CN104952877A - 一种电荷俘获存储器及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种电荷俘获存储器及其制备方法。所述电荷俘获存储器的结构由下至上依次是p-Si衬底、SiO2遂穿层、Zr0.5Hf0.5O2膜层和电极膜层；所述电极膜层为Au或Pt电极膜层；所述Zr0.5Hf0.5O2膜层是在p-Si衬底上通过磁控溅射所制成，所述SiO2遂穿层是在形成所述Zr0.5Hf0.5O2膜层后通过退火工艺而形成，所述电极膜层是在所述Zr0.5Hf0.5O2膜层上通过真空蒸镀而形成。本发明通过控制退火温度和退火时间，可得到厚度适中的SiO2遂穿层，合适厚度的SiO2遂穿层和Zr0.5Hf0.5O2膜层中的氧空位对器件有很大的影响，可使器件表现出良好的存储特性和保持特性。
Description
技术领域
本发明涉及一种存储器，具体地说是一种电荷俘获存储器及其制备方法。
背景技术
非挥发性存储器件在系统关闭或无电源供应时仍能保持数据信息，因此其被广泛应用于电子消费市场，具体应用于电脑、手机和数码相机等。随着CMOS器件尺寸持续缩小，由于浮栅（Floating Gate）结构非挥发性存储器件，擦和写过程需要高电压，将浮栅结构非挥发性存储器件与CMOS器件整合在一起，越来越困难。另外，随着浮栅结构非挥发性存储器件尺寸的缩小，过度擦除和反常漏电流都表现得越来越严重。在这种情况下，结构为硅-氧化物-氮化物-氧化物-硅（Silicon-Oxide-Nitride-Oxide-Silicon，SONOS）的电荷俘获存储器件以其具有更小的操作电压、良好的重复性和保持性，越来越受到科研工作者们的关注，并且被认为是下一代存储器最有希望的替代者之一。但是随着尺寸的缩小，SONOS器件也显示出了它的弊端，如低的电荷俘获效率和差的保持性能。
发明内容
本发明的目的之一就是提供一种电荷俘获存储器，以解决现有的SONOS器件电荷俘获效率低及保持性能差的问题。
本发明的目的之二就是提供一种上述电荷俘获存储器的制备方法。
本发明的目的之一是这样实现的：一种电荷俘获存储器，其结构由下至上依次是p-Si衬底、SiO2遂穿层、Zr0.5Hf0.5O2膜层和电极膜层；所述电极膜层为Au电极膜层或Pt电极膜层；所述Zr0.5Hf0.5O2膜层是在p-Si衬底上通过磁控溅射所制成，所述SiO2遂穿层是在形成所述Zr0.5Hf0.5O2膜层后通过退火工艺而形成，所述电极膜层是在所述Zr0.5Hf0.5O2膜层上通过真空蒸镀而形成。
所述电极膜层为若干均布的直径为0.1mm~0.3mm的圆形电极膜。
所述Zr0.5Hf0.5O2膜层的厚度为30nm~100nm。
所述电极膜层的厚度为50nm~120nm。
本发明的目的之二是这样实现的：一种电荷俘获存储器的制备方法，包括如下步骤：
a、对p-Si衬底进行预处理：将p-Si衬底依次在丙酮、酒精和去离子水中分别用超声波清洗，之后放入8%~10%的氢氟酸溶液中，接着再用去离子水超声清洗；
b、将预处理过的p-Si衬底固定到磁控溅射设备腔体内的衬底台上，在腔体内的靶台上设置Zr0.5Hf0.5O2靶材，将腔体内抽真空至1×10-4Pa ~4×10-4Pa；
c、打开腔体内的衬底加热器，将p-Si衬底加热至350℃~400℃；向腔体内通入流量为60sccm~80sccm的Ar；
d、启动射频源，设置射频功率为80W~90W；调节接口阀使腔体内起辉，起辉后使腔体内气压稳定在2~4Pa；溅射2h~3h，在p-Si衬底上形成Zr0.5Hf0.5O2膜层；
e、向快速退火炉中通入2sccm~4sccm的O2，将制有Zr0.5Hf0.5O2膜层的衬底放入快速退火炉中，设置好退火温度和时间，在p-Si衬底和Zr0.5Hf0.5O2膜层之间形成SiO2遂穿层；
