CN103155256A - 固体氧化物燃料电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及固体氧化物燃料电池（Solid Oxide Fuel Cell，SOFC）。根据本发明，提供一种包括：各单体电池；与各单体电池的叠层两侧面结合的第一和第二侧板；以及配置于各单体电池之间的第一和第二集电层的固体氧化物燃料电池。各单体电池具备第一面和与第一面并排的第二面，沿与第一面和第二面并排的方向形成有空气极的各第一通道和形成有燃料极的各第二通道并列形成。在第一面形成有与空气极电连接的第一集电层，在第二面形成有与燃料极电连接的第二集电层。以各单体电池的各第一面和各第二面彼此相接的方式层叠各单体电池。根据本发明的固体氧化物燃料电池由于无需在相邻的上层与下层的各单体电池之间设置如盖或帽那样的另设的构造，因而能够提高每一单位体积的输出。
Description
技术领域
本发明涉及固体氧化物燃料电池（Solid Oxide Fuel Cell，SOFC），更为详细地讲，涉及增加了每一单位体积电极面积的高效率的固体氧化物燃料电池。
背景技术
燃料电池是使因燃料的氧化反应而带来的自由能的变化转换为电能的装置。已开发有磷酸盐燃料电池、高分子电解质燃料电池、液态碳酸燃料电池、固体氧化物燃料电池等燃料电池。
固体氧化物燃料电池在600～1,000℃的高温生产电能，因而能量的转换效率在到目前为止开发已的燃料电池中最高。因此，在实际应用固体氧化物燃料电池的情况下，因较高的能量的转换效率而能够代替现有的能量转换装置。而且，可预测固体氧化物燃料电池在作为燃料使用氢气的情况下，抑制二氧化碳（CO2）的排出从而作为未来能量系统的能源使用。
另一方面，固体氧化物燃料电池因高温工作而可进行燃料极（Anode）的内部反应，因而具有除了氢气之外还能够使用煤气等多种燃料的优点。而且，固体氧化物燃料电池不像液态碳酸盐燃料电池那样使用液体电解质，因而具有不存在材料的腐蚀、电解质的损失以及因补充而引起的问题的优点。而且，可进行利用了在固体氧化物燃料电池排出的优质的余热的综合发电，从而能够提高整体发电系统的效率。
固体氧化物燃料电池由氧离子电导性（Ionic conductive）电解质、具有位于电解质的两面的空气极（Cathode）和燃料极（Anode）的单元电池构成。若向单元电池的各电极供给空气和氢气等还原性燃料，则在空气极起氧的还原反应而生成氧离子，通过电解质移动到燃料极的氧离子又与供给到燃料极的氢气等还原性燃料起反应而生成水。此时，在燃料极生成电子，在空气极消耗电子。将燃料极和空气极相互相连则可得到电。
固体氧化物燃料电池大体区分为圆筒形（Tubular type）和平板型（Planartype）两种。圆筒形固体氧化物燃料电池可在韩国授权专利公报第10-0286779号和授权专利公报第10-0344936号等较多的专利文献中查出。
在日本公开专利公报2004-31158号公开有在电解质支撑体并列形成多个通道，并在该通道的内壁形成了空气极和燃料极的燃料电池。
公开于日本公开专利公报2004-31158号中的燃料电池在上层和下层的单体电池之间配置帽（cap）。帽是用于排出在单体电池结束反应后的废气。在这种帽形成有以防止空气和燃气混合的方式配置的多个排出口和废气流道。所流入的燃料通过燃气流道、排出口、废气流道之后向外部排出，所流入的空气通过空气流道、排出口、废气流道、之后向外部排出。
但帽呈板状并在中心部形成有方形废气流道，且在该废气流道的与燃气流道或空气流道对应的位置形成有多个排出口，因而实际上是非常难以加工的构造。
而且，帽不是引起发电的部分，因而在相邻的单体电池之间配置帽存在减少每一单位体积发电面积的问题。
而且，日本公开专利公报2004-31158号公开的燃料电池由于相邻的上层和下层单体电池的各流道并非彼此连接，因而所流入的燃料仅在通过各层的单体电池的通道的过程参与反应之后排出。因此，若要扩大燃气与空气反应的面积而提高发电效率则应当拉长单体电池的燃气流道和空气流道的长度。其结果，使得单体电池的大小变大。但在该情况下存在由于电子的移动路径拉长导致发电效率降低从而难以扩大发电量的问题。而且，在加工方面难以在电解质支撑体上较长地形成通道，且还增加在加工过程出现不合格品的可能性。而且，难以加工的帽的大小也得变大。
