CN104842620A - 一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材及其制备方法,聚丙烯流延片材为三层复合结构,其包括:芯层,组分相同的上、下表层;芯层包含相对于本层重量20wt%-40wt%的无卤复配膨胀性阻燃剂;上、下表层中包括:相对于本层重量1wt%-5wt%的无卤阻燃剂,相对于本层重量0.5wt%-2wt%的过氧化物引发剂,相对于本层重量0.5wt%-1.5wt%的助交联剂。本发明能够起到阻止芯层的阻燃剂的遇水的迁移和析出,并在着火时,交联结构能形成致密的炭层结构,能够减少氧气与燃烧点的接触,达到UL-94V-0或者VTM-0阻燃级别。
Description
技术领域
本发明涉及一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材及其制备方法。
背景技术
聚丙烯(PP)是一种通用塑料,因具有加工方便、力学、电绝缘及耐化学药品优异、无毒、密度小、质量轻等特点而被广泛应用于汽车、家电、纺织、建筑等行业。据资料显示,2007年世界聚丙烯的需求量为4700万吨,中国为960万吨。至2020年,世界PP需求预计将增加1倍以上,将达到约1亿吨,年均增长率为5%-7%,而中国的增长速度将更快,年增长率约为8%-10%。
然而因为PP易燃烧,氧指数仅为17%-18%,且燃烧发热量大,产生大量熔滴,极易传播火焰,所以PP在许多领域的应用受到了限制。目前世界上产量最大的有机阻燃剂就是含卤阻燃剂。常见含卤阻燃剂一般可以分为氯系和溴系,而且其添加量少、阻燃效果好。但是含卤阻燃剂也有非常严重的缺点:它可以降低被阻燃基料的抗紫外线稳定性,表面易喷霜,同时燃烧时生成较多的烟、腐蚀性气体和有毒气体。随着社会的进步和环境保护意识的增强,含卤材料的弊端——二次污染(燃烧时烟雾、毒气的散发以及由此引起的严重腐蚀问题)——与社会的需求背道而驰。据统计,因火灾事故而死亡的人中,90%以上都是因为材料燃烧时散发出的烟雾和毒性气体使人窒息而死,并非是有火烧身,同时这些烟雾、有毒和腐蚀性气体也给灭火、逃离和恢复工作带来很大的困难。于是在国际上又掀起了大规模拒绝生产使用含溴阻燃剂的行动。
膨胀型阻燃剂(IFR)是一类多用于聚丙烯体系的新型无卤阻燃剂,包括氮磷协同体系,低熔点无机盐,可膨胀石墨等阻燃体系,但一般提到的膨 胀型阻燃剂均指氮磷协同体系,含此阻燃剂的高聚物受热燃烧时,表面能生成一层均匀的炭质泡沫层。此炭层在凝聚相能起到隔热、隔氧、抑烟和防止熔滴的作用从而起到阻燃作用,对长时间或重复暴露在火焰中的高聚物具有很好的保护性。近年来,膨胀阻燃剂因表现出来的一系列优点而受到了人们的广泛关注,膨胀阻燃剂对体系加工温度及粘度的要求也更加适合于聚烯烃体系。如“新型无卤阻燃聚丙烯材料”(中国专利公开号为CN1566195A),“无卤膨胀型阻燃剂及阻燃聚丙烯材料”(中国专利公开号为CN101260202A),“一种阻燃聚丙烯材料”(中国专利公开号为CN102040775A)等专利中均报道过无卤膨胀性阻燃材料。
以上专利报道的阻燃聚丙烯的方法虽然具有低烟、无卤、阻燃效果较好等优点,但是现在常见经典无卤膨胀阻燃体系并不能达到理想的阻燃效果。特别是聚磷酸铵(APP)体系的阻燃剂,如果要达到V0级别需要加入大量的阻燃剂,同时该体系阻燃剂吸水性强,加工范围窄,温度过高就会有副反应发生,而且遇水极易析出,严重影响产品的阻燃性。常见含卤阻燃剂以及膨胀型阻燃剂在加入到材料后放置一段时间,可以明显的发现阻燃剂会从材料中析出,严重影响产品的外观和性能。
近年来,市场上出现一些号称能够达到PP V-0级的复配无卤阻燃剂,但是实际试下来的情况是:耐析出好的,阻燃性又达不到要求;阻燃性达到要求的,又容易遇水析出,甚至电性能、力学性能也不理想;当然,要制备0.125mm-0.76mm厚度的无卤阻燃PP膜片,达到V-0或者VTM-0阻燃级别,同时兼顾力学性能,电性能,耐析出等指标,那更是难上加难了。
