CN107628589B - 一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统及方法。聚光镜将太阳光聚集到吸热器上产生高温热源，载热流体通入吸热器将高温热量带入特制鼓泡式反应器；在反应器内实现甲烷直接裂解产生固态碳纳米颗粒和氢气，碳纳米颗粒留在反应器内并收集，氢气和未反应的甲烷混合气体送入氢气分离器并产生高纯氢气；反应器排出的载热流体仍具有较高温度，进一步用于加热产生高温高压过热蒸汽，并驱动汽轮机做功发电；发电用于驱动载热流体循环泵和氢气分离器的前置增压泵，同时多余电量可以输出到电网。本方法可以同时输出高品质碳纳米颗粒、高纯度氢气以及电能，同时最大限度地实现了零碳排放，具有规模大、环保和较好的经济性。
Description
技术领域
本发明属于甲烷制氢及聚光太阳能利用技术领域，涉及一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统及方法。
背景技术
能源是人类赖以生存和发展的重要支撑因素，保证能源的来源是世界各国的重大基本战略之一。同时，常规能源(例如石油和煤)使用过程中对环境造成的不利影响也不容忽视。因此，能源的可持续化、清洁化及低碳化是未来的必然发展趋势。
氢能是一种非常被看好的重要环保能源，具有能源密度高，且对环境的影响小(因为其燃烧产物为水)的特点。目前，96％的氢还来源于化石燃料，包括天然气(甲烷)重整，甲烷裂解以及煤气化。其中，甲烷裂解具有非常多的优点：(1)零碳排放，甲烷裂解反应化学方程式为：CH4(g)→C(s)+H2(g),ΔHR,0＝74.85kJ/mol。从该化学反应式可以看出，其裂解形成的碳是以固体存在的。(2)成本低，裂解形成的固体碳颗粒直径在20-100nm范围内，可以用于制作碳纳米原材料，从而有效降低了制氢成本；(3)能源利用效率高，在考虑了碳捕获和储存后，甲烷裂解的能源利用效率可以达到55％，而甲烷重整和煤气化的能源利用效率分别为54％和43％。
但是，甲烷裂解制氢系统最大的运行问题在于：碳颗粒会在催化剂表面和管壁聚集，从而导致催化剂失活和反应器通道堵塞。普通管式反应器存在严重的碳堵塞问题，这影响了反应系统的可靠、连续运行，影响了其工业化大规模推广。采用高温鼓泡式反应器的直接式甲烷裂解方法可以有效解决该问题。高温鼓泡式反应器采用液态金属或熔盐作为载热流体用于加热甲烷，甲烷以气泡形式与高温载热流体直接接触。当温度达到1000℃左右时，在没有催化剂的条件下，甲烷裂解反应也可以发生，因此不需要催化剂。同时，高温介质的密度比碳纳米颗粒高数倍，因此碳颗粒会漂浮在载热流体表面，而不会堵塞反应器通道。
采用鼓泡式甲烷反应器制氢也仍需要面对两个主要技术问题：(1)甲烷裂解制氢需要大量的高温热能。热能的来源目前一方面可以利用甲烷燃烧来提供，但是甲烷燃烧的化学式为CH4(g)+O2(g)→CO2(g)+H2O(g)，其过程存在大量二氧化碳的排放问题，从而大大降低了甲烷裂解制氢零碳排放的优势；(2)直接甲烷裂解反应制氢的反应纯度不高，需要进一步分离甲烷和氢气。目前实验的结果显示，鼓泡式反应器的甲烷转换率在30％～50％，因此分离氢气需要消耗大量的机械能或电能。
发明内容
技术问题：本发明提供一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统及方法，能够解决上述鼓泡式甲烷反应器制氢的两大技术问题。
