CN103155194B - 有机电子器件用衬底及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种有机电子器件用衬底，其包括：基材；散射层，其形成在基材上，并包括减少电极表面电阻的导电性图案、用于使光散射的散射粒子以及粘接剂，而且在上述基材的相反面形成凹凸结构；以及平坦层，其形成在散射层上，并使由散射层的凹凸结构而引起的表面弯曲平坦化，上述散射粒子的折射率（Na）和平坦层的折射率（Nb）满足以下式1的关系：[式1]|Na-Nb|≥0.3，在上述式中，Na是散射粒子的折射率，Nb是平坦层的折射率。

Description

有机电子器件用衬底及其制造方法
技术领域
本发明涉及一种具有新结构的有机电子器件用衬底、其制造方法以及包括所述衬底的有机电子装置。
背景技术
有机电子器件(organicelectricdevice)是指利用空穴和/或电子而在电极和有机物之间诱导电荷流动的器件。根据工作原理，有机电子器件包括：通过从外部光源流入至器件的光子，形成于有机物层的激子(exiton)分离为电子和空穴，并且分离的电子和空穴分别传递至不同的电极而用作电源的电子器件；或者通过对两个以上的电极施加电压或电流来向有机物注入空穴和/或电子，并靠所注入的电子和空穴而进行工作的电子器件。例如，有机电子器件中例如包含有机发光器件(OrganicLightEmittingDiodes，OLED)、有机太阳能电池、有机光导(OPC)鼓或者有机晶体管等。
有机发光器件是指，利用向发光性有机化合物通电流时发光的电界发光现象的自发光型器件。有机发光器件具有优异的热稳定性和低驱动电压的优点，因此其在显示器、照明等多种产业领域作为新一代材料而备受瞩目。
发明内容
发明要解决的课题
本发明的目的在于，提供一种具有新型结构的有机电子器件用衬底、其制造方法以及包括所述衬底的有机电子装置。
解决课题的方法
本发明的有机电子器件用衬底包括：
基材；
散射层，其形成在基材上，并包括减少电极表面电阻的导电性图案(patten)、用于使光散射的散射粒子以及粘接剂，而且在所述基材的相反面形成凹凸结构；以及
平坦层，其形成在散射层上，并使由散射层的凹凸结构而引起的表面弯曲平坦化，
上述散射粒子的折射率(Na)和平坦层的折射率(Nb)满足以下式1的关系：
[式1]
|Na-Nb|≥0.3
在所述式中，Na是散射粒子的折射率，Nb是平坦层的折射率。
另外，本发明是制造所述衬底的方法以及包括所述衬底的有机电子装置等。
发明效果
如以上说明，本发明的有机电子器件用衬底，能够不降低器件性能而改善光提取效率，并能够向整个器件施加均匀的电压。另外，具有制造工艺简单的优点。
附图说明
图1是表示本发明一个实施例的有机电子器件用衬底的制造过程的示意图。
图2是表示本发明一个实施例的有机电子器件用衬底的截面的示意图。
图3是表示本发明一个实施例的有机电子装置的截面的示意图。
具体实施方式
本发明的有机电子器件用衬底包括：基材；散射层，其形成在基材上，并包括减少电极表面电阻的导电性图案、用于使光散射的散射粒子以及粘接剂，而且在所述基材的相反面形成凹凸结构；以及平坦层，其形成在散射层上，并使由散射层的凹凸结构引起的表面弯曲平坦化，
上述散射粒子的折射率(Na)和平坦层的折射率(Nb)满足以下式1的关系。
[式1]
|Na-Nb|≥0.3
在所述式中，Na是散射粒子的折射率，Nb是平坦层的折射率。
在本发明中，通过在散射层内形成导电性图案，可以缓和或降低器件表面电阻的增加。通常，作为在衬底上层叠的第一电极多使用ITO(IndiumTinOxide：氧化铟锡)，但ITO电极发生约10Ω/cm2的表面电阻。器件面积增大则表面电阻就变大，增大的表面电阻降低发光面的均匀度。对本发明的有机电子器件用衬底而言，在散射层形成导电性图案，由此可以减少第一电极的表面电阻并提高发光均匀度。
在一个实施例中，上述导电性图案的一面可以是露出于由平坦层形成的平坦面的结构。露出于由平坦层形成的平坦面的导电性图案，其可以与随后形成的电极层电连接。在另一个实施例中，以平坦面整体面积为基准，露出于平坦面的导电性图案的面积比可以在0.001-50％的范围，具体地可以在0.01-30％的范围，更具体地可以10-20％的范围。
在一个实施例中，上述导电性图案的高度可以在0.01-50μm的范围，更具体地可以在0.1-10μm的范围，导电性图案的宽度可以在0.1-500μm的范围，更具体地可以在1-100μm的范围。