在韩国授权专利第0815207号公开有在电解质支撑体并列形成多个通道，并在该通道的内壁形成了空气极和燃料极的燃料电池。该燃料电池以相互连接形成于相邻的上层和下层的各单体电池的空气流道和燃料流道的方式在通道形成有通路。从构造上讲，该燃料电池须在侧板所结合的两侧侧面设置用于集电的集电片，因而每一单体电池需要两个集电片。作为集电片通常使用昂贵的金属原材料，因而有必要减少集电片设置个数。而且，由于在两侧侧面设置集电片，使得自形成于离侧面较远的通道的内侧面上的空气极和燃料极至集电片的距离较远，因而存在电子的移动距离较长问题。
发明内容
技术课题
本发明的目的在于提供一种每一单位体积的输出较大的固体氧化物燃料电池。本发明的另一目的在于提供一种发电效率较高的燃料电池。本发明的其它目的在于提供一种构造非常简单且容易制造的固体氧化物燃料电池。
解决课题方案
根据本发明，提供一种包括各单体电池、与各单体电池的层叠两侧面结合的第一和第二侧板、以及配置于各单体电池之间的第一和第二集电体的固体氧化物燃料电池。
各单体电池包括：具备第一面和与上述第一面并排的第二面，且向与上述第一面并排的第一向方向延伸，并形成有空气流动的流道即多个第一通道，且在上述各第一通道之间形成有燃料流动的流道即多个第二通道，而且上述各第一通道和各第二通道的上述第一面侧和第二面侧敞开的支撑体块；分别形成于上述第一通道的内侧面和上述第二通道的内侧面的空气极（cathod）和燃料极（anode）；与上述空气极电连接且形成于上述第一面的第一集电层；以及与上述燃料极电连接且形成于上述第二面的第二集电层。
以形成于沿上下相邻的各单体电池的上述各第一通道和各第二通道各自彼此连接而形成空气或燃料流动的流道的方式层叠上述多个单体电池。此时，相邻的上述各单体电池中下层的单体电池以旋转了180度的状态与上层的单体电池结合，从而相邻的上述各单体电池的各第一面在彼此之间设置上述第一集电体而相接，且相邻的上述各单体电池的各第二面在彼此之间设置上述第二集电体而相接的方式层叠。
理想的是，相邻的上述各单体电池中上层的单体电池的下表面与下层的单体电池的上表面构成镜面对称。
在与上述第一方向垂直的上述各单体电池的两侧面以封闭上述各第一通道和第二通道的方式安装固定第一侧板和第二侧板。
第一集电体密封上述单体电池的各第一通道的上述第一面侧的一部分，并与上述第一集电层电连接。第二集电体密封上述单体电池的各第二通道的上述第二面侧的一部分，并与上述第二集电层电连接。
理想的是，集电体密封上述各第一通道和各第二通道的一部分使得空气或燃料能够沿着上述各第一通道和各第二通道蜿蜒流动。
发明效果
根据本发明的固体氧化物燃料电池具有如下效果。
第一、无需如在相邻的上层与下层的各单体电池之间设置的盖或帽那样的另设的构造，因而能够提高每一单位体积的输出。
第二、在支撑体块形成并列相邻的空气流道和燃料流道，从而能够使电解质层的厚度较薄，因而能够提高发电效率。
第三、相邻的上层和下层的单体电池的各流道彼此相连，因而无需变更单体电池的形状即可通过调节层叠数的方法来调节直至所流入的空气和燃料排出为止的反应的面积。因此，在固体氧化物燃料电池的工作温度较低的情况下，通过增加层叠数即可将发电效率保持在同一水平。
第四、就根据本发明的固体氧化物燃料电池而言，通过在支撑体块形成空气和燃料流道而制造具有自身支撑构造的单体电池，并在它们之间配置集电片而层叠的方法可进行制造，因而非常容易制造。
第五、从进行发电的部分到集电片的距离较短，因而能够减少电阻因此，能够提高发电效率。
第六、构造简单且结合的上层的下表面与下层的上表面构成镜面对称，因而层叠时容易密封。
第七、在相邻的上层与下层的单体电池之间配置集电片，因而每一个单体电池使用一个集电片。因此，与现有的固体氧化物燃料电池相比，减少集电片的使用量。
附图说明
图1是表示了根据本发明的固体氧化物燃料电池的一实施例的分解立体图。
图2是表示图1所示的固体氧化物燃料电池的各单体电池所结合的状态的立体图。
图3是图1所示的单体电池的立体图。
图4是图2所示的固体氧化物燃料电池的一部分的A-A方向剖视图。
