CN105140563A - 电解液功能添加剂、含有该添加剂的非水锂离子电池电解液及锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种非水锂离子电解液添加剂、电解液及锂离子电池,所述电解液包含电解质盐、非水有机溶剂和功能添加剂,所述功能添加剂的通式为化学通式为AXB,其中,A、B、X均代表化学式;通过加入该功能添加剂,可以促使电解液体系在首次化成时可以形成致密均匀、锂离子传导性高的SEI膜,使电池在充放电期间的电流均匀分布,使锂离子的离子导电性增加,进而提高锂二次电池的首次容量发挥,常温循环性能和倍率性能,高温循环性能和存储性能,低温放电性能和倍率性能,并且可以减少锂枝晶的形成,缓解低温充放电时由于极化严重导致的析锂问题。
Description
技术领域
本发明涉及锂离子电池,更具体地,本发明涉及非水电解液功能添加剂、非水电解液和使用该非水电解液的锂离子电池。
背景技术
随着日益小型化和轻型化的便携式电子设备的迅猛发展,对为这些便携式电子设备提供电源的小型、轻便、薄且高性能的电池的需求日益增加。但随着电池对小体积、高能量密度追求,不断的提高正负极压实密度或者采用循环性能欠佳的高容量负极材料,随之也带来电池的一系列性能问题,比如循环性能差、高温性能差、低温性能和倍率性能差,低温充放电时容易析锂。对上述问题进行原因分析发现,锂离子电池在首次充电过程中,会在负极表面形成一层SEI膜。在低温环境下,若形成的SEI膜太厚,膜阻抗较高,则锂离子无法迁移透过,就会发生析锂;高温循环过程中,若形成的SEI膜不够致密稳定,则SEI膜会逐渐溶解或破裂,导致暴露的负极继续与电解液发生反应,消耗电解液的同时,使得电池容量降低。由此可知,SEI膜的质量对锂离子电池的性能至关重要。为了解决上述问题,提出了一种向电解液加入本发明中功能添加剂的方法,使得该含有该添加剂的电解液在首次化成时可以形成致密均匀的SEI膜,可以明显的改善上述问题。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种可以改善电池首次充放电效率,提高电池常温循环性能、倍率性能、高温循环性能、高温存储性能、低温放电性能和低温条件下减少析锂问题的电解液功能添加剂,还提供了一种包含了该功能添加剂的非水锂离子电池电解液以及包含该电解液的锂离子电池。
本发明所述电解液功能添加剂所采用的技术方案是:所述功能添加剂的通式为AXB,其中,
A为Cs、Rb、Sr或Ba中的一种或一种以上的混合物;
X为C5H5N、(C2H5)3N、CH3CN、(CH2CN)2、(C2H4CN)2、乙二醇二甲醚(DME)或四氢呋喃(THF)中的一种或一种以上的混合物;
B为PF6 -、CH3COO-、CO3 2-、BF4 -、AsF6 -、N(SO2C2F5)2 -、N(SO2CF3)2 -、N(SO2F)2 -、CF3SO3 -、ClO4 -、BC4O8 -(BOB-)、BC2O4F2 -(DFOB-)、PF3(CF2CF3)3 -(FAP-)、F-、Br-、I-、Cl-、NO3 -或SO4 2-中的一种或一种以上的混合物。
本发明所述非水锂离子电池电解液所采用的技术方案是:所述非水锂离子电池电解液含有电解质盐、非水有机溶剂和上述功能添加剂,所述功能添加剂的通式为AXB,其中,
A为Cs、Rb、Sr或Ba中的一种或一种以上的混合物;
X为C5H5N、(C2H5)3N、CH3CN、(CH2CN)2、(C2H4CN)2、乙二醇二甲醚(DME)或四氢呋喃(THF)中的一种或一种以上的混合物;
B为PF6 -、CH3COO-、CO3 2-、BF4 -、AsF6 -、N(SO2C2F5)2 -、N(SO2CF3)2 -、N(SO2F)2 -、CF3SO3 -、ClO4 -、BC4O8 -(BOB-)、BC2O4F2 -(DFOB-)、PF3(CF2CF3)3 -(FAP-)、F-、Br-、I-、Cl-、NO3 -或SO4 2-中的一种或一种以上的混合物。
进一步地,上述功能添加剂在所述非水锂离子电池电解液中的摩尔浓度为0.001~0.1mol/L,优选0.03~0.06mol/L。
