CN104347275A - 一种全固态敏化太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

一种全固态敏化太阳能电池及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种全固态敏化太阳能电池及其制备方法。该太阳能电池由下至上依次为光阳极、界面修饰层、空穴传输层和对电极；光阳极由下至上依次为导电玻璃层、致密膜层、多孔膜层和敏化剂层，致密膜层和多孔膜层的材质均为二氧化钛；所述敏化剂层的材质为CH3NH3PbI3；界面修饰层的材质为氧化铝或氧化镁；空穴传输层的材质为spiro-MeOTAD或PTAA；对电极为Au电极。本发明的制备方法在制备太阳能电池的过程中，在制备得到敏化剂层之后，旋涂空穴传输材料之前，将薄膜浸入氧化铝的前驱体溶液中，自然晾干后即可得到氧化铝界面修饰材料，该界面修饰材料可以防止电荷复合，增加电子注入效率。本发明成本低廉，且能够显著提升全固态染料敏化太阳能电池的光电转换效率，对于全固态染料敏化太阳能电池的实际应用具有重要意义。

Description

一种全固态敏化太阳能电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及一种全固态敏化太阳能电池及其制备方法，属于染料敏化太阳能电池领域。
背景技术
21世纪以后，能源问题已经成为了关系人类生存的重要问题。在经济和社会快速发展的过程中，人类对能源的需求越来越大。然而，传统的化石燃料（煤、石油、天然气）正因不断大量消耗而日趋枯竭。可再生新能源的开发有助于缓解世界能源和环境的压力，而太阳能是所有新能源中分布最为广泛，资源量最大的绿色可再生能源。
太阳能电池可以把光能直接转化为电能，太阳能电池的开发是利用太阳能最有效的途径之一。太阳能电池体积小，移动方便，使用起来不受地域的限制。我们既可以把太阳能电池做成大规模的发电站，实现并网发电，又可以很方便地用较少的电池组件地给偏远地区用户提供生活电能，或者给移动通讯设备提供电力保障。目前，在市场上占据主导地位的太阳能电池主要是单晶硅和多晶硅太阳能电池，这两种电池的生产技术比较成熟，电池的光电转换效率较高，稳定性好（使用寿命都在15年以上）。但是，硅系太阳能电池对原材料要求苛刻，纯度一般要在99.9999%以上，而且制作工艺复杂，成本高居不下，发电成本较高，无法实现超大规模实用化。
针对现阶段硅系太阳能电池的成本问题，从上世纪九十年代开始，一种新型的有机--无机复合的太阳能电池—染料敏化太阳能电池以其成本低廉，制备简便的特点引起了人们的广泛关注。它也被认为是一种很有前途的利用太阳能的技术。
1991年，瑞士洛桑高等工业学院的教授的科研小组将多孔TiO2膜应用到这种电池中，使这种电池的光电转换效率有了很大的提高，取得了突破性的进展（等，美国专利，公开号，WO9116719A-31Oct1991；等，美国专利，公开号，US005350644A-27Sep1994）。目前单结结构和叠层结构的染料敏化太阳能电池分别得到了11.18%和15.09%的光电转换效率（Progress In Photovoltaics:ResearchAnd Applications,2006.V.14.429-442，Applied Physics Letters，2006.V.88.203103-1-3）。
钙钛矿型有机-无机复合物CH3NH3PbI3及其衍生物，由于高的摩尔吸光系数和较宽的光谱吸收范围，被用于替代染料敏化太阳能电池中的传统染料。
目前CH3NH3PbI3染料敏化太阳能电池主要有两种类型：一类是液态敏化太阳能电池，采用液态I-/I3 -电对作电解质，最高效率达到6.5%，但由于碘电解质对钙钛矿的腐蚀，因此电池稳定性较差，限制了该类电池的发展。另一类是全固态敏化太阳能电池，采用空穴传输材料替代了液态碘电解质，能够有效提高电池开路电压，常用的空穴传输材料有spiro-MeOTAD，PTAA等，目前该类电池最高转换效率已达到15.0%（Nature,2013,doi:10.1038/nature12340）。
钙钛矿CH3NH3PbI3及其衍生物的制备方法存在三种：第一种是将两种前驱体PbI2和CH3NH3I混合配制为溶液，旋涂后将溶剂烘干可以得到CH3NH3PbI3；另一种是将两种前驱体双源共蒸，在薄膜表面形成CH3NH3PbI3；第三种是利用连续沉积方法，即先在TiO2薄膜上旋涂PbI2溶液，再将该薄膜浸入CH3NH3I的溶液中，最终形成CH3NH3PbI3。
