CN102977884B - 荧光材料与白光发光装置 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种荧光材料，如下具有化学式：(Sr1-a-b-cMaTmbEuc)3Si1-dGedO5，其中：Sr、M、Tm、及Eu为二价金属离子，且M是Ca、Ba、Mg、或上述的组合；Si及Ge为四价离子；0≤a≤0.5；0≤b≤0.03；0＜c≤0.1；以及0＜d≤0.005。上述荧光材料可与黄色荧光材料搭配蓝光激发光源，以形成暖色系的白光发光装置。
Description
技术领域
本发明是关于一种荧光材料，更特别关于此种材料于白光发光装置的应用。
背景技术
利用具省电、低污染与寿命长等优点的白光发光二极管(light emittingdiodes；LEDs)作为照明光源已是现代照明主要发展趋势。为取得理想的照明光源，除LED本身亮度外，所选用的荧光体亦为影响光源整体发光效率的关键因素。
目前市面上常见白光LED为蓝色LED(发射波长为460-480nm)配合黄色荧光粉，因缺乏红色成份，其演色性较差。故搭配红色、黄色荧光粉及组合的白光LED将比只含有单一黄色荧光粉的白光LED具更高演色性。但目前市面常见的蓝光激发的红色荧光粉以氮化物及硫化物为主(发射波长为620-650nm)，氮化物最大优点是稳定度高，但其原料为氮化锶及氮化钡，再加上有些氮化物荧光粉甚至需要高温高压制程，所以成本极为高昂。硫化物虽然成本较低，但其具极差的化学稳定性，故不适合做为LED的荧光粉。近来利用硅酸盐材料的桔红色荧光粉搭配黄色荧光粉及蓝色LED而成的高演色性白光LED，则是不错的选择。目前市面上常见硅酸盐桔红光荧光粉为BOS系列的BOS600(CaSr)2SiO4:Eu2+荧光粉(发射波长为580-600nm)，其成本较低发光效率也不差，化学稳定性也优于硫化物，但缺点是热稳定性仍不够好。综上所述，目前亟需发光效率不差、成本低、及热稳定性佳的桔红色荧光粉。
发明内容
本发明的目的在于提供一发光效率不差、成本低、及热稳定性佳的桔红色荧光粉，其可与黄色荧光材料搭配蓝光激发光源，以形成暖色系的白光发光装置。
本发明一实施方式提供一种荧光材料，具有化学式如下：(Sr1-a-b-cMaTmbEuc)3Si1-dGedO5；其中Sr、M、Tm、及Eu为二价金属离子，且M是Ca、Ba、Mg、或上述的组合；Si及Ge为四价离子；0≤a≤0.5；0≤b≤0.03；0＜c≤0.1；以及0＜d≤0.005。
本发明一实施方式提供一种白光发光装置，包括蓝光激发光源；以及黄色荧光材料与上述的荧光材料。
本发明的优点在于：本发明的荧光材料通过在现有的桔黄光荧光材料的主体Sr3SiO5中另外掺杂元素来增加其发光效率，因而成本低且热稳定性佳；本发明的这一桔红色荧光粉可与黄色荧光材料搭配蓝光激发光源，形成暖色系的白光发光装置。
附图说明
图1a是本发明一实施例中，不同Si/Ge 比例的荧光材料(Sr0.99Eu0.01)3Si1-dGedO5的吸收光谱；
图1b是本发明一实施例中，不同Si/Ge比例的荧光材料(Sr0.99Eu0.01)3Si1-dGedO5的发射光谱；
图2a是本发明一实施例中，不同Sr/Tm及Si/Ge比例的荧光材料(Sr0.99-bTmbEu0.01)3Si1-dGedO5的吸收光谱；
图2b是本发明一实施例中，不同Sr/Tm及Si/Ge比例的荧光材料(Sr0.99-bTmbEu0.01)3Si1-dGedO5的发射光谱；
