荧光材料，形成荧光体，为颗粒状的粉体，可接收较短波长的激发光而放射较长波长的红光，主要是包含第一元素、第二元素、氟元素、卤素元素以及四价锰离子，并具有化学式AxMF6-yZy:Mn4+，其中A为第一元素并包含锂、钠、钾、铷、铯、镁、钙、锶、钡以及锌的至少其中之一，M为第二元素并包含硅、锗、锡、钛、锆、铝、镓、铟、钪、钇、镧、铌、钽、铋以及钆的至少其中之一，F为氟，Z为卤素元素并包含氯、溴以及碘的至少其中之一，且0<x≦2，0<y≦6。
本发明含锰线性红光荧光材料所发射的红光具有主放射波峰，其中主放射波峰的波长范围较佳的是介于580nm至800nm之间，因此，本发明可搭配适当的荧光材料而应用于照明或液晶显示器，藉以提供具有适当光谱的光源，比如白光。
再者，本发明进一步包括披覆层，是配置于荧光体的表面上，且具体而言，披覆层可包含氧化硅(SiO2)、氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锌(ZnO)、氧化锆(ZrO2)及氧化钇(Y2O3)的至少其中之一。
本发明的另一目的在于提供一种光源装置，用于发射白光，且光源装置包括激发光源、含锰线性红光荧光材料、黄光荧光材料以及绿光荧光材料。激发光源可发射具有370nm至500nm的波长的光激发，且含锰线性红光荧光材料、黄光荧光材料以及绿光荧光材料可接收激发光并分别放射红光，黄光及绿光，尤其是红光、黄光及绿光可经混光而形成所需的白光。
较佳的，激发光源主要是由发光二极管(lightemittingdiode、LED)、雷射二极管(laserdiode、LD)、有机发光二极管(organiclightemittingdiode、OLED)、冷阴极灯管(coldcathodefluorescentlamp、CCFL)或外部电极荧光灯管(externalelectrodefluorescentlamp、EEFL)而实现。
具体而言，黄光荧光材料包括含三价铈的钇铝氧化物以及含二价铕的钡锶钙氧化物，且三价铈的钇铝氧化物的化学式为Y3Al5O12:Ce3+，而含二价铕的钡锶氧化物的化学式为(Ba1-x-ySrxCay)2SiO4:Eu2+。
此外，绿光荧光材料包括含三价铈的镥铝氧化物、β-硅铝氮氧化物以及含二价铕的钡锶钙硅氮氧化物，且含三价铈的镥铝氧化物的化学式为Lu3Al5O12:Ce3+，β-硅铝氮氧化物的化学式为β-SiAlON，而含二价铕的钡锶钙硅氮氧化物的化学式为(Ba1-x-ySrxCay)Si2O2N2:Eu2+。
由于本发明的主要特点在于含锰线性红光荧光材料很适合目前普遍使用的440～460nm蓝光激发，并且放射光谱为线性的红光，具有介于580nm至800nm之间主放射波峰，因此，可改善并加强整体操作效率，同时，可搭配特定的其它荧光材料，经混光后产生具有适当光谱特性的光源，如白光，进而建构高质量的光源装置，可应用于照明或显示领域中所需的原始光源。
附图说明
图1为依据本发明实施例含锰线性红光荧光材料的剖示图；
图2为依据本发明实施例使用含锰线性红光荧光材料的光源装置的示意图；
图3为K2SiF6-yCly:Mn4+粉末的SEM影像；
图4为实例4的K2SiF3Cl3:Mn4+激发及放射光谱；
图5为实例1～5及比较例中不同Cl含量的K2SiF6-yCly:Mn4+的荧光强度比较；
图6为实例1～5及比较例中不同Cl含量的K2SiF6-yCly:Mn4+的荧光放射光谱；
图7为实例9的Na2SiF3Cl3:Mn4+的激发放射光谱；
图8为实例6～10及比较例中不同Cl含量的Na2SiF6-yCly:Mn4+的荧光强度比较；
图9为实例11的K2TiF6-yCly:Mn4+的激发及放射光谱。
其中，附图标记说明如下：
1含锰线性红光荧光材料
2光源装置
10荧光体
20披覆层
30激发光源
40黄光荧光材料
50绿光荧光材料
A局部放大区
B封装体
CN电气连接线
L1激发光
L2红光