进一步地,所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、γ-丁内酯(GBL)、乙酸甲酯(MA)、乙酸乙酯(EA)、乙酸丙酯(EP)、乙酸丁酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯或丙酸丁酯中的一种或一种以上的混合物。除上述列举的外,还可以是本领域技术人员公知的任何常规非水有机溶剂,这在本发明中没有限制。
更进一步地,所述电解质盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiBOB、LiDFOB、LiFAP、LiAsF6、LiSbF6、LiCF3S03、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C4F9)2、LiC(SO2CF3)3、LiPF3(C3F7)3、LiB(CF3)4或LiBF3(C2F5)中的一种或一种以上的混合物,本领域技术人员公知的任何常规的电解液用电解质盐在本发明中均适用,不受限制。所述电解质盐在锂离子电池电解液中的浓度为0.5~2.5mol/L。
本发明所述锂离子电池所采用的技术方案为:该电池包括正极、负极、隔膜以及电解液,所述电解液为采用上述的非水锂离子电池电解液。
进一步地,所述负极包含选自人造石墨、天然石墨、Si负极及其合金、Sn负极及其合金、金属锂负极及其合金、金属氧化物MOx、金属氮化物、LixMyOz或Li4Ti5-xMxO12中的一种或一种以上的混合物,其中所述金属氧化物MOx中的M为:Ti、V、Cr、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ge或Sn,x为氧原子的个数,所述LixMyOz中的M为:Ti、V、Cr、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ge或Sn,x、y、z的取值满足构成化学分子式的要求,Li4Ti5-xMxO12中的M为Mg、Al、Ba、Sr或Ta,0≤x≤1。
更进一步地,所述正极包含选自以下组份中的一种或一种以上的混合物:Li4-xMxTi5O12,其中M为Mg、Al、Ba、Sr或Ta,0≤x≤1;MnO2;V2O5;LiV3O8;LiMC1xMC21-xPO4,其中MC1或MC2为Fe、Mn、Ni、Co、Cr或Ti,0≤x≤1;Li3V2-xMx(PO4)3,其中M为Cr、Co、Fe、Mg、Y、Ti、Nb或Ce,0≤x≤1;LiVPO4F;LiMC1xMC21-xO2,其中MC1或MC2为Fe、Mn、Ni、Co、Cr、Ti、Mg或Al,0≤x≤1;LiMC1xMC2yMC31-x-yO2,其中MC1、MC2或MC3为Fe、Mn、Ni、Co、Cr、Ti、Mg或Al,0≤x≤1,0≤y≤1;LiMn2-yXyO4,其中X为Cr、Al或Fe,0≤y≤1;LiNi0.5-yXyMn1.5O4,其中X为Fe、Cr、Zn、Al、Mg、Ga、V或Cu,0≤y<0.5;LiMC1yMC2zMC31-y-zO2,其中MC1、MC2或MC3为Mn、Ni、Co、Cr、Fe或它们的混合物,x=0.3~0.5,y≤0.5,z≤0.5;xLi2MnO3?(1-x)LiMC1yMC2zMC31-y-zO2,其中MC1、MC2或MC3为Mn、Ni、Co、Cr、Fe或它们的混合物,x=0.3~0.5,y≤0.5,z≤0.5;Li2MSiO4,其中M为Mn、Fe或Co;Li2MSO4,其中M为Mn、Fe或Co;LiMSO4F,其中M为Fe、Mn或Co;Li2-x(Fe1-yMny)P2O7,其中0≤x≤2,0≤y≤1;LiMn2O4;LiFePO4;LiCoO2;LiNi0.8Co0.15Al0.05O2;LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2;LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2;LiNi0.4Mn0.4Co0.2O2;LiNi0.5Mn1.5O4;xLi2MnO3?(1-x)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2,其中,0≤x≤1;或LiCoPO4;以上所述的正极材料中,其中:LiCoO2;LiNi0.8Co0.15Al0.05O2;LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2;LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2;LiNi0.4Mn0.4Co0.2O2;LiNi0.5Mn1.5O4;LiCoPO4及xLi2MnO3?(1-x)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2,0≤x≤1,可用于常规电压及高电压体系。