在性能方面，电池结构中，TiO2/敏化剂/空穴传输材料这个界面尤为重要，TiO2导带中的电子与敏化剂氧化态及空穴传输材料的复合、敏化剂的再生等过程都发生在这个界面上，因此，这个界面极大地影响电池的性能。以往的研究多是在制备CH3NH3PbI3层后，直接将空穴传输层置于敏化层之后，会出现漏电流现象，减少电子注入效率。
发明内容
本发明的目的是提供一种全固态敏化太阳能电池及其制备方法，
本发明所提供的一种全固态敏化太阳能电池，其由下至上依次为光阳极、界面修饰层、空穴传输层和对电极；
所述光阳极由下至上依次为导电玻璃层、致密膜层、多孔膜层和敏化剂层，所述致密膜层和所述多孔膜层的材质均为二氧化钛；所述敏化剂层的材质为CH3NH3PbI3；
所述界面修饰层的材质为氧化铝或氧化镁；
所述空穴传输层的材质为spiro-MeOTAD或PTAA；
所述对电极为Au电极。
上述的敏化太阳能电池中，spiro-MeOTAD表示2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴；PTAA表示聚三芳胺。
上述的敏化太阳能电池中，所述致密膜层的厚度为50～100nm；
所述多孔膜层的厚度为600～1000nm；
所述敏化剂层的厚度为600～1000nm；
所述界面修饰层的厚度为1～5nm；
所述空穴传输层的厚度为300～600nm。
本发明提供的所述敏化太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
（1）在导电玻璃层上依次制备所述致密膜层和所述多孔膜层；
（2）在所述多孔膜层上按照下述a）-c）中任一种方法制备所述敏化剂层，即得到所述光阳极：
a）将所述钙钛矿型CH3NH3PbI3的前驱体溶液涂布在所述多孔膜层上，经甩膜后加热即得；
所述钙钛矿型CH3NH3PbI3的前驱体溶液为碘化铅和碘化甲胺的γ-丁内酯溶液；
b）将碘化铅和碘化甲胺作为热蒸发源，真空蒸镀到所述多孔膜层上即得；如在10-3Pa的条件下进行蒸镀，可将蒸镀速率调整到为
c）将碘化铅的DMF溶液涂布在所述多孔膜层上，经烘干去除DMF后，依次浸入至异丙醇和碘化甲胺的异丙醇溶液中，最后经加热即得；
（3）将所述光阳极浸泡于所述界面修饰层的前驱体溶液中，经晾干后即在所述敏化剂层上得到所述界面修饰层；
（4）在所述界面修饰层上依次制备所述空穴传输层和所述对电极即得所述敏化太阳能电池。
上述的制备方法中，步骤（2）的方法a）中，所述钙钛矿型CH3NH3PbI3的前驱体溶液中，所述碘化铅、碘化甲胺与γ-丁内酯的配比可为1～1.5g：0.2～0.5g：2mL，如1.157g：0.395g：2mL；
所述方法a）中，所述加热的温度可为60～100℃，时间可为15～30min，如在100℃下加热处理15min。
上述的制备方法中，步骤（2）的方法c）中，所述碘化铅的DMF溶液的质量体积浓度为300～500mg/mL，如462mg/mL，所述碘化甲胺的异丙醇溶液的质量体积浓度为5～10mg/mL，如10mg/mL；
所述方法c）中，所述加热的温度可为60～100℃，时间可为15～30min，如在70℃下加热处理30min。
上述的制备方法中，步骤（3）中，所述界面修饰层的材质为氧化铝时，所述界面修饰层的前驱体溶液为三乙基铝的正己烷溶液；
所述三乙基铝的正己烷溶液的摩尔浓度可为15～60mM，如30mM；
所述界面修饰层的材质为氧化镁时，所述界面修饰层的前驱体溶液为二乙基镁的正己烷溶液；
所述乙基镁的正己烷溶液的摩尔浓度可为15～60mM，如30mM。
上述的制备方法中，步骤（4）中，制备所述空穴传输层的方法如下：
将空穴传输材料旋涂在所述界面修饰层上；旋涂结束后经放置即得所述空穴传输层；
当所述空穴传输层的材质为spiro-MeOTAD时，所述空穴传输材料可为spiro-MeOTAD、4-叔丁基吡啶和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液的氯苯溶液；
当所述空穴传输层的材质为PTAA时，所述空穴传输材料可为PTAA、4-叔丁基吡啶和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液的氯苯溶液。
上述的制备方法中，步骤（4）中，制备所述对电极的方法如下：
在所述空穴传输层上进行真空蒸镀即得所述对电极。
