CN103801323A - 一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂、制备方法及其用途 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂、制备方法及其用途。所述催化剂为锰系复合金属催化剂，该催化剂以二氧化钛为载体，第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜、氧化钴或氧化铈中的任意一种，第一活性组分和第二活性组分之间存在有协同作用，可促进对含氮氧化物的NH3-SCR反应效率和氯代苯类污染物催化转化效率。与传统商用催化剂钒钨钛相比，本发明的催化剂成本低廉，资源丰富，催化剂的温度窗口约为200～350℃，整体略低于钒钨钛催化剂，且反应终产物CO2的选择性很高，具有较好的应用前景。
Description
技术领域
本发明属于资源与环境技术领域，涉及一种锰系复合金属催化剂、制备方法及其用途，具体涉及一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂、制备方法及其用途，所述催化剂采用双金属氧化物活性组分，可同时催化脱除NOx和氯代苯类污染物。
背景技术
NOx是一种常见的气体污染物，通过复杂的大气化学转化最终形成硝酸和硝酸盐，是酸雨和灰霾污染的成因之一，对人体健康、生态系统和建筑设施都有直接和潜在的危害。酸雨和灰霾可使人类免疫功能下降，慢性咽炎、支气管哮喘、眼部、呼吸道患病率增加；酸雨还可使小麦、大豆、蔬菜等农作物大幅度减产，对森林和其他植物危害也较大。NOx脱除方法包括吸收法、选择性非催化还原脱硝（SNCR，在高温下还原剂与NOx反应生成N2）、选择性催化还原脱硝（SCR，还原剂在催化剂表面与NOx生成N2）等。其中吸收法和SNCR法的脱硝效率过低（大多低于50%），而SCR的脱硝效率则高达90%以上。
氯代苯类污染物包括一氯代苯到六氯代苯多种污染物，毒性巨大。从轻微的症状例如眼睛、鼻子、喉咙发炎，头疼，恶心，皮肤过敏，呼吸困难，呕吐、疲劳、眩晕，到比较危险的肾脏、肝脏以及中枢神经系统被破坏，长期的暴露在某些氯代苯物质中（如氯苯、二氯苯等）中还可能患上癌症。氯代苯的脱除有吸附法、生物法和催化分解法等，其中吸附法针对有回收价值的高浓度氯代苯，而生物法常常是一种微生物仅能降解一种有机物，由于工业废气中氯代苯浓度较低，且组分复杂，催化分解法可彻底分解污染物且不产生二次污染，是最适合的控制方法。
由于NOx和氯代苯类污染物的最佳控制方法相似，因此可在考虑同一催化反应器进行二者的同时催化脱除。欧美、日韩以及台湾等地的垃圾焚烧厂已采用SCR反应器同时脱硝脱氯代苯，但现有的SCR商用催化剂基本采用钒钨钛体系，虽然催化效率较高，但其在脱除氯代苯过程中，小分子终产物中，CO2选择性较低，CO/CO2（摩尔比）=1:2，且钒氧化物是剧毒物质，若催化剂磨损生成粉末，对周围人群健康危害很大。
发明内容
本发明的目的之一在于提供一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，所述催化剂以二氧化钛为载体，负载锰和金属铜、钴或铈的氧化物的双活性组分，可用于工业烟气中NOx和氯代苯类污染物的耦合净化。
为了达到上述目的，本发明采用了如下技术方案：
一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，包括载体、第一活性组分以及第二活性组分，所述载体为二氧化钛，第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜、氧化钴或氧化铈中的任意一种，以催化剂的质量为100wt%计，所述第一活性组分和第二活性组分的质量之和≤30wt%。
本发明选用双活性组分，利用两种活性组分之间的协同作用，可加速移除催化剂表面的残留Cl元素，空出活性位点，提高反应效率，并解决了单一活性组分催化剂易对氯中毒的技术问题。
本发明通过采用二氧化钛作为载体，并利用氧化铜、氧化钴或氧化铈与氧化锰之间的协同作用，得到的耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的双活性组分催化剂具有结构稳定、活性高、NOx和氯代苯类污染物脱除效率高，且CO2选择性高。
所述第一活性组分和第二活性组分的质量之和例如为2wt%、4wt%、6wt%、8wt%、10wt%、12wt%、14wt%、16wt%、18wt%、20wt%、22wt%、24wt%、26wt%或28wt%。
第一活性组分和第二活性组分的质量比为1:1～9:1，例如为1.5:1、2:1、2.5:1、3:1、3.5:1、4:1、4.5:1、5:1、5.5:1、6:1、6.5:1、7:1、7.5:1、8:1或8.5:1，优选1:1、2:1或4:1，进一步优选2:1。在该质量比的条件下，第一活性组分和第二活性组分之间的协同效应更为显著。
