CN103367800A - 一种层状锰酸锂电池用的非水电解液 - Google Patents

一种层状锰酸锂电池用的非水电解液 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，包括：非水有机溶剂、锂盐、成膜添加剂，所述的非水电解液中还含有一种或多种呋喃酮衍生物，所述呋喃酮衍生物的分子式为：

Description

一种层状锰酸锂电池用的非水电解液
技术领域
本发明涉及到一种锂离子电池电解液，尤其涉及一种适合层状锰酸锂电池用的非水电解液。
背景技术
锂离子电池由于具有高比能量、高电压、体积小、重量轻、无记忆效应等优点，目前广泛应用于移动通信、数码相机等便携式电子产品，并逐步在国防、军事方面应用。而锂离子电池常用的正极材料为钴酸锂(LiCoO2)，但随着钴价的上涨，采用钴酸锂为正极材料的锂离子电池的成本急剧增加，并且，在钴酸锂材料中当锂有一半以上脱嵌时晶体结构坍塌，可逆性降低，因此锂离子电池难以获得更高的能量密度。而近年来基于Li2MnO3的锰酸锂层状固溶体材料因其具有高比容量(200～300mAh/g)、较高的工作平台以及新的电化学充放电机制等优点而受到广泛关注，是目前正极材料商业化主流产品LiCoO2很好的替代品。然而，为了发挥该材料的高比容量，需要以金属锂为基准4.2V以上的充电电位。目前常用的层状锰酸锂电池用的非水电解液由非水有机溶剂、锂盐、成膜添加剂组成，由这类非水电解液制备的锰酸锂电池在正常电压4.2V时循环放电容量不受影响，但在4.2V以上高电压时，电解液容易氧化分解，导致循环放电容量低、循环寿命短。因此，为了确保层状锰酸锂电池的循环寿命以及充放电效率特性，抑制电解液在4.2V以上的高电压下氧化分解是个严峻的问题。
在申请号为200480044296.1、以及申请号为200910193635.7的中国专利文献中分别公开了呋喃酮作为添加剂在锂离子电池非水电解液中的应用，申请号为200480044296.1的文献中公开了呋喃酮的添加有利于提高电池的高温性能，申请号为200910193635.7的文献中公开了呋喃酮的使用有利于提高电池的初始放电容量、循环寿命包括高温循环性能。呋喃酮衍生物与呋喃酮是两类不同的物质，申请人目前没有检索到任何有关使用呋喃酮衍生物来提高层状锰酸锂电池的高电压特性的报道。
发明内容
本发明的目的在于：提供一种适合层状锰酸锂电池用的非水电解液，通过在锂离子电池非水电解液中加入呋喃酮的衍生物，使得层状锰酸锂电池在保持较高放电容量的同时，使其在高电压下的循环性能有较大提高。
为实现上述目的，本发明采用了以下的技术方案。
所述的层状锰酸锂电池用的非水电解液，包括：非水有机溶剂、锂盐、成膜添加剂，其特点是：所述的非水电解液中还含有能提高电池在电压4.2V以上的充放电循环寿命的一种或多种呋喃酮衍生物，所述呋喃酮衍生物的分子式为：
Figure BDA0000151448920000021
上式中，R1～R4分别独立地选自氢、羟基、卤素、烷基、烷氧基、卤代烷基、卤代烷氧基、烯烃基、卤代烯烃基、苯基、卤代苯基、联苯基、卤代联苯基、苯醚基、三苯基、卤代苯醚基、卤代三苯基、胺基、酯基中的一种，并且R1～R4不同时为氢，其中：卤素是F、Cl或Br，所述的卤代是部分取代或全取代；且呋喃酮衍生物占非水电解液总质量的0.001％～3％。
进一步地，前述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其中，所述的呋喃酮衍生物占非水电解液总质量的0.005％～1％。
进一步地，前述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其中，所述的呋喃酮衍生物占非水电解液总质量的0.005％～0.0099％。
进一步地，前述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其中，所述的锂盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiTFSI中的至少一种；在非水电解液中的锂盐浓度为0.7～1.5mol/L。
进一步地，前述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其中，在非水电解液中的锂盐浓度为0.9～1.2mol/L。
进一步地，前述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其中，所述的非水有机溶剂为碳酸酯、羧酸酯、醚或砜类中的至少一种。
进一步地，前述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其中，所述的碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚丁基酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯或碳酸丙烯酯中的至少一种；所述的羧酸酯为甲酸甲酯、甲酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯、丁酸甲酯或丁酸乙酯中的至少一种；所述的醚为二甲氧基甲烷、1，2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃或1，3-二氧戊环中的至少一种；所述的砜为二甲亚砜、环丁砜、二甲基砜中的至少一种。
进一步地，前述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其中，所述的成膜添加剂为碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、氟代碳酸乙烯酯、1，3-磺酸丙内酯、1，4-磺酸丁内酯、LiBOB、LiODFB中的至少一种，所述的成膜添加剂占非水电解液总质量的0.5％～5％。
进一步地，前述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其中，所述的成膜添加剂占所述非水电解液总质量的0.8％～1.0％。
本发明的有益效果是：本发明通过添加少量甚至是微量的呋喃酮衍生物所得到的非水电解液，不仅能使层状锰酸锂电池在正常电压4.2V时循环放电容量不受影响，而且可以大大提高层状锰酸锂电池在高电压下(4.2V以上)的循环寿命。因此这种新型的非水电解液能够制成高电压下的循环特性优异的层状锰酸锂电池，有望在层状锰酸锂电池中得到广泛应用。并且由于本发明的电解液中所需要的主要添加剂含量可以较少，导致整个电解液成本大大降低，因此，本发明有利于工业化生产。