图5是表示了空气在图1所示的固体氧化物燃料电池中的流动的图。
图6是表示了燃料在图1所示的固体氧化物燃料电池中的流动的图。
图7至图11是用于说明图3所示的单体电池的制造方法的流程图。
具体实施方式
下面根据各附图详细说明根据本发明的实施例的固体氧化物燃料电池。
图1是表示了根据本发明的固体氧化物燃料电池的一实施例的分解立体图，图2是表示图1所示的固体氧化物燃料电池的各单体电池所结合的状态的立体图，图3是图1所示的单体电池的立体图，图4是图2所示的固体氧化物燃料电池的一部分的A-A方向剖视图。
参照图1和2，根据本发明的第一实施例的固体氧化物燃料电池具备多个各单体电池100a、100b、100c、100d和各集电片140、141以及各侧板150、151。
参考图3和4，各单体电池100包括支撑体块110、空气极120和燃料极121以及集电层130、131。
作为支撑体块110能够使用电解质支撑体块或涂覆有电解质层的多孔电极支撑体块。电解质支撑体块能够由氧化钇稳定氧化锆（Yttria StabilizedZirconia，YSZ）、CeO2系电解质、Bi2O3系电解质、LaGaO3系电解质等离子导体构成。
作为多孔电极支撑体块通常使用氧化钇稳定氧化锆与氧化镍（NiO-YSZ）的混合物。在将多孔电极支撑体块用作支撑体的情况下在多孔电极支撑体块的表面形成电解质层。若使用多孔电极支撑体块则有能够使电解质层更薄的优点。
而且，还可将在表面形成有电极层、电解质层、相反电极层的多孔电导性支撑体块用作支撑体。在金属粉末或在还原为金属的氧化物粉末中添加适当量如石墨、淀粉那样的造孔剂（Pore Former）并与粘合剂、塑化剂、分散剂等混合而制作浆料之后，在陶瓷模具填充该浆料而进行成形之后进行干燥，并将所干燥的成形体在还原气氛烧结而制造多孔电导性支撑体块。
参考图3和4，支撑体块110具备以图3为基准时相当于上表面的第一面111和在附图中相当于下表面的第二面112。在支撑体块110形成有其一端敞开的、第一面111侧的全部和第二面112侧的一部分敞开的多个第一通道113。在各第一通道113之间形成有与第一通道113相反方向的一端敞开的、第一面111侧的一部分和第二面112侧的全部敞开的多个第二通道114。
各第一通道113的第一面111侧完全敞开，但第二面112侧仅有敞开的一端侧的一部分敞开而形成第一通路115且其余部分被封闭。相反，就各第二通道114而言，第二面112侧完全敞开，但第一面111侧仅有敞开的一端侧的一部分敞开而形成第二通路116。
在各第一通道113与各第二通道114之间形成有多个壁体部（Wall portion）117。能够以几十微米形成各壁体部117的厚度，各通道113、114各自的深度可形成为各壁体部117各自宽度的大致30倍以上。例如，在各壁体部117的厚度为50微米的情况下，连深度为1,500微米左右的通道113、114也能形成。壁体部117起作为电解质的作用，因而壁体部117越薄就越提高离子电导性从而增加发电效率，且还可降低工作温度。
在各第一通道113的内表面形成有空气极（cathod）120。空气极120能够由LaSrMnO3构成。能够以电化学气相沉积法（Electrochemical vapordeposition）或将构成空气极120的材料与粘合剂等混合而制作糊剂之后将它涂覆的方法等多种方法形成空气极120。
在各第二通道114的内表面形成有燃料极121（anode）。燃料极121可由Ni-YSZ（Cermet）构成。也可利用电化学气相沉积法或糊剂涂覆等多种方法形成燃料极121。
在支撑体块110的第一面111和第二面112形成有分别与空气极120和燃料极121电连接的第一集电层130和第二集电层131。形成于第一面111的第一集电层130与空气极120电连接，但不与燃料极121连接。相反，形成于第二面112的第二集电层131仅与燃料极121连接。就根据本发明的固体氧化物燃料电池而言，集电层130、131并不是形成于支撑体块110的两侧侧面而是形成于支撑体块110的上表面和下表面即第一面111和第二面112。
如图1所示，各单体电池100依次层叠而构成单体电池的叠层。以图1所示的各单体电池110中上数第三单体电池100c和最下层单体电池100d为基准说明层叠的方法。
