CN103191736A - 环状三效催化剂的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及到一种汽油车用三效催化剂的制备方法，具体涉及贵金属在催化剂横截面积上呈区域分布，贵金属富集在中央区域的三效催化剂，属于催化剂制备技术领域。贵金属在催化剂横截面积上呈区域分布，中间部分负载的贵金属量较高，外侧环形部分负载的贵金属量较低。由于对称型净化器在催化剂截面的中间部分尾气流速较大，通过贵金属在催化剂截面的中间部分富集，有利于贵金属的有效利用。制备的催化剂经过烘干、焙烧等步骤制得环形涂覆催化剂。环形涂覆工艺催化剂起燃温度低，转化效率高，高温老化后仍能表现出优异的三效活性。与传统的三效催化剂相比具有起燃快、贵金属利用率高、成本低等优点。
Description
技术领域
本发明涉及到一种汽油车用三效催化剂的制备方法，具体涉及贵金属在催化剂横截面积上呈区域分布，贵金属富集在中央区域的三效催化剂，属于催化剂制备技术领域。
背景技术
随着社会的发展，汽车作为最主要的交通工具其尾气排放已成为环境的一大污染源，目前利用三效催化剂（净化器）来催化转化汽车尾气是处理汽车尾气的一种重要方法，并且在未来很长时间内都是一种有效方法。在三效催化剂发展过程中，伴随着对高比表面积，耐热稳定性和储氧能力更强的涂层材料的开发外，对催化剂的结构也进行了很多改造，包括单块，前后两级，单包双块，和分段涂覆，目的是为了开发出低成本、高处理能力的催化剂。我们根据尾气在对称型结构净化器中的速度流场分布（如图1），发现在催化剂截面的中间部分尾气流速较大，即中间部位的流量大，为边缘部分的2倍左右，这样尾气在净化器中间部位停留时间会短，在传统的净化器中转化效率低。据此我们对单块的催化剂上贵金属在横截面上的分布进行了调整，中间高，边缘低，使流量较大的中间部位贵金属分布高些，这样在总的贵金属使用量相同的条件下，达到更好的处理效果。
发明内容
本发明的目的提供一种贵金属在催化剂中分区富集的设计方法，特别涉及了一种中央区域富集的催化剂设计方法。
本发明又一目的在于提供一种上述催化剂的制备方法。
按照本发明提供的技术方案，环状三效催化剂的制备方法，按重量份计步骤如下：
（1）浆料制备：取氧化铝5-10份、盐助剂0.5-15份、铈锆材料1.5-9份，加入到13-25份水中，搅拌1-3h至其混合均匀；球磨浆液，使浆液颗粒度为0.1-25μm，用0.05-0.1mol/L的稀硝酸调节pH至2-7，调节浆液黏度为100-6000cpi；
（2）配置贵金属浆液：取步骤（1）制备的浆料，加入第一贵金属，配置成贵金属质量浓度分别为0.200-100.000g/L的高贵金属a浆液和质量浓度0.010-60.000g/L的低贵金属b浆液；
取步骤（2）制备的浆料，加入第二贵金属，先配置成质量浓度为0.010-0.050g/L的贵金属c浆液，然后再配置质量浓度分别为0.010-5.000g/L的高贵金属d浆液和质量浓度为0.010-4.000g/L的低贵金属e浆液；
（3）第一层涂覆：取环状堇青石蜂窝陶瓷载体，置于环形磨具之下，涂覆步骤（2）配置的高贵金属a浆液和低贵金属b浆液；先取高贵金属a浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将低贵金属b浆液涂覆于高贵金属a浆液涂覆区域外侧环形部分；
所述贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为0:1-1:1；
（4）烘干处理：将步骤（3）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于100-150℃下烘干4-8h，然后于400-600℃下焙烧1-3h，待涂覆第二层浆液；
（5）第二层涂覆：取步骤（4）烘干后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体均匀涂覆第二层贵金属c浆液；
或先取贵金属d浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将贵金属e浆液涂覆于贵金属d浆液涂覆区域外侧的环形部分；
所述贵金属d浆液和贵金属e浆液涂覆半径比值为0:1-1:1；