L3白光
PLE激发光谱
PL放射光谱
具体实施方式
以下配合图标及元件符号对本发明的实施方式做更详细的说明，以使熟悉本领域的技术人员在研读本说明书后能据以实施。
请参考图1，为本发明实施例含锰线性红光荧光材料的剖示图。如图1所示，本发明的含锰线性红光荧光材料1主要是包括颗粒状或粉体状的荧光体10，是由第一元素A、第二元素M、氟元素、卤素元素Z以及四价锰离子构成，并具有化学式AxMF6-yZy:Mn4+，其中第一元素A可包含锂、钠、钾、铷、铯、镁、钙、锶、钡以及锌的至少其中之一，第二元素M可包含硅、锗、锡、钛、锆、铝、镓、铟、钪、钇、镧、铌、钽、铋以及钆的至少其中之一，F为氟，卤素元素Z包含氯、溴以及碘的至少其中之一，而且0<x≦2，0<y≦6。
本发明包含化学式AxMF6-yZy:Mn4+的荧光体10可接收较短波长的激发光而放射较长波长的红光，因而具有荧光作用，更具体而言，所发射的红光具有主放射波峰，并且主放射波峰的波长范围是介于580nm至800nm之间。因此，本发明可搭配适当的其它荧光材料，以提供特定光谱特性的光源，比如白光，可当作照明或液晶显示器的高质量光源。
此外，如图1所示，本发明的含锰线性红光荧光材料1可进一步包括披覆层20，是配置于荧光体10的表面上。具体而言，披覆层20可包含氧化硅(SiO2)、氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锌(ZnO)、氧化锆(ZrO2)及氧化钇(Y2O3)的至少其中之一。
进一步参考图2，为本发明实施例使用含锰线性红光荧光材料的光源装置的示意图。如图2所示，本发明的光源装置2包括含锰线性红光荧光材料1、激发光源30、黄光荧光材料40、绿光荧光材料50、电气连接线CN及封装体B，其中含锰线性红光荧光材料1、黄光荧光材料40、绿光荧光材料50是均匀混合而涂布于封装体B，如图中的局部放大区A所示，可用以接收来自激发光源3的激发光L1，并分别由含锰线性红光荧光材料1、黄光荧光材料40、绿光荧光材料50产生红光、黄光、绿光，进而混光成白光L3而射出，当作照明或显示装置的光源。
具体而言，电气连接线CN连接激发光源30及外部电源，用以将外部电源的电力输入激发光源30，使激发光源30产生激发光L1。封装体B包覆激发光源30及电气连接线CN，以提供隔绝保护作用，通常可利用高透光率且电气绝缘的树脂或玻璃构成。
此外，上述激发光源30可包含发光二极管(lightemittingdiode、LED)、雷射二极管(laserdiode、LD)、有机发光二极管(organiclightemittingdiode、OLED)、冷阴极灯管(coldcathodefluorescentlamp、CCFL)或外部电极荧光灯管(externalelectrodefluorescentlamp、EEFL)。
为进一步清楚说明本发明所展现的特点，下文将详细解释化学式AxMF6-yZy:Mn4+中特定实例1～11的具体实施手段及技术内容。然而，要注意的是，所列举的实例都只是方便说明而已，并非用以限定本发明的范围。具体而言，表1所示的实例1～5是针对K2SiF6-yCly:Mn4+的发光强度比较表，表2的实例6～10是针对Na2SiF6-yCly:Mn4+的发光强度比较表，而实例11是针对K2TiF6-yCly:Mn4+。
表1
实例 组成 y PL强度(％)
比较例 K2SiF6:Mn4+ 0 100
1 K2SiF5.5Cl0.5:Mn4+ 0.5 98
2 K2SiF5Cl1:Mn4+ 1 101
3 K2SiF4Cl2:Mn4+ 2 106
4 K2SiF3Cl3:Mn4+ 3 104
5 K2SiF1Cl5:Mn4+ 5 85
表2
实例 组成 y PL强度(％)
比较例 Na2SiF6:Mn4+ 0 100
6 Na2SiF5.5Cl0.5:Mn4+ 0.5 99
7 Na2SiF5Cl1:Mn4+ 1 102