f、将退火处理后的p-Si衬底置于真空蒸镀设备腔体内，在p-Si衬底上的Zr0.5Hf0.5O2膜层上放置掩膜版；将电极材料置于真空蒸镀设备腔体内掩膜版的上方；所述电极材料为Au或Pt；
g、将真空蒸镀设备腔体内抽真空至4×10-3Pa ~5×10-3Pa；
h、对真空蒸镀设备腔体内的电极材料进行加热，在Zr0.5Hf0.5O2膜层上蒸镀形成电极膜层。
步骤f中，掩膜版上均布有直径为0.1mm~0.3mm的圆形孔。
步骤e中设置退火温度为690℃，退火时间为5min。
本发明所提供的电荷俘获存储器，其上的SiO2遂穿层是在形成Zr0.5Hf0.5O2膜层后通过退火工艺而形成，退火过程在快速退火炉内完成，向快速退火炉内通入O2，由O2和衬底Si反应生成SiO2遂穿层，通过控制退火温度和退火时间，可得到厚度适中的SiO2遂穿层，合适厚度的SiO2遂穿层和Zr0.5Hf0.5O2膜层中的氧空位对器件有很大的影响，可使器件表现出良好的存储特性和保持特性。
Zr0.5Hf0.5O2膜层结合了立方晶向ZrO2（氧化锆）和立方晶向HfO2（氧化铪）的高介电常数（K）特点，同时ZrO2比HfO2更稳定，Zr0.5Hf0.5O2膜层可看作是在HfO2中掺杂了Zr，因此Zr0.5Hf0.5O2膜层相比HfO2更稳定，且具有更高的K值。
附图说明
图1是本发明所提供的电荷俘获存储器的结构示意图。
图2是本发明中用于制备Zr0.5Hf0.5O2膜层的磁控溅射制备的结构示意图。
图3是本发明中用于制备电极膜层的真空蒸镀设备的结构示意图。
图4是本发明实施例2所制备的电荷俘获存储器在不同扫描电压下的电压-电容关系示意图。
图5是本发明实施例2所制备的电荷俘获存储器的电容保持特性示意图。
图6是图4中对应扫描电压为12V的电压-电容关系示意图。
具体实施方式
实施例1，一种电荷俘获存储器。
如图1所示，本发明所提供的电荷俘获存储器的结构由下至上依次是p-Si（p型硅）衬底17、SiO2遂穿层18、Zr0.5Hf0.5O2膜层19和电极膜层20。Zr0.5Hf0.5O2膜层19是在p-Si衬底17上通过磁控溅射所制成，Zr0.5Hf0.5O2膜层19的厚度可以控制在30nm~100nm之间。SiO2遂穿层18是在形成Zr0.5Hf0.5O2膜层19后通过退火工艺而形成；退火时，向退火炉内通入氧气，氧气与p-Si衬底反应在Zr0.5Hf0.5O2膜层与p-Si衬底之间生成SiO2遂穿层18，通过控制退火温度和退火时间，可使SiO2遂穿层18的厚度满足要求。SiO2遂穿层18形成后，通过真空蒸镀工艺在Zr0.5Hf0.5O2膜层19上形成电极膜层20。电极膜层20是由若干均匀分布的直径为0.1mm~0.3mm的圆形电极膜构成；电极膜层20的材料可以为Au（金）或Pt（铂）。电极膜层20的厚度可以为50nm~120nm。
实施例2，一种电荷俘获存储器的制备方法。
本发明所提供的电荷俘获存储器的制备方法包括如下步骤：
（1）在衬底上形成Zr0.5Hf0.5O2膜层。
①、衬底材料的选择和处理
选择p-Si（p型硅）作为衬底，对p-Si衬底进行预处理：将p-Si衬底依次在丙酮、酒精和去离子水中分别用超声波清洗10分钟，之后用塑料夹子将p-Si衬底取出放入质量分数为10%的氢氟酸溶液中，去除氧化物，接着用塑料夹子将p-Si衬底取出放入去离子水中用超声波清洗5分钟。
②、放入衬底，抽真空
如图2所示，打开磁控溅射设备腔体6，将预处理过的p-Si衬底17固定到磁控溅射设备腔体6内的衬底台2上，并在腔体6内的靶台5上设置Zr0.5Hf0.5O2靶材4，通过机械泵和分子泵的接口阀7将腔体6内抽真空至2×10-4Pa。
③、加热衬底，通氩气
打开腔体6内的衬底加热器3，以20℃/min的速率将p-Si衬底17加热至400℃；通过外部气路系统从充气阀8处向腔体内通入流量为75sccm的Ar。
④、打开射频源，通过溅射形成Zr0.5Hf0.5O2膜层