（6）烘干处理：将步骤（5）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于100-150℃下烘干4-8h，然后于400-600℃下焙烧1-3h，即得产品环状三效催化剂。
涂覆过程中，通过使用不同规格的模具来控制分区的大小比例，通过真空设备控制抽气压力来实现涂覆高度，从而实现贵金属浆液a和贵金属浆液d或者贵金属浆液d和贵金属浆液e在堇青石蜂窝陶瓷载体上的分区涂覆。
通过调节抽气压力实现环状催化剂中央富集区的分段涂覆，即再次使贵金属向催化剂中央前段富集，中央前后两段比为1:1-1:10。
所述堇青石蜂窝陶瓷载体目数为200-900目。
所述铈锆材料为氧化铈和氧化锆的复合氧化物，其中氧化铈：氧化锆的质量比为1:10-10:1。
所述贵金属为Pd、Rh或Pt中的一种。
所述盐助剂为镧、锆、铈、钕、铱、钡的硝酸盐或氧化物中的一种的混合物。
所述氧化铝为γ-Al2O3，新鲜态比表面积为100-200m2/g。
步骤（3）所述涂覆时贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为1:1；
步骤（5）所述涂覆时所述贵金属d浆液和贵金属e浆液涂覆半径比值为1:1。
本发明具有如下优点：本发明涉及的环形涂覆工艺制备的催化剂起燃温度低，转化效率高，高温老化后仍能表现出优异的三效活性；与传统的三效催化剂相比具有起燃快、贵金属利用率高、成本低等优点。
附图说明
图1 模拟汽车尾气的流速分布图。
图2 环状催化剂示意图。
图3 环状且分段催化剂示意图。
图4实施例1-3与传统催化剂对比示意图。
图5实施例4-6与传统催化剂对比示意图。
具体实施方式
对比实施例1
传统的催化剂，以堇青石蜂窝陶瓷为载体，以活性氧化铝和储氧材料为涂层，以贵金属Pd&Rh为催化剂活性组分，催化剂为双涂层结构，第一层直接负载在载体上，含有活性氧化铝、储氧材料和贵金属Pd；第二层负载在第一层上，含有活性氧化铝、储氧材料和贵金属Rh，涂覆方式有混涂、浸渍等。其中贵金属Pd&Rh总的用量为1.059g/L，Pd&Rh比例为9:1，两种贵金属在涂层上均匀分布。催化剂制备完成后，在150度下烘干6小时，500度下焙烧2小时，然后封装成净化器进行I型冷启动试验，传统双涂层催化剂的整车排放结果如图2所示。
THC：0.090g/km，CO：0.071g/km，NOx：0.036g/km。
实施例1
（1）浆料制备：取氧化铝5份、硝酸钡0.5份、氧化铈和氧化锆的复合氧化物6份，氧化铈：氧化锆的质量比为1:1，加入到13份水中，搅拌1h至其混合均匀；球磨浆液，使浆液颗粒度为0.1μm，用0.05mol/L的稀硝酸调节pH至3，调节浆液黏度为500cpi；
（2）配置贵金属浆液：取步骤（1）制备的浆料，加入第一贵金属Pd，配置成贵金属质量浓度分别为1.716g/L的高贵金属a浆液和质量浓度0.858g/L的低贵金属b浆液；
取步骤（2）制备的浆料，加入第二贵金属Rh，先配置成质量浓度为0.106g/L的贵金属c浆液；
（3）第一层涂覆：取环状堇青石蜂窝陶瓷载体，置于环形磨具之下，涂覆步骤（2）配置的高贵金属a浆液和低贵金属b浆液；先取高贵金属a浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将低贵金属b浆液涂覆于高贵金属a浆液涂覆区域外侧环形部分；
所述贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为0.3:1；
（4）烘干处理：将步骤（3）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于150℃下烘干6h，然后于500℃下焙烧2h，待涂覆第二层浆液；
（5）第二层涂覆：取步骤（4）烘干后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体均匀涂覆第二层贵金属c浆液；
（6）烘干处理：将步骤（5）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于150℃下烘干6h，然后于500℃下焙烧2h，即得产品环状三效催化剂。
所述堇青石蜂窝陶瓷载体目数为200目。