在本发明中，以相邻的上层单体电池100c的下表面与下层单体电池100d的上表面构成镜面对称的方式使下层的单体电池100d旋转180度而接合各单体电池100。由于下层的单体电池100d已旋转，因而上表面成为第二面112，下表面成为第一面111。若重新说明，则以上层单体电池100c的第二面112与下层单体电池100d的第二面112结合的方式使下层单体电池100d旋转180度而使上层的单体电池100c和下层的单体电池100d结合。
若层叠各单体电池100，则相邻的上层的单体电池100c的各通道113、114和下层的单体电池100d的各通道113、114彼此连接。此时，上层单体电池100c的下表面与下层单体电池100d的上表面是镜面对称，因而上层单体电池100c的各第一通道113的第一通路115与下层单体电池100c的各第一通道113的第一通路115连接，上层单体电池100c的各第二通道114的整体敞开的下部与下层单体电池100d的各第二通道114的整体敞开的上部连接。
虽然在图1图示的是层叠4个单体电池的情况，但所层叠的单体电池的个数可适当地选择。
参考图1，在各单体电池100之间配置第一集电片140和第二集电片141。第一集电片140配置于相邻的各单体电池100b、100c的各第一面111之间，各第二集电片141配置于相邻的各单体电池100a、100b或各单体电池100c、100d的各第二面112之间。第一集电片140与形成于各第一面111的各第一集电层130电结合，第二集电片141与形成于各第二面112的各第二集电层131电结合。
由于集电片140、141与支撑体块110的第一面111和第二面112结合，因而在燃料极121生成的电子到达第二集电片141为止所移动的距离较短，从第一集电片140供给的电子到达空气极120为止所移动的距离也较短。因此，内部损失减少从而增加发电效率。
而且，第一集电片140配置于各单体电池100b、100c的各第一面111之间从而封闭整体敞开的各第一通道113的第一面111侧一部分而形成第三通路118（参照图5）。第二集电片141封闭整体敞开的各第二通道114的第二面112侧一部分而形成第四通路119（参照图6）。此时，理想的是以形成于各通道113、114的上部和下部的各通路115、118或各通路116、119彼此在相反的方向形成的方式配置第一集电片130和第二集电片130，使得在通道113、114中流动的空气和燃料蜿蜒流动。
各第一集电片130与各第二集电片131彼此向相反方向延伸。因此，分别以导电性糊剂等连接各第一集电片130和各第二集电片131，从而能够容易地集电。
在本发明中，使下层单体电池100旋转180度使得上层单体电池100的第二面112与下层单体电池100的第二面112结合从而使上层和下层的单体电池100结合，并在单体电池100之间配置集电片140、141。因此，与在单体电池100的侧面配置集电片140、141的现有的燃料电池相比，具有所需集电片个数减半的效果。
参考图1，在各单体电池100的叠层的两侧侧面分别结合第一侧板150和第二侧板151。第一侧板150和第二侧板151封闭各单体电池100的各通道113、114。第一侧板150和第二侧板151不封闭最上层和最下层各单体电池100a、100d的各通道113、114。这是由于最上层和最下层各单体电池100a、100d的各通道113、114用作空气或燃料流入并排出的流入口和排出口之故。各侧板150、151可由具有低于支撑体块110的通气孔隙度的相同材质或玻璃或玻璃陶瓷（Glass-ceramics）等构成。支撑体块和侧板可在高温高压下直接接合或者可利用玻璃陶瓷等密封材料密封。
而且，在最上层和最下层的各单体电池100a、100d安装固定盖板152、153。盖板152、153与侧板150、151相同地可由具有低于支撑体块110的通气孔隙度的相同材质或玻璃或玻璃陶瓷（Glass-ceramics）等构成。
