CN103995033A - 基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器及应用 - Google Patents
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Abstract
一种基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器及应用，电化学葡萄糖传感器是由参比电极、辅助电极和工作电极构成，工作电极包括有依次设置的铬层、惰性电极层、石墨烯层、金属纳米颗粒层和葡萄糖氧化酶层，参比电极、辅助电极和工作电极分别通过铬层粘附在一个玻璃基底上。电化学葡萄糖传感器的应用是将基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器与用于组织液透皮抽取的微流控芯片集成在一起，电化学葡萄糖传感器中的玻璃基底与微流控芯片的键合面键合在一起，电化学葡萄糖传感器中的参比电极、辅助电极和工作电极的电极端均位于微流控芯片的微流体通道内。本发明测量精度高、体积小，实现了组织液透皮抽取与组织液中葡萄糖浓度连续测量的一体化。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于人体组织液中葡萄糖浓度连续检测的传感器。特别是涉及一种可与用于组织液透皮抽取的微流控芯片实现集成的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器及应用。
背景技术
随着人们生活水平的提高，饮食结构的变化以及生活方式的改变，人口老龄化以及肥胖发生率的增加，糖尿病的发病率呈逐年上升趋势。连续血糖监测对糖尿病诊治的重要意义越来越被人们所认识。如果能对患者进行无痛而又不间断的连续血糖监测，提供更为密切的血糖浓度连续变化的数据，就能够反映患者的血糖“全貌”，测量出那些被忽略的血糖信息，揭示出隐藏的血糖状态，发现那些无自觉症状的反复低血糖发作、黎明现象和高血糖的峰值等，为拟定更加合理﹑个体化的降糖治疗方案，提供有价值的临床依据，从而更好地指导糖尿病的治疗。
目前的血糖监测多采用快速指尖采血来检测血糖。由于检测方法的限制，血糖监测只能在孤立的时间点完成，其结果反映的是一天中某几个时刻的瞬间血糖。然而，瞬间血糖浓度容易受运动、饮食、药物、情绪波动等诸多因素的影响，存在着一定的片面性和不准确性。为了更全面地反映人体血糖浓度的变化，就必须实现血糖浓度的连续检测。无创和微创检测技术使得血糖浓度的连续检测成为可能。无创血糖检测技术不需要提取血液等体内物质，不需要将传感器植入皮下，依靠光与人体特定部位组织的相互作用来检测病人体内血糖浓度的变化，是最理想的人体血糖检测方法。微创血糖浓度检测技术是通过将传感器植入皮下或通过组织液透皮抽取的方法来测量人体组织液中葡萄糖浓度，再根据组织液中葡萄糖浓度与血液中葡萄糖浓度的关系得到血液中葡萄糖浓度。微创血糖检测技术在最大限度地减少创伤的基础上，可实现人体血糖浓度的动态、连续监测，技术原理相对简单，具有可实现性强、使用方便、测量速度快等特点。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，提供一种测量精度高、小体积，能够实现组织液的透皮抽取和组织液中葡萄糖浓度连续测量一体化的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器及应用。
本发明所采用的技术方案是：一种基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，是由参比电极、辅助电极和工作电极构成，所述的工作电极包括有依次设置的铬层、惰性电极层、石墨烯层、金属纳米颗粒层和葡萄糖氧化酶层，所述的参比电极、辅助电极和工作电极分别通过铬层粘附在一个玻璃基底上。
将利用微波等离子化学气相沉积方法获得的石墨烯移到惰性电极层的表面，得到呈三维多孔结构的石墨烯层。
所述的金属纳米颗粒层是利用电化学沉积的方法得到的，并生长在石墨烯层的表面。
所述的葡萄糖氧化酶层是固化在金属纳米颗粒层的表面上。
所述的参比电极的结构包括有一体形成且依次设置的第一接线端子、第一衔接部和第一电极端，所述的第一衔接部和第一电极端形成有大于130度的夹角。
所述的辅助电极的结构包括有一体形成且依次设置的第二接线端子、第二衔接部和第二电极端，所述的第二电极端为半圆形钩状结构。
所述的工作电极的结构包括有一体形成且依次设置的第三接线端子、第三衔接部和第三电极端，所述的第三电极端为圆形片结构。
所述的参比电极和工作电极的结构完全相同，均包括有一体形成且依次设置的第四接线端子、第四衔接部和第四电极端，所述的第四电极端为条形片结构。
所述的辅助电极的结构包括有一体形成且依次设置的第五接线端子、第五衔接部和第五电极端，所述的第五电极端为矩形片结构。
一种基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器的应用，是将基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器与用于组织液透皮抽取的微流控芯片集成在一起，其中，所述的电化学葡萄糖传感器中的玻璃基底与所述的微流控芯片的键合面键合在一起，所述的电化学葡萄糖传感器中的参比电极、辅助电极和工作电极的电极端均位于微流控芯片的微流体通道内。
本发明的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器及应用，测量精度高、体积小。具有如下特点：
