CN100569632C - 气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离方法及装置 - Google Patents
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Abstract
气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离方法及装置，涉及一种利用载氧体的气体燃料制氢和二氧化碳分离的方法及装置。该装置包括循环流化床，移动床，鼓泡流化床，氢气分离器，二氧化碳分离器。氢气分离器的底部通过喇叭型料腿与鼓泡流化床的下部连接；二氧化碳分离器的底部与喇叭型料腿连接；鼓泡流化床的中下部通过收缩型料腿与移动床连通，移动床的上部与循环流化床的中下部相通，在循环流化床、移动床和鼓泡流化床的下端分别设有流化水蒸汽进口A和B，以及气体燃料的进口C。本发明以可燃的还原性气体为燃料，以铁/氧化亚铁为载氧体，利用流化床反应器在直接制取氢气的同时获取高浓度二氧化碳，该装置结构简单，易于实现，具有高效低成本的优点。
Description
技术领域
本发明涉及一种利用载氧体将气体燃料(天然气/一氧化碳/煤气/焦炉气等)通过载氧体循环置换氧的方式制取氢气并实现二氧化碳分离的方法和装置，尤其涉及一种铁/氧化亚铁作为载氧体循环置换氧制氢和二氧化碳分离方法，以及铁/氧化亚铁作为载氧体循环置换氧制氢和二氧化碳分离的装置。
背景技术
随着气候变化问题的日益严重，化石燃料的脱碳使用成为能源利用中的重要发展方向。如何把气体燃料高效、低成本地转化为分离存在的氢气和二氧化碳，是气体燃料脱碳使用的关键技术。此外，有望作为未来理想、清洁的交通工具的燃料电池汽车的发展也需要氢能，而在相当长的时间里，氢能需要从化石燃料、尤其是气体燃料中制备。而在制氢的同时，如何有效、低成本地把二氧化碳分离出来，需要创新性的技术。
现有技术中利用气体燃料制氢并且获得分离存在的氢气和二氧化碳的常用方法是把气体燃料首先通过重整或变换反应，获得主要包含氢气和二氧化碳的混合物，之后通过专门的过程分离氢气和二氧化碳。这一常用方法的能量消耗高、设备投资大。
本发明在同一个过程或装置内同时完成气体燃料制氢和二氧化碳的分离，可以实现高效低成本制氢及二氧化碳分离。
发明内容
本发明的目的是提供一种利用载氧体的气体燃料制氢及二氧化碳分离的方法及装置，即以可燃的还原性气体(天然气/一氧化碳/煤气/焦炉气等)为燃料，利用铁/氧化亚铁作载氧体，在制取氢气的同时获取高浓度的二氧化碳，但是无需二氧化碳和氢气的再分离装置，从而减少能量的消耗，降低设备投资和产品成本。
本发明的方法技术方案如下：
一种气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离方法及装置，其特征在于该方法按如下步骤进行：
1)将作为载氧体的铁/氧化亚铁置于循环流化床内，从循环流化床的下部通入流化水蒸汽，铁/氧化亚铁与水蒸汽反应后产生氢气和固相产物氧化铁/四氧化三铁；
2)氢气和固相产物氧化铁/四氧化三铁经氢气分离器分离，分离后的气体经过冷却凝结出水，得到氢气；氧化铁/四氧化三铁经返料腿进入鼓泡流化床内；
3)从鼓泡流化床的下部通入具有还原性的气体燃料，气体燃料与氧化铁/四氧化三铁反应后，生成固相产物为铁/氧化亚铁，并产生二氧化碳气体，经二氧化碳分离器分离得到二氧化碳，分离后的固相产物为铁/氧化亚铁从二氧化碳分离器的底部经返料腿进入鼓泡流化床；
4)在鼓泡流化床内反应后生成的铁/氧化亚铁经收缩型料腿进入移动床，流化水蒸汽自移动床的下部进入，将铁/氧化亚铁从移动床的上部送入循环流化床。
本发明所述的方法中，其特征在于：整个系统工作压力在常压到80bar范围内；循环流化床的运行温度控制在600℃～1200℃，剩余热量通过铺设受热面予以控制；鼓泡流化床的运行温度维持在500℃～1000℃；移动床的运行温度维持在600℃～1000℃。所述的气体燃料为包含甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、一氧化碳、氢气中任意一种或多种或全部的可燃性还原气体。
本发明所述的方法的技术特征还在于：经氢气分离器分离后的固相产物经喇叭型料腿的小端口进入料腿，从喇叭型料腿的大端口进入鼓泡流化床内。
