CN103665539A - 包含聚乳酸树脂的聚丙烯树脂组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种聚丙烯/聚乳酸树脂组合物，其包含聚丙烯树脂、聚乳酸树脂、反应性相容剂、任选冲击改性剂和无机填料，该组合物具有出色的耐热性、抗冲击性和挠曲模量。

Description

包含聚乳酸树脂的聚丙烯树脂组合物
技术领域
本发明涉及包含聚乳酸树脂的聚丙烯树脂组合物(下文中称为“聚丙烯/聚乳酸树脂组合物”)，特别涉及包含聚丙烯树脂、聚乳酸树脂、反应性相容剂、任选冲击改性剂和无机填料的聚丙烯/聚乳酸树脂组合物，其具有出色的耐热性、抗冲击性和挠曲模量。
背景技术
随着油品枯竭或全球变暖的问题的增长，对包括二氧化碳的温室气体排放的控制变得势在必行。在这方面，为了代替例如来自油类资源的聚合物材料，建立了寻求来自生物质的生态友好树脂的途径。
在那些生态友好的树脂中，聚乳酸是通过来自玉米淀粉发酵的乳酸聚合制备的脂肪族聚酯。聚乳酸是可生物降解的聚合物，与其他生态友好的塑料材料相比，其具有出色的机械性能，并且便宜且无害，因此它的的应用逐渐扩展到多个领域，例如包括食品容器、一次性产品，例如塑料包装和婴儿产品等。但是，与其他多用途聚合物相比，聚乳酸差的耐热性和抗冲击性使得它的应用非常有限。因此，为弥补聚乳酸的这些缺陷，进行了研究，使其与具有出色耐热性的聚烯烃共混。聚烯烃中，比聚乙烯具有更好的耐热性的聚丙烯可以有利地用于改进聚乳酸的耐热性，但是所述的两种聚合物具有不同的极性且因此相互之间并不相容。在这方面，主要使用的是包括使用相容剂的方法。
韩国的公开专利申请No.10-2012-0044799提出了一种通过添加0.5-10重量份的聚丙烯-马来酸酐共聚物或聚乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物作为用于聚丙烯和聚乳酸的相容剂而具有改进的耐热性和抗冲击性的树脂组合物，但是，它公开了仅当在110℃下进行2小时的退火时才获得高的热挠曲温度(HDT)。不进行退火，它的实例显示出78.3℃和75.4℃的HDT。在整个制造过程中，用于工厂内制备过程的时间是非常重要的要素之一，并且将用于退火的温度提高到110℃(高于聚乳酸的玻璃化转变温度)会导致最终产品的变形。此外，由于合金结晶的进展，可发生尺寸上的改变。因此，通过这种合金的熟化(aging)处理实际上难以获得期望的最终产品。
韩国的公开专利申请No.10-2011-0048125提出了一种适用于生活用的容器的包含聚乳酸的聚合性合金组合物，通过使用具有至少一个能够与聚乳酸反应的官能团和至少一个乙烯基团的化合物作为相容剂，而具有出色的吹塑性质和抗冲击性。其中使用的相容剂是基于乙烯的共聚物，例如乙烯-(甲基)丙烯酸缩水甘油酯共聚物和乙烯-(甲基)丙烯酸缩水甘油酯-乙酸乙烯酯共聚物。包含聚乳酸的聚合物合金组合物的特征在于改进的熔体粘度、冲击强度和伸长率，但是它根本没有考虑到热挠曲温度。
US公开专利申请No.US2010/0160564A1提出了一种包含聚丙烯、聚乳酸和的弹性体的复合树脂组合物,其中特别使用具有环氧基团的乙烯聚合物作为相容剂，该复合树脂组合物具有出色的冲击强度。但是，没有任何有关热挠曲温度的描述。
发明概述
本发明的目的在于提供一种甚至没有熟化步骤就具有出色平衡的机械性能和高耐热性聚丙烯/聚乳酸树脂组合物。
本发明的详细描述
设计用于实现上述目的的本发明提供了一种聚丙烯/聚乳酸树脂组合物，其包含(A)40-80重量份的聚丙烯树脂，(B)10-45重量份的聚乳酸树脂和(C)3-30重量份的反应性相容剂。
本发明的树脂组合物可以进一步包含(D)20重量份或更少的冲击改性剂和(E)20重量份或更少的无机填料。
下文中，进一步如下详细描述包含在本发明的聚丙烯/聚乳酸树脂组合物中的组分。
(A)聚丙烯树脂
对于聚丙烯树脂，可以使用选自由丙烯均聚物、丙烯嵌段共聚物和丙烯无规共聚物组成的组中的至少一种，其中它的熔融指数优选为0.5-30g/10分钟(ASTM D1238，230℃，2.16kg)。在这些聚丙烯中，在耐热性方面优选丙烯均聚物，且更优选可以赋予平衡的耐热性和抗冲击性的丙烯嵌段共聚物。