1.本发明中的传感器以条形结构或环状结构将工作电极，参比电极和辅助电极集成在一起，便于与用于组织液透皮抽取的微流控芯片进行集成。
2.本发明中的传感器的工作电极引入了石墨烯进行修饰，增强了工作电极的导电性；且石墨烯呈三维多孔结构，为纳米颗粒的沉积提供了良好的条件。
3.本发明中的传感器的工作电极引入了金属纳米颗粒进行修饰，增加葡萄糖氧化酶的固化量，提高电化学反应中的电子迁移率，增强了传感器的灵敏度和测量精度。
4.本发明中的传感器的工作电极上固化了葡萄糖氧化酶，实现了对组织液中葡萄糖的特异性测量。
5.本发明中的传感器与用于组织液透皮抽取的微流控芯片集成后，实现了组织液透皮抽取与组织液中葡萄糖浓度连续测量的一体化。
附图说明
图1是本发明的电化学葡萄糖传感器第一实施例的结构示意图；
图2是本发明的电化学葡萄糖传感器第二实施例的结构示意图；
图3是图1中参比电极的结构示意图；
图4是图1中辅助电极的结构示意图；
图5是图1中工作电极的结构示意图；
图6是图2中参比电极和工作电极的结构示意图；
图7是图2中辅助电极的结构示意图；
图8是本发明的电化学葡萄糖传感器的工作电极的组成结构示意图；
图9是本发明的电化学葡萄糖传感器与微流控芯片集成的示意图。
图中：
1：参比电极 2：辅助电极
3：工作电极 4：玻璃基底
5：铬层 6：惰性电极层
7：石墨烯 8：金属纳米颗粒
9：葡萄糖氧化酶 10：电化学葡萄糖传感器
11：微流控芯片 12：键合面
13：微流体通道
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器及应用做出详细说明。
如图1、图2所示，本发明的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，是由参比电极1、辅助电极2和工作电极3三个部分构成，所述的参比电极1、辅助电极2和工作电极3分别通过铬层粘附在一个玻璃基底4上。参比电极1为Ag/AgCl电极，辅助电极2和工作电极3为金或铂等惰性电极。
首先利用真空离子溅射的方式在玻璃基底4上依次溅射一层与所述的参比电极1、辅助电极2和工作电极3形状相同的铬层作为粘附层。然后分别在不同形状的铬层上溅射一层惰性电极层。
当利用电镀的方式在惰性电极层上进行银的电镀，并利用三氯化铁溶液对镀银电极进行氯化处理，得到参比电极1。所述的辅助电极2直接使用在铬层上溅射一层惰性电极层的结构。
如图8所示，所述的工作电极3包括有依次设置的惰性电极层6、石墨烯层7、金属纳米颗粒层8和葡萄糖氧化酶层9，从而提高了传感器的灵敏度和测量精度。即
在溅射得到的惰性电极层6的基础上，利用石墨层烯7和金属纳米颗粒层8对惰性电极层6进行修饰，达到提高传感器测量精度和灵敏度的目的。其中，所述的石墨烯层7是将利用微波等离子化学气相沉积方法获得的石墨烯移到惰性电极层6的表面，得到呈三维多孔结构的石墨烯层7。所述的金属纳米颗粒层8是由电极浸入在含有相应的金属盐的电解液中利用电化学沉积的方法得到的，并生长在石墨烯层7的表面。所述的葡萄糖氧化酶层9是固化在金属纳米颗粒层8的表面上，能够实现葡萄糖的特异性测量，所述的葡萄糖氧化酶9是通过将电极浸入在含有葡萄糖氧化酶的电解液中利用电化学沉积的方法得到的。
如图3所示，所述的参比电极1的结构包括有一体形成且依次设置的第一接线端子1a、第一衔接部1b和第一电极端1c，所述的第一衔接部1b和第一电极端1c形成有大于130度的夹角。
如图4所示，所述的辅助电极2的结构包括有一体形成且依次设置的第二接线端子2a、第二衔接部2b和第二电极端2c，所述的第二电极端2c为半圆形钩状结构。
如图5所示，所述的工作电极3的结构包括有一体形成且依次设置的第三接线端子3a、第三衔接部3b和第三电极端3c，所述的第三电极端3c为圆形片结构。
如图6所示，所述的参比电极1和工作电极3的结构还可以是完全相同的结构，均包括有一体形成且依次设置的第四接线端子1a′、第四衔接部1b′和第四电极端1c′，所述的第四电极端1c′为条形片结构。
如图7所示，所述的辅助电极2的结构还可以是，包括有一体形成且依次设置的第五接线端子2a′、第五衔接部2b′和第五电极端2c′，所述的第五电极端2c′为矩形片结构。
本发明的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器的工作原理是：葡萄糖氧化酶特异性催化葡萄糖的分解，在恒电势下电化学反应中电子的转移速率即电化学反应中的电流与待测液中葡萄糖的浓度成正比，通过检测待测液中电流的大小就可以获得待测液中葡萄糖的浓度。该电化学葡萄糖传感器可以与用于组织液透皮抽取的微流控芯片进行集成，实现组织液透皮抽取和组织液中葡萄糖浓度连续测量的一体化，具体过程如下：
如图9所示，本发明的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器的应用，是将基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器10与用于组织液透皮抽取的微流控芯片11集成在一起，其中，所述的微流控芯片11的结构是采用申请号为201010031355.9中所公开的“微型化、动态可控的组织液透皮抽取和收集装置”的结构，是利用柔性材料PDMS加工的，实现对组织液的透皮抽取和体积测量，通过利用氧气等离子体对微流控芯片11的键合面12进行处理。所述的电化学葡萄糖传感器10中的玻璃基底4与所述的微流控芯片11的键合面12键合在一起，键合后，所述的电化学葡萄糖传感器10中的参比电极1、辅助电极2和工作电极3的电极端均位于微流控芯片11的微流体通道13内，与微流体通道13中的组织液接触，实现对组织液中葡萄糖浓度的测量。