本发明所述的方法的技术特征还在于：当气体燃料的量不足流化床层时，将二氧化碳分离器分离出的二氧化碳部分或全部循环回送到气体燃料的进口C作为鼓泡床的流化气体；当分离出来的二氧化碳全部循环都不足以流化床层时，将利用外界的二氧化碳或水蒸汽或水蒸汽与二氧化碳的混合物通过气体燃料的进口C进入鼓泡床，作为鼓泡床的流化气体。
本发明提供的按上述方法的气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离装置，其特征在于：该装置包括循环流化床，移动床，鼓泡流化床，氢气分离器，二氧化碳分离器，所述的氢气分离器设置在循环流化床上部的出口处，该氢气分离器的底部通过返料腿与鼓泡流化床的下部连接；所述的二氧化碳分离器设置在鼓泡流化床上部的出口处，该分离器的底部与返料腿连接；所述的鼓泡流化床的中下部通过收缩型料腿与移动床连通，该收缩型料腿的小端口与移动床的下部相通，移动床的上部与循环流化床的中下部相通，在循环流化床的下端设有流化水蒸汽进口A，在移动床的下端设有流化水蒸汽进口B，在鼓泡流化床的下端设有气体燃料的进口C。
本发明装置中所述的气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离装置，其特征在于：循环流化床与移动床之间设有隔板，该隔板的上端设有能使循环流化床的床层与移动床的床层互通的孔，形成循环流化床的床层与移动床的床层为内部互通的一体化床层。
本发明装置中所述的气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离装置，其特征在于：设置在氢气分离器底部的返料腿采用喇叭型料腿，喇叭型料腿的小口端与氢气分离器的底部连通，喇叭型料腿的大口端与鼓泡流化床的下部连通。
本发明装置中所述的气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离装置，其特征在于：所述的二氧化碳分离器和氢气分离器采用旋风分离器。
本发明与现有技术相比，具有如下优点及突出性效果：①本发明以可燃的还原性气体为燃料，以铁/氧化亚铁为载氧体，利用流化床反应器在直接制取氢气的同时获取高浓度的二氧化碳，无需氢气和二氧化碳的再次分离装置，减少了能量的消耗，从而实现了高效低成本制氢及二氧化碳分离。本发明装置结构简单，易于实现。②本发明采用了两种变截面的料腿，一是连接两个旋风分离器和鼓泡床之间的喇叭型料腿，采用料腿小端口与分离器相连，大端口与鼓泡流化床相连的结构，二是连接鼓泡流化床和移动床的收缩型料腿采用收缩型料腿，保证了流动畅通。③鼓泡流化床和移动床之间的收缩型料腿、移动床以及移动床与循环流化床之间的隔板三者之间的组合，能有效地将鼓泡流化床产生的二氧化碳气体与循环流化床中的产生的氢气有效的隔绝，阻止两股气流的窜流，而且保持鼓泡流化床内反应后的载氧体流入循环流化床路径的畅通。
附图说明
图1为本发明装置实施例的原理、结构示意图。
图中：1-循环流化床；2-移动床；3-收缩型料腿；4-鼓泡流化床；5-喇叭型料腿；6-二氧化碳分离器；7-氢气分离器；12-隔板；121-床层互通的孔；A-流化水蒸汽进口；B-流化水蒸汽进口；C-气体燃料进口。
具体实施方式
下面结合附图对本发明的原理、工艺过程和具体实施作进一步的说明。
图1为本发明提供的一种气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离装置实施例的原理、结构示意图。该装置包括循环流化床1，移动床2，鼓泡流化床4，氢气分离器7，二氧化碳分离器6，所述的氢气分离器7设置在循环流化床上部的出口处，该氢气分离器的底部通过返料腿5与鼓泡流化床4的下部连接；所述的二氧化碳分离器6设置在鼓泡流化床4上部的出口处，该分离器的底部与返料腿连接。氢气分离器7和二氧化碳分离器6都采用旋风分离器；设置在氢气分离器7底部的返料腿和二氧化碳分离器6底部的返料腿都采用喇叭型料腿5，喇叭型料腿的小口端与氢气分离器的底部连通，喇叭型料腿的中部与二氧化碳分离器的底部连通，喇叭型料腿的大口端与鼓泡流化床4的下部连通。所述的鼓泡流化床的中下部通过收缩型料腿3与移动床连通，该收缩型料腿的小端口与移动床2的下部相通；在循环流化床1与移动床2之间设有隔板12，该隔板的上端设有能使循环流化床的床层与移动床的床层互通的孔121，形成循环流化床的床层与移动床的床层为内部互通的一体化床层，通过床层间互通的孔将移动床的上部与循环流化床的中下部相通；在循环流化床1的下端设有流化水蒸汽进口A，在移动床的下端设有流化水蒸汽进口B，在鼓泡流化床的下端设有气体燃料的进口C。