8 Na2SiF4Cl2:Mn4+ 2 105
9 Na2SiF3Cl3:Mn4+ 3 101
10 Na2SiF5Cl:Mn4+ 5 79
如表1所示，列举K2SiF6-yCly:Mn4+中y＝0.5、1、2、3、5的实例1～5，同时列出y＝0时的比较例，以方便比较荧光体光激发光光谱(photoluminescence，PL)强度。
上述实例1～5中K2SiF6-yCly:Mn4+的合成方式，主要以化学剂量比例取用100ml～1L的HF及100ml～1L的HCl并混合均匀，接着加入5～10g的SiO2粉末，再加入20～50g的KMnO4溶液使颜色从透明变为深紫色，之后以10～60ml的H2O2滴定出现淡黄色K2SiF6-yCly:Mn4+粉末为止。
对K2SiF6-yCly:Mn4+粉末进行各项必要分析及测试，其中图3为K2SiF6-yCly:Mn4+粉末的SEM影像，其颗粒大小约为20～40um，且为多角形粉末。另外，图4为实例4(y＝3)K2SiF3Cl3:Mn4+的激发及放射光谱，其中激发光谱PLE由双峰所构成，波段介于300到500nm之间，符合目前普遍使用的440～460nm蓝光激发，而K2SiF6-yCly:Mn4+放射光谱PL为线性的红光，其放光位在600～700nm，且最高峰值位在630nm，因此是具有高饱和红光的荧光材料。
依据表1，制备不同氯(Cl)含量的K2SiF6-yCly:Mn4+，其中y分别为0、0.5、1、2及3，并进行必要的荧光分析及比较，其结果如图5及图6所示，其中图5显示不同Cl含量的K2SiF6-yCly:Mn4+的荧光强度比较，比如以y＝2的Cl取代后，强度为没有Cl添加时的106％，而图6为实例1～5及比较例中不同Cl含量的K2SiF6-yCly:Mn4+的荧光放射光谱，其结果显示Cl的添加不会影响到放光特性，这一系列样品的放光位置皆落在波长600～700nm的范围内。
此外，表2列举Na2SiF6-yCly:Mn4+中y＝0.5、1、2、3、5的实例6～10，同时列出y＝0时的比较例，以方便比较PL强度。实例6～10中Na2SiF6-yCly:Mn4+的合成方式是依化学剂量比例取用100ml～1L的HF及100ml～1L的HCl并混合均匀，接着加入5～10g的SiO2粉末，再加入20～50g的NaMnO4溶液而使得颜色从透明变为深紫色，之后以10～60ml的H2O2滴定出现淡黄色Na2SiF6-yCly:Mn4+粉末为止。
对所获得的Na2SiF6-yCly:Mn4+粉末进行各项必要分析及测试，如图7及图8分别所示实例9的Na2SiF3Cl3:Mn4+的激发放射光谱以及不同Cl含量的Na2SiF6-yCly:Mn4+的荧光强度比较。在图7中，Na2SiF3Cl3:Mn4+激发光谱由双峰所构成波段介于300到500nm之间，很适合目前普遍使用的440～460nm蓝光激发。尤其是，放射光谱为线性的红光，其中放光是位在600～700nm，而最高峰值是位在628nm。依据表2，制备不同Cl含量的Na2SiF6-yCly:Mn4+，其中y分别为0、0.5、1、2及3，并进行必要的荧光分析及比较，而其结果如图8所示，其中以y＝2的Cl取代后，强度为没有Cl添加时的105％。
最后，针对实例11的K2TiF6-yCly:Mn4+，其合成方式是以化学剂量比例取用100ml～1L的HF及100ml～1L的HCl并混合均匀，接着加入5～10g的TiO2粉末，再加入20～50g的KMnO4溶液，使得溶液从透明变为深紫色，之后以10～60ml的H2O2滴定至出现淡黄色K2TiF6-yCly:Mn4+粉末为止。其后，进行各项必要分析及测试，如图9所示，K2TiF6-yCly:Mn4+激发及放射光谱，尤其是K2TiF3Cl3:Mn4+的激发光谱PLE是由双峰所构成，其波段介于300到500nm之间。因此，很适合应用于目前普遍使用的440～460nm蓝光激发，而且K2TiF6-yCly:Mn4+的放射光谱PL为线性的红光，其放光波长位在600～700nm之间，其中最高峰值位在632nm。