如上所述,本发明对锂离子电池所使用的正电极材料没有特别限制,例如:LiCo02、LiNi02、LiMn02、LiMn2O4,LiNixCoyMnzO2(x+y+z=1)等含锂的过渡金属复合氧化物,也可以是这些含锂的过渡金属复合氧化物中的多种过渡金属混合的物质,或这些含锂的过渡金属复合氧化物的一部分过渡金属被其他金属置换的物质;也可以是磷酸盐LiMPO4(M为Fe,Mn,Co或其混合);还可以是Ti02、V205、Mo03等氧化物;或为TiS2、FeS等硫化物;或者是聚乙炔、聚对苯、聚苯胺和聚吡咯等导电性高分子;或活性炭;或产生自由基的聚合物;或碳材料等。
本发明中的锂电池对负极材料也没有特别限制,可以是能够吸藏和释放锂的锂金属、锂与其他金属的合金以及金属间化合物、各种碳材料、人造石墨、天然石墨、Si/C复合负极、Sn/C复合负极、金属氧化物、金属氮化物、活性炭或导电性聚合物等。
对于本发明的非水锂离子电池的结构没有特别的限制。例如,该非水锂离子电池可以是硬币型电池,包括一个正极、一个负极和单个或多个隔膜;或圆筒型或菱角形(包括软包、铝壳、钢壳、塑胶壳)电池,包括一个正极、一个负极和隔膜卷。所述隔膜可以是公知的微孔聚烯烃膜、织物或非织物。
本发明的有益效果是:本发明通过引入新物质作为锂离子电池功能添加剂并应用于非水锂离子电池电解液及电池中,由该非水锂离子电池电解液制成的电池在首次化成时可以形成致密均匀、锂离子传导性高的SEI膜,使电池在充放电期间的电流均匀分布,使锂离子的离子导电性增加,进而提高锂离子电池的首次容量发挥,常温循环性能和倍率性能,高温循环性能和存储性能,低温放电性能和倍率性能,并且可以减少锂枝晶的形成,缓解低温充放电时由于极化严重导致的析锂问题。
当然,为了获得电池的其它功能的提升,在本发明电解液中也可加入本领域技术人员公知的任何常规的添加剂,如二氧化碳(CO2)、二硫化碳(CS2)、碳酸亚乙烯酯(VC)、亚乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、亚硫酸乙烯酯(ES)中的至少一种或一种以上的混合物,这根据实际需要而定。
具体实施方式
下面结合具体的实施例来对本发明作更进一步的说明。
实施例1:
1、电解液制备:在BRAUN手套箱中配制电解液,手套箱中充满纯度为99.999%的氮气,手套箱中水分控制在≤5ppm,温度为室温。将质量比为EC:DMC:DEC=3:3:4的溶剂体系混合均匀,密封,放入冰箱中待其冷却至8℃后,转移至手套箱中,然后分两批加入LiPF6充分混合,形成锂盐摩尔浓度为1mol/L的锂离子电池的非水电解液,在以上非水电解液中加入CsC5H5NPF6使其得到含有0.01mol的CsC5H5NPF6的非水电解液,均匀混合后,得到非水锂离子电池电解液。
2、锂离子电池正极的制备:将LCO材料、导电剂SuperP、粘接剂PVDF按质量比96:2.0:2.0混合均匀制成一定粘度的锂离子电池正极浆料,涂布在集流体铝箔上,其涂布量为0.0194g/cm2,在85℃下烘干后进行冷压;然后进行切边、裁片、分条,分条后在真空条件下85℃烘干4小时,焊接极耳,制成满足要求的锂离子电池正极。
3、锂离子电池负极极片的制备:将人造石墨与导电剂SuperP、增稠剂CMC、粘接剂SBR(丁苯橡胶乳液)按质量比90:2.0:2.0:6.0的比例制成浆料,涂布在集流体铜箔上并在85℃下烘干,涂布量为0.0089g/cm2;进行切边、裁片、分条,分条后在真空条件下110℃烘干4小时,焊接极耳,制成满足要求的锂离子电池负极。
4、锂离子电池的制备:将根据前述工艺制备的锂离子电池正极、负极极片和隔离膜经过叠片工艺制作成厚度为4.2mm,宽度为34mm,长度为82mm的锂离子电池,在75℃下真空烘烤10小时,注入如前所述的非水锂离子电池电解液。静置24小时后,用0.lC(160mA)的恒定电流充电至4.2V,然后以4.2V恒压充电至电流下降到0.05C(80mA);然后以0.lC(160mA)放电至3.0V,重复2次充放电,最后再以0.lC(160mA)将电池充电至3.8V,完成电池制作。