本发明的工艺过程如下：
将作为载氧体的铁/氧化亚铁置于循环流化床内，从循环流化床的下部通入高于床层压力5bar-10bar的流化水蒸汽(过热)，铁/氧化亚铁与水蒸汽反应后得到的固相产物为氧化铁/四氧化三铁，反应后得到的气相产物为氢气。固体物料在床内的流动状态为流化态，流化速度为3m/s-8m/s，颗粒在床内停留时间较短。循环流化床内的反应可以在常压下进行，也可以被封装在压力壳内的增压方式下运行，故其操作时可以从常压到80bar的压力范围内运行，整个床层的反应温度为600℃-1200℃，在循环流化床中发生如下的反应：
3Fe+4H2O→Fe3O4+4H2
2Fe+3H2O→Fe2O3+3H2
3FeO+H2O→Fe3O4+H2
2FeO+H2O →Fe2O3+H2
反应生成的氢气和固相产物氧化铁/四氧化三铁经氢气分离器分离，气体出口的主要成分为氢气和水蒸汽，经过冷却凝结出水，得到纯的氢气；经氢气分离器分离后的氧化铁/四氧化三铁从喇叭型料腿的小口端进入，从喇叭型料腿的大口端排出并进入鼓泡流化床；采用喇叭型料腿，能保证固体颗粒的流动畅通。
氧化铁/四氧化三铁经喇叭型料腿进入鼓泡流化床内，从鼓泡流化床的下部通入具有还原性的气体燃料，此气体燃料为包含甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、一氧化碳、氢气中任意一种或多种的可燃性还原气体，如天然气、煤气、焦炉气等；气体燃料与氧化铁/四氧化三铁反应后，生成固相产物为铁/氧化亚铁，气相产物为水蒸汽和二氧化碳，气相产物经过二氧化碳分离器分离出固体后，冷凝分离出水，得到几乎高浓度的二氧化碳；分离后的固相产物为铁/氧化亚铁从二氧化碳分离器的底部经喇叭型料腿进入鼓泡流化床。鼓泡床内流化速度一般为1m/s-4m/s，保证床料的充分混合，且使得上层的物料流入移动床；当气体燃料的量不足流化床层时，将二氧化碳分离器分离出的二氧化碳部分或全部循环回送到气体燃料的进口C作为鼓泡床的流化气体；当分离出来的二氧化碳全部循环都不足以流化床层时，将利用外界的二氧化碳或水蒸汽或水蒸汽与二氧化碳的混合物通过气体燃料的进口C进入鼓泡床，作为鼓泡床的流化气体。鼓泡流化床内的反应可以在常压下进行，也可以被封装在压力壳内的增压方式下运行，故其操作时可以从常压到80bar的压力范围内运行，整个床层的反应温度为500℃-1000℃，在鼓泡流化床中发生如下的反应：
Fe2O3+CO→CO2+2FeO
Fe2O3+3CO→3CO2+2Fe
Fe3O4+CO→CO2+3FeO
Fe3O4+4CO→4CO2+3Fe
Fe2O3+H2→H2O+2FeO
Fe2O3+3H2→3H2O+2Fe
Fe3O4+H2→H2O+3FeO
Fe3O4+4H2→4H2O+3Fe
4Fe2O3+CH4→2H2O+CO2+8FeO
4Fe2O3+3CH4→6H2O+3CO2+8Fe
4Fe3O4+CH4→2H2O+CO2+12FeO
Fe3O4+CH4→2H2O+CO2+3Fe
在鼓泡流化床内反应后生成的铁/氧化亚铁经收缩型料腿进入移动床，采用收缩型料腿，能够保证固体颗粒的流动畅通；流化水蒸汽(水蒸汽为高于床层压力5bar-10bar的过热蒸汽)自移动床的下部进入，通过循环流化床和移动床之间的互通孔将铁/氧化亚铁从移动床的上部送入循环流化床，从而完成了载氧体循环制氢的过程。移动床内固体颗粒移动速度相对较小，为0.2m/s-1m/s，通过隔板上的互通孔保证了床料流入循环流化床内的畅通；移动床可以在常压下进行，也可以被封装在压力壳内的增压方式下运行，故其操作时可以从常压到80bar的压力范围内运行，整个床层的温度为600℃-1000℃，在移动床内也会发生如循环流化床中类似的反应。在鼓泡流化床和循环流化床之间设置的移动床，采用了收缩型料腿和隔板的结构，能有效地将鼓泡流化床产生的二氧化碳气体与循环流化床中的产生的氢气有效的隔绝，阻止两股气流的窜流，而且保持鼓泡流化床内反应后的载氧体流入循环流化床路径的畅通。
Claims (10)
1.一种气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离方法，其特征在于该方法按如下步骤进行：
