CN103236564B - 一种具有250Wh/Kg比能量的锂离子动力电池制造方法 - Google Patents
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Abstract
本发明一种具有250Wh/Kg比能量的锂离子动力电池制造方法，该方法提出一种利用高电压的LiNi0.5Mn1.5O4材料为正极，人造石墨为负极，采用连续交错叠片和复合铝塑膜软包装封装结构制造高比能量锂离子电池的工艺方法。本发明具有结构稳定，极片连续性好，正负极区定位精确，短路率低，可靠性高等优点，并且由于采用极片连续交错叠片结构，极片不需剪切，只需将其依次从露箔区处折叠180°后，正负极交叉叠合，既可大大简化电池组装过程，提高生产效率，降低生产成本；又可避免毛刺引起的电池短路问题。
Description
技术领域
本发明的技术方案涉及一种高比能量锂离子动力电池的制造方法，具体说是一种以高电压尖晶石型镍锰酸锂LiNi0.5Mn1.5O4材料为正极，采用软包装连续叠片工艺制造的具有250Wh/Kg以上比能量的锂离子电池制造工艺。
背景技术
目前，锂离子动力电池是电动汽车为代表的电动交通工具的主要动力源。前几年市场一直看好磷酸铁锂电池，因其具有最好的安全性能。但是，磷酸铁锂电池比能量仅有100～130Wh/Kg，50KWh的电池重量将达到500公斤以上，客户很难接受。目前，以三元材料作正极的锂离子电池可以达到180Wh/Kg的能量密度，成本也降低到1.5元/Wh以下。因此从2012年起，电动车辆用电池开始向三元体系转变。比较有代表性的引导性政策有国家2012年颁布的《节能与新能源汽车产业发展规划（2012-2020年）》明确规定：“到2015年，动力电池模块比能量达到150瓦时/公斤以上，成本降至2元/瓦时以下……到2020年，动力电池模块比能量达到300瓦时/公斤以上，成本降至1.5元/瓦时以下。”。
目前，采用523型三元正极材料（LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2）的锂离子电池，一般只能达到180Wh/Kg的比能量（以26650钢壳电池为例，容量可以达到4.5Ah，重量为90g，由此计算比能量为180Wh/Kg）。采用软包电池可以提高比能量，但由于涂布面密度一般较低，也仅能达到200～210Wh/Kg的比能量。如何利用现有的技术大幅度提高电池的比能量，是一个普遍范围的难题。
从锂离子电池的发展趋势来看，大幅度提高能量密度，必须采用具有高比能量的正负极活性物质材料。但是，目前负极材料主要采用石墨类负极材料，比能量提高的余地已经不大，其重量比容量一般达到300～330mAh/g。目前主要靠提高正极材料的比能量来提高锂离子电池的能量密度。提高正极材料比能量的技术方案有两个，分别是提高材料比容量，或者提高材料的放电电压。本发明主要涉及后者。
近年来出现了一种放电电压高达4.5V的尖晶石型镍锰酸锂材料LiNi0.5Mn1.5O4。专利CN102531071A采用液相球磨-喷雾干燥-高温烧结法、专利CN102751470A采用共沉淀法制备了LiNi0.5Mn1.5O4材料。该材料是在锰酸锂基础上发展起来的，与锰酸锂一样具有三维锂离子通道结构。在镍锰酸锂的结构中，镍原子取代了部分锰原子的位置，整体依然呈现尖晶石结构。而镍的电子结合能高于锰，且原子半径比锰小，使得镍锰酸锂的结构更为稳定，在发生电化学反应时，为锂离子的嵌入和脱出提供了更大的空间，使得放电容量有所提高。另一方面，锰酸锂金属离子掺杂后表现出5V平台，金属掺杂越多，5V平台越长。LiNi0.5Mn1.5O4表现出的电化学性能优良，其可逆放电电压平台达到4.7V（vs.Li/Li+），比锰酸锂约高20%，可逆容量可达130mAh/g（理论容量147mAh/g），同样比锰酸锂高20%，比能量比一般三元材料高30%。由此具有比其它正极材料更高的比能量。更为关键的是，LiNi0.5Mn1.5O4中Mn全部是+4价，杜绝了歧化反应和Jahn-Teller效应，循环性能，尤其是高温下的循环性能和高倍率放电性能优良，有可能是未来正极材料的替代者，可以广泛应用于电动汽车领域。
以LiNi0.5Mn1.5O4为正极材料的动力电池具有以下优势：（1）高电压意味着高比能量，以及长的巡航里程；（2）高的工作电压意味着后期电池组设计和组装工作的简化，大大降低Pack和BMS设计操作难度；（3）原料成本可控制在5万以内，是三元材料的1/3左右，电池成本较低。
