CN103427016A - 一种基于铁电隧道结的压电存储器单元及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种基于铁电隧道结的压电存储器单元及其制备方法，该压电存储器单元是衬底上由下到上依次为底电极层、超薄铁电层和顶电极层；制备方法是先在衬底上沉积底电极层，在底电极层上通过脉冲激光沉积方法制备超薄铁电层，再在所制得的超薄铁电层上生成顶电极层，即得；制得的压电存储器单元具有高压电系数，能实现非破坏性读取且储存密度高，此外底电极和顶电极可以采用相同或不同的金属电极或金属氧化物电极，克服了以往只能采用不对称电极的局限，有利于实现工业化。
Description
技术领域
本发明涉及一种基于铁电隧道结的压电存储器单元及其制备方法，属于信息存储技术领域。
背景技术
近年来，铁电存储器因具有读写速度快、低功耗和存储密度高等优点而受到广泛关注。它是利用铁电薄膜的极化反转来实现数据的写入与读取，其中铁电元件的±Pr状态分别代表二进制中“1”和“0”。目前，已经商业化的铁电存储器主要是基于铁电电容的电容型存储器，然而该存储器具有破坏性读出的缺点。这是因为铁电存储器实际读操作过程是：在存储单元电容上施加一已知电场（即对电容充电），如果原来晶体的中心原子的位置与所施加的电场方向使中心原子要达到的位置相同，则中心原子不会移动；若相反，则中心原子将越过晶体中间层的高能阶到达另一位置，则在充电波形上就会出现一个尖峰，即产生原子移动的比没有产生移动的多了一个尖峰，把这个充电波形同参考位（确定且已知）的充电波形进行比较，便可以判断检测的存储单元中的内容是“1”或“0”。无论是2T2C还是1T1C结构单元的铁电存储器，对存储单元进行读操作时，数据位状态可能改变而参考位则不会改变。由于读操作可能导致存储单元状态的改变，需要电路自动恢复其内容，所以每个读操作后面还伴随一个“预充”过程来对数据位恢复，而参考位则不用恢复。这种破坏性读取后需要重新写入数据，在信息读取的过程中伴随着大量的擦除/重写操作，随着不断的极化翻转会使得铁电存储器会发生疲劳失效等可靠性问题。2009年，研究人员发现通过检测穿过铁电超薄层的隧道电流大小，可以非破坏性读出材料的极化状态，同时也能使这些器件达到高的存储密度。在此基础上，2012年研究人员研制了基于铁电隧道结单元的原理型铁电存储器，这些器件的工作原理是基于静电屏蔽效应，也就是通过不对称金属电极屏蔽长度的不同来形成高低电势调控器件的电致电阻性能，但该效应不但要求必须使用不对称的电极外，而且存在保持性差和极化翻转困难的问题。
发明内容
本发明针对现有技术中的铁电存储器存在破坏性读取，需采用昂贵的不对称电极材料，而且还存在保持性差和极化翻转困难等一系列问题，本发明的目的是在于提供一种具有高压电系数，能实现非破坏性读取且储存密度高的基于铁电隧道结的压电存储器单元，该压电存储器单元底电极和顶电极可以采用相同或不同的金属电极或金属氧化物电极，克服了以往只能采用不对称电极的局限，有利于实现工业化。
本发明提供了一种基于铁电隧道结的压电存储器单元，该压电存储器单元是衬底上由下到上依次为底电极层、超薄铁电层和顶电极层；所述的超薄铁电层由钛酸钡、钛酸铅、锆钛酸铅、铁酸铋、钛酸钕铋、铌酸钾钠中一种材料构成；所述的超薄铁电层厚度为2～20nm；其中，底电极层和顶电极层的构成材料相同或不同。
所述的底电极层由铂、金、银、铜、铝中的一种或几种材料构成，或者由钌酸锶、镍酸镧、镧锶锰氧、掺铌钛酸锶中的一种材料构成。
所述的顶电极层由铂、金、银、铜、铝中的一种或几种材料构成，或者由钌酸锶、镍酸镧、镧锶锰氧、掺铌钛酸锶中的一种材料构成。
所述的衬底由硅、蓝宝石、钛酸锶、氧化镁、氮化镓、镓酸钕、掺钕钛酸锶、铝酸锶镧中的一种材料构成。