启动射频发生器，设定射频功率为80W；调节接口阀7使腔体6内起辉，起辉后使腔体内气压稳定在3Pa；先预溅射10分钟，预溅射时通过在衬底下方设置挡板以避免在衬底上形成不想要的膜层；之后正式溅射（正式溅射时将挡板移去），根据薄膜沉积速率，确定溅射（或沉积）时间为150分钟，在p-Si衬底17上形成Zr0.5Hf0.5O2膜层19。所形成的Zr0.5Hf0.5O2膜层19的厚度为50nm。
（2）通过退火形成SiO2遂穿层。
形成Zr0.5Hf0.5O2膜层19后，将衬底从磁控溅射设备腔体内取出。向快速退火炉中通入流量为2sccm的O2，之后打开快速退火炉的电源，将制有Zr0.5Hf0.5O2膜层的衬底放入快速退火炉中，按照预定要形成的SiO2遂穿层的厚度设置好退火温度，本发明中设置退火温度为690℃。开始快速退火5min，在p-Si衬底和Zr0.5Hf0.5O2膜层之间形成SiO2遂穿层。当温度降至室温时将衬底从快速退火炉中取出。所形成的SiO2遂穿层的厚度为3nm。
（3）制备电极膜层。
如图3所示，将退火处理后的衬底11置于真空蒸镀设备腔体9内的石墨衬底及加热器15上，在衬底上的Zr0.5Hf0.5O2膜层上放置金属制的掩膜版（未示出），掩膜版上均布有直径为0.1mm的圆形孔，电极膜层制成后，这些圆形孔的尺寸即为器件的有效工作区域的尺寸。将电极材料置于真空蒸镀设备腔体9内掩膜版的上方；本实施例中电极材料为金丝。
通过机械泵14和扩散泵13将真空蒸镀设备腔体9内抽真空至5×10-3Pa。
打开蒸发源加热器16，对真空蒸镀设备腔体9内的金丝进行加热，加热之前首先用挡板10挡在掩膜版上方。设置金丝的加热方式为烘烤，调整轰击电压，当金丝熔为小液滴时迅速打开挡板10，此时开始在Zr0.5Hf0.5O2膜层上蒸镀Au电极膜层。通过控制蒸镀速率和蒸镀时间，使Au电极膜层的厚度为80nm。
由实施例2所制备的电荷俘获存储器的结构为Au/Zr0.5Hf0.5O2/SiO2/p-Si，当然，Au也可以由Pt来代替。
本发明所提供的结构为Au或Pt/Zr0.5Hf0.5O2/SiO2/p-Si的电荷俘获存储器，Zr0.5Hf0.5O2膜层夹在电极膜层和p-Si衬底之间作为电荷俘获层和阻挡层，由快速退火生成的SiO2作为遂穿层，这就是一个记忆单元，像一个微型电容器。
本发明可以根据需求来控制退火温度，进而控制SiO2遂穿层的厚度，以使器件获得不同的特性。不同的退火温度对元器件的性能有着很大影响，因此只有加一合适的温度进行退火，器件才能展示出好的存储特性和保持性。对实施例2所制备的器件（退火温度为690℃）在不同扫描电压下的电容进行测试，所得曲线如图4所示，由图4可以看出，随着扫描电压的增大，器件的存储电压也在逐渐增大，当扫描电压为12V时，该器件的存储窗口达到最大值为6V，此时器件的存储特性最好。图5为与图4所对应的器件的电容保持特性曲线图，图5中显示了器件在104s内展示了良好的保持特性。图4中器件所展示的良好的存储特性以及图5中器件所展示的良好的保持特性主要归因于中间SiO2遂穿层的厚度适中和Zr0.5Hf0.5O2膜层中的氧空位的影响。
如图6所示，图6中箭头表示电压扫描过程，电压扫描的过程是从+12V到-12V，-12V到+12V。电压信号为台阶模式，台阶的时间宽度约为100ms。a、b、c、d、e、f指测量曲线上的点。在实施例2所制备的记忆元件的电极膜层上施加一个正电压最大值12V，当此电压达到负向电压最大值时，大量的电子在存储层积累，此时为记忆元件的写入状态，当施加的电压由负向最大值到达正向最大值时，此时电子又隧穿回硅中，为器件的擦除状态。图6详细地显示了Au/Zr0.5Hf0.5O2/SiO2/p-Si结构的记忆元件对电压的响应，从a点到c点为元件的写入状态，从d点到f点为元器件的擦除状态，e点到b点为该元器件的平带电压漂移。存储窗口的大小代表元器件的存储能力，本发明所制作的元器件的最大存储窗口为6V，符合存储器件的要求。