目前方形软包装锂离子电池一般采用的叠片式结构，由于在实际极片生产过程中，在经过涂布、干燥、压实过程后需经剪切过程将极片剪成所需尺寸，一方面增加了电池组装过程的复杂度，另一方面，剪切过程容易产生毛刺，如果处理不当，毛刺很容易刺穿隔膜，从而造成电池内部短路。
发明内容
本发明的目的为针对当前技术中存在的不足，提出一种利用高电压LiNi0.5Mn1.5O4材料为正极，人造石墨为负极，采用连续交错叠片和复合铝塑膜软包装封装结构制造高比能量锂离子电池的工艺方法。
本发明的技术方案为：
一种具有250Wh/Kg比能量的锂离子动力电池制造方法，包括以下步骤：
（1）制造正极极片，正极极片的组成及质量配比为：
其中，粘结剂为水溶性羧甲基纤维素（CMC），导电剂为乙炔黑、导电石墨或导电碳黑；
制造方法是：将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为10～20微米厚的铝箔表面按涂布区-露箔区-涂布区间隔涂布，双面涂布，露箔区宽度为5～8mm，在80～110℃流动空气中干燥好后；10～30Mpa压力下压实，按工艺要求分切，在铝箔的一端点焊好铝极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带；涂布干燥后，使双面干物质面密度为400～500g/m2；
（2）制造负极极片：负极极片的组成及质量配比为：
其中，粘结剂为水溶性羧甲基纤维素（CMC）或丁苯橡胶，导电剂为乙炔黑、导电石墨或导电碳黑；
制造方法是：将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为8～12微米厚的铜箔表面按涂布区-露箔区-涂布区间隔涂布，双面涂布，露箔区宽度为5～8mm，在80～110℃流动空气中干燥好后，10～30Mpa下压实，按工艺要求分切，在铜箔的一端点焊好镍极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带；涂布干燥后，使双面干物质面密度为180～220g/m2；
（3）将电池极片连续交错叠片：
将正极片按顺序首先从第一个从露箔区处先正向折叠180°，再从第二个露箔区反向折叠180°，再从第三个露箔区正向折叠180°，以此类推组成连续叠片结构；负极叠片的制作方式同正极；极片组装采用连续交错叠片结构，将正极极片和负极极片互成90°交错叠片，正极和负极极片之间均加有一个隔膜，形成负极－隔膜－正极的顺序分布的电芯结构；叠好片的电芯结构压平；
其中隔膜为市售的聚乙烯或聚丙烯薄膜，尺寸同负极的涂布区，叠片前与负极紧密贴合；
（4）用复合铝塑膜封装，注液，化成：
叠好片的电芯放入复合铝塑膜，注入电解液，通入小电流化成；化成后用吸管抽出多余的电解液，抽真空再次热封，得到本发明所述的高比能量锂离子电池。
所述的电解液为LiPF6溶液，其中LiPF6浓度为1mol/L，溶剂为EC(碳酸乙烯酯)、EMC(碳酸甲乙酯)和DMC(碳酸二甲酯)的混合溶液，其中体积比EC(碳酸乙烯酯)：EMC(碳酸甲乙酯)：DMC(碳酸二甲酯)=1：1：1。
所述的涂布区的尺寸为：长160～190mm，宽150～180mm。
本发明的有益效果是：
本发明采用极片连续交错叠片结构，极片不需剪切，只需将其依次从露箔区处折叠180°后，正负极交叉叠合，既可大大简化电池组装过程，提高生产效率，降低生产成本；又可避免毛刺引起的电池短路问题。
根据本发明制造的锂离子电池还具有结构稳定，极片连续性好，正负极区定位精确，短路率低，可靠性高等优点，比能量可达到252Wh/Kg。因此，本发明的高比能量电池可以广泛应用于电动汽车、电动自行车等领域。
利用本发明制造的锂离子电池具有4.5V以上的放电电压平台。比能量将达到250Wh/Kg以上。
附图说明
附图1为传统方形电池极片叠片结构示意图。
附图2为本发明正极极片示意图。
附图3为本发明负极极片示意图。
附图4为本发明正负极极片叠片结构示意图（4a.正极片叠片结构，4b.负极片叠片结构）。
附图5为本发明正负极极片连续叠片形成电芯结构示意图。
附图6为高比能量电池外观示意图。
其中，1为铝箔，2为正极涂布区，3为铝箔露箔区，4为铜箔，5为负极涂布区，6为铜箔露箔区，7为正极片，8为负极片。
具体实施方式