本发明还提供了一种如上所述的压电存储器单元的制备方法，该制备方法是先在衬底上沉积底电极层，在底电极层上通过脉冲激光沉积方法制备超薄铁电层，再在所制得的超薄铁电层上沉积顶电极层，即得。
所述的脉冲激光沉积方法制备超薄铁电层是在真空腔中以超薄铁电层的材料为靶材，把沉积了底电极层的衬底温度升高到600～750℃后，在氧气压强为50～200mTorr的条件下，将频率为1～10Hz的激光束辐照在靶材上，在已沉积底电极层的衬底上镀铁电层，直到铁电层达到所需厚度。
所述的激光的单脉冲能量为250～400mJ。
所述的激光束辐照时间为1～30min。
本发明的基于铁电隧道结的压电存储器单元的制备方法，包括以下步骤：
1)底电极的制备
在衬底上沉积一层底电极层材料；所述的底电极层材料为金、银、铜、铝中的一种或几种，或者由钌酸锶、镍酸镧、镧锶锰氧、掺铌钛酸锶中的一种；
2)超薄铁电层的制备
在真空腔中，将钛酸钡、钛酸铅、锆钛酸铅、铁酸铋、钛酸钕铋或者铌酸钾钠靶材安装于多靶材架上，将衬底安装在衬底架上，使激光束的方向对准需要沉积的靶材；首先打开机械泵，等真空腔的真空度达到10-2mTorr左右时，再打开分子泵继续抽真空，打开加热系统，设置沉积的温度，对衬底进行加热，等衬底达到设定的温度后，往真空腔内通入氧气；打开激光器（需要提前预热），使激光束辐照在需要沉积的靶材上，在已沉积底电极层的衬底上进行镀膜，得到需要的超薄铁电层，其厚度为2～20nm；
其中，沉积铁电层时真空腔内的氧气压强为50～200mTorr，对衬底加热的温度为600～750℃，激光的频率为1～10Hz，激光的单脉冲能量为250～400mJ，真空腔内铁电层的沉积时间为1～30min；
3)顶电极的制备
在已经依次沉积底电极层和铁电层的衬底上沉积顶电极，形成电容器结构单位，得到基于铁电隧道结的压电存储器单元。
本发明的基于铁电隧道结的压电存储器单元可广泛应用于电子计算机领域、非挥发性存储器领域。
本发明的有益效果：本发明的压电存储器单元以金属或者金属氧化物为底电极层和顶电极层，夹杂超薄铁电层构成了铁电隧道结压电存储器单元；本发明的压电存储器单元中超薄铁电层的压电效应引起其势垒层厚度变化，从而导致穿过超薄铁电层的隧道电流发生变化，通过读取隧道电流大小的变化而不会导致存储单元状态改变；且本发明的压电存储器单元保持性好、极化翻转容易，解决了当前铁电存储器破坏性读取的问题，同时该存储器单元也可以进行数据的高密度存储；从本发明实施例1的压电存储器单元的电流和电压关系图可以看出，当两个极化方向不同时，会有两个可以区分的电阻，这主要是由于本发明铁电隧道结压电存储器单元的压电效应引起的应变改变了薄膜势垒层的厚度的原因，因此可以实现非破坏性的读取；并且目前报道的铁电隧道结需要完全不对称的上下电极，才能通过电流和电压关系测试出可区分的电阻，而本发明采用的相同金属作为顶电极和底电极得到的铁电隧道结压电存储器单元可以测试出两个明显可区分的电阻；再从图2可以看出，薄膜在厚度为4nm左右时具有高的压电系数，说明压电效应机制的铁电隧道结有优良的电学性能；此外本发明的压电存储器单元中底电极和顶电极可同时使用相同或者相似的比较便宜的金属电极，有利于实现工业化。
附图说明
【图1】为基于铁电隧道结的压电存储器单元的截面结构示意图：1为衬底，2为底电极，3为超薄铁电层，4为顶电极；
【图2】为实施例1制得的基于铁电隧道结的压电存储器单元的电流和电压关系图。
【图3】为实施例1制得的基于铁电隧道结的压电存储器单元的压电曲线。
具体实施方式
以下实施例是对本发明的进一步说明，而不是对本发明的限制。
实施例1
制备Pt/Bi3.15Nd0.85Ti3O12/Pt铁电隧道结压电存储器单元，包括以下步骤：
(1)Pt底电极的制备
在Si衬底上通过真空蒸发镀膜方法沉积了Pt金属底电极，为了提高Pt和衬底的粘结性，在Pt底电极与Si衬底之间还沉积了Ti和SiO2层；
