CN104419425A - 硅酸盐荧光粉及其制备方法 - Google Patents

硅酸盐荧光粉及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种硅酸盐荧光粉及其制备方法，所述硅酸盐荧光粉的化学通式为(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh；其中，R为碱土金属元素，M为Mn或/和稀土金属元素，0≤x<0.2，0<y<1，0<a≤1，0≤b<1，0≤c<1，a+b+c=1，0<d≤3，0≤e<0.2，0≤f<0.2，d+e+f=3，0<g≤9，0≤h<1。本发明提供的硅酸盐荧光粉，具有较宽的激发和发射光谱以及优良的发光性能；同时，荧光粉在可变的成分范围内保持固定的结构，当使用不同发射光谱的荧光粉材料混合后作为LED用荧光粉时，可保证荧光粉有良好的匹配性。利用本发明提供的制备方法即可得到上述硅酸盐荧光粉，制备过程简单，成本低廉，质量可靠，利于工业化生产。

Description

硅酸盐荧光粉及其制备方法
技术领域
本发明涉及发光材料领域，特别是涉及一种硅酸盐荧光粉及其制备方法。
背景技术
LED(Light emitting diode，发光二极管)是一种能将电能转化为光能的半导体器件。由于白光LED具有高效、节能、环保、结构坚固、使用寿命长及响应时间短等优点，目前已广泛应用于指示、背光源及照明领域。常见的白光LED多依靠荧光粉转换实现白光输出，较为普遍的方式包括以下两种：
①蓝光芯片激发黄色荧光粉。该类型的白光LED中，芯片发出的蓝色光激发了黄色荧光粉得到黄光，未被吸收的蓝光和黄光复合得到白光。
②三基色荧光粉转换LED。利用UV(Ultraviolet light，紫外光)LED激发红、绿、蓝三基色荧光粉。该白光LED的特点为光源器件中光谱的可见光部分完全由荧光粉产生。由于紫外光的能量比蓝光的能量高，所以紫外光LED的发光效率比较高。
硅酸盐是一种常见的荧光粉基质材料，其物理化学性质稳定，原料价格低廉，制造成本低，一直被认为是优良的荧光粉基质材料。目前公开报道的硅酸盐荧光粉有：CaZrSi2O7:Eu2+(非专利文献1)，Ca3-xEuxZrSi2O9(非专利文献2)，BaZrSi3O9:Eu2+(非专利文献3)，Sr3SiO5:Eu2+(非专利文献4)，Sr2SiO4:Eu2+(非专利文献5)，CaSrAl2SiO7:Eu2+(非专利文献6)，M2MgSi2O7:Re2+(M=Ba,Sr,Ca)(非专利文献7)，Li2SrSiO4:Pr3+(非专利文献8)等。
非专利文献1:Vengala Rao Bandi,Bhaskar Kumar Grandhe,Kiwan Jang,Sang-Su Kim,Dong-Soo Shin,Yong-Ill Lee,Jae-Min Lim,Taekwon Song.Journal ofLuminescence,131,2414-2418(2011).
非专利文献2:Sun Woog Kim,Yikang Zuo,Toshiyuki Masui,NobuhitoImanaka.ECS Solid State Letters,2(9),R34-R36(2013).
非专利文献3:De-Yin Wang,Chien-Hao Huang,Yun-Chen Wu，Teng-MingChen.J.Mater.Chem.,21,10818-10822(2011).
非专利文献4:Hyun Goo Kang,Joung Kyu Park,Jae Myung Kim,Chang HaeKim,Seung Chul Choi.Solid State Phenomena,124-126,511-514(2007).
非专利文献5:N.Lakshminarasimhan,U.V.Varadaraju.Journal of TheElectrochemical Society,152,H152-H156(2005).
非专利文献6:Hai Yan Jiao,YuHua Wang.Physica B,407,2729-2733(2012).
非专利文献7:Dawei He,Yanning Shi,Dan Zhou,Tao Hou.Journal ofLuminescence,122-123,158-161(2007).
非专利文献8:Rao Yang,Hu Xiaoye,Liu Tao,Zhou Xinmu,Zhou Xuezhen,LiYongxiu.Journal of Rare Earths,29,198-201(2011).
(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh作为荧光材料还没有被研究过，关于(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh的发光行为，系申请人首次发现。
发明内容
本发明是基于上述认识进行的一系列研究结果。本发明提供了一种新的硅酸盐荧光粉，该荧光粉具有较宽的激发和发射光谱以及优良的发光性能。
此外，本发明还提供了一种硅酸盐荧光粉的制备方法。
为了达到上述目的，本发明实施例采用如下技术方案：
所述硅酸盐荧光粉的化学通式为(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh；其中，R为碱土金属元素，M为Mn或/和稀土金属元素，0≤x＜0.2，0＜y＜1，0<a≤1，0≤b<1，0≤c<1，a+b+c=1，0<d≤3，0≤e<0.2，0≤f<0.2，d+e+f=3，0＜g≤9，0≤h＜1。
在其中一个实施例中，所述元素R为Ca、Mg中的一种或两种。
在其中一个实施例中，所述硅酸盐荧光粉的化学通式为Sr1-yMyHfSi3O9，0＜y＜1。
在其中一个实施例中，所述元素M为Mn、Ce、Pr、Eu、Tb和Dy中的一种或者多种。
在其中一个实施例中，所述(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh的结晶相或Sr1-yMyHfSi3O9的结晶相的固溶体的质量百分含量大于50%。
在其中一个实施例中，所述硅酸盐荧光粉的激发波长位于200～450nm之间，发射波长位于350～750nm之间。
本发明还提供了一种硅酸盐荧光粉的制备方法：原料为含有所述的硅酸盐荧光粉中元素的碳酸盐、氧化物、氢氧化物、草酸盐、氮化物或硝酸盐，所述原料的纯度质量百分含量大于等于99%；按照所述的硅酸盐荧光粉组成式的化学计量比称取原料，将称好的原料研磨混匀、干燥后进行压制成型，装入坩埚，放入高温炉内，还原气氛下，在1000～1600℃的温度下烧结1～10小时，随炉冷却到室温，研磨后得到所述的硅酸盐荧光粉。
在其中一个实施例中，所述还原气氛为氢气、氨气、氮气、一氧化碳或氮氢混合气。
在其中一个实施例中，所述高温炉内压力为1～10个大气压。
本发明提供的硅酸盐荧光粉，首次应用到发光材料领域，发光中心M选自Mn或/和稀土元素中的一种或多种，具有较宽的激发和发射光谱以及优良的发光性能。同时，荧光粉在可变的成分范围内保持固定的结构，当使用不同发射光谱的荧光粉材料混合后作为LED用荧光粉时，可保证荧光粉有良好的匹配性。该硅酸盐的激发带和紫外芯片能很好的匹配，同时该硅酸盐产品化学性质稳定，无环境毒害。对于VFD、FED、PDP、CRT、白光LED等行业领域，此发明提供了新的、有用的材料，因此意义重大，能够对产业的发展发挥重要的作用。
本发明提供的硅酸盐荧光粉的制备方法，采用高温固相反应，成功制备了一种硅酸盐荧光材料。制备过程简单，成本低廉，质量可靠，利于工业化生产。
附图说明
图1为实施例1的激发和发射光谱图；
图2为实施例2的激发和发射光谱图；
图3为实施例3的激发和发射光谱图；
图4为实施例4的激发和发射光谱图；
图5为实施例5的激发和发射光谱图；
图6为实施例6的激发和发射光谱图；
图7为实施例7的激发和发射光谱图；
图8为实施例8的激发和发射光谱图；
图9为实施例9的激发和发射光谱图；
图10为实施例10的激发和发射光谱图；
图11为实施例11的激发和发射光谱图；
图12为实施例12的激发和发射光谱图。
具体实施方式
本发明提供的硅酸盐荧光粉，化学通式为(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh，其中，R为碱土金属元素，M为Mn或/和稀土金属元素，0≤x＜0.2，0＜y＜1，0<a<1，0≤b<1，0≤c<1，a+b+c=1，0<d≤3，0≤e<0.2，0≤f<0.2，d+e+f=3，0＜g≤9，0≤h＜1。硅酸盐荧光粉的激发波长位于200～450nm之间，发射波长位于350～750nm之间。