聚丙烯树脂优选以40-80重量份的量使用，其中当聚丙烯树脂的量少于40重量份时，用于主基质材料中的聚丙烯树脂的含量低，而聚乳酸树脂的含量高，并且因此耐热性变得显著降低；同时，当聚丙烯树脂的量大于80重量份时，由于降低的聚乳酸含量，它不能归类于生态友好树脂。
(B)聚乳酸树脂
用于本发明中的聚乳酸树脂是脂肪族聚酯树脂，其是由来源于玉米淀粉或马铃薯淀粉的乳酸缩聚或丙交酯开环聚合合成的可生物降解的聚合物。
作为上述聚乳酸树脂，优选使用选自由聚-L-乳酸、聚-D-乳酸和聚-(D,L)-乳酸组成的组中的至少一种。具有高光学纯度的聚乳酸树脂是优选的，且具有95％或更高的光学纯度的聚乳酸树脂是特别优选的，这是因为当光学纯度较高时，结晶速度变得更快且耐热性变得更好。
虽然用于本发明的聚乳酸树脂的分子量或其分子量分布没有特别的限制，只要可能进行注射成型即可，但是重均分子量优选在50,000-400,000g/mol的范围内，且更优选为100,000-400,000g/mol以便进一步提高得到的成型制品的机械强度。
基于全部的树脂组合物的总重量，聚乳酸树脂优选以10-45重量份的量使用，其中当聚乳酸的量少于10重量份时，它仅具有非常少的生物质并且因此并不是那么生态友好的；同时，当聚乳酸的量多于45重量份时，由于相对降低的聚丙烯含量和增加的聚乳酸含量，其会发生相反转，由此聚乳酸变为基质，导致耐热性显著降低。
(C)反应性相容剂
两种不相容的聚合物的共混通常具有大尺寸的分散相且界面之间的粘附弱，因此其具有降低的机械性能。同样的，由于非极性的聚丙烯树脂和极性的聚乳酸树脂之间的极性差异，相容性降低。在这方面，可以将反应性相容剂引入其中以便改进两种聚合物的相容性以及机械性能。
用于本发明中的反应性相容剂指的是具有可以与聚乳酸树脂末端的羟基基团或羧基基团反应的化学官能团的聚合物。
对于反应性相容剂，可以使用通过以下通式表示的聚丙烯接枝共聚物，其具有能够与聚乳酸末端的羟基基团或羧基基团反应的化学官能团：
Figure BDA0000377407550000041
P：聚丙烯，R：饱和或不饱和的C1-5的烃链，
E：C1-10的羟烷基、氨基烷基或羧基烷基。
对于反应性相容剂的特殊实例，优选选自由聚丙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝共聚物、聚丙烯-N-(羟烷基)马来酰亚胺接枝共聚物、聚丙烯-N-(羧基烷基)马来酰亚胺接枝共聚物和聚丙烯-N-(氨基烷基)马来酰亚胺接枝共聚物组成的组中的至少一种。
对于制备反应性相容剂的方法，可以采用使用挤出机的方法或在溶液相上制备的方法。
已知作为反应性挤出的使用挤出机的方法是通过在挤出机中使用来自引发剂的自由基将具有化学官能团的单体接枝到聚丙烯主链上的方法。通过反应性挤出，有可能容易地在大规模生产中进行制备，但是它还具有几个缺点，例如由于引发剂和低接枝率产生的部分降解。
在溶液相上的制备方法是包括将聚丙烯树脂溶解于溶剂中并且之后向其中注射引发剂以便接枝具有化学官能团的单体的方法。通过使用这种方法，有可能获得与通过反应性挤出制备的那些更高的接枝率并且除去未反应的单体。
用于本发明中的反应性相容剂的量优选为3-30重量份。当反应性相容剂的量少于3重量份时，能够与聚乳酸树脂反应的化学官能团的量少，由此不利地使聚丙烯树脂和聚乳酸树脂之间的相容性变差，并且进一步显著降低机械性能；同时，当反应性相容剂的量多于30重量份时，聚丙烯树脂和聚乳酸树脂的含量变得降低，这导致机械性能降低并且这在经济方面也是不期望的。
(D)冲击改性剂
对于用于本发明的冲击改性剂，优选为选自由无定形乙烯-α-烯烃共聚物、乙烯丙烯二烯共聚物(EPDM)、苯乙烯热塑性弹性体和丙烯酸类共聚物组成的组中的至少一种。
无定形乙烯-α-烯烃共聚物中的α-烯烃组分的实例包括丙烯、1-丁烯、1-己烯、1-辛烯以及类似物质。此外，对于苯乙烯热塑性弹性体的实例，可以提及的是苯乙烯-丁二烯-苯乙烯(SBS)、苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯(SEBS)、苯乙烯-乙烯-丙烯-苯乙烯(SEPS)以及类似物质。对于丙烯酸类共聚物，可以代表性地提及的是具有核-壳结构的甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯(MBS)。
