CN104419425A - 硅酸盐荧光粉及其制备方法 - Google Patents

硅酸盐荧光粉及其制备方法 Download PDF

Info

Publication number
CN104419425A
CN104419425A CN201310365099.0A CN201310365099A CN104419425A CN 104419425 A CN104419425 A CN 104419425A CN 201310365099 A CN201310365099 A CN 201310365099A CN 104419425 A CN104419425 A CN 104419425A
Authority
CN
China
Prior art keywords
fluorescent powder
silicate fluorescent
silicate
analytical pure
preparation
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
CN201310365099.0A
Other languages
English (en)
Other versions
CN104419425B (zh
Inventor
周天亮
李万元
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Ningbo Institute of Material Technology and Engineering of CAS
Original Assignee
Ningbo Institute of Material Technology and Engineering of CAS
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ningbo Institute of Material Technology and Engineering of CAS filed Critical Ningbo Institute of Material Technology and Engineering of CAS
Priority to CN201310365099.0A priority Critical patent/CN104419425B/zh
Publication of CN104419425A publication Critical patent/CN104419425A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN104419425B publication Critical patent/CN104419425B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Landscapes

  • Luminescent Compositions (AREA)

Abstract

本发明提供了一种硅酸盐荧光粉及其制备方法，所述硅酸盐荧光粉的化学通式为(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh；其中，R为碱土金属元素，M为Mn或/和稀土金属元素，0≤x<0.2，0<y<1，0<a≤1，0≤b<1，0≤c<1，a+b+c=1，0<d≤3，0≤e<0.2，0≤f<0.2，d+e+f=3，0<g≤9，0≤h<1。本发明提供的硅酸盐荧光粉，具有较宽的激发和发射光谱以及优良的发光性能；同时，荧光粉在可变的成分范围内保持固定的结构，当使用不同发射光谱的荧光粉材料混合后作为LED用荧光粉时，可保证荧光粉有良好的匹配性。利用本发明提供的制备方法即可得到上述硅酸盐荧光粉，制备过程简单，成本低廉，质量可靠，利于工业化生产。