图5是表示了空气在图1所示的固体氧化物燃料电池中的流动的剖视图，图6是表示了燃料在图1所示的固体氧化物燃料电池中的流动的剖视图。在图5和图6中未示出各电极和集电层。参考图5和图6，对根据本发明的固体氧化物燃料电池的各第一通道113供给空气A，对各第二通道114供给如氢气那样的还原性燃料F。空气A和燃料F在通过最下层单体电池100d的通道113、114流入之后分别顺着上层的各通道112、114蜿蜒流动。
图5参考，空气A在通过最下层单体电池100d的第一通道113流入之后通过第一通路115、下数第二个单体电池100c的第一通道113、第三通路118、下数第三个100b的第一通道113、第一通路115后接着通过最上层单体电池100a的第一通道113之后向外部排出。
图6参考，燃料F在通过最下层单体电池100d的第二通道114流入之后通过第四通路119、下数第二个单体电池100c的第二通道114、第二通路116、下数第三个100b的第二通道114、第四通路119后接着通过最上层单体电池100a的第二通道114之后向外部排出。
在第一通道113的空气极120起氧的还原反应而生成氧离子。氧离子通过各壁体部117并向各第二通道114移动。所移动的氧离子与供给到第二通道114的氢气反应而生成水。此时，在空气极120氧分子接受电子而离子化从而消耗电子，在燃料极121氧离子和氢气反应而氧化从而生成电子。若连接空气极120和燃料极121彼此，则形成电子的流动而产生电流。
根据本发明的固体氧化物燃料电池由于大幅度增大了各空气极120和各燃料极121的面积即每一单位体积电极面积，因而能够实现高效率的发电。而且，在侧板150、151和盖板152、153由与各单体电池100的支撑体块110之间不存在热膨胀系数的差异的同种原材料构成的情况下，叠层以同种原材料接合从而提高耐久性和可靠度。因此，根据本发明的固体氧化物燃料电池即便在运行和停止反复的情况下也抑制因热应力而引起的破损。由于各单体电池和叠层的构造简单，因而容易使大容量的发电系统小型化、轻量化而设置使用。
下面参考附图详细说明上面所述的固体氧化物燃料电池单体电池的制造方法。图7至图11是用于说明图3所示的单体电池的制造方法的流程图。
首先，如图7所示，对支撑体块110进行切口而加工各第一通道113。
接着，在各第一通道113的内表面涂覆混合了空气极材料和粘合剂的糊剂之后在大致最高温度1100℃左右进行2小时左右热处理，如图8所示，在各第一通道113的内表面形成空气极120。作为空气极材料通常使用一次涂覆LaSrMnO3+YSZ之后涂覆LaSrMnO3的方法。
接着，如图9所示，从相反方向对各第一通道113之间进行切口而形成各第二通道114。利用这种方法能够容易地在各第一通道113与各第二通道114之间形成几十微米厚度的电解质层即壁体部117。
接着，在第二通道114的内表面涂覆混合了燃料极材料和粘合剂的糊剂之后进行热处理，如图10所示，在第二通道114的内表面形成燃料极121。
接着，如图11所示，在空气极120和第一面111涂覆金属粉末之后经热处理而形成第一集电层130。而且，在燃料极121和第二面112涂覆金属粉末之后经热处理还形成第二集电层131。金属粉末也可以糊剂形态制成之后进行涂覆，作为涂覆在空气极120和第一面111的金属粉末可使用铂、银、钯、金等贵金属。虽然在燃料极121和第二面112也可使用上述贵金属，但第二通道112是还原气氛，因而作为燃料极121用第二集电层131通常使用镍。由于空气极120和燃料极121也具有电导性，因而还可对空气极120和燃料极121进行涂覆直至第一面111和第二面112为止以用作集电层而不必另行使用金属粉末。
接着，如图1所示，对于已完成的各单体电池，使下层的单体电池100旋转使得相邻的上层单体电池100的下表面与下层单体电池100的上表面构成镜面对称而进行层叠。此时，在各单体电池100之间配置集电片140、141。
接着，在各单体电池100的叠层的侧面结合第一侧板150和第二侧板151，并在最上层和最下层的单体电池100a、100d结合盖板152、153。
接着，以导电性糊剂等将相同极性的各集电片140、141彼此连接。
以上虽然对本发明的一实施例进行了说明，但本领域技术人员清楚在不超出本发明的范围内可进行各种变形。
