CN105189693A - 用于热能储存装置的复合材料及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于热能储存装置的复合材料(10)，其具有热塑性的相变材料(12)，该相变材料(12)中以预定的空间分布嵌入晶核(14)。本发明还涉及制备用于热能储存装置的复合材料(10)的方法。

Description

用于热能储存装置的复合材料及其制备方法
本发明涉及用于热能储存装置(或蓄热器)的复合材料以及制备这种用于热能储存装置的复合材料的方法。
构成所谓潜热储存器的热能储存装置利用了相变材料的特性，相变材料的熔化潜热(latente)、溶解热或吸收热()显著大于其在没有相变效应情况下基于其正常的比热容量而能够储存的热量。应用的实例为例如热包()、冷却包(Kühlakkus)或太阳能加热装置的水槽中填充有石蜡的储存器元件。
在基于相变材料的热能储存装置的放热期间，会出现其术语已知为“Subcooling”的不希望的过冷现象，从而相变材料的结晶以及由此而来的散热()只有在显著低于该相变材料的熔点时才开始。因此，散热发生在相对低的温度水平，其可能不利于能量储存装置中的应用。
举例来说，对于于此处为焦点的尽管由固态向液态的相变仍然具有形状稳定的性能的相变材料也存在这样的问题，例如超高分子量的聚乙烯，其因其分子链长而具有的粘度在由固态向液态相变后也带来一定的形状稳定性()。
因此，本发明的目的在于提供用于热能储存装置的复合材料以及制备这种复合材料的方法，借助于这种材料可减少过冷现象。
所述目的通过具有独立权利要求的特征的复合材料以及用于制备所述复合材料的方法得以实现。本发明有利的具有有益且非凡的扩展设计的实施方式在从属权利要求中给出。
本发明的用于热能储存装置的复合材料包括热塑性的相变材料，该相变材料中以预定的空间分布嵌入晶核。所述复合材料除所述热塑性的相变材料之外还具有晶核，由此可显著减少所述不期望的过冷现象，因为基于晶核，所述相变材料的凝固在低于该相变材料的熔点后基本上立即进行。伴随相变材料的凝固或结晶，由此还在低于所述相变材料的熔点的情况下基本上立即开始与热能储存装置中的使用相关的散热。从而，散热可发生在相对高的温度水平，而这对于所述复合材料在热能储存装置的应用来说是有利的。
在本发明的有利的实施方式中，所提供的相变材料是超高分子量的聚乙烯。其优势在于，由于所述相变材料分子的链长，在由固态向液态相变期间该相变材料并且由此所述复合材料作为整体而具有使该复合材料仍具有一定的形状稳定性的粘度。优选所述相变材料在高于其熔点的情况下具有至少千帕斯卡秒，优选兆帕斯卡秒的零剪切粘度()。
在本发明的另一项有利的实施方式中所提供的是，晶核具有比相变材料高的软化温度，特别是比相变材料高至少50℃的软化温度。由此可确保晶核不会对所述复合材料的热循环产生影响，因为由于升高的熔点所述晶核在复合材料的常规的温度应用范围内不仅是几何形状稳定的还是机械稳定的，并且此外还优选不与所述相变材料发生化学反应。这种情况下，所述相变材料的熔点为优选约130℃，然而该熔点还可以根据相变材料的组成在约100～170℃的范围内移动。
本发明的又一项有利的实施方式提供的是，晶核具有比相变材料更高的热导率。由此可实现作为整体的复合材料的有效热导率的提高，而这在热能储存装置中使用时对能量摄入和能量输出起了积极的作用。
根据本发明另一项有利的实施方式所提供的是，晶核是由碳所形成的纤维材料(例如碳纤维、碳纳米管等)，例如由滑石、石墨或层状硅酸盐所形成的片材，和/或既以微米尺寸又以纳米尺寸的例如由氮化硼、二氧化硅或炭黑所形成的球状材料。
根据本发明又一项有利的实施方式，借助于晶核在所述复合材料中形成了至少一个预定的热传导路径()，该复合材料至少在一个方向上具有比剩余的复合材料更高的热导率。也就是说，可形成复合材料的各向异性的热导率，从而例如可以在一个优选的方向上进行特别有效的吸热和散热，由此于热能储存装置中使用期间能够对各个存在的边界条件进行复合材料的相应的调整。可替代的是，还能够将晶核如此布置在复合材料内，使得所述复合材料具有至少基本上各向同性的热导率。在这种情况下，所述晶核优选基本上均匀地分布在复合材料中。
根据本发明另一项有利的实施方式，晶核的数量从复合材料的外部边缘区域向该复合材料的内部区域减少。由此，所述外部边缘区域(于热能储存装置中使用期间，通常通过该外部边缘区域来进行复合材料的热输入和热输出)可特别有效地吸热和散热。通过所述由复合材料的边缘区域向其内部区域降低的晶核浓度，可以在超过或低于相变材料的熔点的情况下实现复合材料的特别快的响应特性。