1)将作为载氧体的铁/氧化亚铁置于循环流化床内，从循环流化床的下部通入流化水蒸汽，铁/氧化亚铁与水蒸汽反应后产生氢气和固相产物氧化铁/四氧化三铁；
2)氢气和固相产物氧化铁/四氧化三铁经氢气分离器分离，分离后的气体经过冷却凝结出水，得到氢气；氧化铁/四氧化三铁经返料腿进入鼓泡流化床内；
3)从鼓泡流化床的下部通入具有还原性的气体燃料，气体燃料与氧化铁/四氧化三铁反应后，生成固相产物为铁/氧化亚铁，并产生二氧化碳气体，经二氧化碳分离器分离得到二氧化碳，分离后的固相产物为铁/氧化亚铁从二氧化碳分离器的底部经返料腿进入鼓泡流化床；
4)在鼓泡流化床内反应后生成的铁/氧化亚铁经收缩型料腿进入移动床，流化水蒸汽自移动床的下部进入，将铁/氧化亚铁从移动床的上部送入循环流化床。
2.根据权利要求1所述的一种气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离方法，其特征在于：整个系统工作压力在常压到80bar范围内；循环流化床的运行温度控制在600℃～1200℃，剩余热量通过铺设受热面予以控制；鼓泡流化床的运行温度维持在500℃～1000℃；移动床的运行温度维持在600℃～1000℃。
3.按照权利要求1所述的一种气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离方法，其特征在于：经氢气分离器分离后的固相产物经喇叭型料腿的小端口进入料腿，从喇叭型料腿的大端口进入鼓泡流化床内。
4.按照权利要求1～3任一权利要求所述的一种气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离方法，其特征在于：所述的气体燃料为包含甲烷、乙烷、丙烷、丁烷、一氧化碳、氢气中任意一种或多种的可燃性还原气体。
5.根据权利要求1所述的一种气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离方法，其特征在于：步骤3)中当气体燃料的量不足以流化床层时，将二氧化碳分离器分离出的二氧化碳部分或全部循环回送到气体燃料的进口C作为鼓泡床的流化气体。
6.按照权利要求5所述的一种气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离方法，其特征在于：当分离出来的二氧化碳全部循环都不足以流化床层时，将利用外界的二氧化碳或水蒸汽或水蒸汽与二氧化碳的混合物通过气体燃料的进口C进入鼓泡床，作为鼓泡床的流化气体。
7.一种实施如权利要求1所述方法的气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离装置，其特征在于：该装置包括循环流化床(1)，移动床(2)，鼓泡流化床(4)，氢气分离器(7)，二氧化碳分离器(6)，所述的氢气分离器(7)设置在循环流化床上部的出口处，该氢气分离器的底部通过返料腿(5)与鼓泡流化床(4)的下部连接；所述的二氧化碳分离器(6)设置在鼓泡流化床(4)上部的出口处，该分离器的底部与返料腿连接；所述的鼓泡流化床的中下部通过收缩型料腿(3)与移动床连通，该收缩型料腿的小端口与移动床的下部相通，移动床的上部与循环流化床的中下部相通，在循环流化床(1)的下端设有流化水蒸汽进口A，在移动床的下端设有流化水蒸汽进口B，在鼓泡流化床的下端设有气体燃料的进口C。
8.根据权利要求7所述的气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离装置，其特征在于：循环流化床(1)与移动床(2)之间设有隔板(12)，该隔板的上端设有能使循环流化床的床层与移动床的床层互通的孔(121)，形成循环流化床的床层与移动床的床层为内部互通的一体化床层。
9.根据权利要求7所述的气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离装置，其特征在于：设置在氢气分离器(7)底部的返料腿采用喇叭型料腿(5)，喇叭型料腿的小口端与氢气分离器的底部连通，喇叭型料腿的大口端与鼓泡流化床(4)的下部连通。
10.根据权利要求7所述的气体燃料载氧制氢和二氧化碳分离装置，其特征在于：所述的二氧化碳分离器(6)和氢气分离器(7)采用旋风分离器。
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