冲击改性剂优选以20重量份或更少的量使用，更优选为5-20重量份，其中当冲击改性剂的量多于20重量份时，虽然冲击强度有所增加，但是耐热性和刚性则不利地显著降低。
(E)无机填料
对于用于本发明中的无机填料，可以使用选自由滑石、粘土、碳酸钙(CaCO3)、玻璃纤维、云母、硅灰石和二氧化硅组成的组中的至少一种。在以上列出的无机填料中，滑石和粘土更优选作为成核剂。当添加以上列出的这些无机填料时，可以改进机械强度和耐热性。
无机填料以20重量份或更少的量使用，优选为5-20重量份，其中无机填料的量多于20重量份时，虽然耐热性和刚性增加，但是冲击强度则不利地降低。
在本发明的聚丙烯/聚乳酸树脂组合物中，除了上述组分之外，在不损害本发明效果的程度上可以一起使用多种添加剂，例如抗氧剂、UV稳定剂、成核剂、颜料、阻燃剂、抗静电剂以及类似添加剂。
根据本发明的聚丙烯/聚乳酸树脂组合物的特征在于其在熟化前具有90℃或更高的热挠曲温度。
本发明的详细实施方案
实施例
下文中将进一步通过以下实施例详细说明本发明，但是这些实施例仅用于说明本发明而并不意在限制本发明的范围。
以下详细描述了用于实施例和对比实施例中的聚丙烯/聚乳酸树脂组合物中的各个组分。
(A)聚丙烯树脂
使用聚丙烯均聚物HI500(Samsung total，熔融指数：10g/10分钟(230℃，2.16kg))和聚丙烯嵌段共聚物BJ500(Samsung total，熔融指数：10g/10分钟(230℃，2.16kg))。
(B)聚乳酸树脂
使用NatureWorks LLC(US)制造的名称为2003D的可商购获得的产品。
(C)反应性相容剂
聚丙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝共聚物是本发明的发明人通过聚丙烯、过氧化苯甲酰(引发剂)和甲基丙烯酸缩水甘油酯的反应性挤出制造的(接枝率：1.5wt%)。
聚丙烯-N-(氨基烷基)马来酰亚胺接枝共聚物是本发明的发明人在溶液相中制造的(接枝率：0.7wt%)。
对于聚乙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物，使用名称为IGETABOND2B(Sumitomo Chemical)的可商购获得的产品。
使用聚丙烯-马来酸酐共聚物(接枝率：0.7wt%，NB1620，Samsungtotal)。
(D)冲击改性剂
使用来自Dow chemical(US)的Engage8842(乙烯-辛烯共聚物弹性体，熔融指数：1g/10分钟(190℃，2.16kg)。
使用来自Mitsubishi Rayon(JAPAN)的丙烯酸类共聚物C-223A。
(E)无机填料
使用购自Kyoungi-Talc的KR-8500(平均颗粒尺寸：2μm)。
实施例1-5和对比实施例1-4
通过混合下表1列出的组分制备聚丙烯/聚乳酸树脂组合物之后，使其在170℃和220℃之间的温度范围内经受具有L/D40和直径30mm的双轴挤出机的挤出，并且将得到的挤出产物制备成丸粒形式。
物理性质的评估
通过上述实施例1到5和对比实施例1到4中的方法制备的丸粒在80℃下干燥4小时，并且根据ASTM标准通过使用具有180吨成型容量的注射成型机(TOYO)进行注射成型加工，由此得到待评估物理性质的注射产物。物理性质的评估通过以下方法确定，并且结果显示于表2中。
1)抗张强度：根据ASTM D638测量。
2)挠曲模量：根据ASTM D790测量。
3)冲击强度：在室温下根据ASTM D256测量。
4)热挠曲温度(HDT)：熟化前后根据ASTM D648测量。样品的熟化条件为80℃下熟化2小时。
【表1】
Figure BDA0000377407550000081
【表2】
Figure BDA0000377407550000082