图1为目前方形软包装锂离子电池一般采用的叠片式结构，在实际极片生产过程中，在经过涂布、干燥、压实过程后需经剪切过程将极片剪成所需尺寸，一方面增加了电池组装过程的复杂度，另一方面，剪切过程容易产生毛刺，如果处理不当，毛刺很容易刺穿隔膜，从而造成电池内部短路。
实施例1
本实施例所采用的具体工艺方法是：
1、制造正极极片：
首先制备正极浆料，其配方是（重量百分比）：
高电压LiNi0.5Mn1.5O4材料：47Kg
水溶性羧甲基纤维素（CMC）：0.5Kg
乙炔黑：0.5Kg
纯净水：48Kg
其中，所用的高电压LiNi0.5Mn1.5O4材料为专利CN1801508A所述的采用高温固相法制备的LiNi0.5Mn1.5O4材料。
将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为10微米厚，宽度为500mm的铝箔1表面进行双面涂布，其中涂布区2长度为170mm，露箔区3尺寸8mm。在80℃流动空气中干燥好后。压实（压力10Mpa）后，分切成宽度为160mm尺寸的极片条，此时每个涂布区2的尺寸为（长170mm，宽160mm），每个涂布区2对应的电池容量为1383mAh。选10个涂布区分为一组，切断，可用于制造13830mAh电池。在铝箔1的一端点焊好铝极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带。涂布干燥后，极片双面干物质（干燥压实的正极浆料）面密度为400g/m2。
2、制造负极极片：
制备负极浆料，其配方是：
人造石墨：21Kg
水溶性羧甲基纤维素（CMC）：0.5Kg
导电石墨：0.7Kg
纯净水：20Kg
制造方法是：将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为8微米厚、宽度为550mm的铜箔4表面进行双面涂布，其中涂布区5长度为172mm，露箔区6尺寸8mm。在80℃流动空气中干燥好后。压实（压力10MPa）后，分切成宽度为162mm尺寸的极片条，此时，每个涂布区5的尺寸为（长172mm，宽162mm），选11个涂布区5分为一组，切断，在铜箔4的一端点焊好镍极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带。涂布干燥后，极片双面干物质（干燥压实的负极浆料）面密度为180g/m2。
3、将电池极片连续交错叠片：
将正极片按顺序首先从第一个从露箔区处先正向折叠180°，再从第二个露箔区反向折叠180°，再从第三个露箔区正向折叠180°，以此类推组成连续叠片结构如图4a；负极叠片的制作方式同正极如图4b所示；极片组装采用连续交错叠片结构，将正极叠片7和负极叠片8交叉插入，并互成90°交错叠片，负极极片的每个涂布区均紧密贴合一个隔膜，形成负极－隔膜－正极的顺序分布的电芯结构；叠好片的电芯结构压平；如图5所示。
其中隔膜为市售的聚乙烯薄膜，尺寸同负极涂布区5，为172mm×162mm，叠片前与负极紧密贴合；
由上面可以看出，本发明采用极片连续交错叠片结构，极片不需剪切，只需将其依次从露箔区处折叠180°组成的结构，这样既可大大简化电池组装过程，提高生产效率，降低生产成本；又可避免毛刺引起的电池短路问题。
4、用复合铝塑膜封装，注液，化成：
叠好片的电芯放入复合铝塑膜，注入电解液，所述的电解液为LiPF6溶液，其中LiPF6浓度为1mol/L，溶剂为EC(碳酸乙烯酯)、EMC(碳酸甲乙酯)和DMC(碳酸二甲酯)的混合溶液，其中体积比EC(碳酸乙烯酯)：EMC(碳酸甲乙酯)：DMC(碳酸二甲酯)=1：1：1。通入0.1C的小电流化成。化成后用吸管抽出多余的电解液，抽真空再次热封，得到本发明所述的高比能量锂离子电池。
此电池能量为229.1Wh（47/48×400×130×4.5），重量为893.08g（其中铝箔26.88g，铜箔71.2g，电解液200g，铝塑膜15g），比能量为256.6Wh/Kg。
实施例2
本实施例所采用的具体工艺方法是：
1、制造正极极片：
首先制备正极浆料，其配方是：
高电压LiNi0.5Mn1.5O4材料：66Kg
水溶性羧甲基纤维素（CMC）：1Kg
导电碳黑：1Kg
纯净水：32.5Kg