本发明在现有全固态染料敏化太阳能电池结构中，引入了一种新型的界面修饰材料，相应地，本发明提供的制备方法在制备太阳能电池的过程中，在制备得到敏化剂层之后，旋涂空穴传输材料之前，将薄膜浸入氧化铝的前驱体溶液中，自然晾干后即可得到氧化铝界面修饰材料，该界面修饰材料可以防止电荷复合，增加电子注入效率。本发明提供的全固态染料敏化太阳能电池的界面修饰材料的制备方法，操作简便，容易控制。本发明提供的界面修饰材料，可以有效改善TiO2/敏化剂/空穴传输材料界面的电子传输过程，为该类电池的界面行为的研究提供了新的思路。另外，本发明成本低廉，且能够显著提升全固态染料敏化太阳能电池的光电转换效率，对于全固态染料敏化太阳能电池的实际应用具有重要意义。
附图说明
图1为实施例1至实施例4和对比例1制备的全固态敏化太阳能电池的I-V曲线。
图2为实施例5至实施例8制备的全固态敏化太阳能电池的I-V曲线。
图3为实施例9至实施例12制备的全固态敏化太阳能电池的I-V曲线。
图4为实施例1得到的致密膜层和敏化剂层的扫描电镜及透射电镜照片。
图5为实施例1制备的全固态敏化太阳能电池的截面扫描电镜照片。
图6是本发明制备的全固态敏化太阳能电池的结构示意图。
具体实施方式
下述实施例中所使用的实验方法如无特殊说明，均为常规方法。
下述实施例中所用的材料、试剂等，如无特殊说明，均可从商业途径得到。
本发明下述实施例制备的全固态敏化太阳能电池的结构示意图如图6所示。
实施例1、制备全固态敏化太阳能电池
1）制备光阳极
致密膜层和多孔膜层的制备：
按照常规方法进行制备，可按照下述文献提供的方法进行制备：Lead IodidePerovskite Sensitized All-Solid-State Submicron Thin Film Mesoscopic Solar Cell withEfficiency Exceeding9%，H.S.Kim,C.R.Lee,J.H.Im,K.B.Lee,T.Moehl,A.Marchioro,S.J.Moon,R.Humphry-Baker,J.H.Yum,J.E.Moser,M.Gratzel and N.G.Park,Scientific Reports,2012,2,591.，具体步骤为：
a、采用旋涂法制备二氧化钛致密膜，将致密膜的前驱体溶液涂满导电玻璃表面，在转速为2000rpm条件下甩膜30s。结束后立即将薄膜放置到预热到80度的热板上加热30min；致密膜层的厚度50nm。
b、将多孔膜浆料涂布在步骤a得到的薄膜表面，转速在3000rpm条件下旋涂30s。结束后，将薄膜转移到热板上，500℃下加热1小时，多孔膜层的厚度为700nm。
敏化剂层（渗透到多孔膜中）的制备：
将钙钛矿型CH3NH3PbI3的前驱体溶液涂布到步骤b得到的薄膜表面，旋涂时在转速为2000rpm下甩膜60s，接着在3000rpm下甩膜60s。结束后立即将薄膜转移到预升温到100℃的热板上加热15min。
其中，该前驱体溶液为碘化铅和碘化甲胺的γ-丁内酯溶液，其用量比为1.157g：0.395g：2mL。
2）制备界面修饰材料层
将步骤1）得到的光阳极浸泡于三乙基铝的正己烷溶液（摩尔浓度为30mM）中，晾干后得到氧化铝界面修饰层（厚度为1nm），该步骤在Ar气氛保护下进行；
3）制备空穴传输层
将步骤2）得到的薄膜表面旋涂一层空穴传输材料，旋涂时采用1s加速到3000rpm，保持60s，旋涂结束后放置过夜得到有空穴传输层；其厚度为500～600nm；
其中，所用的空穴传输层材料的组成如下：spiro-OMeTAD0.18g、4-叔丁基吡啶17.5μL、双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液37.5μL和氯苯1mL，其中双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液的质量体积浓度为170mg/mL。
4）制备对电极
将步骤3）得到的薄膜进行真空蒸镀金，蒸金速度为最终金电极厚度为500nm。
本实施例制备的固态敏化太阳能电池中，其敏化剂层和界面修饰层的扫描电镜及透射电镜照片如图4所示，其中，图4（a）为制备敏化剂层之后，未增加界面修饰层的截面扫描电镜照片，图4（b）为制备敏化剂层，增加界面修饰层的截面扫描电镜照片，图4（c）为制备敏化剂层之后，未增加界面修饰层的平面扫描电镜照片，图4（d）为制备敏化剂层之后，增加界面修饰层的平面扫描电镜照片，图4（e）为制备敏化剂层之后，未增加界面修饰层的高分辨透射电镜照片，图4（f）为制备敏化剂层之后，增加界面修饰层的高分辨透射电镜照片，由这些图可知，实施例中多孔膜厚度为700nm，敏化剂CH3NH3PbI3在多孔膜表面形成圆盘或方盘形状，且CH3NH3PbI3无法完全覆盖在二氧化钛表面，存在部分裸露区域。