技术方案：通过聚光太阳能技术，例如塔式太阳能聚光方式，将太阳能的能量密度提升100-1000倍，即将太阳能由直射的kW/m2提升到接近达到MW/m2的量级，从而保证了甲烷直接裂解所需要的1000℃左右的运行温度和能量来源。高温载热工质，例如液态金属锡(熔点：231.93℃，沸点：2602℃，密度6800kg·m-3)，或其他高温工质，如熔盐等作为载热工质。载热工质在吸热器内吸收聚集后的太阳能，并被加热到1000℃左右，后送入鼓泡式反应器。鼓泡式反应器由内外两层构成，内层为甲烷裂解反应发生区域，内外层之间为暂存碳纳米颗粒的区域，外层与外界环境隔绝，内层与外层之间仅在顶部相通用于碳纳米颗粒从内层向外层溢出；鼓泡式反应器正常运行时，高温载热流体从鼓泡式反应器的顶部喷淋而下，甲烷气体从鼓泡式反应器底部以毫米级尺寸气泡形式进入，并在浮升力的作用下向上运动，在向上运动的过程中吸收高温载热流体的热量而发生甲烷裂解反应，一部分甲烷裂解为氢气和固态碳纳米颗粒，当气泡达到反应器顶部时发生气泡破裂，气泡内反应产生的碳颗粒在重力的作用下与氢气和未反应的甲烷气体发生分离，分离后的碳纳米颗粒在重力作用下落到高温载热流体的表面，由于载热流体的密度比碳纳米颗粒大，所以在表面张力的作用下，绝大部分碳纳米颗粒会停留在载热流体表面，而不会进入载热流体内部；随着反应的进行，碳纳米颗粒的量逐渐增加，最终从反应器内外层顶部的间隙溢出，并在内外夹层之间暂存。反应生产的氢气和未反应的甲烷混合气体从反应器顶部排出并送入氢气分离器；氢气分离器采用膜式分离方法，分离膜为钯铜合金膜(钯质量分数为60％，铜质量分数为40％)，该膜仅允许氢气通过，从而保证了氢气纯度；从反应器排出的载热流体，仍然具有较高温度，可以为热电系统，例如水/蒸汽朗肯循环系统提供热能，热电系统产生的电为整个制氢系统提供用电，包括驱动载热流体循环泵以及氢气分离增压泵等，同时多余的电量可输送到电网供外界使用。
具体结构如下：
本系统包括聚光镜、吸热器、鼓泡式反应器、内置载热流体的低温储热罐、氢气分离器、储气罐、甲烷补充装置；吸热器的输入口和输出口分别连接低温储热罐的输出口和鼓泡式反应器的载热流体输入口；鼓泡式反应器的混合气体排出口和甲烷输入口分别连接氢气分离器的输入口、甲烷补充装置；氢气分离器的氢气输出口连接储气罐；聚光镜将太阳能收集并聚集到吸热器上；低温储热罐中的载热流体输入吸热器，经吸热器加热后输入鼓泡式反应器；甲烷补充装置向鼓泡式反应器中输入甲烷；在鼓泡式反应器内，载热流体和甲烷发生热量交换，完成甲烷裂解反应，反应产生的混合气体输入氢气分离器，混合气体中的氢气经氢气分离器分离后输入储气罐。
进一步的，所述鼓泡式反应器的顶部设有载热流体通道和混合气体排出口，底部设有甲烷输入口和载热流体输出口；所述载热流体通道的顶部为载热流体输入口，底部为喷嘴；所述鼓泡式反应器由内层和外层构成，内层为甲烷裂解反应发生区域，内层与外层之间为暂存碳纳米颗粒的区域，外层与外界环境隔绝，内层与外层之间仅在顶部相通用于碳纳米颗粒从内层向外层溢出，外层侧面下方开有取碳孔，内层底部有孔径为毫米级的甲烷出气孔。所述内层比外层低0.5米，喷嘴高出载热流体液位0.5米，内层高出载热流体液位1.0米。
进一步的，所述系统还包括过热器、蒸发器以及预热器；所述鼓泡式反应器的载热流体输出口依次连接过热器、蒸发器、预热器、低温储热罐；鼓泡式反应器的载热流体输出口出来的载热流体依次经过过热器、蒸发器以及预热器后送回低温储热罐。
进一步的，所述系统还包括汽轮机、发电机、冷却塔；所述过热器的蒸汽出口连接汽轮机，并驱动汽轮机做功，汽轮机连接发电机，通过发电机发电；汽轮机的乏汽输出口连接冷却塔的入口，冷却塔的出口依次连接预热器、蒸发器、过热器。
进一步的，所述氢气分离器的甲烷输出口连通鼓泡式反应器的甲烷输入口，将分离后的甲烷输入鼓泡式反应器。
进一步的，吸热器的输出口与鼓泡式反应器的载热流体输入口之间连接有高温储热罐；载热流体经过吸热器加热后，先送到高温储热罐储存，再送入鼓泡式反应器中。
更进一步的，所述载热流体为高低温双载热流体，所述双载热流体的高温载热流体满足上限使用温度高于1000℃和熔点低于600℃的要求，低温载热流体满足上限使用高于500℃，熔点低于300℃的要求；所述系统还包括载热流体换热器、低温载热流体循环泵；所述鼓泡式反应器的载热流体输出口依次连接载热流体换热器和高温储热罐，载热流体换热器的低温载热流体输出口依次连接过热器、蒸发器、预热器、低温载热流体循环泵、低温储热罐；从鼓泡式反应器输出的高温载热流体在载热流体换热器内与低温载热流体发生热量传递。