综上所述，本发明的主要特点在于含锰线性红光荧光材料很适合目前普遍使用的440～460nm蓝光激发，并且放射光谱为线性的红光，具有介于580nm至800nm之间主放射波峰，可改善并加强整体操作效率。
本发明的另一特点在于可搭配特定的其它荧光材料，经混光后产生具有适当光谱特性的光源，如白光，进而建构高质量的光源装置，可应用于照明或显示领域中所需的原始光源。
以上所述仅为用以解释本发明的较佳实施例，并非企图据以对本发明做任何形式上的限制。因此，凡有在相同的发明精神下所作有关本发明的任何修饰或变更，皆仍应包括在本发明意图保护的范畴。

Claims (7)

1.一种含锰线性红光荧光材料，具有一荧光体的颗粒状或粉体状，且经370nm至500nm的波长的激发光照射后而发射红光，其特征在于，该含锰荧光材料至少包括一第一元素、一第二元素、氟元素、一卤素元素以及一四价锰离子，并具有化学式AxMF6-yZy:Mn4+，其中A为第一元素并包含锂、钠、钾、铷、铯、镁、钙、锶、钡以及锌的至少其中之一，M为第二元素并包含硅、锗、锡、钛、锆、铝、镓、铟、钪、钇、镧、铌、钽、铋以及钆的至少其中之一，F为氟，Z为卤素元素并包含氯、溴以及碘的至少其中之一，且0<x≦2，0<y≦6。
2.如权利要求1所述的含锰线性红光荧光材料，其特征在于，该红光的主放射波峰介于580nm至800nm之间。
3.如权利要求1所述的含锰线性红光荧光材料，其特征在于，进一步包括一披覆层，其中该披覆层包覆该荧光体的表面，并包含氧化硅(SiO2)、氧化钛(TiO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化锌(ZnO)、氧化锆(ZrO2)及氧化钇(Y2O3)的至少其中之一。
4.一种光源装置，用于发射白光，其特征在于，包括：
一激发光源，用以发射具有370nm至500nm的波长的激发光；
一如权利要求1所述的含锰线性红光荧光材料，用以接收来自该激发光源的激发光，并放射红光；
一黄光荧光材料，用以接收该激发光，并放射黄光；
一绿光荧光材料，用以接收该激发光，并放射绿光；
一电气连接线，用以连接该激发光源及一外部电源，将该外部电源的电力输入该激发光源以产生该激发光；以及
一封装体，用以包覆该激发光源及该电气连接线，以提供隔绝保护作用，
其中，该含锰线性红光荧光材料、该黄光荧光材料及该绿光荧光材料是均匀混合而涂布于该封装体，且该白光是由该红光、该黄光及该绿光经混光而形成。
5.如权利要求4所述的光源装置，其特征在于，该激发光源包含发光二极管(lightemittingdiode、LED)、雷射二极管(laserdiode、LD)、有机发光二极管(organiclightemittingdiode、OLED)、冷阴极灯管(coldcathodefluorescentlamp、CCFL)或外部电极荧光灯管(externalelectrodefluorescentlamp、EEFL)。
6.如权利要求4所述的光源装置，其特征在于，该黄光荧光材料包括含三价铈的钇铝氧化物以及含二价铕的钡锶氧化物，且该三价铈的钇铝氧化物的化学式为Y3Al5O12:Ce3+，而该含二价铕的钡锶钙氧化物的化学式为(Ba1-x-ySrxCay)2SiO4:Eu2+。
7.如权利要求4所述的光源装置，其特征在于，该绿光荧光材料包括含三价铈的镥铝氧化物、β-硅铝氮氧化物以及含二价铕的钡锶钙硅氮氧化物，且该含三价铈的镥铝氧化物的化学式为Lu3Al5O12:Ce3+，该β-硅铝氮氧化物的化学式为β-SiAlON，而该含二价铕的钡锶钙硅氮氧化物的化学式为(Ba1-x-ySrxCay)Si2O2N2:Eu2+。
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