本实施例制备的全固态敏化太阳能电池的截面扫描电镜照片如图5所示。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用ZAHNER CIMPS测试电池的I-V性能曲线，如图1中所示，得到电池的短路电流密度为9.79mA/cm2，开路电压为0.773v，填充因子为0.594，光电转换效率为4.5%。
对比例1、制备全固态敏化太阳能电池（空白对照）
制备方法同实施例1中相同，不同之处在于：不包括步骤2），即直接将步骤1）所得染料敏化电池的光阳极表面旋涂空穴传输材料，得到作为空白对照的染料敏化太阳能电池。
将该电池在AM1.5，100mW/cm2光照下用ZAHNER CIMPS来测试电池的I-V性能曲线，如图1中实施例1所示，得到电池的短路电流密度为4.12mA/cm2，开路电压为0.705V，填充因子为0.595，光电转换效率为1.73％。
实施例2、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例1完全相同的步骤，仅将步骤3）中空穴传输层替换为PTAA，其中的空穴传输材料的组成如下：PTAA、4-叔丁基吡啶、双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液和氯苯的用量比为0.18g：17.5μL：37.5μL：1mL，其中双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液浓度为170mg/mL。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图1中所示，得到电池的短路电流密度为5.6mA/cm2，开路电压为0.725V，填充因子为0.534，光电转换效率为2.17％。
实施例3、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例1完全相同的步骤，仅将步骤1）中敏化剂层的制备方法进行改变，将PbI2和CH3NH3I同时作为热蒸发源，蒸镀到二氧化钛薄膜表面。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图1中所示，得到电池的短路电流密度为8.6mA/cm2，开路电压为0.785V，填充因子为0.626，光电转换效率为4.23％。
实施例4、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例3完全相同的步骤，仅将步骤3）中空穴传输层替换为PTAA，其中空穴传输材料的组成如下：PTAA、4-叔丁基吡啶、双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液和氯苯的用量比为0.18g：17.5μL：37.5μL：1mL，其中双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液浓度为170mg/mL。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图1中实施例7所示，得到电池的短路电流密度为4.9mA/cm2，开路电压为0.735V，填充因子为0.566，光电转换效率为2.04％。
实施例5、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例1完全相同的步骤，仅将步骤1）中敏化剂层的制备方法进行改变，将PbI2的DMF溶液旋涂到步骤b得到的薄膜表面，接着在70℃热板上烤干溶剂；之后待薄膜冷却到室温后，浸入到异丙醇中2s，再浸入CH3NH3I的异丙醇溶液中20s，之后立即将薄膜转移到预升温到70℃的热板上加热30min。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图2中所示，得到电池的短路电流密度为7.9mA/cm2，开路电压为0.779V，填充因子为0.606，光电转换效率为3.73％。