本发明的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，对传统的传感器结构进行了改进，通过引入石墨烯来增强传感器的灵敏度，并在石墨烯的基础上提出利用金属纳米颗粒对工作电极的修饰来进一步改善传感器的性能；通过将三个电极集成在一起实现传感器的小型化，进而与用于组织液透皮抽取的微流控芯片进行集成，实现组织液透皮抽取与组织液中葡萄糖浓度测量的一体化。
本发明公开和揭示的所有组合可以通过借鉴本文公开内容产生，尽管本发明的组合已通过详细实施过程进行了描述，但是本领域技术人员明显能在不脱离本发明内容、精神和范围内对本文所述的装置进行拼接或改动，或增减某些部件，更具体地说，所有相类似的替换和改动对本领域技术人员来说是显而易见的，他们都被视为包括在本发明精神、范围和内容之中。
Claims (10)
1.一种基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，是由参比电极(1)、辅助电极(2)和工作电极(3)构成，其特征在于，所述的工作电极(3)包括有依次设置的铬层(5)、惰性电极层(6)、石墨烯层(7)、金属纳米颗粒层(8)和葡萄糖氧化酶层(9)，所述的参比电极(1)、辅助电极(2)和工作电极(3)分别通过铬层(5)粘附在一个玻璃基底(4)上。
2.根据权利要求1所述的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，其特征在于，将利用微波等离子化学气相沉积方法获得的石墨烯移到惰性电极层(6)的表面，得到呈三维多孔结构的石墨烯层(7)。
3.根据权利要求1所述的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，其特征在于，所述的金属纳米颗粒层(8)是利用电化学沉积的方法得到的，并生长在石墨烯层(7)的表面。
4.根据权利要求1所述的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，其特征在于，所述的葡萄糖氧化酶层(9)是固化在金属纳米颗粒层(8)的表面上。
5.根据权利要求1所述的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，其特征在于，所述的参比电极(1)的结构包括有一体形成且依次设置的第一接线端子(1a)、第一衔接部(1b)和第一电极端(1c)，所述的第一衔接部(1b)和第一电极端(1c)形成有大于130度的夹角。
6.根据权利要求1所述的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，其特征在于，所述的辅助电极(2)的结构包括有一体形成且依次设置的第二接线端子(2a)、第二衔接部(2b)和第二电极端(2c)，所述的第二电极端(2c)为半圆形钩状结构。
7.根据权利要求1所述的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，其特征在于，所述的工作电极(3)的结构包括有一体形成且依次设置的第三接线端子(3a)、第三衔接部(3b)和第三电极端(3c)，所述的第三电极端(3c)为圆形片结构。
8.根据权利要求1所述的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，其特征在于，所述的参比电极(1)和工作电极(3)的结构完全相同，均包括有一体形成且依次设置的第四接线端子(1a′)、第四衔接部(1b′)和第四电极端(1c′)，所述的第四电极端(1c′)为条形片结构。
9.根据权利要求1所述的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器，其特征在于，所述的辅助电极(2)的结构包括有一体形成且依次设置的第五接线端子(2a′)、第五衔接部(2b′)和第五电极端(2c′)，所述的第五电极端(2c′)为矩形片结构。
10.一种权利要求1所述的基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器的应用，其特征在于，是将基于石墨烯和纳米颗粒修饰的电化学葡萄糖传感器(10)与用于组织液透皮抽取的微流控芯片(11)集成在一起，其中，所述的电化学葡萄糖传感器(10)中的玻璃基底(4)与所述的微流控芯片(11)的键合面(12)键合在一起，所述的电化学葡萄糖传感器(10)中的参比电极(1)、辅助电极(2)和工作电极(3)的电极端均位于微流控芯片(11)的微流体通道(13)内。
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|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| C02 | Deemed withdrawal of patent application after publication (patent law 2001) | ||
| WD01 | Invention patent application deemed withdrawn after publication |
Application publication date: 20140820 |