Description

硅酸盐荧光粉及其制备方法
技术领域
本发明涉及发光材料领域，特别是涉及一种硅酸盐荧光粉及其制备方法。
背景技术
LED(Light emitting diode，发光二极管)是一种能将电能转化为光能的半导体器件。由于白光LED具有高效、节能、环保、结构坚固、使用寿命长及响应时间短等优点，目前已广泛应用于指示、背光源及照明领域。常见的白光LED多依靠荧光粉转换实现白光输出，较为普遍的方式包括以下两种：
①蓝光芯片激发黄色荧光粉。该类型的白光LED中，芯片发出的蓝色光激发了黄色荧光粉得到黄光，未被吸收的蓝光和黄光复合得到白光。
②三基色荧光粉转换LED。利用UV(Ultraviolet light，紫外光)LED激发红、绿、蓝三基色荧光粉。该白光LED的特点为光源器件中光谱的可见光部分完全由荧光粉产生。由于紫外光的能量比蓝光的能量高，所以紫外光LED的发光效率比较高。
硅酸盐是一种常见的荧光粉基质材料，其物理化学性质稳定，原料价格低廉，制造成本低，一直被认为是优良的荧光粉基质材料。目前公开报道的硅酸盐荧光粉有：CaZrSi2O7:Eu2+(非专利文献1)，Ca3-xEuxZrSi2O9(非专利文献2)，BaZrSi3O9:Eu2+(非专利文献3)，Sr3SiO5:Eu2+(非专利文献4)，Sr2SiO4:Eu2+(非专利文献5)，CaSrAl2SiO7:Eu2+(非专利文献6)，M2MgSi2O7:Re2+(M=Ba,Sr,Ca)(非专利文献7)，Li2SrSiO4:Pr3+(非专利文献8)等。
非专利文献1:Vengala Rao Bandi,Bhaskar Kumar Grandhe,Kiwan Jang,Sang-Su Kim,Dong-Soo Shin,Yong-Ill Lee,Jae-Min Lim,Taekwon Song.Journal ofLuminescence,131,2414-2418(2011).
非专利文献2:Sun Woog Kim,Yikang Zuo,Toshiyuki Masui,NobuhitoImanaka.ECS Solid State Letters,2(9),R34-R36(2013).
非专利文献3:De-Yin Wang,Chien-Hao Huang,Yun-Chen Wu，Teng-MingChen.J.Mater.Chem.,21,10818-10822(2011).
非专利文献4:Hyun Goo Kang,Joung Kyu Park,Jae Myung Kim,Chang HaeKim,Seung Chul Choi.Solid State Phenomena,124-126,511-514(2007).
非专利文献5:N.Lakshminarasimhan,U.V.Varadaraju.Journal of TheElectrochemical Society,152,H152-H156(2005).
非专利文献6:Hai Yan Jiao,YuHua Wang.Physica B,407,2729-2733(2012).
非专利文献7:Dawei He,Yanning Shi,Dan Zhou,Tao Hou.Journal ofLuminescence,122-123,158-161(2007).
非专利文献8:Rao Yang,Hu Xiaoye,Liu Tao,Zhou Xinmu,Zhou Xuezhen,LiYongxiu.Journal of Rare Earths,29,198-201(2011).
(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh作为荧光材料还没有被研究过，关于(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh的发光行为，系申请人首次发现。
发明内容
本发明是基于上述认识进行的一系列研究结果。本发明提供了一种新的硅酸盐荧光粉，该荧光粉具有较宽的激发和发射光谱以及优良的发光性能。
此外，本发明还提供了一种硅酸盐荧光粉的制备方法。
为了达到上述目的，本发明实施例采用如下技术方案：
所述硅酸盐荧光粉的化学通式为(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh；其中，R为碱土金属元素，M为Mn或/和稀土金属元素，0≤x＜0.2，0＜y＜1，0<a≤1，0≤b<1，0≤c<1，a+b+c=1，0<d≤3，0≤e<0.2，0≤f<0.2，d+e+f=3，0＜g≤9，0≤h＜1。
在其中一个实施例中，所述元素R为Ca、Mg中的一种或两种。
在其中一个实施例中，所述硅酸盐荧光粉的化学通式为Sr1-yMyHfSi3O9，0＜y＜1。
在其中一个实施例中，所述元素M为Mn、Ce、Pr、Eu、Tb和Dy中的一种或者多种。
在其中一个实施例中，所述(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh的结晶相或Sr1-yMyHfSi3O9的结晶相的固溶体的质量百分含量大于50%。
在其中一个实施例中，所述硅酸盐荧光粉的激发波长位于200～450nm之间，发射波长位于350～750nm之间。
本发明还提供了一种硅酸盐荧光粉的制备方法：原料为含有所述的硅酸盐荧光粉中元素的碳酸盐、氧化物、氢氧化物、草酸盐、氮化物或硝酸盐，所述原料的纯度质量百分含量大于等于99%；按照所述的硅酸盐荧光粉组成式的化学计量比称取原料，将称好的原料研磨混匀、干燥后进行压制成型，装入坩埚，放入高温炉内，还原气氛下，在1000～1600℃的温度下烧结1～10小时，随炉冷却到室温，研磨后得到所述的硅酸盐荧光粉。
在其中一个实施例中，所述还原气氛为氢气、氨气、氮气、一氧化碳或氮氢混合气。
在其中一个实施例中，所述高温炉内压力为1～10个大气压。
本发明提供的硅酸盐荧光粉，首次应用到发光材料领域，发光中心M选自Mn或/和稀土元素中的一种或多种，具有较宽的激发和发射光谱以及优良的发光性能。同时，荧光粉在可变的成分范围内保持固定的结构，当使用不同发射光谱的荧光粉材料混合后作为LED用荧光粉时，可保证荧光粉有良好的匹配性。该硅酸盐的激发带和紫外芯片能很好的匹配，同时该硅酸盐产品化学性质稳定，无环境毒害。对于VFD、FED、PDP、CRT、白光LED等行业领域，此发明提供了新的、有用的材料，因此意义重大，能够对产业的发展发挥重要的作用。
本发明提供的硅酸盐荧光粉的制备方法，采用高温固相反应，成功制备了一种硅酸盐荧光材料。制备过程简单，成本低廉，质量可靠，利于工业化生产。
附图说明
图1为实施例1的激发和发射光谱图；
图2为实施例2的激发和发射光谱图；
图3为实施例3的激发和发射光谱图；
图4为实施例4的激发和发射光谱图；
图5为实施例5的激发和发射光谱图；
图6为实施例6的激发和发射光谱图；
图7为实施例7的激发和发射光谱图；
图8为实施例8的激发和发射光谱图；
图9为实施例9的激发和发射光谱图；
图10为实施例10的激发和发射光谱图；
图11为实施例11的激发和发射光谱图；
图12为实施例12的激发和发射光谱图。
具体实施方式
本发明提供的硅酸盐荧光粉，化学通式为(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh，其中，R为碱土金属元素，M为Mn或/和稀土金属元素，0≤x＜0.2，0＜y＜1，0<a<1，0≤b<1，0≤c<1，a+b+c=1，0<d≤3，0≤e<0.2，0≤f<0.2，d+e+f=3，0＜g≤9，0≤h＜1。硅酸盐荧光粉的激发波长位于200～450nm之间，发射波长位于350～750nm之间。
优选地，碱土金属元素R为Ca、Mg中的一种或两种。由于Ca与Mg和Sr为同族元素，且Ca与Mg离子半径与Sr的接近，含有Ca和Mg的化合物更容易与含Sr的化合物形成固溶体，因此，R为Ca、Mg中的一种或两种时，可获得成相较好的硅酸盐荧光粉。
较优地，当x、b、c、e、f和h均为0时，得到硅酸盐荧光粉Sr1-yMyHfSi3O9，此时荧光粉离子种类较为简单，所含杂相较少，具有较优的发光性能。
较佳地，M为Mn、Ce、Pr、Eu、Tb和Dy中的一种或者多种时，荧光粉有较好的发光性能，经过大量的实验验证，这几种稀土离子在硅酸盐基质中更容易被激发，发光性能较好。
从荧光发光的角度考虑，作为本发明的硅酸盐荧光粉的构成成分(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh或Sr1-yMyHfSi3O9优选高纯度且含有极多量、并尽可能由单相构成，但荧光粉的制备过程中难免会产生其它结晶相或者非结晶相等杂相，为保证荧光粉的特性，(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh或Sr1-yMyHfSi3O9的结晶相的固溶体的质量百分含量大于50%。
本发明提供的荧光粉，具有较宽的激发和发射光谱。同时，荧光粉在可变的成分范围内，保持固定的结构，当使用不同发射光谱的荧光粉材料混合后作为LED用荧光粉时，可保证荧光粉有良好的匹配性。
本发明实施例还提供了所述的硅酸盐荧光粉的制备方法：原料为含有所述的硅酸盐荧光粉中元素的碳酸盐、氧化物、氢氧化物、草酸盐、氮化物或硝酸盐，所述原料的纯度质量百分含量大于等于99%；按照所述的硅酸盐荧光粉组成式的化学计量比称取原料，将称好的原料研磨混匀、干燥后进行压制成型，装入坩埚，放入高温炉内，还原气氛下，在1000～1600℃温度下烧结1～10小时，随炉冷却到室温，研磨后得到所述的硅酸盐荧光粉。优选地，高温炉内压力为1～10个大气压，还原气氛为氢气、氨气、氮气、一氧化碳或氮氢混合气。
本发明提供的硅酸盐荧光粉的制备方法，制备过程简单，成本低廉，质量可靠，有利于工业化生产。
实施例1
原料为SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.95:0.025:1:3，将称好的原料研磨混匀，(研磨后的平均粒度为300～600目)干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1250℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Eu0.05HfSi3O9的硅酸盐荧光粉。
图1为Sr0.95Eu0.05HfSi3O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Eu0.05HfSi3O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在310nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于470nm附近的蓝光区。
实施例2
原料为MgCO3(分析纯)、SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.1:0.85:0.025:1:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为5个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1000℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Mg0.1Sr0.85Eu0.05HfSi3O9的硅酸盐荧光粉。
图2为Mg0.1Sr0.85Eu0.05HfSi3O9的激发和发射光谱，由图可知，Mg0.1Sr0.85Eu0.05HfSi3O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在300nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于475nm附近的蓝光区。
实施例3