发明内容
本发明的发明目的在于提供一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,该耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材达到对应厚度下的UL-94V-0或者VTM-0阻燃级别,且耐析出性能优异;此外还提供了上述耐析出无卤阻燃聚丙烯共挤出流延片材的制备方法。
为了解决上述技术问题,本发明提供了一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,所述聚丙烯流延片材为三层复合结构,其包括:芯层,组分相同的上、下表层;所述芯层包含相对于本层重量20wt%-40wt%的无卤复配膨胀 性阻燃剂;所述上、下表层中包括:相对于本层重量1wt%-5wt%的无卤阻燃剂,相对于本层重量0.5wt%-2wt%的过氧化物引发剂,相对于本层重量0.5wt%-1.5wt%的助交联剂。
进一步,为了有效提高聚丙烯的阻燃性,同时降低阻燃剂在水中的析出,提高了产品的稳定性。所述无卤复配膨胀性阻燃剂包括:重量比为5:1至10:1的阻燃剂和无机填料;所述阻燃剂为三聚氰胺磷酸盐、三聚氰胺焦磷酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐、季戊四醇笼状磷酸酯、三聚氰胺氰尿酸盐和三嗪系高效成炭剂中的一种或几种;所述无机填料为分子筛,蒙脱土,滑石粉,高岭土,纳米碳酸钙中的一种或几种。
进一步,所述无卤阻燃剂为三聚氰胺磷酸盐、三聚氰胺焦磷酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐、季戊四醇笼状磷酸酯、三聚氰胺氰尿酸盐一种或几种。
进一步,所述过氧化物引发剂为叔丁基过氧化乙酯酸、叔丁基过氧化碳酸-2-乙基己酯、叔丁基过氧化乙酯酸、过氧化二异丙苯、2,5-二叔丁基过氧化-2,5-二甲基己烷和叔丁基过氧化异丙苯中的一种或几种。
进一步,所述助交联剂为三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、N,N-间苯撑双马来酰亚胺、二烯丙基邻苯二酸酯、二乙烯基苯、二甲基丙烯酸乙二醇酯、对苯二甲酸二烯丙基酯、异氰尿酸三烯丙基酯和氰尿酸三烯丙基酯中的一种或几种。
进一步,为了实现调节阻聚聚丙烯的交联反应快慢程度,可以有效地控制表层聚丙烯材料在第一次造粒中尽可能少的交联,促使交联反应更多地在第二次共挤出成膜的时候发生,提高表层聚丙烯材料共挤出成型的加工稳定性;所述上、下表层还包括:相对于本层重量0.1wt%-0.5wt%的受阻酚类阻聚剂,该受阻酚类阻聚剂为2,6-三级丁基-4-甲基苯酚、双(3,5-三级丁基-4-羟基苯基)硫醚、四〔β-(3,5-三级丁基-4-羟基苯基)丙酸〕季戊四醇酯中的一种或几种。
进一步,为了增加芯层与上、下表层之间的粘合强度,进而提高拉伸强度,所述芯层还包括:相对于本层重量50wt%-70wt%的聚丙烯树脂,该聚丙烯树脂是均聚或者共聚聚丙烯中的一种或者两种,并具有2-5g/10min的熔体流动速率;所述上、下表层还包括:相对于本层重量比90wt%-95wt%的聚丙烯树脂,该聚丙烯树脂是均聚或者共聚聚丙烯中的一种或者两种,并具有8-15g/10min的熔体流动速率。
为了解决耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材的制备的技术问题,本发明还提供了一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材的制备方法,所述耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材为三层复合结构,其包括:芯层,组分相同的分别叠层于所述芯层上下表面的上、下表层。