在本发明中,还进行实施例2~7的试验,以及对比例1~7的对比试验,实施例和对比例的配制方法参照实施例1的配制方法进行。
如表1至表4所示,本发明进行的实施例和对比例的各项指标和性能测试如表中所示。
表1:对比例1~7、实施例1~7使用的电池正、负极和溶剂材料及溶剂比例对比表。
注:NCA,镍钴铝三元材料;LMO,锰酸锂;LFP,磷酸铁锂;LCO,钴酸锂。
表2:对比例1~7、实施例1~7使用的LiPF6浓度、添加剂及添加剂用量对比表。
表3:对比例1~7、实施例1~7获得的首次效率、500周容量保持、-40°0.2C放电等功能的对比表。
表4:对比例1~7、实施例1~7获得的2C倍率放电、60°循环100周、60°7天厚度膨胀率、60°7天容量保持率、60°7天容量恢复率、0°析锂情况等功能对比表。
经过试验对比,可以得出:添加了本发明所述功能添加剂的非水锂离子电池电解液,明显可以提高应用了它的锂离子电池的首次效率;从实施例可以看出,由于其可以促使电解液成膜更薄更均匀,从而可以明显改善电池的常温循环性能和常温倍率放电性能,并且可以改善高温循环性能;从低温测试数据对比可以看出,其可以明显改善低温析锂情况,并且低温放电性能也得到极大的改善。
上述实施例只是发明人对本发明进行的若干个实施例的说明,当然也可以是其它的添加剂,如Cs(CH2CN)2BF4、Rb(CH2CN)2ClO4、Sr(CH2CN)2CO3、Ba(CH2CN)2(CF3SO3)2、Cs(C2H4CN)2CH3COO、Rb(C2H4CN)2F、Sr(C2H4CN)2I2、Ba(C2H4CN)2(CF3SO3)2,等等,均能达到本发明所述的效果。因篇幅所限,在此就不一一列举。上述实施例对本发明作了详细的说明,但并不意味着本发明仅仅局限于这些实例。在不脱离本发明技术原理的情况下,对其进行改进和变形在本发明权利要求和技术之内,也应属于本发明的保护范围。
Claims (8)
1.一种非水锂离子电池电解液的功能添加剂,其特征在于:所述功能添加剂的通式为AXB,其中,
A为Cs、Rb、Sr或Ba中的一种或一种以上的混合物;
X为C5H5N、(C2H5)3N、CH3CN、(CH2CN)2、(C2H4CN)2、乙二醇二甲醚(DME)或四氢呋喃(THF)中的一种或一种以上的混合物;
B为PF6 -、CH3COO-、CO3 2-、BF4 -、AsF6 -、N(SO2C2F5)2 -、N(SO2CF3)2 -、N(SO2F)2 -、CF3SO3 -、ClO4 -、BC4O8 -(BOB-)、BC2O4F2 -(DFOB-)、PF3(CF2CF3)3 -(FAP-)、F-、Br-、I-、Cl-、NO3 -或SO4 2-中的一种或一种以上的混合物。
2.一种非水锂离子电池电解液,所述电解液含有电解质盐和非水有机溶剂,其特征在于:所述电解液还包括如权利要求1所述的功能添加剂。
3.根据权利要求2所述的非水锂离子电池电解液,其特征在于:所述功能添加剂在所述非水锂离子电池电解液中的摩尔浓度为0.001~0.1mol/L,优选0.03~0.06mol/L。
4.根据权利要求2所述的非水锂离子电池电解液,其特征在于:所述非水有机溶剂为碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、γ-丁内酯(GBL)、乙酸甲酯(MA)、乙酸乙酯(EA)、乙酸丙酯(EP)、乙酸丁酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯或丙酸丁酯中的一种或一种以上的混合物。
5.根据权利要求2所述的非水锂离子电池电解液,其特征在于:所述电解质盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiBOB、LiDFOB、LiFAP、LiAsF6、LiSbF6、LiCF3S03、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C2F5)2、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2C4F9)2、LiC(SO2CF3)3、LiPF3(C3F7)3、LiB(CF3)4或LiBF3(C2F5)中的一种或一种以上的混合物,所述电解质盐在锂离子电池电解液中的浓度为0.5~2.5mol/L。