实施例6、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例5完全相同的步骤，仅将步骤3）中空穴传输层替换为PTAA，其中空穴传输材料的组成如下：PTAA、4-叔丁基吡啶、双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液和氯苯的用量比为0.18g：17.5μL：37.5μL：1mL，其中双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液浓度为170mg/mL。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图2中所示，得到电池的短路电流密度为11.8mA/cm2，开路电压为0.67V，填充因子为0.61，光电转换效率为4.88％。
实施例7、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例1完全相同的步骤，仅将步骤2）中界面修饰材料替换为氧化镁，所述界面修饰材料前驱体溶液为乙基镁的正己烷溶液，浓度为30mM。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图2中所示，得到电池的短路电流密度为7.1mA/cm2，开路电压为0.772V，填充因子为0.556，光电转换效率为3.05％。
实施例8、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例7完全相同的步骤，仅将步骤3）中空穴传输层替换为PTAA，其中空穴传输材料的组成如下：PTAA、4-叔丁基吡啶、双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液和氯苯的用量比为0.18g：17.5μL：37.5μL：1mL，其中双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液浓度为170mg/mL。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图2中所示，得到电池的短路电流密度为6.7mA/cm2，开路电压为0.735V，填充因子为0.465，光电转换效率为2.29％。
实施例9、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例7完全相同的步骤，仅将步骤1）中敏化剂层的制备方法进行改变，将PbI2和CH3NH3I同时作为热蒸发源，蒸镀到二氧化钛薄膜表面。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图3中所示，得到电池的短路电流密度为9.8mA/cm2，开路电压为0.755V，填充因子为0.472，光电转换效率为3.49％。
实施例10、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例9完全相同的步骤，仅将步骤3）中空穴传输层替换为PTAA，其中空穴传输材料的组成如下：PTAA、4-叔丁基吡啶、双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液和氯苯的用量比为0.18g：17.5μL：37.5μL：1mL，其中双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液浓度为170mg/mL。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图3中所示，得到电池的短路电流密度为7.3mA/cm2，开路电压为0.762V，填充因子为0.654，光电转换效率为3.64％。
实施例11、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例7完全相同的步骤，仅将步骤1）中敏化剂层的制备方法进行改变，将PbI2的DMF溶液（浓度为462mg/mL）旋涂到步骤b得到的薄膜表面，接着在70℃热板上烤干溶剂；之后待薄膜冷却到室温后，浸入到异丙醇中2s，再浸入CH3NH3I的异丙醇溶液（浓度为10mg/mL）中20s，之后立即将薄膜转移到预升温到70℃的热板上加热30min。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图3中所示，得到电池的短路电流密度为7.3mA/cm2，开路电压为0.747V，填充因子为0.550，光电转换效率为3.00％。