所述制备方法包括下列步骤:
(1)制备芯层粒子的方法包括:将相对于本层重量50wt%-70wt%且熔体流动速率为2-5g/10min的聚丙烯树脂,相对于本层重量20wt%-40wt%的无卤复配膨胀性阻燃剂,以及辅料,进行烘干、混合,再经挤出后水冷造粒;
(2)制备上、下表层粒子的方法包括:将相对于本层重量90wt%-95wt%且熔体流动速率为8-15g/10min的聚丙烯树脂,相对于本层重量比1wt%-5wt%的无卤阻燃剂,相对于本层重量比0.5wt%-2wt%的过氧化物引发剂,相对于本层重量比0.5wt%-1.5wt%的助交联剂,以及辅料,进行烘干、混合,再经挤出后水冷造粒;
(3)将上述芯层粒子和表层粒子分别按重量比为3︰1至9︰1配成芯层混料和表层混料,并进行除湿干燥;
(4)将芯层混料、表层混料分别由相应的挤出机挤出芯层和上、下表层,所述芯层和上、下表层再经三层共挤,形成所述耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材。
进一步,为了控制上、下表层中的交联反应快慢程度,所述步骤(3)中芯层混料的干燥温度高于表层混料。
进一步,为了控制在挤出时上、下表层中的交联反应快慢程度,所述步骤(4)中芯层的挤出区段温度高于上、下表层的挤出区段温度。
本发明的上述技术方案相比现有技术具有以下优点:本发明中通过上、下表层中的过氧化物引发剂和助交联剂实现了上、下表层的交联反应,即上、下表面的交联结构,以及芯层阻燃剂高和上、下表层的阻燃剂低的配比,能阻止芯层的阻燃剂遇水迁移和析出,并在片材着火时,交联结构能形成致密的炭层结构并包覆芯层,能够减少氧气与芯层的接触,达到UL-94V-0或者VTM-0阻燃级别。
附图说明
为了使本发明的内容更容易被清楚的理解,下面根据的具体实施例并 结合附图,对本发明作进一步详细的说明,其中
图1为耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材的结构示意图。
其中,芯层1、上表层2、下表层3。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明进行详细说明:
实施例1
见图1,一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,所述聚丙烯流延片材(简称延片材)为三层复合结构,其包括:芯层,组分相同的上、下表层;所述芯层包含相对于本层重量20wt%-40wt%的无卤复配膨胀性阻燃剂;所述上、下表层中包括:相对于本层重量1wt%-5wt%的无卤阻燃剂,相对于本层重量0.5wt%-2wt%的过氧化物引发剂,相对于本层重量0.5wt%-1.5wt%的助交联剂。
所述无卤复配膨胀性阻燃剂包括:重量比为5:1至10:1的阻燃剂和无机填料;所述阻燃剂为三聚氰胺磷酸盐、三聚氰胺焦磷酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐、季戊四醇笼状磷酸酯、三聚氰胺氰尿酸盐和三嗪系高效成炭剂中的一种或几种;所述无机填料为分子筛,蒙脱土,滑石粉,高岭土,纳米碳酸钙中的一种或几种。
所述芯层1还包括:
相对于本层重量0.5wt%-5wt%的协效成炭剂,所述协效成炭剂为尼龙6,尼龙66,尼龙11,尼龙12,聚醚型聚氨酯,酚醛树脂中的一种或几种。
相对于本层重量0.1wt%-0.5wt%的抗滴落剂,所述抗滴落剂为丙烯酸、硅系包覆型聚四氟乙烯中的一种或两种。
相对于本层重量0.5wt%-1wt%的润滑剂,所述润滑剂为EBS蜡,硬脂酸,硬脂酸锌,聚乙烯蜡,聚丙烯蜡中的一种或几种。
相对于本层重量0.2wt%-0.6wt%的抗氧剂,所述抗氧剂由1010和168以比例1:2配制。
表1实施例一至八的芯层各组分重量
表2实施例一至八的上、下表层各组分重量