进一步的，鼓泡式反应器的混合气体排出口和氢气分离器的输入口之间连接有除尘器、混合气体冷却器、增压气泵；吸热器的输入口和低温储热罐的输出口之间设有高温载热流体循环泵；氢气分离器的输出口和储气罐之间设有氢气冷却器。
有益效果：与现有制氢系统和方法相比，本发明具有如下有益技术效果：1、本发明提供的系统和方法，实现了甲烷裂解制氢过程所需的高温热能和电能全部来源于太阳能，最大限度地实现了零碳排放性能。2、本发明提供的系统和方法，最大限度实现了温度梯级利用，高温用于甲烷直接裂解制氢，低温用于热工转换发电，保证能源的有效利用；3、本发明提供的系统和方法，可以同时大规模输出高纯度氢气、高品质碳纳米颗粒以及发电，尽可能达到了系统的完善性，并降低系统的成本。
附图说明
图1为本发明的一种仅在白天运行模式的整体结构示意图；
图2特制鼓泡式反应器结构示意图；
图3为本发明的一种全天运行模式的整体结构示意图；
图4为本发明的一种双载热流体运行模式的整体结构示意图；
图中标号：1、聚光镜；2、吸热器；3、鼓泡式反应器；4、除尘器；5、增压气泵；6、过热器；7、汽轮机；8、发电机；9、电网；10、冷却塔；11、增压水泵；12、预热器；13、储气罐；14、低温储热罐；15、高温载热流体循环泵；16、氢气冷却器；17、氢气分离器；18、混合气体冷却器；19、蒸发器；20、高温储热罐；21、载热流体换热器；22、低温载热流体循环泵；23、混合气体排出口；24、外层；25、内层；26、甲烷输入口；27、甲烷出气孔；28、载热流体输出口；29、取碳孔；30、喷嘴；31、载热流体通道。
具体实施方式
下面结合具体的实施例对本发明做进一步的详细说明，所述是对本发明的解释而不是限定。
参见图1，一种仅在白天运行模式，该模式的优势在于规模小，成本低，但是不能一天24小时连续运行。此时，系统可以划分为由高温载热流体循环回路，甲烷裂解反应循环回路以及水-水蒸气循环回路构成。聚光镜1将太阳能收集并聚集到吸热器2上，载热流体由低温储热罐14经过高温载热流体循环泵15输送到吸热器2内，经过吸热器2加热的高温载热流体送入鼓泡式反应器3内，其结构如图2所示。在鼓泡式反应器3内，高温载热流体从顶部通道31进入，甲烷从底部甲烷输入口26进入，高温载热流体与甲烷气泡直接接触换热，之后载热流体从鼓泡式反应器3底部的载热流体输出口28排出；反应生产的氢气和未反应甲烷的混合气体从鼓泡式反应器3顶部混合气体排出口23排出。排出的混合气体先经过除尘器4去除可能携带的碳纳米颗粒，之后经过混合气体冷却器18冷却回收热量后，并经过增压气泵5增压后送入氢气分离器17；氢气分离器17将氢气与未反应甲烷气体进行分离。分离后的高纯氢气经过氢气冷却器16进一步冷却回收热量后送入储气罐13；分离后的甲烷和新补充甲烷气体混合后送入鼓泡式反应器3，至此形成了一个甲烷裂解反应循环；从鼓泡式反应器3底部出来的载热流体，仍然具有较高温度，被送入热发电模块，将热能转换为电能。热发电模块采用水/蒸汽朗肯循环；在载热流体侧，载热流体依次经过过热器6、蒸发器19以及预热器20后送回低温储热罐14，至此高温载热流体形成了完整回路；在水/蒸汽侧，补充水和经冷却塔10冷却的循环水经过增压水泵11增压后依次送入预热器20、蒸发器19和过热器6，从过热器6中出来的过热蒸汽送入汽轮机7，并驱动汽轮机7做功，然后通过发电机8发电，从汽轮机7出来的乏汽送入冷却塔10冷却，至此形成了完整了水/蒸汽循环；发电机8发出的电提供整个系统的用电，例如驱动高温载热流体循环泵15和增压气泵5，同时多余的电量可输送到电网9；为了有效回收热量，氢气冷却器16和混合气体冷却器18回收的热量可以用于预热补充甲烷气体以及加热水或水蒸汽。