(2)利用脉冲激光沉积法制备Bi3.15Nd0.85Ti3O12超薄铁电层
在真空腔中，将Bi3.15Nd0.85Ti3O12靶材安装于多靶材架上，将已镀Pt底电极的衬底清洗干净后安装在衬底架上，使激光束的方向对准Bi3.15Nd0.85Ti3O12靶材，调节衬底与靶材的距离至87mm。依次打开机械泵和分子泵，将真空腔内的压强抽至1*10-7mTorr。开启KrF固体激光器(激光波长为248nm)，调整好激光器的单脉冲的能量至320mJ，激光重复频率为10Hz；再往真空腔内通入氧气，氧气压强固定在200mTorr，开衬底加热装置，将衬底升温到700℃；将激光器发射的激光束辐照在Bi3.15Nd0.85Ti3O12靶材上，开始镀膜；镀膜1min后，得到平均厚度为4nm的超薄Bi3.15Nd0.85Ti3O12铁电层，镀膜结束后，依次关闭激光器、氧气阀门、衬底加热控制器、分子泵和机械泵，经过3个小时后取出样品。
(3)Pt顶电极的制备
利用溅射的方法制备金属Pt薄膜作为顶电极，形成电容器结构。顶电极，超薄铁电层和底电极部分就形成了Pt/Bi3.15Nd0.85Ti3O12/Pt铁电隧道结压电存储器单元。其电性能测试如图2和图3所示。
实施例2
制备Pt/BaTiO3/LaNiO3铁电隧道结压电存储器单元，包括以下步骤：
(1)LaNiO3底电极的制备
在真空腔中，将LaNiO3靶材安装于多靶材架上，将Si衬底清洗干净后安装在衬底架上，使激光束的方向对准LaNiO3靶材，调节衬底与靶材的距离至87mm。依次打开机械泵和分子泵，将真空腔内的压强抽至1*10-7mTorr。开启KrF固体激光器(激光波长为248nm)，调整好激光器的单脉冲的能量至320mJ，激光重复频率为10Hz；再往真空腔内通入氧气，氧气压强固定在100mTorr，开衬底加热装置，将衬底升温到700℃；将激光器发射的激光束辐照在LaNiO3靶材上，开始在衬底上镀膜；镀膜20min后，得到LaNiO3底电极。
(2)利用脉冲激光沉积法制备BaTiO3超薄铁电层
在真空腔中，将BaTiO3靶材安装于多靶材架上，将已镀LaNiO3底电极的衬底清洗干净后安装在衬底架上，使激光束的方向对准BaTiO3靶材，调节衬底与靶材的距离至50mm。依次打开机械泵和分子泵，将真空腔内的压强抽至1*10-7mTorr。开启KrF固体激光器(激光波长为248nm)，调整好激光器的单脉冲的能量至300mJ，激光重复频率为2Hz；再往真空腔内通入氧气，氧气压强固定在100mTorr，开衬底加热装置，将衬底升温到650℃；将激光器发射的激光束辐照在BaTiO3靶材上，开始镀铁电膜；镀膜2min后，得到平均厚度为6nm的超薄BaTiO3铁电层，镀膜结束后，依次关闭激光器、氧气阀门、衬底加热控制器、分子泵和机械泵，经过3个小时后取出样品。
(3)Pt顶电极的制备
利用溅射的方法制备了金属Pt薄膜作为顶电极，形成电容器结构。顶电极，超薄铁电层和底电极部分就形成了Pt/BaTiO3/LaNiO3铁电隧道结压电存储器单元。
实施例3
制备Pt/BaTiO3/SrRuO3铁电隧道结压电存储器单元，包括以下步骤：
(1)SrRuO3底电极的制备
在真空腔中，将SrRuO3靶材安装于多靶材架上，将Si衬底清洗干净后安装在衬底架上，使激光束的方向对准SrRuO3靶材，调节衬底与靶材的距离至87mm。依次打开机械泵和分子泵，将真空腔内的压强抽至1*10-7mTorr。开启KrF固体激光器(激光波长为248nm)，调整好激光器的单脉冲的能量至320mJ，激光重复频率为10Hz；再往真空腔内通入氧气，氧气压强固定在200mTorr，开衬底加热装置，将衬底升温到700℃；将激光器发射的激光束辐照在SrRuO3靶材上，开始在衬底上镀膜；镀膜10min后，得到SrRuO3底电极。
(2)利用脉冲激光沉积法制备BaTiO3超薄铁电层
