CN104401938A - 富含甲烷气体制备 h2/co 比例可调的合成气的装置和方法 - Google Patents

富含甲烷气体制备 h2/co 比例可调的合成气的装置和方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开一种富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的装置和方法，包括燃料反应器、空气反应器、第一旋风分离器、第二旋风分离器、返料阀一、返料阀二、返料阀三；所述燃料反应器下部为鼓泡流化床，上部为提升管；鼓泡流化床通过返料阀一和空气反应器连接，空气反应器上部和第一旋风分离器连接，第一旋风分离器的下料管通过返料阀二和提升管连接，提升管上部连接第二旋风分离器，第二旋风分离器的下料管通过返料阀三和鼓泡流化床下部连接。通过调节载氧体的循环量和在鼓泡流化床内的停留时间控制鼓泡流化床中载氧体的还原深度，从而调整合成气出口处的H2/CO比例，便于后续合成工艺，同时能即时分离捕获CO2，避免了分离步骤。

Description

富含甲烷气体制备 H2/CO 比例可调的合成气的装置和方法
技术领域
本发明涉及合成气制备技术领域，具体涉及一种富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的装置和方法。
背景技术
合成气的主要成分为CO、H2，是重要的基础工业原料，其应用极为广泛，在制备燃料或燃料添加剂、低碳烯烃以及合成油等化学合成工业有重要应用，也可以用于制取H2，或直接用于发电，例如整体煤气化联合循环(IGCC)。廉价、清洁的合成气制备过程是实现能源工业、化学工业绿色化的重要基础。
制备合成气的主要原料为天然气和煤。以煤为原料的合成气制备工艺称为煤气化技术。而以天然气为原料的合成气制备工艺则包括甲烷水蒸气重整、甲烷非催化部分氧化、甲烷催化部分氧化以及甲烷自热转化等。目前工业上应用较为广泛的合成气制备工艺以甲烷水蒸汽重整和煤气化为主。
实际工业应用中，对合成气中H2/CO比例要求比较高，通常要求H2/CO比例在1.0～2.0左右，且不同工艺的要求并不完全相同，例如采用费托合成(Fischer-TropschSynthesis)工艺制备合成燃料时，要求合成气中H2与CO的摩尔比在2.0～2.5之间；而用羰基合成法生产醇类时，则要求H2与CO的摩尔比在1.0左右。但是，甲烷水蒸气重整反应制得的粗合成气中H2/CO一般为2.5～3.0，H2/CO比例较高；而煤气化制得的粗合成气中H2/CO一般为0.4～0.7，H2/CO比例较低。因此粗煤气制备之后还需要增加水煤气反应来调节H2/CO比例，最终还需进一步分离气体混合物中的CO2，大大增加了建设和运行成本。
甲烷催化部分氧化工艺反应温度温和(400～600℃)，H2/CO比接近2:1，基本能够满足费托合成、甲醇生产等工艺的要求。甲烷催化部分氧化法的重点在于催化剂的选择，目前还在进一步研究当中。甲烷自热转化可以使H2/CO之比在1.0～3.0宽范围内调节，可以适应不同的后处理。但是其反应运行温度较高，对催化剂材质要求较高，且较难控制，物耗、能耗较高。
采用天然气化学链制备合成气，一方面载氧体的循环为燃料反应提供氧元素，省去了制氧设备，节省了成本；另一方面空气反应器中氧化反应放出的热量通过氧载体带入燃料反应器，为燃料的气化提供了热量，实现了热量的综合利用。但目前化学链制备合成气装置制备的合成气中H2/CO比例不好调控，需要二次处理，增加了建设投入和运行成本。
发明内容
本发明目的是提供一种富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的装置和方法，以解决现有技术的不足。
本发明采用以下技术方案：
一种富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的装置，包括燃料反应器、空气反应器、第一旋风分离器、第二旋风分离器、返料阀一、返料阀二、返料阀三；所述燃料反应器下部为鼓泡流化床，上部为提升管；鼓泡流化床通过返料阀一和空气反应器连接，空气反应器上部和第一旋风分离器连接，第一旋风分离器的下料管通过返料阀二和提升管连接，提升管上部连接第二旋风分离器，第二旋风分离器的下料管通过返料阀三和鼓泡流化床下部连接。
所述返料阀一为L型返料阀、U型返料阀或J型返料阀。
利用上述装置进行富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的方法，包括如下步骤：
向鼓泡流化床通入富含甲烷气体和水蒸气，与其中的载氧体Fe3O4/Fe2O3混合物发生反应，固体产物为FeO/Fe混合物，气体产物为合成气，通过改变载氧体的循环量和在鼓泡流化床内的停留时间以调节载氧体的还原深度，进而使合成气中H2/CO比例可调；
固体产物即FeO/Fe混合物经返料阀一进入空气反应器，与通入的空气发生反应，反应产物经过第一旋风分离器分离，气体产物即欠氧空气由排气口排出，固体产物即Fe2O3由第一旋风分离器的下料管通过返料阀二进入提升管；
气体产物即合成气一部分由排气口排出、收集，另一部分进入提升管与来自空气反应器的Fe2O3发生反应，合成气被氧化为CO2/H2O，Fe2O3被还原为Fe3O4/Fe2O3混合物，反应产物经过第二旋风分离器分离，CO2/H2O经冷凝压缩获得纯净CO2，Fe3O4/Fe2O3混合物由第二旋风分离器的下料管通过返料阀三进入鼓泡流化床，实现载氧体的循环。
所述富含甲烷气体包括页岩气、天然气或煤层气。