参见图3，一种全天24小时无间断运行模式，该系统与图1所示系统的差异在于引入了一个高温储热罐20；载热工质经过吸热器2加热后，先送到高温储热罐20储存，再送入鼓泡式反应器3中；高温储热罐20内存储的高温载热流体，可以供系统24小时无间断运行，从而保证了系统的稳定性和连续性。
参见图4，一种双载热流体运行模式，当所选的载热流体物性无法同时满足熔点低于300℃和上限使用温度高于1000℃时可以采用该模式。与图1所示的模式相比，该模式采用双载热流体，高温载热流体满足上限使用温度高于1000℃和熔点低于600℃的要求，低温载热流体满足上限使用高于500℃，熔点低于300℃的要求；高温载热流体负责从吸热器2吸收热量并提供甲烷裂解所需的热量，低温载热流体负责为热工转换发电模块提供热量，高温载热热流和低温载热流体在载热流体换热器21内实现热量传递。
以上给出的3个实施例是实现本发明较优的例子，本发明不限于上述实施例。本领域的技术人员根据本发明技术方案的技术特征所做出的任何非本质的添加、替换，均属于本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统，其特征在于，包括聚光镜(1)、吸热器(2)、鼓泡式反应器(3)、内置载热流体的低温储热罐(14)、氢气分离器(17)、储气罐(13)、甲烷补充装置；吸热器(2)的输入口和输出口分别连接低温储热罐(14)的输出口和鼓泡式反应器(3)的载热流体输入口；鼓泡式反应器(3)的混合气体排出口和甲烷输入口分别连接氢气分离器(17)的输入口、甲烷补充装置；氢气分离器(17)的氢气输出口连接储气罐(13)；聚光镜(1)将太阳能收集并聚集到吸热器(2)上；低温储热罐(14)中的载热流体输入吸热器(2)，经吸热器(2)加热后输入鼓泡式反应器(3)；甲烷补充装置向鼓泡式反应器(3)中输入甲烷；在鼓泡式反应器(3)内，载热流体和甲烷发生热量交换，完成甲烷裂解反应，反应产生的混合气体输入氢气分离器(17)，混合气体中的氢气经氢气分离器(17)分离后输入储气罐(13)。
2.根据权利要求1所述的一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统，其特征在于，所述鼓泡式反应器(3)的顶部设有载热流体通道(31)和混合气体排出口(23)，底部设有甲烷输入口(26)和载热流体输出口(28)；所述载热流体通道(31)的顶部为载热流体输入口，底部为喷嘴(30)；所述鼓泡式反应器(3)由内层(25)和外层(24)构成，内层(25)为甲烷裂解反应发生区域，内层(25)与外层(24)之间为暂存碳纳米颗粒的区域，外层(24)与外界环境隔绝，内层(25)与外层(24)之间仅在顶部相通用于碳纳米颗粒从内层(25)向外层(24)溢出，外层(24)侧面下方开有取碳孔(29)，内层(25)底部有孔径为毫米级的甲烷出气孔(27)。
3.根据权利要求2所述的一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统，其特征在于，所述内层(25)比外层(24)低0.5米，喷嘴(30)高出载热流体液位0.5米，内层(25)高出载热流体液位1.0米。
4.根据权利要求1所述的一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统，其特征在于，所述系统还包括过热器(6)、蒸发器(19)以及预热器(12)；所述鼓泡式反应器(3)的载热流体输出口依次连接过热器(6)、蒸发器(19)、预热器(12)、低温储热罐(14)；鼓泡式反应器(3)的载热流体输出口出来的载热流体依次经过过热器(6)、蒸发器(19)以及预热器(12)后送回低温储热罐(14)。