6.一种锂离子电池,包括正极、负极、隔膜以及电解液,其特征在于:所述电解液为如权利要求2所述的非水锂离子电池电解液。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池,其特征在于:所述负极包含选自人造石墨、天然石墨、Si负极及其合金、Sn负极及其合金、金属锂负极及其合金、金属氧化物MOx、金属氮化物、LixMyOz或Li4Ti5-xMxO12中的一种或一种以上的混合物,其中所述金属氧化物MOx中的M为:Ti、V、Cr、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ge或Sn,x为氧原子的个数,所述LixMyOz中的M为:Ti、V、Cr、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ge或Sn,x、y、z的取值满足构成化学分子式的要求,Li4Ti5-xMxO12中的M为:Mg、Al、Ba、Sr或Ta,0≤x≤1。
8.根据权利要求6所述的锂离子电池,其特征在于:所述正极包含选自以下组份中的一种或一种以上的混合物:Li4-xMxTi5O12,其中M为Mg、Al、Ba、Sr或Ta,0≤x≤1;MnO2;V2O5;LiV3O8;LiMC1xMC21-xPO4,其中MC1或MC2为Fe、Mn、Ni、Co、Cr或Ti,0≤x≤1;Li3V2-xMx(PO4)3,其中M为Cr、Co、Fe、Mg、Y、Ti、Nb或Ce,0≤x≤1;LiVPO4F;LiMC1xMC21-xO2,其中MC1或MC2为Fe、Mn、Ni、Co、Cr、Ti、Mg或Al,0≤x≤1;LiMC1xMC2yMC31-x-yO2,其中MC1、MC2或MC3为Fe、Mn、Ni、Co、Cr、Ti、Mg或Al,0≤x≤1,0≤y≤1;LiMn2-yXyO4,其中X为Cr、Al或Fe,0≤y≤1;LiNi0.5-yXyMn1.5O4,其中X为Fe、Cr、Zn、Al、Mg、Ga、V或Cu,0≤y<0.5;LiMC1yMC2zMC31-y-zO2,其中MC1、MC2或MC3为Mn、Ni、Co、Cr、Fe或它们的混合物,x=0.3~0.5,y≤0.5,z≤0.5;xLi2MnO3?(1-x)LiMC1yMC2zMC31-y-zO2,其中MC1、MC2或MC3为Mn、Ni、Co、Cr、Fe或它们的混合物,x=0.3~0.5,y≤0.5,z≤0.5;Li2MSiO4,其中M为Mn、Fe或Co;Li2MSO4,其中M为Mn、Fe或Co;LiMSO4F,其中M为Fe、Mn或Co;Li2-x(Fe1-yMny)P2O7,其中0≤x≤2,0≤y≤1;LiMn2O4;LiFePO4;LiCoO2;LiNi0.8Co0.15Al0.05O2;LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2;LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2;LiNi0.4Mn0.4Co0.2O2;LiNi0.5Mn1.5O4;xLi2MnO3?(1-x)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2,其中,0≤x≤1;或LiCoPO4;
以上所述的正极材料中,其中:LiCoO2;LiNi0.8Co0.15Al0.05O2;LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2;LiNi0.5Mn0.3Co0.2O2;LiNi0.4Mn0.4Co0.2O2;LiNi0.5Mn1.5O4;LiCoPO4及xLi2MnO3?(1-x)LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2,0≤x≤1,可用于常规电压及高电压体系。
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- 2015-07-28 CN CN201510449320.XA patent/CN105140563A/zh active Pending
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