CN104300167A - 一种有机相液流电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种有机相液流电池,电解液所用溶剂为链状醚类化合物、环状醚类化合物、DMSO、DMAC、NMP、DMF、乙腈中的一种或两种以上;活性组分为二茂类金属有机物或其衍生物中的一种或者两种以上,以及金属盐中的一种或者两种以上。这种有机相液流电池具有成本低廉、高开路电压、高能量密度、高能量效率、高效率稳定性以及容量稳定性等优点。
Description
技术领域
本发明设计液流电池,具体的涉及有机相液流电池。
技术背景
液流电池由于其具有规模大、成本低等优点可以作为可再生资源风能、太阳能等的电力储能系统。其中钒液流电池是研究比较成熟、并且是电化学性能最优的液流电池。但是现有的液流电池都是以水作为溶剂,由于水的电位窗口较窄,限制了液流电池的电压,如钒液流电池的单体电池电压为1.2V。所以电池的总能量密度低。相对而言,有机溶剂的电位窗口较宽,且电化学稳定性较好。
近年来,很多研究已经面向采用有机溶剂来制备液流电池,A.E.S.Sleightholme等人近几年来研究了乙酰丙酮钒液流电池、乙酰丙酮铬液流电池以及乙酰丙酮锰液流电池,这些有机液流电池虽然使用了有机溶剂作为溶剂,增大了电解液的电位窗口,但是这种有机金属配合物的制备过程很复杂,并且价格昂贵。杨颖等研究了蒽醌类为正极活性物质的液流电池,通过醚键修饰蒽醌,增加了其在有机电解液中的溶解度,从而提高了电池的能量密度,但是此类液流电池的开路电压只有2.4V左右,并不是很高,而且电池的稳定性也不是很好。
发明内容
本发明的目的是发明一种有机相液流电池。这种有机相液流电池具有成本低廉、高开路电压、高能量密度、高能量效率、高效率稳定性以及容量稳定性等优点。
本发明提供的有机相液流电池,包括一节单电池或由两节以上单电池组成的电堆、电解液储罐和循环管路组成。单电池包括依次平行设置的负极集流体、隔膜、正极集流体,负极集流体与隔膜间留有空隙形成负极电解液腔,正极集流体与隔膜间留有空隙形成正极电解液腔,正极电解液腔中设有正极;负极电解液腔和正极电解液腔中充满电解液;
单电池的负极电解液腔和正极电解液腔分别通过电解液循环管路经循环泵与电解液储液罐相连。
所述液流电池的负极电解液和正极电解液可有两种组成方式。
1.负极电解液和正极电解液组成相同,均包括以下组分。
1)、二茂类金属有机物或其衍生物中的一种或者两种以上。
所述二茂类金属有机物或其衍生物结构如下所示,
其中M为铁、镍或锰,X1、X2分别=H或(OCH2CH2)mOCH3(m=0-10)或(CH2)nCOOLi(n=0-10)或(CH2)pCH2OLi(p=0-10)或(CH2)qCOCH3(q=0-10)或(CH2)sCOOCH3(s=0-10),X1,X2可以相同也可以不同;
电解液中二茂类金属有机物或其衍生物的浓度为0.01-20摩尔/升,优选的是0.1-10摩尔/升。
2)、金属盐中的一种或者两种以上。
所述的金属盐包括:MN(SO3CF3)2、MN(SO3CF2CF3)2、MSO3CF3、MBr、MI、MPF6或MBOB;其中金属M为锂、钠、镁、铝或锌,优选的是锂或钠,金属盐优选的是MN(SO3CF3)2、MSO3CF3、MBOB。浓度为0.1-10摩尔/升;
3)、电解液所用溶剂为链状醚类化合物、环状醚类化合物、DMSO、DMAC、NMP、DMF、乙腈中的一种或两种以上;
所述的链状醚类为:
(p=1-4;n=1-10;q=1-4),优选的是乙二醇二甲醚(CH3OCH2CH2OCH3),三乙二醇二甲醚(CH3O(CH2CH2O)3CH3),乙二醇二乙醚(CH3CH2OCH2CH2OCH2CH3),四乙二醇二甲醚(CH3O(CH2CH2O)4CH3)中的一种或二种以上。
所述环状醚类化合物为二氧六环、二氧戊环或四氢呋喃,较优的是二氧戊环。
2.负极电解液和正极电解液组成方式不同。
A、负极电解液包含以下组分。
1)、金属盐中的一种或者两种以上;
所述的金属盐包括:MN(SO3CF3)2、MN(SO3CF2CF3)2、MSO3CF3、MBr、MI、MPF6或MBOB;其中金属M为锂、钠、镁、铝或锌,优选的是锂或钠,金属盐优选的是MN(SO3CF3)2、MSO3CF3、MBOB。浓度为0.1-10摩尔/升。
2)、电解液所用溶剂为链状醚类化合物、环状醚类化合物、DMSO、DMAC、NMP、DMF、乙腈中的一种或两种以上;
所述的链状醚类为:
(p=1-4;n=1-10;q=1-4),优选的是乙二醇二甲醚(CH3OCH2CH2OCH3),三乙二醇二甲醚(CH3O(CH2CH2O)3CH3),乙二醇二乙醚(CH3CH2OCH2CH2OCH2CH3),四乙二醇二甲醚(CH3O(CH2CH2O)4CH3)中的一种或二种以上;