见表2,所述上、下表层中的无卤阻燃剂选用三聚氰胺焦磷酸盐、三聚 氰胺次磷酸盐,也可以选用三聚氰胺磷酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐、季戊四醇笼状磷酸酯、三聚氰胺氰尿酸盐一种或几种。
所述过氧化物引发剂选用叔丁基过氧化乙酯酸、叔丁基过氧化碳酸-2-乙基己酯、叔丁基过氧化乙酯酸、过氧化二异丙苯,也可以选用2,5-二叔丁基过氧化-2,5-二甲基己烷和叔丁基过氧化异丙苯中的一种或几种。
所述助交联剂选用三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、二乙烯基苯、二甲基丙烯酸乙二醇酯、异氰尿酸三烯丙基酯,也可以选用N,N-间苯撑双马来酰亚胺、二烯丙基邻苯二酸酯、对苯二甲酸二烯丙基酯、和氰尿酸三烯丙基酯中的一种或几种。
所述上、下表层还包括:相对于本层重量0.1wt%-0.5wt%的受阻酚类阻聚剂,该受阻酚类阻聚剂为抗氧剂,选用2,6-三级丁基-4-甲基苯酚、双(3,5-三级丁基-4-羟基苯基)硫醚、四〔β-(3,5-三级丁基-4-羟基苯基)丙酸〕季戊四醇酯中的一种或几种;所述受阻酚类阻聚剂具有抗氧剂的作用的同时,还具有阻聚聚丙烯的交联反应快慢程度,可以有效地控制上、下表层聚丙烯材料在第一次造粒中尽可能少的交联,促使交联反应更多地在第二次共挤出成膜的时候发生,提高上、下表层聚丙烯材料共挤出成型的加工稳定性。
相对于本层重量0.1wt%--0.5wt%的抗滴落剂,选用硅系包覆型聚四氟乙烯,也可以选用丙烯酸中的一种或两种组成。
相对于本层重量0.5wt%-1wt%的润滑剂,选用EBS蜡、聚乙烯蜡、也可以选用硬脂酸、硬脂酸锌、聚丙烯蜡中的一种或几种组成。
为了增加上、下表层与芯层的粘合度,所述芯层还包括:相对于本层重量50wt%-70wt%的聚丙烯树脂,该聚丙烯树脂是均聚或者共聚聚丙烯,该聚丙烯树脂是均聚或者共聚聚丙烯中的一种或者两种,并具有2-5g/10min的熔体流动速率;所述上、下表层还包括:相对于本层重量比90wt%-95wt%的聚丙烯树脂,该聚丙烯树脂是均聚或者共聚聚丙烯,该聚丙烯树脂是均聚或者共聚聚丙烯中的一种或者两种,并具有8-15g/10min的熔体流动速率。即,上、下表层与芯层的粘度不同,使其在共挤时具有粘合均匀、牢固的作用,并且具有拉伸强度高的特点。
见表3和表4,175um-760um厚度的流延片材按标准测定拉伸强度、阻燃性能、耐析出性能。
表3拉伸测试
表4阻燃效果和耐析出性测试
表5目前市场相关产品的阻燃效果和耐析出性测试
通过表4和表5的耐析出性测试比较,表明本发明的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材在满足相应阻燃性能的基础上,其耐析出性大大超过同行产品。
表4和表5中本发明耐析出性测试的评定的方式是将重量为m的阻燃聚丙烯材料置于50℃蒸馏水中放置24h,取出样品在105℃下干燥至重量不变,得到产品的质量为n,材料的耐析出率表示为(m-n)/m*100%。
实施例2
在实施例1基础上的一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材的制备方法,所述耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材为三层复合结构,其包括:芯层,组分相同的分别叠层于所述芯层上下表面的上、下表层。
所述制备方法包括下列步骤:
(1)制备芯层粒子的方法包括:将相对于本层重量50wt%-70wt%且熔体流动速率为2-5g/10min的聚丙烯树脂,相对于本层重量20wt%-40wt%的无卤复配膨胀性阻燃剂,以及辅料,分别在在80℃下烘干3小时至原料中无水分,然后将上述所有组分按配方比例混合均匀,经同向双螺杆挤出机在190-210℃条件下挤出后水冷造粒,即制得耐析出无卤阻燃聚丙烯共挤出流延片材的芯层粒子,其中,该步骤(1)中的辅料为0.5wt%-5wt%的协效成炭剂、0.1wt%-0.5wt%的抗滴落剂、0.2wt%-0.6wt%的抗氧剂、其余为润滑剂,上述各辅料的组分与实施例1相同。