原料为CaCO3(分析纯)、SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、Sc2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.1:0.85:0.025:0.95:0.025:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为10个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1225℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Ca0.1Sr0.85Eu0.05Hf0.95Sc0.05Si3O8.975的硅酸盐荧光粉。
图3为Ca0.1Sr0.85Eu0.05Hf0.95Sc0.05Si3O8.975的激发和发射光谱，由图可知，Ca0.1Sr0.85Eu0.05Hf0.95Sc0.05Si3O8.975在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在303nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于460nm附近的蓝光区。
实施例4
原料为SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)、Al2O3(分析纯)，摩尔比是0.95:0.025:1:2.9:0.05，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1600℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.95的硅酸盐荧光粉。
图4为Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.95的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.95在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在312nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于450nm附近的蓝光区。
实施例5
原料为SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)、AlN(分析纯)，摩尔比是0.95:0.025:1:2.9:0.1，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1300℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.8N0.1的硅酸盐荧光粉。
图5为Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.8N0.1的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.8N0.1在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在302nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于481nm附近的蓝光区。
实施例6
原料为SrCO3(分析纯)、CeO2(分析纯)、HfO2(分析纯)、Y2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.95:0.05:0.95:0.025:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氢气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1300℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Ce0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的硅酸盐荧光粉。
图6为Sr0.95Ce0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Ce0.05Hf0.95Y0.05Si3O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在295nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于440nm附近的蓝光区。
实施例7
原料为SrCO3(分析纯)、CeO2(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)、AlN(分析纯)，摩尔比是0.95:0.05:1:2.95:0.05，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氨气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1300℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Ce0.05HfSi2.95Al0.05O8.925N0.05的硅酸盐荧光粉。
图7为Sr0.95Ce0.05HfSi2.95Al0.05O8.925N0.05的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Ce0.05HfSi2.95Al0.05O8.925N0.05在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在300nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于452nm附近的蓝光区。
实施例8
原料为CaCO3(分析纯)、SrCO3(分析纯)、Tb4O7(分析纯)、HfO2(分析纯)、Y2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.1:0.85:0.0125:0.95:0.025:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，一氧化碳(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1200℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Ca0.1Sr0.85Tb0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的硅酸盐荧光粉。
图8为Ca0.1Sr0.85Tb0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的激发和发射光谱，由图可知，Ca0.1Sr0.85Tb0.05Hf0.95Y0.05Si3O9在紫外光区有较强的吸收，在262nm的紫外光的激发下，可发射400nm～600nm的可见光，出现多个发射峰，最强发射峰位于523nm附近的黄光区。
实施例9
原料为SrCO3(分析纯)、Pr2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、Y2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.95:0.025:0.95:0.025:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1250℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Pr0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的硅酸盐荧光粉。
图9为Sr0.95Pr0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Pr0.05Hf0.95Y0.05Si3O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在330nm的紫外光的激发下，可发射630nm～700nm的可见光，在662nm附近的红光区出现较强的发射峰。
实施例10
原料为SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、Dy2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)、Al2O3(分析纯)，摩尔比是0.9:0.025:0.025:1:2.95:0.025，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1250℃烧结1小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.9Eu0.05Dy0.05HfSi2.95Al0.05O9的硅酸盐荧光粉。
图10为Sr0.9Eu0.05Dy0.05HfSi2.95Al0.05O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.9Eu0.05Dy0.05HfSi2.95Al0.05O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在303nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于465nm附近的蓝光区。
实施例11
原料为SrCO3(分析纯)、MnO2(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.95:0.05:1:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1250℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Mn0.05HfSi3O9的硅酸盐荧光粉。
图11为Sr0.95Mn0.05HfSi3O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Mn0.05HfSi3O9在蓝光区有较强的吸收，在445nm的蓝光的激发下，可发射450nm～750nm的可见光，最强发射峰位于586nm附近的黄光区。
实施例12
原料为MgCO3(分析纯)、CaCO3(分析纯)、SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、Sc2O3(分析纯)、Y2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)、GeO2(分析纯)、AlN(分析纯)，摩尔比是0.1:0.1:0.75:0.025:0.9:0.025:0.025:2.9:0.05:0.05，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1300℃烧结10小时，随炉冷却到室温，研磨后得到化学组成为Mg0.1Ca0.1Sr0.75Eu0.05Hf0.9Sc0.05Y0.05Si2.9Ge0.05Al0.05O8.85N0.05的硅酸盐荧光粉。
图12为Mg0.1Ca0.1Sr0.75Eu0.05Hf0.9Sc0.05Y0.05Si2.9Ge0.05Al0.05O8.85N0.05的激发和发射光谱，由图可知，Mg0.1Ca0.1Sr0.75Eu0.05Hf0.9Sc0.05Y0.05Si2.9Ge0.05Al0.05O8.85N0.05在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在299nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于470nm附近的蓝光区。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (9)