优选地，碱土金属元素R为Ca、Mg中的一种或两种。由于Ca与Mg和Sr为同族元素，且Ca与Mg离子半径与Sr的接近，含有Ca和Mg的化合物更容易与含Sr的化合物形成固溶体，因此，R为Ca、Mg中的一种或两种时，可获得成相较好的硅酸盐荧光粉。
较优地，当x、b、c、e、f和h均为0时，得到硅酸盐荧光粉Sr1-yMyHfSi3O9，此时荧光粉离子种类较为简单，所含杂相较少，具有较优的发光性能。
较佳地，M为Mn、Ce、Pr、Eu、Tb和Dy中的一种或者多种时，荧光粉有较好的发光性能，经过大量的实验验证，这几种稀土离子在硅酸盐基质中更容易被激发，发光性能较好。
从荧光发光的角度考虑，作为本发明的硅酸盐荧光粉的构成成分(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh或Sr1-yMyHfSi3O9优选高纯度且含有极多量、并尽可能由单相构成，但荧光粉的制备过程中难免会产生其它结晶相或者非结晶相等杂相，为保证荧光粉的特性，(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh或Sr1-yMyHfSi3O9的结晶相的固溶体的质量百分含量大于50%。
本发明提供的荧光粉，具有较宽的激发和发射光谱。同时，荧光粉在可变的成分范围内，保持固定的结构，当使用不同发射光谱的荧光粉材料混合后作为LED用荧光粉时，可保证荧光粉有良好的匹配性。
本发明实施例还提供了所述的硅酸盐荧光粉的制备方法：原料为含有所述的硅酸盐荧光粉中元素的碳酸盐、氧化物、氢氧化物、草酸盐、氮化物或硝酸盐，所述原料的纯度质量百分含量大于等于99%；按照所述的硅酸盐荧光粉组成式的化学计量比称取原料，将称好的原料研磨混匀、干燥后进行压制成型，装入坩埚，放入高温炉内，还原气氛下，在1000～1600℃温度下烧结1～10小时，随炉冷却到室温，研磨后得到所述的硅酸盐荧光粉。优选地，高温炉内压力为1～10个大气压，还原气氛为氢气、氨气、氮气、一氧化碳或氮氢混合气。
本发明提供的硅酸盐荧光粉的制备方法，制备过程简单，成本低廉，质量可靠，有利于工业化生产。
实施例1
原料为SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.95:0.025:1:3，将称好的原料研磨混匀，(研磨后的平均粒度为300～600目)干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1250℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Eu0.05HfSi3O9的硅酸盐荧光粉。
图1为Sr0.95Eu0.05HfSi3O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Eu0.05HfSi3O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在310nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于470nm附近的蓝光区。
实施例2
原料为MgCO3(分析纯)、SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.1:0.85:0.025:1:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为5个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1000℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Mg0.1Sr0.85Eu0.05HfSi3O9的硅酸盐荧光粉。
图2为Mg0.1Sr0.85Eu0.05HfSi3O9的激发和发射光谱，由图可知，Mg0.1Sr0.85Eu0.05HfSi3O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在300nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于475nm附近的蓝光区。
实施例3
原料为CaCO3(分析纯)、SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、Sc2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.1:0.85:0.025:0.95:0.025:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为10个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1225℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Ca0.1Sr0.85Eu0.05Hf0.95Sc0.05Si3O8.975的硅酸盐荧光粉。
图3为Ca0.1Sr0.85Eu0.05Hf0.95Sc0.05Si3O8.975的激发和发射光谱，由图可知，Ca0.1Sr0.85Eu0.05Hf0.95Sc0.05Si3O8.975在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在303nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于460nm附近的蓝光区。
实施例4
原料为SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)、Al2O3(分析纯)，摩尔比是0.95:0.025:1:2.9:0.05，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1600℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.95的硅酸盐荧光粉。
图4为Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.95的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.95在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在312nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于450nm附近的蓝光区。
实施例5
原料为SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)、AlN(分析纯)，摩尔比是0.95:0.025:1:2.9:0.1，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1300℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.8N0.1的硅酸盐荧光粉。
图5为Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.8N0.1的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Eu0.05HfSi2.9Al0.1O8.8N0.1在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在302nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于481nm附近的蓝光区。
实施例6