在真空腔中，将BaTiO3靶材安装于多靶材架上，将已镀SrRuO3底电极的衬底清洗干净后安装在衬底架上，使激光束的方向对准BaTiO3靶材，调节衬底与靶材的距离至50mm。依次打开机械泵和分子泵，将真空腔内的压强抽至1*10-8mTorr。开启KrF固体激光器(激光波长为248nm)，调整好激光器的单脉冲的能量至300mJ，激光重复频率为3Hz；再往真空腔内通入氧气，氧气压强固定在100mTorr，开衬底加热装置，将衬底升温到650℃；将激光器发射的激光束辐照在BaTiO3靶材上，开始镀膜；镀膜5min后，得到平均厚度为7nm的超薄BaTiO3铁电层，镀膜结束后，依次关闭激光器、氧气阀门、衬底加热控制器、分子泵和机械泵，经过3个小时后取出样品。
(3)Pt顶电极的制备
利用溅射的方法制备了金属Pt薄膜作为顶电极，形成电容器结构。顶电极，超薄铁电层和底电极部分就形成了Pt/BaTiO3/SrRuO3铁电隧道结压电存储器单元。
实施例4
制备Pt/Pb(Zr0.52Ti0.48)O3/SrRuO3铁电隧道结压电存储器单元，包括以下步骤：
(1)SrRuO3底电极的制备
在真空腔中，将SrRuO3靶材安装于多靶材架上，将Si衬底清洗干净后安装在衬底架上，使激光束的方向对准SrRuO3靶材，调节衬底与靶材的距离至87mm。依次打开机械泵和分子泵，将真空腔内的压强抽至1*10-7mTorr。开启KrF固体激光器(激光波长为248nm)，调整好激光器的单脉冲的能量至320mJ，激光重复频率为10Hz；再往真空腔内通入氧气，氧气压强固定在200mTorr，开衬底加热装置，将衬底升温到700℃；将激光器发射的激光束辐照在SrRuO3靶材上，开始在衬底上镀膜；镀膜10min后，得到SrRuO3底电极。
(2)利用脉冲激光沉积法制备Pb(Zr0.52Ti0.48)O3超薄铁电层
在真空腔中，将Pb(Zr0.52Ti0.48)O3靶材安装于多靶材架上，将已镀SrRuO3底电极的衬底清洗干净后安装在衬底架上，使激光束的方向对准Pb(Zr0.52Ti0.48)O3靶材，调节衬底与靶材的距离至60mm。依次打开机械泵和分子泵，将真空腔内的压强抽至1*10-7mTorr。开启KrF固体激光器(激光波长为248nm)，调整好激光器的单脉冲的能量至320mJ，激光重复频率为3Hz；再往真空腔内通入氧气，氧气压强固定在100mTorr，开衬底加热装置，将衬底升温到650℃；将激光器发射的激光束辐照在Pb(Zr0.52Ti0.48)O3靶材上，镀膜5min后，得到平均厚度为7nm的超薄Pb(Zr0.52Ti0.48)O3铁电层，镀膜结束后，依次关闭激光器、氧气阀门、衬底加热控制器、分子泵和机械泵，经过3个小时后取出样品。
(3)Pt顶电极的制备
利用溅射的方法制备了金属Pt薄膜作为顶电极，形成电容器结构。顶电极，超薄铁电层和底电极部分就形成了Pt/Pb(Zr0.52Ti0.48)O3/SrRuO3铁电隧道结压电存储器单元。
实施例5
制备Pt/(K0.5Na0.5)NbO3/Pt铁电隧道结压电存储器单元，包括以下步骤：
(1)Pt底电极的制备
在Si衬底上通过真空蒸发镀膜方法沉积了Pt金属底电极，为了提高Pt和衬底的粘结性，在Pt底电极与Si衬底之间还沉积了Ti和SiO2层；
(2)利用脉冲激光沉积法制备(K0.5Na0.5)NbO3超薄铁电层
在真空腔中，将(K0.5Na0.5)NbO3靶材安装于多靶材架上，将已镀Pt底电极的衬底清洗干净后安装在衬底架上，使激光束的方向对准(K0.5Na0.5)NbO3靶材，调节衬底与靶材的距离至50mm。依次打开机械泵和分子泵，将真空腔内的压强抽至1*10-8mTorr。开启KrF固体激光器(激光波长为248nm)，调整好激光器的单脉冲的能量至300mJ，激光重复频率为1Hz；再往真空腔内通入氧气，氧气压强固定在100mTorr，开衬底加热装置，将衬底升温到600℃；将激光器发射的激光束辐照在(K0.5Na0.5)NbO3靶材上，镀膜20min后，得到平均厚度为12nm的超薄(K0.5Na0.5)NbO3铁电薄膜，镀膜结束后，依次关闭激光器、氧气阀门、衬底加热控制器、分子泵和机械泵，经过3个小时后取出样品。