实施例12、制备全固态敏化太阳能电池
按照与实施例11完全相同的步骤，仅将步骤3）中空穴传输层替换为PTAA，其中空穴传输材料组成如下：PTAA、4-叔丁基吡啶、双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液和氯苯的用量比为0.18g：17.5μL：37.5μL：1mL，其中双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液浓度为170mg/mL。
在AM1.5，100mW/cm2光照下用KEITHLEY4200测试该电池的I-V性能曲线，如图3中所示，得到电池的短路电流密度为7.1mA/cm2，开路电压为0.761V，填充因子为0.664，光电转换效率为3.59％。

Claims (8)

1.一种全固态敏化太阳能电池，其特征在于：由下至上依次为光阳极、界面修饰层、空穴传输层和对电极；
所述光阳极由下至上依次为导电玻璃层、致密膜层、多孔膜层和敏化剂层，所述致密膜层和所述多孔膜层的材质均为二氧化钛；所述敏化剂层的材质为CH3NH3PbI3；
所述界面修饰层的材质为氧化铝或氧化镁；
所述空穴传输层的材质为spiro-MeOTAD或PTAA；
所述对电极为Au电极。
2.根据权利要求1所述的敏化太阳能电池，其特征在于：所述致密膜层的厚度为50～100nm；
所述多孔膜层的厚度为600～1000nm；
所述敏化剂层的厚度为300～600nm；
所述界面修饰层的厚度为1～5nm；
所述空穴传输层的厚度为300～600nm。
3.权利要求1或2所述敏化太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
（1）在导电玻璃层上依次制备所述致密膜层和所述多孔膜层；
（2）在所述多孔膜层上按照下述a）-c）中任一种方法制备所述敏化剂层，即得到所述光阳极：
a）将所述钙钛矿型CH3NH3PbI3的前驱体溶液涂布在所述多孔膜层上，经甩膜后加热即得；
所述钙钛矿型CH3NH3PbI3的前驱体溶液为碘化铅和碘化甲胺的γ-丁内酯溶液；
b）将碘化铅和碘化甲胺作为热蒸发源，真空蒸镀到所述多孔膜层上即得；
c）将碘化铅的DMF溶液涂布在所述多孔膜层上，经烘干去除DMF后，依次浸入至异丙醇和碘化甲胺的异丙醇溶液中，最后经加热即得；
（3）将所述光阳极浸泡于所述界面修饰层的前驱体溶液中，经晾干后即在所述敏化剂层上得到所述界面修饰层；
（4）在所述界面修饰层上依次制备所述空穴传输层和所述对电极即得所述敏化太阳能电池。
4.根据权利要求3所述的方法，其特征在于：步骤（2）的方法a）中，所述钙钛矿型CH3NH3PbI3的前驱体溶液中，所述碘化铅、碘化甲胺与γ-丁内酯的配比为1～1.5g：0.2～0.5g：2mL；
所述方法a）中，所述加热的温度为60～100℃，时间为15～30min。
5.根据权利要求3或4所述的方法，其特征在于：步骤（2）的方法c）中，所述碘化铅的DMF溶液的质量体积浓度为300～500mg/mL，所述碘化甲胺的异丙醇溶液的质量体积浓度为5～10mg/mL；
所述方法c）中，所述加热的温度为60～100℃，时间为15～30min。
6.根据权利要求3-5中任一项所述的方法，其特征在于：步骤（3）中，所述界面修饰层的材质为氧化铝时，所述界面修饰层的前驱体溶液为三乙基铝的正己烷溶液；
所述三乙基铝的正己烷溶液的摩尔浓度为15～60mM；
所述界面修饰层的材质为氧化镁时，所述界面修饰层的前驱体溶液为二乙基镁的正己烷溶液；
所述乙基镁的正己烷溶液的摩尔浓度为15～60mM。
7.根据权利要求3-6中任一项所述的方法，其特征在于：步骤（4）中，制备所述空穴传输层的方法如下：
将空穴传输材料旋涂在所述界面修饰层上；旋涂结束后经放置即得所述空穴传输层；
当所述空穴传输层的材质为spiro-MeOTAD时，所述空穴传输材料为spiro-MeOTAD、4-叔丁基吡啶和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液的氯苯溶液；
当所述空穴传输层的材质为PTAA时，所述空穴传输材料为PTAA、4-叔丁基吡啶和双三氟甲烷磺酰亚胺锂的乙腈溶液的氯苯溶液。
8.根据权利要求3-7中任一项所述的方法，其特征在于：步骤（4）中，制备所述对电极的方法如下：
在所述空穴传输层上进行真空蒸镀即得所述对电极。
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