在本发明的用于热能储存装置的复合材料的制备方法中，将热塑性相变材料与晶核混合成混合物，随后由该混合物形成复合材料。此处，本发明的复合材料的有利的实施方式应被看作所述方法的有利的实施方式。
根据本发明方法的一项有利的实施方式，将晶核和热塑性相变材料以粉末状态彼此混合。由此可获得晶核和相变材料的特别好且简单的充分混合。
根据本发明方法的另一项有利的实施方式，在将相变材料与晶核混合之前先将该相变材料与溶剂，特别是与有机溶剂混合，并且在混合该相变材料和晶核之后从混合物中去除所述溶剂。在所述方法中强调填料颗粒、亦即晶核和相变材料的特别均匀的分布以及通过浇铸工艺成型的可能性。
根据本发明方法的又一项有利的实施方式，将所述混合物挤出或压制(特别是热压)成复合材料。首先，根据所应用的相变材料的粘度来提供一种或其它方法。只要在高出其熔点的情况下所使用的相变材料的粘度不应过高，特别是在1000至10000帕斯卡秒的范围，就可通过挤出来制备具有所需品质的复合材料。对于粘度超过10000帕斯卡秒的相变材料，特别提供热压工艺来制备复合材料，因为通过挤出来推动所述混合物是难以实现或完全不能实现的。
优选地，如果压制、特别是热压所述混合物，那么就将混合物在压制过程中抽真空，以便必要时降低或调节成型件孔隙率。
由下文优选的实施例的说明并依据附图给出了本发明进一步的优势、特征和细节。在不脱离本发明范围的情况下，在上文的描述中所提及的特征和特征组合以及在下文的附图描述中所提及的和/或附图单独所示的特征和特征组合不仅可在各个指定的组合中使用而且还可单独使用。
下面参照示意性的附图对本发明的实施例加以详述。
图1示出了用于热能储存装置的复合材料的示意图，该复合材料由热塑性相变材料制成，其中嵌入了大量的晶核；以及
图2示出了用于制备所述复合材料的挤出工艺的示意图。
用于热能储存装置(此处未示出)的、整体被标记为10的复合材料在图1的示意图中被示出。该复合材料包括热塑性的相变材料12，在该相变材料中嵌入了大量的晶核14，其中仅一部分晶核14具有标记。
相变材料12是超高分子量的聚乙烯，其具有高达6000kg/Mol的平均摩尔质量并具有0.89至0.98g/cm3的密度。相变材料12在超过其熔点的情况下具有至少千帕斯卡秒、优选兆帕斯卡秒的零剪切粘度。所述热塑性相变材料的熔点为约130℃，其中视相变材料12的组成而定，其熔点还可在约100至170℃的范围内。
晶核14可例如由以下材料形成：含碳的纤维状材料(例如碳纤维、碳纳米管等)；例如滑石、石墨和层状硅酸盐的片材；或既可以是微米尺寸又可以是纳米尺寸的例如氮化硼、二氧化硅和炭黑的球状材料。
此处优选地，晶核14具有比相变材料12更高的软化温度。晶核14的软化温度可例如比相变材料12的熔点高出约50°，从而在热能储存装置中的复合材料10的常规的预定使用温度范围内晶核14不会熔化并由此不仅机械地保持稳定而且还在几何形状上保持稳定，并且表现出相对于相变材料12的惰性。
晶核12优选还具有比相变材料12更高的热导率。由此可实现整个复合材料10的有效热导率的提高。如此处所示的晶核14基本上均匀分布在复合材料10内或在用作基体材料的相变材料12内。在晶核14这样的均匀分布的情况下，通常导致复合材料10的各向同性的导热性能。
根据边界条件，晶核14还可以与此处示出的示意图相对地在复合材料10内非均匀地布置。例如，晶核14的数量可以由外部边缘区域(其通过虚线16示意性地与复合材料10的内部区域隔开)向内减少。换言之，还可以在复合材料10的外部区域中以比其在该复合材料10的内部区域中的浓度更高的浓度布置晶核14。由此，可相应地调节复合材料10的吸热和散热性能。
根据边界条件，在复合材料10内通过晶核14的相应布置可以于该复合材料10内形成相应的预定热传导路径。例如，可以在水平方向x上、垂直方向y上或以正交于由水平方向x和垂直方向y所跨越的平面的方式，设置用于在复合材料10内的热传导的优选方向。换言之，在所述情况下复合材料10至少在一个方向上具有比其余的复合材料10更高的热导率。
由于相变材料12在超过其熔点的情况下具有至少千帕斯卡秒、优选兆帕斯卡秒的零剪切粘度，因而可以在由固态向液态的相变之后确保晶核14在复合材料10内基本上保持在其预定的位置上。换言之，由于相变材料12的相应的高粘度，在高于其熔点的情况下也防止了晶核14的沉降和起浮。由于晶核14的周期稳定性的空间布置，相变材料12具有经由多个热循环也可重复的结晶性能。