原料为SrCO3(分析纯)、CeO2(分析纯)、HfO2(分析纯)、Y2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.95:0.05:0.95:0.025:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氢气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1300℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Ce0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的硅酸盐荧光粉。
图6为Sr0.95Ce0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Ce0.05Hf0.95Y0.05Si3O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在295nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于440nm附近的蓝光区。
实施例7
原料为SrCO3(分析纯)、CeO2(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)、AlN(分析纯)，摩尔比是0.95:0.05:1:2.95:0.05，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氨气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1300℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Ce0.05HfSi2.95Al0.05O8.925N0.05的硅酸盐荧光粉。
图7为Sr0.95Ce0.05HfSi2.95Al0.05O8.925N0.05的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Ce0.05HfSi2.95Al0.05O8.925N0.05在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在300nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于452nm附近的蓝光区。
实施例8
原料为CaCO3(分析纯)、SrCO3(分析纯)、Tb4O7(分析纯)、HfO2(分析纯)、Y2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.1:0.85:0.0125:0.95:0.025:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，一氧化碳(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1200℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Ca0.1Sr0.85Tb0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的硅酸盐荧光粉。
图8为Ca0.1Sr0.85Tb0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的激发和发射光谱，由图可知，Ca0.1Sr0.85Tb0.05Hf0.95Y0.05Si3O9在紫外光区有较强的吸收，在262nm的紫外光的激发下，可发射400nm～600nm的可见光，出现多个发射峰，最强发射峰位于523nm附近的黄光区。
实施例9
原料为SrCO3(分析纯)、Pr2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、Y2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.95:0.025:0.95:0.025:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1250℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Pr0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的硅酸盐荧光粉。
图9为Sr0.95Pr0.05Hf0.95Y0.05Si3O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Pr0.05Hf0.95Y0.05Si3O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在330nm的紫外光的激发下，可发射630nm～700nm的可见光，在662nm附近的红光区出现较强的发射峰。
实施例10
原料为SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、Dy2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)、Al2O3(分析纯)，摩尔比是0.9:0.025:0.025:1:2.95:0.025，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1250℃烧结1小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.9Eu0.05Dy0.05HfSi2.95Al0.05O9的硅酸盐荧光粉。
图10为Sr0.9Eu0.05Dy0.05HfSi2.95Al0.05O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.9Eu0.05Dy0.05HfSi2.95Al0.05O9在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在303nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于465nm附近的蓝光区。
实施例11
原料为SrCO3(分析纯)、MnO2(分析纯)、HfO2(分析纯)、SiO2(99.99%)，摩尔比是0.95:0.05:1:3，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1250℃烧结4小时，随炉冷却到室温，研磨后得到一种化学组成为Sr0.95Mn0.05HfSi3O9的硅酸盐荧光粉。
图11为Sr0.95Mn0.05HfSi3O9的激发和发射光谱，由图可知，Sr0.95Mn0.05HfSi3O9在蓝光区有较强的吸收，在445nm的蓝光的激发下，可发射450nm～750nm的可见光，最强发射峰位于586nm附近的黄光区。
实施例12
原料为MgCO3(分析纯)、CaCO3(分析纯)、SrCO3(分析纯)、Eu2O3(分析纯)、HfO2(分析纯)、Sc2O3(分析纯)、Y2O3(分析纯)、SiO2(99.99%)、GeO2(分析纯)、AlN(分析纯)，摩尔比是0.1:0.1:0.75:0.025:0.9:0.025:0.025:2.9:0.05:0.05，将称好的原料研磨混匀、干燥后压制成型，装入坩埚，氮氢混合气(其压力为1个大气压)的还原气氛下，在高温炉内，以1300℃烧结10小时，随炉冷却到室温，研磨后得到化学组成为Mg0.1Ca0.1Sr0.75Eu0.05Hf0.9Sc0.05Y0.05Si2.9Ge0.05Al0.05O8.85N0.05的硅酸盐荧光粉。
图12为Mg0.1Ca0.1Sr0.75Eu0.05Hf0.9Sc0.05Y0.05Si2.9Ge0.05Al0.05O8.85N0.05的激发和发射光谱，由图可知，Mg0.1Ca0.1Sr0.75Eu0.05Hf0.9Sc0.05Y0.05Si2.9Ge0.05Al0.05O8.85N0.05在紫外光到蓝光区都有较强的吸收，在299nm的紫外光的激发下，可发射350nm～600nm的可见光，最强发射峰位于470nm附近的蓝光区。
以上所述实施例仅表达了本发明的几种实施方式，其描述较为具体和详细，但并不能因此而理解为对本发明专利范围的限制。应当指出的是，对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (9)