鼓泡流化床中反应温度为500～1200℃；空气反应器中反应温度为500～1200℃。
载氧体中还掺混惰性载热体，在随载氧体循环的过程中将空气反应器的热量带入燃料反应器中。所述惰性载热体包括Al2O3。
空气反应器中布置受热面，将通入的空气中的氧气和FeO/Fe混合物完全反应，以获得纯度高的氮气。
本发明的有益效果：
(1)可以在制备过程中调整合成气中H2/CO的比例，便于后续合成工艺，避免制备之后对合成气成分所作的二次调整，降低了建设投入和运行成本。在本发明装置中，可以通过调节载氧体(Fe3O4/Fe2O3)的循环量和在鼓泡流化床内的停留时间来控制鼓泡流化床中载氧体的还原深度，从而调整合成气出口处的H2/CO比例。
(2)实现了载氧体的循环再生。来自空气反应器的Fe2O3被上行的合成气还原为Fe3O4/Fe2O3，同时将H2和CO完全氧化，经旋风分离器分离后Fe3O4/Fe2O3进入燃料反应器；在燃料反应器中Fe3O4/Fe2O3被还原为FeO/Fe，同时将燃料气氧化为合成气；而后FeO/Fe进入空气反应器被高温空气氧化为Fe2O3，经旋风分离器分离进入燃料反应器提升管，实现了载氧体的循环利用。
(3)实现了CO2的即时分离，避免了合成气制备过程中的CO2分离步骤，同时获取纯度较高的CO2产品。合成气出口混合气体中除了合成气，只含有少量CO2、H2O和CH4等杂质气体，可以直接进行后续工业合成应用；对于部分未能从合成气出口排出而上行进入燃料反应器提升管的合成气，将被Fe2O3完全氧化为CO2和H2O，通过旋风分离器分离后经冷凝压缩即可捕获较为纯净的CO2。
(4)可以在制备合成气的同时制备氮气。可以通过在空气反应器中布置受热面，平衡空气反应器中的热量，使进入空气反应器的空气中的氧气被来自燃料反应器的FeO/Fe固体混合物完全消耗，则在旋风分离器出口即可获得纯度较高的氮气。
(5)实现了热量的综合利用。在本发明中，在载氧体Fe2O3中可以掺入一定量的惰性载热体(例如Al2O3等)，惰性载热体本身不参加反应，在伴随铁基载氧体循环的过程中将空气反应器的热量带入燃料反应器，为燃料反应器内的反应提供条件，维持两个反应器对热量的需要，实现热量的综合利用。
附图说明
图1为本发明装置结构示意图，其中返料阀一为L型返料阀。
图2为本发明装置结构示意图，其中返料阀一为U型返料阀。
图3为本发明装置结构示意图，其中返料阀一为J型返料阀。
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明做更进一步地解释。应该理解以下实施例仅旨在说明，不应被视为对本发明范围的限制。
实施例1
一种富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的装置，如图1-3所示，包括燃料反应器、空气反应器3、第一旋风分离器4、第二旋风分离器5、返料阀一6、返料阀二7、返料阀三8；所述燃料反应器下部为鼓泡流化床1，上部为提升管2；鼓泡流化床1通过返料阀一6和空气反应器3连接，空气反应器3上部和第一旋风分离器4连接，第一旋风分离器4的下料管通过返料阀二7和提升管2连接，提升管2上部连接第二旋风分离器5，第二旋风分离器5的下料管通过返料阀三8和鼓泡流化床1下部连接。其中，返料阀一6可以为L型返料阀(图1)、U型返料阀(图2)或J型返料阀(图3)。L型返料阀左侧设有充气口，斜管下方也可视情况增加充气口。U型返料阀底部设有充气口。J型返料阀左侧设有充气口，斜管下方也可视情况增加充气口。
利用上述装置进行富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的方法，包括如下步骤：
向鼓泡流化床1的进气口A通入富含甲烷气体(包括页岩气、天然气或煤层气，其中，甲烷的体积大于80％)和水蒸气，与其中的载氧体Fe3O4/Fe2O3混合物在500～1200℃下发生反应，固体产物为FeO/Fe混合物，气体产物为合成气，通过改变载氧体的循环量和在鼓泡流化床内的停留时间以调节载氧体的还原深度，进而使合成气中H2/CO比例可调。通过调节鼓泡流化床内风量等方法调节载氧体在鼓泡床内的停留时间，同时通过调节两个反应器以及各返料阀的风量等方法控制载氧体的循环量。载氧体停留时间和循环量的不同会影响到其还原深度；不同的还原深度下CO和H2各自的平衡浓度也各不相同，从而可以获得不同H2/CO比例的合成气。
固体产物即FeO/Fe混合物经返料阀一进入空气反应器3，与进气口C通入的空气在500～1200℃下发生反应，反应产物经过第一旋风分离器4分离，气体产物即欠氧空气由排气口D排出，固体产物即Fe2O3由第一旋风分离器4的下料管通过返料阀二7进入提升管2；
气体产物即合成气一部分由排气口B排出、收集，另一部分进入提升管2与来自空气反应器3的Fe2O3发生反应，合成气被氧化为CO2/H2O，Fe2O3被还原为Fe3O4/Fe2O3混合物，反应产物经过第二旋风分离器5分离，CO2/H2O由排气口E经冷凝压缩获得纯净CO2，Fe3O4/Fe2O3混合物由第二旋风分离器5的下料管通过返料阀三8进入鼓泡流化床1，实现载氧体的循环。
该方法过程采用常压运行或加压运行均可。通过改变载氧体的循环量和在鼓泡流化床内的停留时间可以使H2/CO之比在宽范围内变化。
载氧体中还可以包括惰性载热体，如Al2O3等，惰性载热体本身不参加反应，在伴随铁基载氧体循环的过程中将空气反应器3的热量带入燃料反应器，为燃料反应器内的反应提供条件，维持两个反应器对热量的需要，实现热量的综合利用。
空气反应器3中还可以布置受热面，平衡空气反应器3中的热量，将空气中的氧气和FeO/Fe混合物完全反应，以获得纯度高的氮气。