(2)制备上、下表层粒子的方法包括:将相对于本层重量90wt%-95wt% 且熔体流动速率为8-15g/10min的聚丙烯树脂,相对于本层重量比1wt%-5wt%的无卤阻燃剂,相对于本层重量比0.5wt%-2wt%的过氧化物引发剂,相对于本层重量比0.5wt%-1.5wt%的助交联剂,以及辅料,分别在在80℃下烘干3小时至原料中无水分,然后将上述所有组分按配方比例混合均匀,经同向双螺杆挤出机在140-180℃条件下挤出后风冷造粒,即制得耐析出无卤阻燃聚丙烯共挤出流延片材的表层粒子,其中,该步骤(2)中的辅料为0.1-0.5%的抗滴落剂、0.1-0.5%的受阻酚类抗氧剂,其余为润滑剂,上述各辅料的组分与实施例1相同。
所述受阻酚类阻聚剂为抗氧剂,选用2,6-三级丁基-4-甲基苯酚、双(3,5-三级丁基-4-羟基苯基)硫醚、四〔β-(3,5-三级丁基-4-羟基苯基)丙酸〕季戊四醇酯中的一种或几种;所述受阻酚类阻聚剂具有抗氧剂的作用的同时,还具有阻聚聚丙烯的交联反应快慢程度,可以有效地控制上、下表层聚丙烯材料在第一次造粒中尽可能少的交联,促使交联反应更多地在第二次共挤出成膜的时候发生,提高上、下表层聚丙烯材料共挤出成型的加工稳定性。
(3)将上述芯层粒子和表层粒子分别按重量比为3︰1至9︰1配成芯层混料和表层混料,分别在80和60℃温度下分别进行除湿干燥1-3h。
(4)将表层混料和芯层混料分别加入双螺杆挤出机A和双螺杆挤出机B;调整挤出机A主要区段温度为165-190℃,调整双螺杆挤出机B主要区段温度为190-210℃。熔融物料经过滤后,由双螺杆挤出机A挤出的表层混料作为表层,由双螺杆挤出机B挤出的芯层混料作为芯层,经多层共挤工艺制成三层结构的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,通过调节挤出机挤出量、成型辊转速、模口开度可得到不同厚度的聚丙烯膜片。
显然,上述实施例仅仅是为清楚地说明本发明所作的举例,而并非是对本发明的实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说,在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而这些属于本发明的精神所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明的保护范围之中。
Claims (10)
1.一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,其特征在于,所述聚丙烯流延片材为三层复合结构,其包括:芯层,组分相同的上、下表层;
所述芯层包含相对于本层重量20wt%-40wt%的无卤复配膨胀性阻燃剂;
所述上、下表层中包括:相对于本层重量1wt%-5wt%的无卤阻燃剂,相对于本层重量0.5wt%-2wt%的过氧化物引发剂,相对于本层重量0.5wt%-1.5wt%的助交联剂。
2.根据权利要求1所述的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,其特征在于,所述无卤复配膨胀性阻燃剂包括:重量比为5:1至10:1的阻燃剂和无机填料;
所述阻燃剂为三聚氰胺磷酸盐、三聚氰胺焦磷酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐、季戊四醇笼状磷酸酯、三聚氰胺氰尿酸盐和三嗪系高效成炭剂中的一种或几种;
所述无机填料为分子筛,蒙脱土,滑石粉,高岭土,纳米碳酸钙中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,其特征在于,所述无卤阻燃剂为三聚氰胺磷酸盐、三聚氰胺焦磷酸盐、三聚氰胺聚磷酸盐、季戊四醇笼状磷酸酯、三聚氰胺氰尿酸盐一种或几种。