5.根据权利要求4所述的一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统，其特征在于，所述系统还包括汽轮机(7)、发电机(8)、冷却塔(10)；所述过热器(6)的蒸汽出口连接汽轮机(7)，并驱动汽轮机(7)做功，汽轮机(7)连接发电机(8)，通过发电机(8)发电；汽轮机(7)的乏汽输出口连接冷却塔(10)的入口，冷却塔(10)的出口依次连接预热器(12)、蒸发器(19)、过热器(6)。
6.根据权利要求1所述的一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统，其特征在于，所述氢气分离器(17)的甲烷输出口连通鼓泡式反应器(3)的甲烷输入口，将分离后的甲烷输入鼓泡式反应器(3)。
7.根据权利要求1所述的一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统，其特征在于，吸热器(2)的输出口与鼓泡式反应器(3)的载热流体输入口之间连接有高温储热罐(20)；载热流体经过吸热器(2)加热后，先送到高温储热罐(20)储存，再送入鼓泡式反应器(3)中。
8.根据权利要求7所述的一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统，其特征在于，所述载热流体为高低温双载热流体，所述双载热流体的高温载热流体满足上限使用温度高于1000℃和熔点低于600℃的要求，低温载热流体满足上限使用高于500℃，熔点低于300℃的要求；所述系统还包括载热流体换热器(21)、低温载热流体循环泵(22)；所述鼓泡式反应器(3)的载热流体输出口依次连接载热流体换热器(21)和高温储热罐(20)，载热流体换热器(21)的低温载热流体输出口依次连接过热器(6)、蒸发器(19)、预热器(12)、低温载热流体循环泵(22)、低温储热罐(14)；从鼓泡式反应器(3)输出的高温载热流体在载热流体换热器(21)内与低温载热流体发生热量传递。
9.根据权利要求1所述的一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢系统，其特征在于，鼓泡式反应器(3)的混合气体排出口和氢气分离器(17)的输入口之间连接有除尘器(4)、混合气体冷却器(18)、增压气泵(5)；吸热器(2)的输入口和低温储热罐(14)的输出口之间设有高温载热流体循环泵(15)；氢气分离器(17)的输出口和储气罐(13)之间设有氢气冷却器(16)。
10.一种聚光太阳能驱动的高温鼓泡式甲烷直接裂解制高纯氢方法，其特征在于，包括如下步骤：
a.聚光镜(1)将太阳能收集并聚集到吸热器(2)上，载热流体由低温储热罐(14)经过高温载热流体循环泵(15)输送到吸热器(2)内，经过吸热器(2)加热的高温载热流体送入鼓泡式反应器(3)内；
b.在鼓泡式反应器(3)内，高温载热流体从顶部进入，甲烷以气泡形式从底部进入，两者直接接触并发生热量交换，之后载热流体从鼓泡式反应器(3)底部排出，甲烷裂解反应生产的氢气和未反应的甲烷混合气体从鼓泡式反应器(3)顶部排出；
c.排出的混合气体先经过除尘器(4)去除混合气体中可能携带的碳纳米颗粒，之后经过混合气体冷却器(18)冷却回收热量后，并经过增压气泵(5)增压后送入氢气分离器(17)；
d.氢气分离器(17)将氢气与未反应的甲烷气体进行分离，分离后的高纯氢气经过氢气冷却器(16)进一步冷却回收热量后送入储气罐(13)，分离后的甲烷和新补充甲烷气体混合后送入鼓泡式反应器(3)；
e.从鼓泡式反应器(3)底部出来的载热流体，仍然具有较高温度，依次经过过热器(6)、蒸发器(19)以及预热器(12)后送回低温储热罐(14)，过热器(6)出来的高温高压过热蒸汽送入汽轮机(7)，并驱动汽轮机(7)做功，然后通过发电机(8)发电，发出的电提供整个系统的用电，包括驱动高温载热流体循环泵(15)、低温载热流体循环泵(22)和增压气泵(5)，同时多余的电量可输送到电网(9)。
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