示例性的一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，包括载体、第一活性组分以及第二活性组分，所述载体为二氧化钛，第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜，以催化剂的质量为100wt%计，所述第一活性组分和第二活性组分的质量之和≤30wt%，氧化锰和氧化铜的质量比为1:1、2:1或4:1，优选2:1。此时，氧化锰和氧化铜的协同效应最为显著，在350℃，该催化剂的氮氧化物的最大脱除效率可达93%，氯代苯转化效率可到99%，且反应终产物CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
本发明的目的之二在于提供一种如上所述的耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂的制备方法，所述方法为共沉淀法，包括如下步骤：
（1）将硝酸铜、硝酸钴或硝酸铈中的任意一种和硝酸锰一并溶解到水中，得到混合的硝酸盐溶液；
（2）向混合溶液中加入载体，然后在搅拌的状态下，向混合溶液中滴加氨水，控制混合溶液的pH值大于8，使沉淀完全，将得到的沉淀产物抽滤，洗涤，干燥，焙烧，得到耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，其为固体粉末状。
在将载体加入混合溶液前，对载体进行如下预处理：将载体在400℃煅烧1～2h，例如1.1h、1.2h、1.3h、1.4h、1.5h、1.5h、1.6h、1.7h、1.8h或1.9h，以去除载体表面吸附的杂质。
优选地，所述氨水的pH值为10～12，例如10.2、10.4、10.6、10.8、11、11.2、11.4、11.6、11.8或11.9。
优选地，用去离子水洗涤至滤饼pH值为低于8，优选用去离子水洗涤至滤饼pH值为7。
优选地，所述干燥的温度为90～120℃，例如92℃、94℃、96℃、98℃、100℃、102℃、104℃、106℃、108℃、110℃、112℃、114℃、116℃或118℃，干燥的时间为10～15h，例如10.3h、10.6h、10.9h、11.2h、11.5h、11.8h、12.1h、12.4h、12.7h、13h、13.3h、13.6h、13.9h、14.2h、14.5h或14.8h。
优选地，所述干燥的温度为100℃，干燥的时间为12h。
优选地，所述焙烧的温度为450～600℃，例如460℃、470℃、480℃、490℃、500℃、510℃、520℃、530℃、540℃、550℃、560℃、570℃、580℃或590℃，焙烧时间为5～8h，例如5.2h、5.4h、5.6h、5.8h、6h、6.2h、6.4h、6.6h、6.8h、7h、7.2h、7.4h、7.6h或7.8h。
优选地，所述焙烧的温度为500℃，焙烧时间为6h。
上述固体粉末状催化剂，可根据不同的需要制成各种结构和形状，例如可将催化剂制成球状、颗粒状和蜂窝状等等。
本发明的目的之三在于提供一种如上所述的耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂的用途，所述催化剂用于催化净化氮氧化物和氯代苯类污染物。
本发明的耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的双活性组分催化剂，具有结构稳定、活性高、双金属氧化物之间具有协同作用等特性，适用于处理工业烟气排出物，特别是来自于钢铁烧结机和垃圾焚烧发电厂的烟气，其构成了氯代苯的主要工业来源，且含有超过国家标准的氮氧化物。
与已有技术相比，本发明具有如下有益效果：
（1）本发明通过采用二氧化钛作为载体，并利用氧化铜、氧化钴或氧化铈与氧化锰之间的协同作用，得到的催化剂具有结构稳定、活性高、NOx和氯代苯类污染物脱除效率高，所述催化剂能够在NH3存在时选择性地催化氮氧化物为氮气，将氯代苯类污染物催化为CO2、H2O和HCl等小分子无机物，氮氧化物的最大脱除效率可达93%，氯代苯在400℃时最大催化转化效率可达100%，且反应终产物CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
（2）与传统商用催化剂的钒钨钛相比，本发明的催化剂成本低廉，资源丰富，催化剂的温度窗口约为250～320℃，整体低于钒钨钛催化剂的320～400℃的温度窗口，催化净化氯代苯类污染物时反应终产物CO2选择性高，具有很好的应用前景。
附图说明
图1是氧化锰和氧化铜不同质量比时，双活性组分催化剂在不同温度下对NO和氯苯的转化率的对比图。
图2是不同过渡金属氧化物与氧化锰组成的双活性组分催化剂在不同温度下对NO和氯苯的转化率对比图。
具体实施方式
下面结合附图并通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。
实施例1
一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，包括载体、第一活性组分以及第二活性组分，所述载体为二氧化钛，第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜，以催化剂的质量为100wt%计，氧化锰和氧化铜的质量之和≤30wt%，且氧化锰和氧化铜的质量比为1:1。
上述催化剂采用共沉淀法制备，其包括如下步骤：
（1）将硝酸铜和硝酸锰一并溶解到水中，得到混合的硝酸盐溶液；