在实际应用中，可使用本发明所述的非水电解液、通过如下方法来制备层状锰酸锂电池，该层状锰酸锂电池包括含有正极活性物质的正极、含有负极活性物质的负极、和本发明所述的非水电解液，其中，所述正极活性物质含有层状锰酸锂，所述的负极为碳材料、含硅合金、钛酸锂，所述的碳材料包括石墨、碳纤维。所述的正极活性物质可选用如下结构式的物质：xLi2MnO3.(1-x)LiNi0.5Mn0.5O2，其中，0＜x＜1。
具体实施方式
下面通过具体的对比例和实施例对本发明作进一步的描述。但本发明并不仅限于这些实施例。
对比例1。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的碳酸亚乙烯酯，得到对比电解液，将对比电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
对比例2。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的1，3-磺酸丙内酯，得到对比电解液，将对比电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例1。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的碳酸亚乙烯酯以及0.5％的
Figure BDA0000151448920000051
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例2。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的1，3-磺酸丙内酯以及0.5％的得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例3。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的碳酸亚乙烯酯以及1.5％的
Figure BDA0000151448920000061
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例4。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的1，3-磺酸丙内酯以及1.5％的
Figure BDA0000151448920000062
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例5。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的碳酸亚乙烯酯以及2.3％的
Figure BDA0000151448920000063
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例6。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的1，3-磺酸丙内酯以及3％的
Figure BDA0000151448920000071
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例7。
将锂盐LiBF4溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiBF4浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的1，3-磺酸丙内酯以及0.001％的
Figure BDA0000151448920000072
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例8。
将锂盐LiBF4溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二乙酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiBF4浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的1，3-磺酸丙内酯以及0.005％的
Figure BDA0000151448920000081
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例9。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的1，3-磺酸丙内酯以及0.007％的
Figure BDA0000151448920000082
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例10。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的1，3-磺酸丙内酯以及0.0099％的
Figure BDA0000151448920000083
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
实施例11。
将锂盐LiPF6溶于质量比为30/55/10/5的碳酸乙烯酯/碳酸甲乙酯/碳酸二甲酯/碳酸丙烯酯的混合溶剂中得到电解溶液，其中LiPF6浓度为1摩尔/升，在该溶液中按电解溶液总质量计算添加1％的1，3-磺酸丙内酯以及0.003％的
Figure BDA0000151448920000091
得到本发明电解液，将本发明电解液用于层状锰酸锂电池，测试层状锰酸锂电池在常温环境下电压4.2V和4.4V，1C倍率充放电的循环性能，在表1中列出了测试结果。
表1
  对比例和实施例   4.2V，1C，300圈保持率   4.4V，1C，200圈保持率
  对比例1   91.04％   35.17％
  对比例2   90.56％   47.37％
  实施例1   89.70％   69.55％
  实施例2   89.89％   79.80％
  实施例3   85.64％   73.93％
  实施例4   85.08％   76.90％
  实施例5   83.15％   72.26％
  实施例6   81.92％   74.57％
  实施例7   89.31％   58.83％
  实施例8   88.80％   60.75％
  实施例9   87.88％   66.46％
  实施例10   85.70％   68.23％
  实施例11   84.81％   60.56％
由表1中各实施例和对比例非水电解液制备的层状锰酸锂电池的充放电循环性能测试数据说明，由本发明的非水电解液制备的层状锰酸锂电池在4.4V，1C倍率充放电的循环寿命明显优于由对比例非水电解液制备的层状锰酸锂电池。并且，其中的实施例2更是具有极其明显的优势。而且由于本发明的电解液中所需要的主要添加剂的含量可以较少，导致整个电解液成本大大降低，因此，本发明有利于工业化生产。