在图2的示意性的侧视图中示出了挤出机18，借助于该挤出机来制备复合材料10。当前，以圆圈示意性表示以粉末状的形式被输入挤出机18的相变材料12。晶核14和热塑性的相变材料12以粉末的状态被输入料斗20中。在料斗20中使晶核14和相变材料12彼此混合成混合物22。此时，这样来进行晶核14和热塑性的相变材料12的混合或充分混合，以使晶核14尽可能均匀地分布在相变材料12内。
通过料斗20将混合物22输送至挤出机18的螺杆24，其中螺杆24被导入挤出机18的料筒26内。在这种情况下，料筒26可在其长度上一方面被加热或另一方面被冷却，以便于能够按需要来操作混合物22的挤出。
此处所示的用于制备复合材料10的挤出工艺特别适合于以下情况，即一方面应希望晶核14在相变材料12内特别均匀的布置，以及另一方面相变材料12的粘度不应过高，特别是在1000至10000帕斯卡秒的范围内。
如果为制备复合材料10所使用的相变材料12具有相对高的粘度，特别是在超过10000帕斯卡秒的范围，那么就提供压制工艺、特别是热压工艺来代替挤出工艺。
在这种情况下，也是先将相变材料12和晶核14以粉末的形式15彼此混合成混合物22，随后为制备复合材料而提供合适的压制。为了在复合材料10内形成分别具有不同浓度或不同量的晶核14的不同的区域，可将不同的混合物22分别制备并且例如在热压工具内通过对应的分层来布置或堆叠。
为了制备混合物22，可替代的是，在与晶核14混合前先将相变材料12与溶剂、特别是有机溶剂(例如以l,2,4-三氯苯的形式、在135℃的温度下)混合。随后，进行相变材料12和晶核14的混合，其中在混合后将所述溶剂再次从所形成的混合物22中去除。混合物22可再次任选地被输送至所示出的挤出工艺或前述压制或热压工艺。在用于制备复合材料10的压制工艺的情况中，可以在压制过程期间对混合物22抽真空，直至复合材料10具有预定的孔隙率。换言之，可例如在压制工具内进行抽真空，以将多余的或不期望的空气从复合材料中除去。

Claims (14)

1.一种用于热能储存装置的复合材料，该复合材料具有热塑性的相变材料(12)，该相变材料中以预定的空间分布嵌入晶核(14)。
2.根据权利要求1的复合材料(10)，其特征在于，相变材料(12)是超高分子量的聚乙烯。
3.根据权利要求1或2的复合材料(10)，其特征在于，相变材料(12)在低于其熔点的情况下具有至少千帕斯卡秒，优选兆帕斯卡秒的零剪切粘度。
4.根据前述权利要求之一的复合材料(10)，其特征在于，晶核(14)具有比相变材料(12)更高的软化温度，特别是比相变材料(12)高至少50℃的软化温度。
5.根据前述权利要求之一的复合材料(10)，其特征在于，晶核(14)具有比相变材料(12)更高的热导率。
6.根据前述权利要求之一的复合材料(10)，其特征在于，晶核(14)是由碳所形成的纤维材料，由滑石、石墨或层状硅酸盐所形成的片材，和/或微米尺寸和/或纳米尺寸的由氮化硼、二氧化硅或炭黑所形成的球状材料。
7.根据前述权利要求之一的复合材料(10)，其特征在于，借助于晶核(14)在复合材料(10)内形成至少一个预定的热传导路径，该复合材料(10)至少在一个方向上具有比剩余的复合材料(10)更高的热导率。
8.根据权利要求1至6之一的复合材料(10)，其特征在于，晶核(14)基本均匀地分布在复合材料(10)内。
9.根据权利要求1至7之一的复合材料(10)，其特征在于，晶核(14)的数量从复合材料(10)的外部边缘区域向该复合材料(10)的内部区域减少。
10.制备用于热能储存装置的复合材料(10)的方法，其中将热塑性的相变材料(12)与晶核(14)混合成混合物(22)，随后由所述混合物(22)形成复合材料(10)。
11.根据权利要求10的方法，其特征在于，将晶核(14)和热塑性的相变材料(12)以粉末状态彼此混合。
12.根据权利要求10的方法，其特征在于，在与晶核(14)混合之前将相变材料(12)与溶剂，特别是与有机溶剂混合，并且在将相变材料(12)与晶核(14)混合之后从混合物(22)中去除出所述溶剂。
13.根据权利要求10至12之一的方法，其特征在于，将混合物(22)挤出或压制成复合材料(10)，特别是热压成复合材料(10)。
14.根据权利要求13的方法，其特征在于，在压制、特别是热压混合物(22)的情况中，在所述压制、特别是热压的过程中对混合物(22)抽真空直至复合材料(10)具有预定的孔隙率。
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