（2）将载体在400℃进行煅烧一段时间后，将其加入混合溶液中，然后在搅拌的状态下，向混合溶液中滴加pH值为10的氨水，控制混合溶液的pH值大于8，使沉淀完全，将得到的沉淀产物抽滤，使用去离子水润洗滤饼至滤液pH值为7，然后将滤饼放置在100℃烘箱里干燥12h，之后转移至马弗炉中缓慢加热至500℃焙烧6h，得到粉末状耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达88%，氯苯脱除率可达91%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例2
除氧化锰和氧化铜的质量比为2:1外，其余与实施例1相同。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达93%，氯苯脱除率可达99%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例3
除氧化锰和氧化铜的质量比为4:1外，其余与实施例1相同。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达84%，氯苯脱除率可达95%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例4
除氧化锰和氧化铜的质量比为9:1外，其余与实施例1相同。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达78%，氯苯脱除率可达81%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例5
一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，包括载体、第一活性组分以及第二活性组分，所述载体为二氧化钛，第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化钴，以催化剂的质量为100wt%计，氧化锰和氧化钴的质量之和≤30wt%，且氧化锰和氧化钴的质量比为1:1。
上述催化剂采用共沉淀法制备，其包括如下步骤：
（1）将硝酸钴和硝酸锰一并溶解到水中，得到混合的硝酸盐溶液；
（2）将载体在400℃进行煅烧一段时间后，将其加入混合溶液中，然后在搅拌的状态下，向混合溶液中滴加pH值为10的氨水，控制混合溶液的pH值大于8，使沉淀完全，将得到的沉淀产物抽滤，使用去离子水润洗滤饼至滤液pH值为7，然后将滤饼放置在100℃烘箱里干燥12h，之后转移至马弗炉中缓慢加热至500℃焙烧6h，得到粉末状耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达75%，氯苯脱除率可达79%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例6
除氧化锰和氧化钴的质量比为2:1外，其余与实施例5相同。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达85%，氯苯脱除率可达87%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例7
除氧化锰和氧化钴的质量比为4:1外，其余与实施例5相同。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达81%，氯苯脱除率可达86%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例8
除氧化锰和氧化钴的质量比为9:1外，其余与实施例5相同。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达72%，氯苯脱除率可达77%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例9
一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，包括载体、第一活性组分以及第二活性组分，所述载体为二氧化钛，第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铈，以催化剂的质量为100wt%计，氧化锰和氧化铈的质量之和≤30wt%，且氧化锰和氧化铈的质量比为1:1。
上述催化剂采用共沉淀法制备，其包括如下步骤：
（1）将硝酸锰和硝酸铈一并溶解到水中，得到混合的硝酸盐溶液；
（2）将载体在400℃进行煅烧一段时间后，将其加入混合溶液中，然后在搅拌的状态下，向混合溶液中滴加pH值为10的氨水，控制混合溶液的pH值大于8，使沉淀完全，将得到的沉淀产物抽滤，使用去离子水润洗滤饼至滤液pH值为7，然后将滤饼放置在100℃烘箱里干燥12h，之后转移至马弗炉中缓慢加热至500℃焙烧6h，得到粉末状耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达84%，氯苯脱除率可达90%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例10