由于记忆元件上述优良的开关特性，它完全具有非挥发存储器的读取－写入－读取－擦除的功能。不妨将电荷的写入状态定义为 “1” ，将电荷的擦除状态定义“0” ；图6显示该新型非挥发记忆元件对读取－写入－读取－擦除电压周期信号的响应，在读取脉冲a-c加在元件上时，记忆元件中的电子从衬底经过隧穿层到达俘获层，此时为电子的写入状态，为状态“1”，写入脉冲d-f施加到元器件上时，电子会隧穿回衬底，回到初始，为状态“0”；因而对紧随其后下一个周期的读脉冲无电流响应，这说明在读取－写入－读取－擦除电压周期信号的作用下，该新型非挥发记忆元件完全具有非挥发存储器的基本功能。
由于该新型非挥发电荷俘获存储记忆元件的读出脉冲电压明显低于写入/擦除脉冲电压，它在读出时并不改变器件中存储的信息，因而其是一种非破坏性读出记忆元。
由于该新型非挥发电荷俘获存储记忆元件存储信息的基本原理是电荷的俘获和解俘获，在信息存储期间不需要向它提供任何能量补充，因此它是一种非挥发性存储器。
由于该Au或Pt/Zr0.5Hf0.5O2/SiO2/p-Si结构记忆存储元件中可以通过退火来控制中间层隧穿层SiO2的厚度，从而可以控制其实现不同性能，可以应用于存储设备中。
Claims (7)
1.一种电荷俘获存储器，其特征是，其结构由下至上依次是p-Si衬底、SiO2遂穿层、Zr0.5Hf0.5O2膜层和电极膜层；所述电极膜层为Au电极膜层或Pt电极膜层；所述Zr0.5Hf0.5O2膜层是在p-Si衬底上通过磁控溅射所制成，所述SiO2遂穿层是在形成所述Zr0.5Hf0.5O2膜层后通过退火工艺而形成，所述电极膜层是在所述Zr0.5Hf0.5O2膜层上通过真空蒸镀而形成。
2.根据权利要求1所述的电荷俘获存储器，其特征是，所述电极膜层为若干均布的直径为0.1mm~0.3mm的圆形电极膜。
3.根据权利要求1所述的电荷俘获存储器，其特征是，所述Zr0.5Hf0.5O2膜层的厚度为30nm~100nm。
4.根据权利要求1所述的电荷俘获存储器，其特征是，所述电极膜层的厚度为50nm~120nm。
5.一种电荷俘获存储器的制备方法，其特征是，包括如下步骤：
a、对p-Si衬底进行预处理：将p-Si衬底依次在丙酮、酒精和去离子水中分别用超声波清洗，之后放入8%~10%的氢氟酸溶液中，接着再用去离子水超声清洗；
b、将预处理过的p-Si衬底固定到磁控溅射设备腔体内的衬底台上，在腔体内的靶台上设置Zr0.5Hf0.5O2靶材，将腔体内抽真空至1×10-4Pa ~4×10-4Pa；
c、打开腔体内的衬底加热器，将p-Si衬底加热至350℃~400℃；向腔体内通入流量为60sccm~80sccm的Ar；
d、启动射频源，设置射频功率为80W~90W；调节接口阀使腔体内起辉，起辉后使腔体内气压稳定在2~4Pa；溅射2h~3h，在p-Si衬底上形成Zr0.5Hf0.5O2膜层；
e、向快速退火炉中通入2sccm~4sccm的O2，将制有Zr0.5Hf0.5O2膜层的衬底放入快速退火炉中，设置好退火温度和时间，在p-Si衬底和Zr0.5Hf0.5O2膜层之间形成SiO2遂穿层；
f、将退火处理后的p-Si衬底置于真空蒸镀设备腔体内，在p-Si衬底上的Zr0.5Hf0.5O2膜层上放置掩膜版；将电极材料置于真空蒸镀设备腔体内掩膜版的上方；所述电极材料为Au或Pt；
g、将真空蒸镀设备腔体内抽真空至4×10-3Pa ~5×10-3Pa；
h、对真空蒸镀设备腔体内的电极材料进行加热，在Zr0.5Hf0.5O2膜层上蒸镀形成电极膜层。
6.根据权利要求5所述的电荷俘获存储器的制备方法，其特征是，步骤f中，掩膜版上均布有直径为0.1mm~0.3mm的圆形孔。
7.根据权利要求5所述的电荷俘获存储器的制备方法，其特征是，步骤e中设置退火温度为690℃，退火时间为5min。
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