取产品封装成净化器进行I型冷启动试验，排放结果如图3所示：
THC：0.082g/km，CO：0.062g/km，NOx：0.033g/km。与传统催化剂对比，三种污染物处理能力分别提高：THC：9.89%，CO：13.9%，NOx：8.34%。
实施例2
环状三效催化剂的制备方法，按重量份计步骤如下：
（1）浆料制备：取氧化铝8份、硝酸铈6份、氧化铈和氧化锆的复合氧化物9份，氧化铈：氧化锆的质量比为2:7，加入到25份水中，搅拌1h至其混合均匀；球磨浆液，使浆液颗粒度为15μm，用0.1mol/L的稀硝酸调节pH至2，调节浆液黏度为6000cpi；
（2）配置贵金属浆液：取步骤（1）制备的浆料，加入第一贵金属Pd，配置成贵金属质量浓度分别为1.526g/L的高贵金属a浆液和质量浓度0.763g/L的低贵金属b浆液；
取步骤（2）制备的浆料，加入第二贵金属Rh，先配置成质量浓度为0.106g/L的贵金属c浆液；
（3）第一层涂覆：取环状堇青石蜂窝陶瓷载体，置于环形磨具之下，涂覆步骤（2）配置的高贵金属a浆液和低贵金属b浆液；先取高贵金属a浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将低贵金属b浆液涂覆于高贵金属a浆液涂覆区域外侧环形部分；
所述贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为0.5：1；
（4）烘干处理：将步骤（3）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于150℃下烘干4h，然后于600℃下焙烧1h，待涂覆第二层浆液；
（5）第二层涂覆：取步骤（4）烘干后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体均匀涂覆第二层贵金属c浆液；
（6）烘干处理：将步骤（5）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于150℃下烘干4h，然后于600℃下焙烧1h，即得产品环状三效催化剂。
所述堇青石蜂窝陶瓷载体目数为900目。
所述铈锆材料为氧化铈和氧化锆的混合物，其中氧化铈：氧化锆的质量比为2：3。
所述氧化铝为γ-Al2O3，新鲜态比表面积为150m2/g。
制备的产品封装成净化器进行I型冷启动试验，排放结果如图3所示：THC：0.075/km，CO：0.061g/km，NOx：0.030g/km。与传统催化剂对比，三种污染物处理能力分别提高：THC：16.6%，CO：14.1%，NOx：14.3%。
实施例3
环状三效催化剂的制备方法，按重量份计步骤如下：
（1）浆料制备：取氧化铝7份、钡的氧化物3份、氧化铈和氧化锆的复合氧化物1.5份，氧化铈：氧化锆的质量比为9:1，加入到18份水中，搅拌2h至其混合均匀；球磨浆液，使浆液颗粒度为15μm，用0.8mol/L的稀硝酸调节pH至7，调节浆液黏度为3000cpi；
（2）配置贵金属浆液：取步骤（1）制备的浆料，加入第一贵金属Pd，配置成贵金属质量浓度分别为1.320g/L的高贵金属a浆液和质量浓度0.660g/L的低贵金属b浆液；
取步骤（2）制备的浆料，加入第二贵金属Rh，先配置成质量浓度为0.0307g/L的贵金属c浆液；
（3）第一层涂覆：取环状堇青石蜂窝陶瓷载体，置于环形磨具之下，涂覆步骤（2）配置的高贵金属a浆液和低贵金属b浆液；先取高贵金属a浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将低贵金属b浆液涂覆于高贵金属a浆液涂覆区域外侧环形部分；
所述贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为1：1.5；
（4）烘干处理：将步骤（3）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于120℃下烘干6h，然后于500℃下焙烧2h，待涂覆第二层浆液；
（5）第二层涂覆：取步骤（4）烘干后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体均匀涂覆第二层贵金属c浆液；