制造方法是：将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为16微米厚，宽度为1000mm的铝箔1表面进行双面涂布，其中涂布区2长度为190mm，露箔区3尺寸5mm。在110℃流动空气中干燥好后。压实（压力30Mpa）后，分切成宽度为180mm尺寸的极片条，此时每个涂布区2的尺寸为（长190mm，宽180mm），每个涂布区2对应的电池容量为2158mAh（66/68×19×18×500×130/10000）。选20个涂布区分为一组，切断，可用于制造43.15Ah电池。在铝箔1的一端点焊好铝极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带。涂布干燥后，双面干物质面密度为500g/m2。
2、制造负极极片：
首先制备负极浆料，其配方是（重量百分比）：
人造石墨：27.8Kg
丁苯橡胶：0.7Kg
乙炔黑：0.8Kg
纯净水：30Kg
制造方法是：将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为12微米厚，600毫米宽的铜箔表面进行双面涂布，其中涂布区5长度为192mm，露箔区6尺寸5mm。在110℃流动空气中干燥好后。压实（压力30Mpa)后，分切成宽度为182mm尺寸的极片条，此时，每个涂布区5的尺寸为（长192mm，宽182mm），选21个涂布区5分为一组，切断，在铜箔4的一端点焊好镍极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带。涂布干燥后，双面干物质面密度为210g/m2。
3、将电池极片连续交错叠片：
将正极片按顺序首先从第一个从露箔区处先正向折叠180°，再从第二个露箔区反向折叠180°，再从第三个露箔区正向折叠180°，以此类推组成连续叠片结构如图4a；负极叠片的制作方式同正极如图4b所示；极片组装采用连续交错叠片结构，将正极叠片7和负极叠片8交叉插入，并互成90°交错叠片，负极极片的每个涂布区均紧密贴合一个隔膜，形成负极－隔膜－正极的顺序分布的电芯结构；叠好片的电芯结构压平；如图5所示。
其中隔膜为市售的聚丙烯薄膜，尺寸同负极涂布区5，为192mm×182mm，叠片前与负极紧密贴合；
4、用复合铝塑膜封装，注液，化成：
叠好片的电芯放入复合铝塑膜，注入电解液，所述的电解液为LiPF6溶液，其中LiPF6浓度为1mol/L，溶剂为EC(碳酸乙烯酯)、EMC(碳酸甲乙酯)和DMC(碳酸二甲酯)的混合溶液，其中体积比EC(碳酸乙烯酯)：EMC(碳酸甲乙酯)：DMC(碳酸二甲酯)=1：1：1。通入0.1C小电流化成。化成后用吸管抽出多余的电解液，抽真空再次热封，得到本发明所述的高比能量锂离子电池。
此电池能量为283.9Wh（66/68×500×130×4.5），重量为1099.8g（其中铝箔43g，铜箔106.8g，电解液240g，铝塑膜20g），比能量为258.1Wh/Kg。
实施例3
本实施例所采用的具体工艺方法是：
1、制造正极极片：
首先制备正极浆料，其配方是：
高电压LiNi0.5Mn1.5O4材料：74Kg
水溶性羧甲基纤维素（CMC）：1.5Kg
导电碳黑：1.5Kg
纯净水：53.2Kg
制造方法是：将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为20微米厚，宽度为600mm的铝箔1表面进行双面涂布，其中涂布区2长度为180mm，露箔区3尺寸6mm。在105℃流动空气中干燥好后。压实（压力20Mpa），分切成宽度为170mm尺寸的极片条，此时每个涂布区2的尺寸为（长180mm，宽170mm），每个涂布区对应的电池容量为1383mAh。选1个涂布区分为一组，切断，可用于制造1383mAh电池。在铝箔1的一端点焊好铝极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带。涂布干燥后，双面干物质面密度为450g/m2。
2、制造负极极片：
首先制备负极浆料，其配方是（重量百分比）：
人造石墨：32Kg
丁苯橡胶：1Kg
乙炔黑：1Kg
纯净水：35.3Kg
制造方法是：将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为8微米，宽度为600mm的铜箔4表面进行双面涂布，其中涂布区5长度为182mm，露箔区6尺寸6mm。在105℃流动空气中干燥好后。压实（压力20Mpa）后，分切成宽度为172mm尺寸的极片条，此时，每个涂布区5的尺寸为（长182mm，宽172mm），选2个涂布区5分为一组，切断，在铜箔4的一端点焊好镍极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带。涂布干燥后，双面干物质面密度为195g/m2。