例如，虽然说明了作为集电体使用集电片的情况，但也可以使用具有导电性的金属线例如铂金属线。此时，还可配置由与支撑体块相同的材质或玻璃、玻璃陶瓷（Glass-ceramics）等构成的板而密封通道的一部分以使空气或燃料沿着通道蜿蜒移动。
符号说明
100—单体电池，110—支撑体块，111—第一面，112—第二面，113—第一通道，114—第二通道，115—第一通路，116—第二通路，117—壁体部，118—第三通路，119—第四通路，120—空气极，121—燃料极，130—第一集电层，131—第二集电层，140—第一集电片，141—第二集电片，150—第一侧板，151—第二侧板，152、153—盖板。
Claims (6)
1.一种固体氧化物燃料电池，其特征在于，包括：
各单体电池，该各单体电池包括：具备第一面和与上述第一面并排的第二面，且向与上述第一面并排的第一向方向延伸，并形成有空气流动的流道即多个第一通道，且在上述各第一通道之间形成有燃料流动的流道即多个第二通道，而且上述各第一通道和各第二通道的上述第一面侧和第二面侧敞开的支撑体块；分别形成于上述第一通道的内侧面和上述第二通道的内侧面的空气极（cathod）和燃料极（anode）；与上述空气极电连接且形成于上述第一面的第一集电层；以及与上述燃料极电连接且形成于上述第二面的第二集电层；
以封闭上述各第一通道和第二通道的方式安装固定于与上述第一方向垂直的上述各单体电池的两侧面的第一侧板和第二侧板；
密封上述单体电池的各第一通道的上述第一面侧的一部分并与上述第一集电层电连接的第一集电体；以及
密封上述单体电池的各第二通道的上述第二面侧的一部分并与上述第二集电层电连接的第二集电体，
以形成于相邻的各单体电池的上述各第一通道和各第二通道各自彼此连接而形成空气或燃料流动的流道，且相邻的上述各单体电池的各第一面在彼此之间设置上述第一集电体而相接，且相邻的上述各单体电池的各第二面在彼此之间设置上述第二集电体而相接的方式层叠上述多个各单体电池。
2.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，
上述第一通道的第二面侧一部分敞开而形成空气流动的第一通路，且上述第二通道的第一面侧一部分敞开而形成燃料流动的第二通路。
3.根据权利要求2所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，
上述第一集电体密封上述各第一通道的第一面侧一部分而形成第三通路使得空气能够沿着上述第一通道蜿蜒流动，上述第二集电体密封上述各第二通道的第二面侧一部分而形成第四通路使得燃料能够沿着上述第二通道蜿蜒流动。
4.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，
相邻的上述各单体电池中上层的单体电池的下表面与下层的单体电池的上表面是镜面对称。
5.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，
上述支撑体块是电解质支撑体块或一面形成有电解质层的多孔电极支撑体块或一面形成有电极层、电解质层以及相反电极层的多孔电导性支撑体块。
6.根据权利要求1所述的固体氧化物燃料电池，其特征在于，
上述第一集电体和上述第二集电体彼此向相反的方向延伸。
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Legal Events
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| C14 | Grant of patent or utility model | ||
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| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |
Granted publication date: 20150520 |
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| CF01 | Termination of patent right due to non-payment of annual fee |