(3)Pt顶电极的制备
利用溅射的方法制备了金属Pt薄膜作为顶电极，形成电容器结构。顶电极，超薄铁电层和底电极部分就形成了Pt/(K0.5Na0.5)NbO3/Pt铁电隧道结压电存储器单元。
实施例6
制备Pt/BiFeO3/Pt铁电隧道结压电存储器单元，包括以下步骤：
(1)Pt底电极的制备
在Si衬底上通过真空蒸发镀膜方法沉积了Pt金属底电极，为了提高Pt和衬底的粘结性，在Pt底电极与Si衬底之间还沉积了Ti和SiO2层；
(2)利用脉冲激光沉积法制备BiFeO3超薄铁电层
在真空腔中，将BiFeO3靶材安装于多靶材架上，将已镀Pt底电极的衬底清洗干净后安装在衬底架上，使激光束的方向对准BiFeO3靶材，调节衬底与靶材的距离至40mm。依次打开机械泵和分子泵，将真空腔内的压强抽至1*10-8mTorr。开启KrF固体激光器(激光波长为248nm)，调整好激光器的单脉冲的能量至350mJ，激光重复频率为5Hz；再往真空腔内通入氧气，氧气压强固定在100mTorr，开衬底加热装置，将衬底升温到650℃；将激光器发射的激光束辐照在BiFeO3靶材上，开始镀膜；镀膜5min后，得到平均厚度为5nm的超薄BiFeO3铁电层，镀膜结束后，依次关闭激光器、氧气阀门、衬底加热控制器、分子泵和机械泵，经过3个小时后取出样品。
(3)Pt顶电极的制备
利用溅射的方法制备了金属Pt薄膜作为顶电极，形成电容器结构。顶电极，超薄铁电层和底电极部分就形成了Pt/BiFeO3/Pt铁电隧道结压电存储器单元。
Claims (8)
1.一种基于铁电隧道结的压电存储器单元，其特征在于，衬底上由下到上依次为底电极层、超薄铁电层和顶电极层；所述的超薄铁电层由钛酸钡、钛酸铅、锆钛酸铅、铁酸铋、钛酸钕铋、铌酸钾钠中一种材料构成；所述的超薄铁电层厚度为2～20nm；其中，底电极层和顶电极层的构成材料相同或不同。
2.如权利要求1所述的压电存储器单元，其特征在于，所述的底电极层由铂、金、银、铜、铝中的一种或几种材料构成，或者由钌酸锶、镍酸镧、镧锶锰氧、掺铌钛酸锶中的一种材料构成。
3.如权利要求1所述的压电存储器单元，其特征在于，所述的顶电极层由铂、金、银、铜、铝中的一种或几种材料构成，或者由钌酸锶、镍酸镧、镧锶锰氧、掺铌钛酸锶中的一种材料构成。
4.如权利要求1所述的压电存储器单元，其特征在于，所述的衬底由硅、蓝宝石、钛酸锶、氧化镁、氮化镓、镓酸钕、掺钕钛酸锶、铝酸锶镧中的一种材料构成。
5.一种如权利要求1～4任一项所述的压电存储器单元的制备方法，其特征在于，先在衬底上沉积底电极层，在底电极层上通过脉冲激光沉积方法制备超薄铁电层，再在所制得的超薄铁电层上沉积顶电极层，即得。
6.如权利要求5所述的制备方法，其特征在于，所述的脉冲激光沉积方法制备超薄铁电层是在真空腔中以超薄铁电层的材料为靶材，把沉积了底电极层的衬底温度升高到600～750℃后，在氧气压强为50～200mTorr的条件下，将频率为1～10Hz的激光束辐照在靶材上，在已沉积底电极层的衬底上镀铁电层，直到铁电层达到所需厚度。
7.如权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述的激光的单脉冲能量为250～400mJ。
8.如权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述的激光束辐照时间为1～30min。
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