1.一种硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述硅酸盐荧光粉的化学通式为(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh；其中，R为碱土金属元素，M为Mn或/和稀土金属元素，0≤x＜0.2，0＜y＜1，0<a≤1，0≤b<1，0≤c<1，a+b+c=1，0<d≤3，0≤e<0.2，0≤f<0.2，d+e+f=3，0＜g≤9，0≤h＜1。
2.根据权利要求1所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述元素R为Ca、Mg中的一种或两种。
3.根据权利要求1所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述硅酸盐荧光粉的化学通式为Sr1-yMyHfSi3O9，0＜y＜1。
4.根据权利要求1－3任一项所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述元素M为Mn、Ce、Pr、Eu、Tb和Dy中的一种或者多种。
5.根据权利要求1或3所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述(Sr1-x-yRxMy)(HfaScbYc)(SidGeeAlf)OgNh或Sr1-yMyHfSi3O9的结晶相的固溶体的质量百分含量大于50%。
6.根据权利要求1所述的硅酸盐荧光粉，其特征在于：
所述硅酸盐荧光粉的激发波长位于200～450nm之间，发射波长位于350～750nm之间。
7.一种权利要求1－6任一项所述的硅酸盐荧光粉的制备方法，其特征在于：
原料为含有所述的硅酸盐荧光粉中元素的碳酸盐、氧化物、氢氧化物、草酸盐、氮化物或硝酸盐，所述原料的纯度质量百分含量大于等于99%；
按照所述的硅酸盐荧光粉组成式的化学计量比称取原料，将称好的原料研磨混匀、干燥后进行压制成型，装入坩埚，放入高温炉内，还原气氛下，在1000～1600℃的温度下烧结1～10小时，随炉冷却到室温，研磨后得到所述的硅酸盐荧光粉。
8.根据权利要求7所述的硅酸盐荧光粉的制备方法，其特征在于：
所述还原气氛为氢气、氨气、氮气、一氧化碳或氮氢混合气。
9.根据权利要求7或8所述的硅酸盐荧光粉的制备方法，其特征在于：
所述高温炉内压力为1～10个大气压。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105018088A (zh) * 2015-07-06 2015-11-04 河北大学 一种硅酸盐基稀土离子掺杂可见-紫外上转换发光材料及其制备方法和应用
CN106497555A (zh) * 2016-11-01 2017-03-15 兰州大学 硅酸盐长余辉发光材料及其制备方法
CN107418575A (zh) * 2017-05-22 2017-12-01 兰州大学 一种铕激活的硅酸盐蓝绿色荧光粉及其制备方法