（6）烘干处理：将步骤（5）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于120℃下烘干6h，然后于500℃下焙烧2h，即得产品环状三效催化剂。
涂覆过程中，通过使用不同规格的模具来控制分区的大小比例，通过真空设备控制抽气压力来实现涂覆高度，从而实现贵金属浆液a和贵金属浆液d或者贵金属浆液d和贵金属浆液e在堇青石蜂窝陶瓷载体上的分区涂覆。
通过调节抽气压力实现环状催化剂中央富集区的分段涂覆，即再次使贵金属向催化剂中央前段富集，中央前后两段比为1:1。实验方案如图4所示。
所述堇青石蜂窝陶瓷载体目数为500目。
所述氧化铝为γ-Al2O3，新鲜态比表面积为150m2/g。
产品封装成净化器进行I型冷启动试验，排放结果如图3所示：THC：0.082g/km，CO：0.062g/km，NOx：0.033g/km。与传统催化剂对比，三种污染物处理能力分别提高：THC：11.2% ，CO：7.05%，NOx：2.8%。
实施例4
环状三效催化剂的制备方法，按重量份计步骤如下：
（1）浆料制备：取氧化铝8份、钡的硝酸盐12份、氧化铈和氧化锆的复合氧化物4份，氧化铈：氧化锆的质量比为3：8，加入到23份水中，搅拌3h至其混合均匀；球磨浆液，使浆液颗粒度为20μm，用0.8mol/L的稀硝酸调节pH至6，调节浆液黏度为500cpi；
（2）配置贵金属浆液：取步骤（1）制备的浆料，加入第一贵金属Pd，配置成贵金属质量浓度分别为1.801g/L的高贵金属a浆液和质量浓度0.901g/L的低贵金属b浆液；
取步骤（2）制备的浆料，加入第二贵金属Rh，配置质量浓度分别为0.318g/L的高贵金属d浆液和质量浓度为0.01g/L的低贵金属e浆液；
（3）第一层涂覆：取环状堇青石蜂窝陶瓷载体，置于环形磨具之下，涂覆步骤（2）配置的高贵金属a浆液和低贵金属b浆液；先取高贵金属a浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将低贵金属b浆液涂覆于高贵金属a浆液涂覆区域外侧环形部分；
所述贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为1:1；
（4）烘干处理：将步骤（3）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于150℃下烘干4h，然后于600℃下焙烧1h，待涂覆第二层浆液；
（5）第二层涂覆：先取贵金属d浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将贵金属e浆液涂覆于贵金属d浆液涂覆区域外侧的环形部分；
所述贵金属d浆液和贵金属e浆液涂覆半径比值为0.3:1；
（6）烘干处理：将步骤（5）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于150℃下烘干4h，然后于600℃下焙烧1h，即得产品环状三效催化剂。
涂覆过程中，通过使用不同规格的模具来控制分区的大小比例，通过真空设备控制抽气压力来实现涂覆高度，从而实现贵金属浆液a和贵金属浆液d或者贵金属浆液d和贵金属浆液e在堇青石蜂窝陶瓷载体上的分区涂覆。
所述堇青石蜂窝陶瓷载体目数为300目。
所述氧化铝为γ-Al2O3，新鲜态比表面积为180m2/g。
封装成净化器进行I型冷启动试验，排放结果如图3所示：THC：0.072g/km，CO：0.061g/km，NOx：0.032g/km。与传统催化剂对比，三种污染物处理能力分别提高：THC：20.0% ，CO：14.1%，NOx：11.2%。
实施例5
环状三效催化剂的制备方法，按重量份计步骤如下：
（1）浆料制备：取氧化铝9份、镧的氧化物12份、氧化铈和氧化锆的复合氧化物8份，氧化铈：氧化锆的质量比为2:1，加入到17份水中，搅拌2h至其混合均匀；球磨浆液，使浆液颗粒度为25μm，用0.05mol/L的稀硝酸调节pH至2，调节浆液黏度为6000cpi；
（2）配置贵金属浆液：取步骤（1）制备的浆料，加入第一贵金属Pd，配置成贵金属质量浓度分别为50g/L的高贵金属a浆液和质量浓度20g/L的低贵金属b浆液；
取步骤（2）制备的浆料，加入第二贵金属Rh，先配置成质量浓度为0.05g/L的贵金属c浆液；