所述环状醚类化合物为二氧六环、二氧戊环或四氢呋喃,较优的是二氧戊环;
B、正极电解液包括以下组分。
1)、二茂类金属有机物或其衍生物中的一种或者两种以上,
所述二茂类金属有机物或其衍生物结构如下所示,
其中M为铁、镍或锰,X1、X2分别=H或(OCH2CH2)mOCH3(m=0-10)或(CH2)nCOOLi(n=0-10)或(CH2)pCH2OLi(p=0-10)或(CH2)qCOCH3(q=0-10)或(CH2)sCOOCH3(s=0-10),X1,X2可以相同也可以不同;
二茂类金属有机物或其衍生物的浓度为0.01-20摩尔/升,优选的是0.1-10摩尔/升;
2)、电解液所用溶剂为链状醚类化合物、环状醚类化合物、DMSO、DMAC、NMP、DMF、乙腈中的一种或两种以上;
所述的链状醚类为:
(p=1-4;n=1-10;q=1-4),优选的是乙二醇二甲醚(CH3OCH2CH2OCH3),三乙二醇二甲醚(CH3O(CH2CH2O)3CH3),乙二醇二乙醚(CH3CH2OCH2CH2OCH2CH3),四乙二醇二甲醚(CH3O(CH2CH2O)4CH3)中的一种或二种以上;
所述环状醚类化合物为二氧六环、二氧戊环或四氢呋喃,较优的是二氧戊环。
所述正极为化学惰性、导电性能好的多孔状碳素或金属材料,如炭毡、炭纸、炭布、泡沫镍、泡沫铝。
所述正极集流体是化学惰性、机械强度高和导电性能好的碳素电极或金属电极或复合导电电极,可做成实心板。
所述负极集流体是化学惰性、机械强度高和导电性能好的碳素电极或金属电极或复合导电电极,可做成实心或多孔状板。
本发明提供的有机相液流电池在充电时,金属离子得到电子从电解液中析出沉积到负极表面,正极活性物则失去电子由低价态转化成高价态;在放电时,金属失去电子溶解到电解液中,正极活性物则得到电子有高价态转化成低价态。与传统液流电池相比,该有机相液流电池具有工作电压高,能量密度高,结构简单,价格低廉等特点。
附图说明
图1、锂-二茂铁有机相液流电池结构图。图中标记分别为:1、管路,2、负极电解液储液罐,3、负极集流体,4、负极电解液腔,5、隔膜,6、正极,7、正极集流体,8、正极电解液储液罐,9、泵。
图2、锂-二茂铁有机相液流电池组结构图。图中标记分别为:1、管路,2、负极电解液储液罐,3、负极集流体,4、负极电解液腔,5、隔膜,6、正极,7、正极集流体,8、正极电解液储液罐,9、泵。
图3、二茂铁的循环伏安曲线。二茂铁电对的循环伏安曲线测试方法:采用RS2032型号扣电池进行测试,负极采用锂片,正极采用炭毡,正极负极之间用聚丙烯隔膜分开后,添加约0.2ml电解液(实施例1配制)后,密封。截止电压为2.6V-3.8V,扫速为0.5mVs-1。
图4、实施例2中电池的库伦效率、电压效率以及能量效率;
图5、实施例6中电池特征体积能量密度稳定性。
具体实施方式
以下参照具体的实施例来说明本发明。本领域技术人员能够理解,这些实施例仅用于本发明的目的,其不以任何方式限制本发明的范围。
实施例1、
电解质溶液配制:将导电盐0.025mol LiN(SO3CF3)2和0.136g二茂铁添加到12.5ml乙二醇二甲醚和12.5ml二氧戊环的混合溶剂中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。组装的电池结构如图1所示。负极集流体采用锂片(3cm-2),正极采用炭毡(3cm-2),正极集流体采用石墨板,正极负极之间用聚丙烯隔膜(3.5cm-2)分开后,组装在一起。取10ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为2.0V-3.8V,充放电电流为1mAcm-2。
将电池所用电解液进行循环伏安曲线测试,如图3所示。二茂铁电对的氧化还原峰非常接近,相差只有140mV,说明二茂铁电对可逆性很好,并且氧化峰的电位是3.27V,远高于全钒液流电池的1.2V,有利于提高电池的能量密度。
实施例2、
电解质溶液配制:将导电盐0.05mol LiN(SO3CF3)2和0.4g1,1-二乙二醇单甲醚二茂铁添加到12.5ml乙二醇二乙醚和12.5ml二氧戊环的混合溶剂中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。组装的电池结构如图2所示。负极集流体采用锂片(9cm-2),正极采用炭毡(9cm-2),正极集流体采用石墨板,正极负极之间为聚丙烯隔膜(12cm-2),3个上述重复单元并联组装在一起。取100ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为2.0V-3.8V,充放电电流为1mAcm-2。
电池效率性能如图4所示。电池具有很高的电压效率,很好的能量效率,并且电池性能衰减很小。电池的特征体积能量密度如图5所示。电池的能量密度随着电池的循环次数变化并不大。说明电池性能稳定。