图3是本发明一实施例中，不同Sr/Ba/Tm及Si/Ge比例的荧光材料(Sr0.99-a-bBaaTmbEu0.01)3Si1-dGedO5的发射光谱；
图4是本发明一实施例中，(Sr0.86Ba0.1Tm0.003Eu0.01)3Si0.999Ge0.001O5的X-ray绕射图；以及
图5是本发明一实施例中，黄色荧光材料YAG、(Sr0.757Ba0.23Tm0.003Eu0.01)3Si0.999Ge0.001O5、蓝光LED、及上述三者组合成的白光发光装置的CIE坐标。
具体实施方式
本发明提供一系列硅酸盐荧光材料，其化学式如式1：
(Sr1-a-b-cMaTmbEuc)3Si1-dGedO5 (式1)
在式1中，Sr、M、Tm、及Eu为二价金属离子，且M为Ca、Ba、Mg、或上述的组合。Si与Ge为四价离子。其中，0≤a≤0.5；0≤b≤0.03；0＜c≤0.1；以及0＜d≤0.005。上述荧光材料的主要机制为在原来桔黄光荧光材料的主体Sr3SiO5中，另外掺杂元素来增加其发光效率。
若式1中的荧光材料化学式中的a＝b＝0时，上述的荧光材料的化学式为(Sr1-cEuc)3Si1-dGedO5，其发射光谱为580nm±5nm。
若式1中的荧光材料化学式中的a＝0，且0＜b≤0.03时，上述的荧光材料的化学式为(Sr1-b-cTmbEuc)3Si1-dGedO5，其发射光谱为580nm±5nm。
若式1中的荧光材料化学式中的M为Ba，0.1≤a≤0.5，且0＜b≤0.03及0＜d≤0.005时，上述的荧光材料的化学式为(Sr1-a-b-cBaaTmbEuc)3Si1-dGedO5，其发射光谱为600nm±5nm。
上述荧光材料可与黄色荧光材料如Y3Al5O12:Ce(简称YAG)、Tb3Al5O12:Ce、(BaSr)2SiO4:Eu、或上述的组合结合，搭配蓝光的激发光源如发光二极管或激光二极管，即完成白光发光装置。在本发明一实施方式中，此白光发光装置为暖色系的白光发光装置。
此外，本发明也提供上述硅酸盐荧光材料的制造方法，包含以下步骤：首先，混合以下成份得到混合物：(1)具有锶的含氧化合物；(2)具有硅的含氧化合物；(3)具有锗的含氧化合物；(4)具有铕的含氧化合物；与(5)具有铥及/或M的含氧化合物。接着对混合物进行烧结，且烧结温度介于1300℃-1600℃之间。当混合物升温至烧结温度后，维持在烧结温度下1至4小时，以烧结混合物。根据本发明的实施方式，含氧化合物可为氧化物、碳酸化合物、或硝酸化合物。
为了让本发明的上述和其它目的、特征、和优点能更明显易懂，下文特举数实施例配合所附附图，作详细说明如下：
【实施例】
实施例1
依化学剂量比例取氧化锶、氧化铕、氧化硅、及氧化锗，均匀混合后研磨10分钟，并放入坩锅，置入高温炉，于5％的氢气与95％氮气(体积比)的混合气体下加热至1300℃～1600℃烧结，以制备不同Si/Ge比例的(Sr0.99Eu0.01)3Si1-dGedO5，其中d分别为0、0.001、0.01、及0.05。图1a是不同Si/Ge比例的荧光材料(Sr0.99Eu0.01)3Si1-dGedO5的吸收光谱而图1b是不同Si/Ge比例的荧光材料(Sr0.99Eu0.01)3Si1-dGedO5的发射光谱。当d为0时，(Sr0.09Eu0.01)3SiO5的激发波段介于深紫外光的250nm至绿光的550nm左右，发射光谱则为桔黄的580nm左右。当Ge的掺杂量d＝0.001时，其激发波段和发光波长并无改变，但可增加发光效率。适量添加Ge可增加长波段的激发效率，如图1a所示。
实施例2