3、将电池极片连续交错叠片：
将正极片按顺序首先从第一个从露箔区处先正向折叠180°，再从第二个露箔区反向折叠180°，再从第三个露箔区正向折叠180°，以此类推组成连续叠片结构如图4a；负极叠片的制作方式同正极如图4b所示；极片组装采用连续交错叠片结构，将正极叠片7和负极叠片8交叉插入，并互成90°交错叠片，负极极片的每个涂布区均紧密贴合一个隔膜，形成负极－隔膜－正极的顺序分布的电芯结构；叠好片的电芯结构压平；如图5所示。
其中隔膜为市售的聚乙烯薄膜，尺寸同负极涂布区5，为182mm×172mm，叠片前与负极紧密贴合；
4、用复合铝塑膜封装，注液，化成：
叠好片的电芯放入复合铝塑膜，注入电解液，所述的电解液为LiPF6溶液，其中LiPF6浓度为1mol/L，溶剂为EC(碳酸乙烯酯)、EMC(碳酸甲乙酯)和DMC(碳酸二甲酯)的混合溶液，其中体积比EC(碳酸乙烯酯)：EMC(碳酸甲乙酯)：DMC(碳酸二甲酯)=1：1：1。通入电流化成。化成后用吸管抽出多余的电解液，抽真空再次热封，得到本发明所述的高比能量锂离子电池。
此电池能量为252.99Wh（74/77×450×130×4.5），重量为998.2g（其中铝箔54g，铜箔71.2g，电解液210g，铝塑膜18g），比能量为253.45Wh/Kg。
本发明的实施例仅用于详细说明本发明，并不视为对本发明权利要求保护范围的限制。
本发明未述及之处适用于现有技术。
Claims (3)
1.一种具有250Wh/Kg比能量的锂离子动力电池制造方法，其特征为包括以下步骤：
（1）制造正极极片，正极极片的组成及质量配比为：
其中，粘结剂为水溶性羧甲基纤维素（CMC），导电剂为乙炔黑、导电石墨或导电碳黑；
制造方法是：将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为10~20微米厚的铝箔表面按涂布区-露箔区-涂布区间隔涂布，双面涂布，露箔区宽度为5~8mm，在80~110℃流动空气中干燥好后；10~30Mpa压力下压实，按工艺要求分切，在铝箔的一端点焊好铝极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带；涂布干燥后，使双面干物质面密度为400~500g/m2；
（2）制造负极极片：负极极片的组成及质量配比为：
其中，粘结剂为水溶性羧甲基纤维素（CMC）或丁苯橡胶，导电剂为乙炔黑、导电石墨或导电碳黑；
制造方法是：将以上成分在制浆机内混合均匀，通过涂布机在厚度为8~12微米厚的铜箔表面按涂布区-露箔区-涂布区间隔涂布，双面涂布，露箔区宽度为5~8mm，在80~110℃流动空气中干燥好后，10~30Mpa下压实，按工艺要求分切，在铜箔的一端点焊好镍极耳，在极耳处贴好常规高温保护胶带；涂布干燥后，使双面干物质面密度为180~220g/m2；
（3）将电池极片连续交错叠片：
将正极片按顺序首先从第一个从露箔区处先正向折叠180°，再从第二个露箔区反向折叠180°，再从第三个露箔区正向折叠180°，以此类推组成连续叠片结构；负极叠片的制作方式同正极；极片组装采用连续交错叠片结构，将正极极片和负极极片互成90°交错叠片，正极和负极极片之间均加有一个隔膜，形成负极－隔膜－正极的顺序分布的电芯结构；叠好片的电芯结构压平；
其中隔膜为市售的聚乙烯或聚丙烯薄膜，尺寸同负极的涂布区，叠片前与负极紧密贴合；
（4）用复合铝塑膜封装，注液，化成：
叠好片的电芯放入复合铝塑膜，注入电解液，通入小电流化成；化成后用吸管抽出多余的电解液，抽真空再次热封，得到具有250Wh/Kg比能量的锂离子动力电池。
2.如权利要求1所述的具有250Wh/Kg比能量的锂离子动力电池制造方法，其特征为所述的电解液为LiPF6溶液，其中LiPF6浓度为1mol/L，溶剂为EC(碳酸乙烯酯)、EMC(碳酸甲乙酯)和DMC(碳酸二甲酯)的混合溶液，其中体积比EC(碳酸乙烯酯)：EMC(碳酸甲乙酯)：DMC(碳酸二甲酯)=1：1：1。
3.如权利要求1所述的具有250Wh/Kg比能量的锂离子动力电池制造方法，其特征为所述的涂布区的尺寸为：长160~190mm，宽150~180mm。
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