1.一种硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述硅酸盐荧光粉的化学通式为(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh；其中，R为碱土金属元素，M为Mn或/和稀土金属元素，0≤x＜0.2，0＜y＜1，0<a≤1，0≤b<1，0≤c<1，a+b+c=1，0<d≤3，0≤e<0.2，0≤f<0.2，d+e+f=3，0＜g≤9，0≤h＜1。
2.根据权利要求1所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述元素R为Ca、Mg中的一种或两种。
3.根据权利要求1所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述硅酸盐荧光粉的化学通式为Sr1-yMyHfSi3O9，0＜y＜1。
4.根据权利要求1－3任一项所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述元素M为Mn、Ce、Pr、Eu、Tb和Dy中的一种或者多种。
5.根据权利要求1或3所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh或Sr1-yMyHfSi3O9的结晶相的固溶体的质量百分含量大于50%。
6.根据权利要求1所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述硅酸盐荧光粉的激发波长位于200～450nm之间，发射波长位于350～750nm之间。
7.一种权利要求1－6任一项所述的硅酸盐荧光粉的制备方法，其特征在于：
原料为含有所述的硅酸盐荧光粉中元素的碳酸盐、氧化物、氢氧化物、草酸盐、氮化物或硝酸盐，所述原料的纯度质量百分含量大于等于99%；
按照所述的硅酸盐荧光粉组成式的化学计量比称取原料，将称好的原料研磨混匀、干燥后进行压制成型，装入坩埚，放入高温炉内，还原气氛下，在1000～1600℃的温度下烧结1～10小时，随炉冷却到室温，研磨后得到所述的硅酸盐荧光粉。
8.根据权利要求7所述的硅酸盐荧光粉的制备方法，其特征在于：
所述还原气氛为氢气、氨气、氮气、一氧化碳或氮氢混合气。
9.根据权利要求7或8所述的硅酸盐荧光粉的制备方法，其特征在于：
所述高温炉内压力为1～10个大气压。
CN201310365099.0A 2013-08-20 2013-08-20 硅酸盐荧光粉及其制备方法 Active CN104419425B (zh)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201310365099.0A CN104419425B (zh) 2013-08-20 2013-08-20 硅酸盐荧光粉及其制备方法