Claims (9)

1.一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，所述的非水电解液包括：非水有机溶剂、锂盐、成膜添加剂，其特征在于，所述的非水电解液中还含有能提高电池在电压4.2V以上的充放电循环寿命的一种或多种呋喃酮衍生物，所述呋喃酮衍生物的分子式为：
Figure FDA0000151448910000011
上式中，R1～R4分别独立地选自氢、羟基、卤素、烷基、烷氧基、卤代烷基、卤代烷氧基、烯烃基、卤代烯烃基、苯基、卤代苯基、联苯基、卤代联苯基、苯醚基、三苯基、卤代苯醚基、卤代三苯基、胺基、酯基中的一种，并且R1～R4不同时为氢，其中：卤素是F、Cl或Br，所述的卤代是部分取代或全取代；且呋喃酮衍生物占非水电解液总质量的0.001％～3％。
2.根据权利要求1所述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其特征在于：所述的呋喃酮衍生物占非水电解液总质量的0.005％～1％。
3.根据权利要求2所述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其特征在于：所述的呋喃酮衍生物占非水电解液总质量的0.005％～0.0099％。
4.根据权利要求1或2或3所述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其特征在于：所述的锂盐为LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiTFSI中的至少一种；在非水电解液中的锂盐浓度为0.7～1.5mol/L。
5.根据权利要求4所述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其特征在于：在非水电解液中的锂盐浓度为0.9～1.2mol/L。
6.根据权利要求1或2或3所述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其特征在于：所述的非水有机溶剂为碳酸酯、羧酸酯、醚或砜类中的至少一种。
7.根据权利要求6所述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其特征在于：所述的碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚丁基酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯或碳酸丙烯酯中的至少一种；所述的羧酸酯为甲酸甲酯、甲酸乙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、丙酸乙酯、丁酸甲酯或丁酸乙酯中的至少一种；所述的醚为二甲氧基甲烷、1，2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃或1，3-二氧戊环中的至少一种；所述的砜为二甲亚砜、环丁砜、二甲基砜中的至少一种。
8.根据权利要求1或2或3所述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其特征在于：所述的成膜添加剂为碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、氟代碳酸乙烯酯、1，3-磺酸丙内酯、1，4-磺酸丁内酯、LiBOB、LiODFB中的至少一种，所述的成膜添加剂占非水电解液总质量的0.5％～5％。
9.根据权利要求8所述的一种层状锰酸锂电池用的非水电解液，其特征在于：所述的成膜添加剂占所述非水电解液总质量的0.8％～1.0％。
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