依化学剂量比例取氧化锶、氧化铕、氧化硅、氧化锗、及氧化铥，均匀混合后研磨10分钟，并放入坩锅，置入高温炉，于5％的氢气与95％氮气的混合气体下加热至1300℃～1600℃烧结，以制备不同Sr/Tm及Si/Ge比例的(Sr0.99-bTmbEu0.01)3Si1-dGedO5，其中(b，d)分别为(0，0)、(0.003，0)、(0，0.01)、及(0.003，0.001)。图2a是不同Sr/Tm及Si/Ge比例的荧光材料(Sr0.99-bTmbEu0.01)3Si1-dGedO5的吸收光谱，而图2b是不同Sr/Tm及Si/Ge比例的荧光材料(Sr0.99-bTmbEu0.01)3Si1-dGedO5的发射光谱。由图2b可知，不论添加Ge或Tm均能增加发光效率，但同时适量添加二种元素则可进一步增加荧光材料的发光效率。
实施例3
依化学剂量比例取氧化锶、氧化铕、氧化硅、氧化锗、氧化铥及氧化钡，均匀混合后研磨10分钟，并放入坩锅，置入高温炉，于5％的氢气与95％氮气的混合气体下加热至1300℃～1600℃烧结，以制备不同Sr/Ba/Tm及Si/Ge比例的(Sr0.99-a-bBaaTmbEu0.01)3Si1-dGedO5，其中(a，b，d)分别为(0，0，0)、(0，0.003，0.001)、(0.1，0.003，0.001)、(0.17，0.003，0.001)、及(0.23，0.003，0.001)。图3是不同Sr/Ba/Tm及Si/Ge比例的荧光材料(Sr0.99-a-bBaaTmbEu0.01)3Si1-dGedO5的发射光谱。
因蓝光激发黄光荧光粉的白光LED需要桔红色荧光粉来增加其演色性，进一步添加碱土金属元素Ba的添加来位移发光波长，如图3所示。掺杂Tm及Ge可增加发光效率，而掺杂Ba可位移发光。无掺杂的荧光材料发射580nm左右的桔黄光，而添加Ba的荧光材料的放射光谱将位移至597nm的桔红光。图4则为上述产物的X光衍射图。由图中得知除了少许不发光原料的SiO2的相，绝大部分是由Sr3SiO5所组成。另上述的桔红色的荧光材料搭配黄色的荧光材料YAG及蓝光LED时，可形成色温3000K的暖白光LED，如图5所示。
虽然本发明已以数个较佳实施例揭露如上，然其并非用以限定本发明，任何熟习此技艺者，在不脱离本发明的精神和范围内，当可作任意的更动与润饰，因此本发明的保护范围当视后附的权利要求书所界定的范围为准。
Claims (5)
1.一种荧光材料，具有化学式如下：
(Sr1-a-b-cMaTmbEuc)3Si1-dGedO5；
其中Sr、M、Tm、及Eu为二价金属离子，且M是Ca、Ba、Mg、或上述的组合；
Si及Ge为四价离子；
0≤a≤0.5；0<b≤0.03；0<c≤0.1；以及0<d≤0.005。
2.如权利要求1所述的荧光材料，具有化学式如下：
(Sr1-b-cTmbEuc)3Si1-dGedO5，其发射光谱为580nm±5nm；
其中0<b≤0.03。
3.如权利要求1所述的荧光材料，具有化学式如下：
(Sr1-a-b-cBaaTmbEuc)3Si1-dGedO5，其发射光谱为600nm±5nm；
其中0.1≤a≤0.5；0<b≤0.03及0<d≤0.005。
4.一种白光发光装置，包括：
一蓝光激发光源；以及
一黄色荧光材料与权利要求1所述的荧光材料。
5.如权利要求4所述的白光发光装置，其中所述黄色荧光材料为Y3Al5O12:Ce、Tb3Al5O12:Ce、(BaSr)2SiO4:Eu、或上述的组合。
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