（3）第一层涂覆：取环状堇青石蜂窝陶瓷载体，置于环形磨具之下，涂覆步骤（2）配置的高贵金属a浆液和低贵金属b浆液；先取高贵金属a浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将低贵金属b浆液涂覆于高贵金属a浆液涂覆区域外侧环形部分；
所述贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为0.5:1；
（4）烘干处理：将步骤（3）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于110℃下烘干7h，然后于450℃下焙烧3h，待涂覆第二层浆液；
（5）第二层涂覆：取步骤（4）烘干后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体均匀涂覆第二层贵金属c浆液；
（6）烘干处理：将步骤（5）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于110℃下烘干7h，然后于450℃下焙烧3h，即得产品环状三效催化剂。
涂覆过程中，通过使用不同规格的模具来控制分区的大小比例，通过真空设备控制抽气压力来实现涂覆高度，从而实现贵金属浆液a和贵金属浆液d或者贵金属浆液d和贵金属浆液e在堇青石蜂窝陶瓷载体上的分区涂覆。
通过调节抽气压力实现环状催化剂中央富集区的分段涂覆，即再次使贵金属向催化剂中央前段富集，中央前后两段比为1:1。
所述堇青石蜂窝陶瓷载体目数为400目。
所述氧化铝为γ-Al2O3，新鲜态比表面积为130m2/g。
产品封装成净化器进行I型冷启动试验，排放结果如图3所示：THC：0.068g/km，CO：0.060g/km，NOx：0.029g/km。与传统催化剂对比，三种污染物处理能力分别提高：THC：24.5% ，CO：15.5%，NOx：19.5%。
实施例6
环状三效催化剂的制备方法，按重量份计步骤如下：
（1）浆料制备：取氧化铝9份、锆的硝酸盐12份、氧化铈和氧化锆的复合氧化物7份，氧化铈：氧化锆的质量比为3:4，加入到13份水中，搅拌2h至其混合均匀；球磨浆液，使浆液颗粒度为25μm，用0.05mol/L的稀硝酸调节pH至7，调节浆液黏度为3000cpi；
（2）配置贵金属浆液：取步骤（1）制备的浆料，加入第一贵金属Pd，配置成贵金属质量浓度分别为100g/L的高贵金属a浆液和质量浓度60g/L的低贵金属b浆液；
取步骤（2）制备的浆料，加入第二贵金属Rh，配置质量浓度分别为5g/L的高贵金属d浆液和质量浓度为4g/L的低贵金属e浆液；
（3）第一层涂覆：取环状堇青石蜂窝陶瓷载体，置于环形磨具之下，涂覆步骤（2）配置的高贵金属a浆液和低贵金属b浆液；先取高贵金属a浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将低贵金属b浆液涂覆于高贵金属a浆液涂覆区域外侧环形部分；
所述贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为1:1；
（4）烘干处理：将步骤（3）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于115℃下烘干5h，然后于580℃下焙烧3h，待涂覆第二层浆液；
（5）第二层涂覆：取贵金属d浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将贵金属e浆液涂覆于贵金属d浆液涂覆区域外侧的环形部分；
所述贵金属d浆液和贵金属e浆液涂覆半径比值为1:1；
（6）烘干处理：将步骤（5）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于115℃下烘干5h，然后于580℃下焙烧3h，即得产品环状三效催化剂。
涂覆过程中，通过使用不同规格的模具来控制分区的大小比例，通过真空设备控制抽气压力来实现涂覆高度，从而实现贵金属浆液a和贵金属浆液d或者贵金属浆液d和贵金属浆液e在堇青石蜂窝陶瓷载体上的分区涂覆。
通过调节抽气压力实现环状催化剂中央富集区的分段涂覆，即再次使贵金属向催化剂中央前段富集，中央前后两段比为1:10。