Claims (8)

1.一种富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的装置，其特征在于，包括燃料反应器、空气反应器、第一旋风分离器、第二旋风分离器、返料阀一、返料阀二、返料阀三；所述燃料反应器下部为鼓泡流化床，上部为提升管；鼓泡流化床通过返料阀一和空气反应器连接，空气反应器上部和第一旋风分离器连接，第一旋风分离器的下料管通过返料阀二和提升管连接，提升管上部连接第二旋风分离器，第二旋风分离器的下料管通过返料阀三和鼓泡流化床下部连接。
2.根据权利要求1所述的富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的装置，其特征在于，所述返料阀一为L型返料阀、U型返料阀或J型返料阀。
3.利用权利要求1所述的装置进行富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的方法，其特征在于，包括如下步骤：
向鼓泡流化床通入富含甲烷气体和水蒸气，与其中的载氧体Fe3O4/Fe2O3混合物发生反应，固体产物为FeO/Fe混合物，气体产物为合成气，通过改变载氧体的循环量和在鼓泡流化床内的停留时间以调节载氧体的还原深度，进而使合成气中H2/CO比例可调；
固体产物即FeO/Fe混合物经返料阀一进入空气反应器，与通入的空气发生反应，反应产物经过第一旋风分离器分离，气体产物即欠氧空气由排气口排出，固体产物即Fe2O3由第一旋风分离器的下料管通过返料阀二进入提升管；
气体产物即合成气一部分由排气口排出、收集，另一部分进入提升管与来自空气反应器的Fe2O3发生反应，合成气被氧化为CO2/H2O，Fe2O3被还原为Fe3O4/Fe2O3混合物，反应产物经过第二旋风分离器分离，CO2/H2O经冷凝压缩获得纯净CO2，Fe3O4/Fe2O3混合物由第二旋风分离器的下料管通过返料阀三进入鼓泡流化床，实现载氧体的循环。
4.根据权利要求3所述的富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的方法，其特征在于，所述富含甲烷气体包括页岩气、天然气或煤层气。
5.根据权利要求3所述的富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的方法，其特征在于，鼓泡流化床中反应温度为500～1200℃；空气反应器中反应温度为500～1200℃。
6.根据权利要求3所述的富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的方法，其特征在于，载氧体中还掺混惰性载热体，在随载氧体循环的过程中将空气反应器的热量带入燃料反应器中。
7.根据权利要求4所述的富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的方法，其特征在于，所述惰性载热体包括Al2O3。
8.根据权利要求3所述的富含甲烷气体制备H2/CO比例可调的合成气的方法，其特征在于，空气反应器中布置受热面，将通入的空气中的氧气和FeO/Fe混合物完全反应，以获得纯度高的氮气。
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