除氧化锰和氧化铈的质量比为2:1外，其余与实施例9相同。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达87%，氯苯脱除率可达92%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例11
除氧化锰和氧化铈的质量比为4:1外，其余与实施例9相同。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达81%，氯苯脱除率可达89%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例12
除氧化锰和氧化铈的质量比为9:1外，其余与实施例9相同。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达76%，氯苯脱除率可达83%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例13
催化剂中第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜，氧化锰和氧化铜的质量比为2:1，在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达93%，氯苯脱除率可达99%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例14
催化剂中第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜，氧化锰和氧化铜的质量比为1:1，在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达88%，氯苯脱除率可达91%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例15
催化剂中第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜，氧化锰和氧化铜的质量比为4:1，在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达85%，氯苯脱除率可达95%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例16
催化剂中第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化钴，氧化锰和氧化钴的质量比为2:1，在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达84%，氯苯脱除率可达90%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例17
催化剂中第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铈，氧化锰和氧化铈的质量比为2:1，在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达87%，氯苯脱除率可达92%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例18
一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，包括载体、第一活性组分以及第二活性组分，所述载体为二氧化钛，第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜，以催化剂的质量为100wt%计，氧化锰和氧化铜的质量之和≤30wt%，且氧化锰和氧化铜的质量比为2:1。
上述催化剂采用共沉淀法制备，其包括如下步骤：
（1）将硝酸铜和硝酸锰一并溶解到水中，得到混合的硝酸盐溶液；
（2）将载体在400℃进行煅烧1～2h后，将其加入混合溶液中，然后在搅拌的状态下，向混合溶液中滴加pH值为12的氨水，控制混合溶液的pH值大于8，使沉淀完全，将得到的沉淀产物抽滤，使用去离子水润洗滤饼至滤液pH值低于8，然后将滤饼放置在90℃烘箱里干燥15h，之后转移至马弗炉中缓慢加热至450℃焙烧8h，得到粉末状耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达90%，氯苯脱除率可达95%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
实施例19
一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，包括载体、第一活性组分以及第二活性组分，所述载体为二氧化钛，第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜，以催化剂的质量为100wt%计，氧化锰和氧化铜的质量之和≤30wt%，且氧化锰和氧化铜的质量比为2:1。
上述催化剂采用共沉淀法制备，其包括如下步骤：
（1）将硝酸铜和硝酸锰一并溶解到水中，得到混合的硝酸盐溶液；