所述堇青石蜂窝陶瓷载体目数为600目。
所述氧化铝为γ-Al2O3，新鲜态比表面积为110m2/g。
产品封装成净化器进行I型冷启动试验，排放结果如图3所示：THC：0.073g/km，CO：0.063g/km，NOx：0.034g/km。与传统催化剂对比，三种污染物处理能力分别提高：THC：18.9% ，CO：11.35%，NOx：5.6%。
Claims (9)
1.环状三效催化剂的制备方法，其特征是按重量份计步骤如下：
（1）浆料制备：取氧化铝5-10份、盐助剂0.5-15份、铈锆材料1.5-9份，加入到13-25份水中，搅拌1-3h至其混合均匀；球磨浆液，使浆液颗粒度为0.1-25μm，用0.05-0.1mol/L的稀硝酸调节pH至2-7，调节浆液黏度为100-6000cpi；
（2）配置贵金属浆液：取步骤（1）制备的浆料，加入第一贵金属，配置成贵金属质量浓度分别为0.200-100.000g/L的高贵金属a浆液和质量浓度0.010-60.000g/L的低贵金属b浆液；
取步骤（2）制备的浆料，加入第二贵金属，先配置成质量浓度为0.010-0.050g/L的贵金属c浆液，然后再配置质量浓度分别为0.010-5.000g/L的高贵金属d浆液和质量浓度为0.010-4.000g/L的低贵金属e浆液；
（3）第一层涂覆：取环状堇青石蜂窝陶瓷载体，置于环形磨具之下，涂覆步骤（2）配置的高贵金属a浆液和低贵金属b浆液；先取高贵金属a浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将低贵金属b浆液涂覆于高贵金属a浆液涂覆区域外侧环形部分；
所述贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为0:1-1:1；
（4）烘干处理：将步骤（3）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于100-150℃下烘干4-8h，然后于400-600℃下焙烧1-3h，待涂覆第二层浆液；
（5）第二层涂覆：取步骤（4）烘干后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体均匀涂覆第二层贵金属c浆液；
或先取贵金属d浆液涂覆于堇青石蜂窝陶瓷载体中央，然后将贵金属e浆液涂覆于贵金属d浆液涂覆区域外侧的环形部分；
所述贵金属d浆液和贵金属e浆液涂覆半径比值为0:1-1:1；
（6）烘干处理：将步骤（5）所得涂覆后的环状堇青石蜂窝陶瓷载体置于100-150℃下烘干4-8h，然后于400-600℃下焙烧1-3h，即得产品环状三效催化剂。
2.如权利要求1所述环状三效催化剂的制备方法，其特征是：涂覆过程中，通过使用不同规格的模具来控制分区的大小比例，通过真空设备控制抽气压力来实现涂覆高度，从而实现贵金属浆液a和贵金属浆液d或者贵金属浆液d和贵金属浆液e在堇青石蜂窝陶瓷载体上的分区涂覆。
3.如权利要求2所述环状三效催化剂的制备方法，其特征是：通过调节抽气压力实现环状催化剂中央富集区的分段涂覆，即再次使贵金属向催化剂中央前段富集，中央前后两段比为1:0.5-1:10。
4.如权利要求1所述环状三效催化剂的制备方法，其特征是：所述堇青石蜂窝陶瓷载体目数为200-900目。
5.如权利要求1所述环状三效催化剂的制备方法，其特征是：所述铈锆材料为氧化铈和氧化锆的复合氧化物，其中氧化铈：氧化锆的质量比为1:10-10:1。
6.如权利要求1所述环状三效催化剂的制备方法，其特征是：所述贵金属为Pd、Rh或Pt中的一种。
7.如权利要求1所述环状三效催化剂的制备方法，其特征是：所述盐助剂为镧、锆、铈、钕、铱、钡的硝酸盐或氧化物中的一种的混合物。
8.如权利要求1所述环状三效催化剂的制备方法，其特征是：所述氧化铝为γ-Al2O3，新鲜态比表面积为100-200m2/g。
9.如权利要求1所述环状三效催化剂的制备方法，其特征是：步骤（3）所述涂覆时贵金属a浆液和贵金属b浆液涂覆半径比值为1:1；
步骤（5）所述涂覆时所述贵金属d浆液和贵金属e浆液涂覆半径比值为1:1。
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