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CN201310365099.0A CN104419425B (zh) 2013-08-20 2013-08-20 硅酸盐荧光粉及其制备方法

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN104419425A true CN104419425A (zh) 2015-03-18
CN104419425B CN104419425B (zh) 2016-08-10

Family

ID=52969556

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201310365099.0A Active CN104419425B (zh) 2013-08-20 2013-08-20 硅酸盐荧光粉及其制备方法

Country Status (1)

Country Link
CN (1) CN104419425B (zh)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105018088A (zh) * 2015-07-06 2015-11-04 河北大学 一种硅酸盐基稀土离子掺杂可见-紫外上转换发光材料及其制备方法和应用
CN106497555A (zh) * 2016-11-01 2017-03-15 兰州大学 硅酸盐长余辉发光材料及其制备方法
CN107418575A (zh) * 2017-05-22 2017-12-01 兰州大学 一种铕激活的硅酸盐蓝绿色荧光粉及其制备方法

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1275167A (en) * 1969-11-08 1972-05-24 Phillips Electronic And Associ Luminescent materials
WO2008132954A1 (ja) * 2007-04-18 2008-11-06 Mitsubishi Chemical Corporation 蛍光体及びその製造方法、蛍光体含有組成物、発光装置、照明装置、画像表示装置、並びに窒素含有化合物
CN101522861A (zh) * 2006-08-10 2009-09-02 住友化学株式会社 荧光体、具有该荧光体的荧光体糊及发光元件
US20100224828A1 (en) * 2006-08-10 2010-09-09 Sumitomo Chemical Company Limited Phosphor, phosphor paste containing the same, and light-emitting device