（2）将载体在400℃进行煅烧1～2h后，将其加入混合溶液中，然后在搅拌的状态下，向混合溶液中滴加pH值为11的氨水，控制混合溶液的pH值大于8，使沉淀完全，将得到的沉淀产物抽滤，使用去离子水润洗滤饼至滤液pH值低于8，然后将滤饼放置在120℃烘箱里干燥10h，之后转移至马弗炉中缓慢加热至600℃焙烧5h，得到粉末状耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂。
在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达82%，氯苯脱除率可达89%，CO2选择性高，CO/CO2约为5/95。
对比例1
该催化剂采用单一活性组分氧化锰，载体为二氧化钛。在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达50，氯苯脱除率可达38%，催化剂90min后失活。
对比例2
该催化剂采用单一活性组分氧化铜，载体为二氧化钛。在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达31%，氯苯脱除率可达80%，催化剂200min后失活。
对比例3
该催化剂采用单一活性组分氧化钴，载体为二氧化钛。在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达22%，氯苯脱除率可达74%，催化剂150min后失活。
对比例4
该催化剂采用单一活性组分氧化铈，载体为二氧化钛。在350℃时，催化净化含500mg/m3氮氧化物和1000mg/m3氯苯的模拟烟气时，NOx脱除效率可达35%，氯苯脱除率可达50%，催化剂120min后失活。
对比上述实施例与对比例可知：
不论是采用单一活性组分氧化锰的催化剂，还是采用单一活性组分氧化钴、氧化铜或氧化铈的催化剂，其对NOx脱除效率以及氯苯脱除率，以及CO2选择性低均显著劣于本发明同时采用氧化锰作为第一活性组分和氧化铜、氧化钴或氧化铈中的任意一种作为第二活性组分的催化剂。由于第一活性组分的氧化锰与第二活性组分中的氧化铜、氧化钴或氧化铈之间存在协同作用，同时本发明通过对第一活性组分以及第二活性组分的质量比进行优选，使得相互之间协同作用更加显著，所得到的催化剂的催化性能显著提高，氮氧化物的最大脱除效率可达93%，氯代苯在400℃时最大催化转化效率可达100%，且反应终产物CO2选择性高，CO/CO2约为5/95，催化剂的温度窗口约为250～320℃。
申请人声明，本发明通过上述实施例来说明本发明的详细方法，但本发明并不局限于上述详细方法，即不意味着本发明必须依赖上述详细方法才能实施。所属技术领域的技术人员应该明了，对本发明的任何改进，对本发明产品各原料的等效替换及辅助成分的添加、具体方式的选择等，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (10)
1.一种耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂，包括载体、第一活性组分以及第二活性组分，所述载体为二氧化钛，第一活性组分为氧化锰，第二活性组分为氧化铜、氧化钴或氧化铈中的任意一种，以催化剂的质量为100wt%计，所述第一活性组分和第二活性组分的质量之和≤30wt%。
2.如权利要求1所述的催化剂，其特征在于，第一活性组分和第二活性组分的质量比为1:1～9:1，优选1:1、2:1或4:1。
3.一种如权利要求1或2所述的耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂的制备方法，其特征在于，所述方法为共沉淀法，包括如下步骤：
（1）将硝酸铜、硝酸钴或硝酸铈中的任意一种和硝酸锰一并溶解到水中，得到混合的硝酸盐溶液；
（2）向步骤（1）得到的混合溶液中加入载体，然后在搅拌的状态下，向混合溶液中滴加氨水，控制混合溶液的pH值大于8，使沉淀完全，将得到的沉淀产物抽滤，洗涤，干燥，焙烧，得到耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂。
4.如权利要求3所述的方法，其特征在于，对载体进行如下预处理：将载体在400℃煅烧1～2h。
5.如权利要求3或4所述的方法，其特征在于，所述氨水的pH值为10～12。
6.如权利要求3-5之一所述的方法，其特征在于，用去离子水洗涤至滤饼pH值低于8，优选用去离子水洗涤至滤饼pH值为7。
7.如权利要求3-6之一所述的方法，其特征在于，所述干燥的温度为90～120℃，干燥的时间为10～15h；
优选地，所述干燥的温度为100℃，干燥的时间为12h。
8.如权利要求3-7之一所述的方法，其特征在于，所述焙烧的温度为 450～600℃，焙烧时间为5～8h。
9.如权利要求3-8之一所述的方法，其特征在于，所述焙烧的温度为500℃，所述焙烧时间为6h。
10.一种如权利要求1或2所述的耦合控制氮氧化物和氯代苯类污染物的催化剂的用途，其特征在于，所述催化剂用于催化净化氮氧化物和氯代苯类污染物。
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