4.根据权利要求1所述的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,其特征在于,所述过氧化物引发剂为叔丁基过氧化乙酯酸、叔丁基过氧化碳酸-2-乙基己酯、叔丁基过氧化乙酯酸、过氧化二异丙苯、2,5-二叔丁基过氧化-2,5-二甲基己烷和叔丁基过氧化异丙苯中的一种或几种。
5.根据权利要求1所述的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,其特征在于,所述助交联剂为三羟甲基丙烷三丙烯酸酯、三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯、N,N-间苯撑双马来酰亚胺、二烯丙基邻苯二酸酯、二乙烯基苯、二甲基丙烯酸乙二醇酯、对苯二甲酸二烯丙基酯、异氰尿酸三烯丙基酯和氰尿酸三烯丙基酯中的一种或几种。
6.根据权利要求1所述的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,其特征在于,所述上、下表层还包括:相对于本层重量0.1wt%-0.5wt%的受阻酚类阻聚剂,该受阻酚类阻聚剂为2,6-三级丁基-4-甲基苯酚、双(3,5-三级丁基-4-羟基苯基)硫醚、四〔β-(3,5-三级丁基-4-羟基苯基)丙酸〕季戊四醇酯中的一种或几种。
7.根据权利要求1所述的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材,其特征在于,所述芯层还包括:相对于本层重量50wt%-70wt%的聚丙烯树脂,并具有2-5g/10min的熔体流动速率;
所述上、下表层还包括:相对于本层重量比90wt%-95wt%的聚丙烯树脂,并具有8-15g/10min的熔体流动速率。
8.一种耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材的制备方法,所述耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材为三层复合结构,其包括:芯层,组分相同的分别叠层于所述芯层上下表面的上、下表层;
所述制备方法包括下列步骤:
(1)制备芯层粒子的方法包括:将相对于本层重量50wt%-70wt%且熔体流动速率为2-5g/10min的聚丙烯树脂,相对于本层重量20wt%-40wt%的无卤复配膨胀性阻燃剂,以及辅料,进行烘干、混合,再经挤出后水冷造粒;
(2)制备上、下表层粒子的方法包括:将相对于本层重量90wt%-95wt%且熔体流动速率为8-15g/10min的聚丙烯树脂,相对于本层重量比1wt%-5wt%的无卤阻燃剂,相对于本层重量比0.5wt%-2wt%的过氧化物引发剂,相对于本层重量比0.5wt%-1.5wt%的助交联剂,以及辅料,进行烘干、混合,再经挤出后水冷造粒;
(3)将上述芯层粒子和表层粒子分别按重量比为3︰1至9︰1配成芯层混料和表层混料,并进行除湿干燥;
(4)将芯层混料、表层混料分别由相应的挤出机挤出芯层和上、下表层,所述芯层和上、下表层再经三层共挤,形成所述耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材。
9.根据权利要求8所述的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材的制备方法,其特征在于,所述步骤(3)中芯层混料的干燥温度高于表层混料。
10.根据权利要求9所述的耐析出无卤阻燃聚丙烯流延片材的制备方法,其特征在于,所述步骤(4)中芯层的挤出区段温度高于上、下表层的挤出区段温度。
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