实施例3、
电解质溶液配制:将导电盐0.075mol NaN(SO3CF2CF3)2和0.4g二茂铁添加到12.5ml四乙二醇二甲醚(CH3O(CH2CH2O)4CH3)和12.5ml二氧六环的混合溶剂中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。负极集流体采用石墨板(3cm-2),正极采用泡沫镍(3cm-2),正极集流体采用石墨板,正极负极之间用聚丙烯隔膜(3.5cm-2)分开后,组装在一起。取10ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为1.5V-3.8V,充放电电流为1mAcm-2。
实施例4、
电解质溶液配制:将导电盐0.025mol LiSO3CF3和0.6g1,1-二(三乙二醇单甲醚)二茂镍添加到12ml乙二醇二甲醚和13ml二氧戊环的混合溶剂中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。负极集流体采用锂片(3cm-2),正极采用炭毡(3cm-2),正极集流体采用铝板,正极负极之间用聚丙烯隔膜(3.5cm-2)分开后,组装在一起。取10ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为1.5V-4.0V,充放电电流为1mAcm-2。
实施例5、
电解质溶液配制:将导电盐0.025mol MgN(SO3CF2CF3)2和0.136g二茂锰添加到25ml乙二醇二甲醚(CH3OCH2CH2OCH3)的溶剂中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。负极集流体采用镁片(3cm-2),正极采用炭毡(3cm-2),正极集流体采用石墨板,正极负极之间用聚丙烯隔膜(3.5cm-2)分开后,组装在一起。取10ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为0.5V-3.5V,充放电电流为1mAcm-2。
实施例6、
电解质溶液配制:将导电盐0.15mol LiN(SO3CF3)2和0.5g1,1-二乙二醇单甲醚二茂铁添加到25ml乙腈中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。负极集流体采用锂片(3cm-2),正极采用炭毡(3cm-2),正极集流体采用铝板,正极负极之间用聚丙烯隔膜(3.5cm-2)分开后,组装在一起。取10ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为2.0V-3.8V,充放电电流为1mAcm-2。
实施例7、
电解质溶液配制:将导电盐0.025mol NaN(SO3CF3)2、0.025mol NaBr0.136g二茂镍添加到25ml DMF中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。负极集流体采用石墨板(3cm-2),正极采用炭毡(3cm-2),正极集流体采用石墨板,正极负极之间用聚丙烯隔膜(3.5cm-2)分开后,组装在一起。取10ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为1.5V-3.8V,充放电电流为1mAcm-2。
实施例8、
电解质溶液配制:将导电盐0.01mol LiBOB和0.18g二茂锰添加到12.5mlDMSO和12.5ml二氧戊环的混合溶剂中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。负极集流体采用锂片(3cm-2),正极采用炭毡(3cm-2),正极集流体采用铝板,正极负极之间用聚丙烯隔膜(3.5cm-2)分开后,组装在一起。取10ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为1.0V-3.8V,充放电电流为1mAcm-2。
实施例9、
电解质溶液配制:将导电盐0.05mol ZnN(SO3CF3)2和0.16g1-乙二醇单甲醚二茂铁添加到15ml乙二醇二甲醚和10ml二氧戊环的混合溶剂中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。负极集流体采用锌片(9cm-2),正极采用炭毡(9cm-2),正极集流体采用铝板,正极负极之间用聚丙烯隔膜(10.5cm-2)分开后,组装在一起。取50ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1.5ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为0.5V-3.8V,充放电电流为1mAcm-2。