参见以上表1和2显示的实施例和对比实施例的结果，可以发现根据本发明的实施例1到5的聚丙烯/聚乳酸树脂组合物显示出出色的机械性质和HDT,它们之间具有良好平衡。特别地，注射成型后的样品显示出未经熟化处理时出色的HDT。
进一步地，实施例1和2中，随着反应性相容剂，即聚丙烯甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝共聚物的量的增加，聚丙烯/聚乳酸树脂组合物的熟化前/后的HDT和冲击强度升高。
还进一步地，其中进一步添加了冲击改性剂和无机填料的实施例3和4中，虽然物理性质略低于实施例1和2得到的那些，但是其物理性质整体上是出色的。在其中仅添加了反应性相容剂而没有添加冲击改性剂的实施例5中，其HDT是出色的。
其中聚乳酸树脂的含量最高的对比实施例显示出一些出色的机械性质，例如抗张强度和挠曲模量，但是冲击强度和HDT均快速恶化。
进一步地，其中添加了22重量份的冲击改性剂的对比实施例2显示出良好的冲击强度，但是其HDT相对降低。
其中代替聚丙烯甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝共聚物，将聚乙烯甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物用作相容剂的对比实施例3显示出最出色的冲击强度，但是,熟化前的HDT显著降低。
与实施例4相比，其中将聚丙烯-马来酸酐共聚物用作相容剂的对比实施例4显示出普遍降低的物理性质。
总结以上列出的结果，根据本发明的聚丙烯/聚乳酸树脂组合物具有出色的和良好平衡的机械性质，以及甚至无需熟化的特别出色的耐热性，由此其适用于多种产品的制备，包括汽车和电气或电子部件。
工业实用性
根据本发明，有可能获得具有甚至无熟化处理的高耐热性以及出色的机械性质，例如抗冲击性和挠曲模量的包含聚乳酸树脂的聚丙烯树脂组合物。当其应用于汽车部件、电气或电子部件时，带来多种优点，例如对生产效率的可观的改进，这是因为它可以应用于期望的产品而在注射成型后无熟化处理，且在环境保护方面，减少了二氧化碳气体，这归因于生态友好材料-聚乳酸的使用。

Claims (8)

1.一种聚丙烯树脂组合物，其包含(A)40-80重量份的聚丙烯树脂，(B)10-45重量份的聚乳酸树脂，和(C)3-30重量份的通过以下通式表示的反应性相容剂：
Figure FDA0000377407540000011
其中
P：聚丙烯，R：饱和或不饱和的C1-5烃链，
E：C1-10的羟烷基、氨基烷基或羧基烷基。
2.根据权利要求1的聚丙烯树脂组合物，其进一步包含(D)20重量份或更少的冲击改性剂和(E)20重量份或更少的无机填料。
3.根据权利要求1或2的聚丙烯树脂组合物，其中聚丙烯树脂是选自由丙烯均聚物、丙烯嵌段共聚物和丙烯无规共聚物组成的组中的至少一种，其中聚丙烯树脂的熔融指数优选为0.5-30g/10分钟(ASTMD1238，230℃，2.16kg)。
4.根据权利要求1或2的聚丙烯树脂组合物，其中聚乳酸树脂是选自由聚-L-乳酸、聚-D-乳酸和聚(D,L)-乳酸组成的组中的至少一种，其中聚乳酸的重均分子量在50,000-400,000g/mol的范围内。
5.根据权利要求1或2的聚丙烯树脂组合物，其中反应性相容剂是选自由聚丙烯-甲基丙烯酸缩水甘油酯接枝共聚物、聚丙烯-N-(羟烷基)马来酰亚胺接枝共聚物、聚丙烯-N-(羧基烷基)马来酰亚胺接枝共聚物和聚丙烯-N-(氨基烷基)马来酰亚胺接枝共聚物组成的组中的至少一种。
6.根据权利要求2的聚丙烯树脂组合物，其中冲击改性剂是选自由无定形乙烯-α-烯烃共聚物、乙烯丙烯二烯共聚物(EPDM)、苯乙烯热塑性弹性体和丙烯酸类共聚物组成的组中的至少一种。
7.根据权利要求2的聚丙烯树脂组合物，其中无机填料是选自由滑石、粘土、碳酸钙、玻璃纤维、云母、硅灰石和二氧化硅组成的组中的至少一种。
8.根据权利要求1或2的聚丙烯树脂组合物，其中组合物在熟化前的热挠曲温度(ASTM D648)为90℃或更高。
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