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1275167A (en) * 1969-11-08 1972-05-24 Phillips Electronic And Associ Luminescent materials
CN101522861A (zh) * 2006-08-10 2009-09-02 住友化学株式会社 荧光体、具有该荧光体的荧光体糊及发光元件
US20100224828A1 (en) * 2006-08-10 2010-09-09 Sumitomo Chemical Company Limited Phosphor, phosphor paste containing the same, and light-emitting device
WO2008132954A1 (ja) * 2007-04-18 2008-11-06 Mitsubishi Chemical Corporation 蛍光体及びその製造方法、蛍光体含有組成物、発光装置、照明装置、画像表示装置、並びに窒素含有化合物

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
DE-YIN WANG,ET AL.: "BaZrSi3O9:Eu2+: a cyan-emitting phosphor with high quantum efficiency for white light-emitting diodes", 《JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY》 *
DE-YIN WANG,ET AL.: "Synthesis, crystal structure, and photoluminescence of a novel blue-green emitting phosphor: BaHfSi3O9:Eu2+", 《JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY》 *

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105018088A (zh) * 2015-07-06 2015-11-04 河北大学 一种硅酸盐基稀土离子掺杂可见-紫外上转换发光材料及其制备方法和应用
CN106497555A (zh) * 2016-11-01 2017-03-15 兰州大学 硅酸盐长余辉发光材料及其制备方法
CN107418575A (zh) * 2017-05-22 2017-12-01 兰州大学 一种铕激活的硅酸盐蓝绿色荧光粉及其制备方法
CN107418575B (zh) * 2017-05-22 2019-04-30 兰州大学 一种铕激活的硅酸盐蓝绿色荧光粉及其制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
CN104419425B (zh) 2016-08-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Wang et al. Synthesis, crystal structure, and photoluminescence of a novel blue-green emitting phosphor: BaHfSi 3 O 9: Eu 2+
Geng et al. Tunable luminescence and energy transfer properties in KCaGd (PO 4) 2: Ln 3+/Mn 2+(Ln= Tb, Dy, Eu, Tm; Ce, Tb/Dy) phosphors with high quantum efficiencies
CN104087293B (zh) 红色荧光体及其碳热还原氮化制备方法及应用
CN101962542A (zh) 一种白光led用铌酸盐基红色荧光粉及制备方法和应用
CN105331364A (zh) 一种YAG：Mn红色荧光粉以及其制备方法和应用
CN103834391A (zh) 一种铕离子激活硅基氮氧化物绿色荧光粉及其制备方法
CN103045236A (zh) 一种Eu2+/M(M=Ce3+,Mn2+,Dy3+)共掺杂的氮氧化物绿色荧光粉
CN104250555A (zh) 黄色荧光粉及其制备方法和使用该荧光粉的发光器件
Panlai et al. A potential single-phased white-emitting LiBaBO3: Ce3+, Eu2+ phosphor for white LEDs
CN105349147A (zh) 一种紫外至蓝光激发的磷酸盐基红色荧光粉及其制备方法
CN104419425B (zh) 硅酸盐荧光粉及其制备方法
CN103773372A (zh) 一种白光led用发射峰可调的磷酸盐荧光粉及其制备方法
CN101974332B (zh) 一种氧化物荧光材料及其制备方法
CN103275713A (zh) 一种稀土钼酸盐红色荧光粉、制备方法及应用
CN103952151A (zh) 一种铕离子激活硅磷酸盐绿色荧光粉及其制备方法
CN104962286A (zh) 石榴石结构的复相荧光材料及其制备方法
CN102286281B (zh) 一种铝酸盐基红色荧光材料及其制备方法
CN104371722B (zh) Eu2+掺杂Y4Si2O7N2蓝色荧光粉及制备方法
Li et al. Synthesis and luminescence characterization of a new yellowish‐orange phosphor: Ba2B10O17: Sm3+
CN103320131B (zh) 一种磷酸盐基红色荧光粉、制备方法及应用
CN102492422A (zh) 一种白光led用绿色荧光粉及其制备方法
CN103320127A (zh) 一种白光led用的硼酸盐基红色荧光粉及其制备方法
CN104327852B (zh) 硅/锗酸盐荧光粉及其制备方法和应用
CN102994075A (zh) 一种硅基氮氧化物绿色荧光粉
CN102093893A (zh) 一种白光led用颜色可调卤硼酸盐荧光粉及其制备方法

Legal Events

Date Code Title Description
C06 Publication
PB01 Publication
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
C14 Grant of patent or utility model
GR01 Patent grant