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1275167A (en) * 1969-11-08 1972-05-24 Phillips Electronic And Associ Luminescent materials
WO2008132954A1 (ja) * 2007-04-18 2008-11-06 Mitsubishi Chemical Corporation 蛍光体及びその製造方法、蛍光体含有組成物、発光装置、照明装置、画像表示装置、並びに窒素含有化合物
CN101522861A (zh) * 2006-08-10 2009-09-02 住友化学株式会社 荧光体、具有该荧光体的荧光体糊及发光元件
US20100224828A1 (en) * 2006-08-10 2010-09-09 Sumitomo Chemical Company Limited Phosphor, phosphor paste containing the same, and light-emitting device

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB1275167A (en) * 1969-11-08 1972-05-24 Phillips Electronic And Associ Luminescent materials
CN101522861A (zh) * 2006-08-10 2009-09-02 住友化学株式会社 荧光体、具有该荧光体的荧光体糊及发光元件
US20100224828A1 (en) * 2006-08-10 2010-09-09 Sumitomo Chemical Company Limited Phosphor, phosphor paste containing the same, and light-emitting device
WO2008132954A1 (ja) * 2007-04-18 2008-11-06 Mitsubishi Chemical Corporation 蛍光体及びその製造方法、蛍光体含有組成物、発光装置、照明装置、画像表示装置、並びに窒素含有化合物

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
DE-YIN WANG,ET AL.: "BaZrSi3O9:Eu2+: a cyan-emitting phosphor with high quantum efficiency for white light-emitting diodes", 《JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY》 *
DE-YIN WANG,ET AL.: "Synthesis, crystal structure, and photoluminescence of a novel blue-green emitting phosphor: BaHfSi3O9:Eu2+", 《JOURNAL OF MATERIALS CHEMISTRY》 *

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN105018088A (zh) * 2015-07-06 2015-11-04 河北大学 一种硅酸盐基稀土离子掺杂可见-紫外上转换发光材料及其制备方法和应用
CN106497555A (zh) * 2016-11-01 2017-03-15 兰州大学 硅酸盐长余辉发光材料及其制备方法
CN107418575A (zh) * 2017-05-22 2017-12-01 兰州大学 一种铕激活的硅酸盐蓝绿色荧光粉及其制备方法
CN107418575B (zh) * 2017-05-22 2019-04-30 兰州大学 一种铕激活的硅酸盐蓝绿色荧光粉及其制备方法

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