实施例10、
电解质溶液配制:将导电盐0.025mol LiN(SO3CF2CF3)2和0.1g1-乙二醇单甲醚二茂锰添加到12.5ml四乙二醇二甲醚和12.5ml四氢呋喃的混合溶剂中,搅拌溶解,密封待用。
将配制的电解液进行电池测试。负极集流体集流体采用锂片(8cm-2),正极采用炭毡(8cm-2),正极集流体采用石墨板,正极负极之间用聚丙烯隔膜(10m-2)分开后,组装在一起。取20ml配制的电解液,用泵循环,电解液流速为1ml/s,用充放电仪测试电池的循环性。截止电压为2.0V-3.8V,充放电电流为1mAcm-2。
Claims (8)
1.一种有机相液流电池,电解液所用溶剂为链状醚类化合物、环状醚类化合物、DMSO、DMAC、NMP、DMF、乙腈中的一种或两种以上;
所述的链状醚类为:
(p=1-4;n=1-10;q=1-4);
所述环状醚类化合物为二氧六环、二氧戊环或四氢呋喃;
所述液流电池的负极电解液和正极电解液均包括以下活性组分,
1)、二茂类金属有机物或其衍生物中的一种或者两种以上,
二茂类金属有机物或其衍生物结构如下所示,
其中M为铁、镍或锰,X1、X2分别=H或(OCH2CH2)mOCH3(m=0-10)或(CH2)nCOOLi(n=0-10)或(CH2)p CH2OLi(p=0-10)或(CH2)q COCH3(q=0-10)或(CH2)s COOCH3(s=0-10),X1,X2可以相同也可以不同;
电解液中二茂类金属有机物或其衍生物的浓度为0.01-20摩尔/升;
2)、金属盐中的一种或者两种以上;
电解液中金属盐浓度为0.1-10摩尔/升;
所述的金属盐包括:MN(SO3CF3)2、MN(SO3CF2CF3)2、MSO3CF3、MBr、MI、MPF6或MBOB;其中金属M为锂、钠、镁、铝或锌。
2.一种有机相液流电池,电解液所用溶剂为链状醚类化合物、环状醚类化合物、DMSO、DMAC、NMP、DMF、乙腈中的一种或两种以上;
所述的链状醚类为:
(p=1-4;n=1-10;q=1-4);
所述环状醚类化合物为二氧六环、二氧戊环或四氢呋喃;
A、所述液流电池的正极电解液包括以下活性组分,
二茂类金属有机物或其衍生物中的一种或者两种以上,
二茂类金属有机物或其衍生物结构如下所示,
其中M为铁、镍或锰,X1、X2分别=H或(OCH2CH2)mOCH3(m=0-10)或(CH2)nCOOLi(n=0-10)或(CH2)pCH2OLi(p=0-10)或(CH2)q COCH3(q=0-10)或(CH2)s COOCH3(s=0-10),X1,X2可以相同也可以不同;
二茂类金属有机物或其衍生物的浓度为0.01-20摩尔/升;
B、所述液流电池的负极电解液包括以下活性组分,金属盐中的一种或者两种以上;所述的金属盐浓度为0.1-10摩尔/升;
所述的金属盐包括:MN(SO3CF3)2、MN(SO3CF2CF3)2、MSO3CF3、MBr、MI、MPF6或MBOB;其中金属M为锂、钠、镁、铝或锌。
3.按照权利要求1或2所述有机相液流电池,
所述有机相液流电池,包括一节单电池或由两节以上单电池组成的电堆、电解液储罐和循环管路组成;
单电池包括依次平行设置的负极集流体、隔膜、正极集流体,负极集流体与隔膜间留有空隙形成负极电解液腔,正极集流体与隔膜间留有空隙形成正极电解液腔,正极电解液腔中设有正极;负极电解液腔和正极电解液腔中充满电解液;
单电池的负极电解液腔和正极电解液腔分别通过电解液循环管路经循环泵与电解液储液罐相连。
4.按照权利要求1或2所述有机相液流电池,
所述的链状醚类优选的是乙二醇二甲醚(CH3OCH2CH2OCH3),三乙二醇二甲醚(CH3O(CH2CH2O)3CH3),乙二醇二乙醚(CH3CH2OCH2CH2OCH2CH3),四乙二醇二甲醚(CH3O(CH2CH2O)4CH3)中的一种或二种以上;
所述环状醚类化合物较优的是二氧戊环。
5.按照权利要求1或2所述有机相液流电池,所述的二茂类金属有机物或其衍生物较优的是二茂铁或1,1-二乙二醇单甲醚二茂铁。
6.按照权利要求1或2所述有机相液流电池,所述的二茂类金属有机物或其衍生物的浓度优选的是0.1-10摩尔/升。
7.按照权利要求1或2所述有机相液流电池,所述的金属盐中金属优选锂或钠;金属盐优选的是MN(SO3CF3)2、MSO3CF3、MBOB;所述的金属盐浓度优选的是0.2-3摩尔/升。
8.按照权利要求1或2所述有机相液流电池,
所述正极为炭毡、炭纸、炭布、泡沫镍或泡沫铝;
所述正极集流体和负极集流体为碳素电极或金属电极或复合导电电极。
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