另外，对上述导电性图案无特别限制，只要是具有电导性的材料即可，可以是一种或两种以上选自Ag、Au、Al、Cu、Cr以及Mo/Al/Mo中的组合。更具体而言，上述导电性图案，其可以是银(Ag)浆、包含银的金属浆或包含碳的导电物质的网状形态。对金属导电图案的形状无特别限制，例如其可以是多个金属导电线平行的形态、斜线形、格子形、蜂窝形或无定形等。
有机电子器件例如有机发光器件在构成器件的各层之间的界面发生全反射。具体地，在有机物层发生的光，其在折射率为1.8以上的透明电极和折射率为1.5左右的玻璃衬底之间的界面发生一次全反射。另外，通过玻璃衬底的光，其也在折射率为1.8的玻璃衬底和折射率为1.0的空气的界面发生二次全反射。这种器件内部的全反射可以使发光效率恶化，并且使亮度降低。
在本发明中，在形成的导电性图案之间放置使光散射的散射粒子，由此可以提高内部光提取效率。尤其是，通过将散射粒子和平坦层的折射率之差形成得大，增加对从平坦层向散射层的光的散射效果，从而可以使器件内部的反射损失最小化。作为本发明的一个例子，上述散射粒子的折射率(Na)可以为1.0-2.0，平坦层的折射率(Nb)可以为1.7-2.5，更具体地，散射粒子的折射率(Na)可以为1.2-1.8，平坦层的折射率(Nb)可以为1.8-2.0。作为另一个例子，上述散射粒子的折射率(Na)可以为2.0-3.5，平坦层的折射率(Nb)可以为1.7-2.5，更具体地，散射粒子的折射率(Na)可以为2.2-3.0，平坦层的折射率(Nb)可以为1.8-2.0。
本发明中的“折射率”表示在真空条件下测定波长为400-450nm光的折射率的结果。
对上述基材无特限制，可以是透明基材，例如可以是光透过性塑料衬底或玻璃衬底。
对上述散射粒子无特别限制，只要能够利用与平坦层的折射率之差而使光散射即可，例如，可以是选自硅、二氧化硅、玻璃、氧化钛、氟化镁、氧化锆、氧化铝、氧化铈、氧化铪、五氧化二铌、五氧化二钽、氧化铟、氧化锡、铟锡氧化物、氧化锌、硅、硫化锌、碳酸钙、硫酸钡、氮化硅以及氮化铝中的一种以上。
上述散射粒子可以通过与粘接剂的结合而形成在基材上，并且可以形成单层或多层结构、或不均匀层叠结构。优选地，上述散射粒子可以以单层形成在基材上。通过以单层形成上述散射粒子，能够均匀地分散光，因此可以从整个发光面实现均匀的发光。上述散射粒子的形状可以是圆形、椭圆形或无定形，优选为圆形或椭圆形。散射粒子的平均直径可以为0.01-20μm，优选为0.1-5μm。
对上述散射层内的粘接剂无特别限制，可以是有机、无机、或有机无机复合粘接剂。在一个实施例中，上述粘接剂可以是无机或有机无机复合粘接剂。无机或有机无机复合粘接剂与有机粘接剂相比耐热性和耐化学性更优秀，因此有益于器件性能特别是寿命，在器件制作过程中可以存在的150℃以上的高温加工，光学处理和蚀刻工艺等中也不发生劣化，因此有益于多种器件制作。优选地，上述粘接剂可以是选自氧化硅、氮化硅(siliconnitride)、氮氧化硅(siliconoxynitride)、氧化铝(alumina)以及基于硅氧烷(siloxane)结合(Si-O)的无机或有机无机复合体等中的一种以上。例如，可以使用硅氧烷来缩聚，从而形成基于[Si-O]结合的无机粘接剂，也可以使用在硅氧烷结合中没有完全去除烷基的有机无机复合体的形态。
上述平坦层可以进一步包含无机粘接剂或有机无机复合粘接剂。例如，上述平坦层可以包含选自将氮化硅(siliconnitride)、氮氧化硅(siliconoxynitride)、氧化铝(alumina)以及基于硅氧烷(siloxane)结合(Si-O)的无机或有机无机复合体等中的一种以上。
上述平坦层可以进一步包括高折射率填料。上述高折射率填料是用于减少平坦层和有机物器件的折射率之差的。对上述高折射率填料无特别限制，只要可以分散在平坦层内从而提高折射率即可，可以是选自氧化铝、氮化铝、氧化锆、氧化钛、氧化铈、氧化铪、五氧化二铌、五氧化二钽、氧化铟、氧化锡、铟锡氧化物、氧化锌、硅、硫化锌、碳酸钙、硫酸钡以及氮化硅中的一种以上。例如，上述高折射率填料可以是二氧化钛。
上述平坦层的厚度可以根据器件特性适当调节。为了提高光提取效率，平坦层的平均厚度可以为散射粒子平均直径的0.5倍数或2倍以上，例如，可以为0.5-10倍的范围，或可以为1-5倍的范围。
图1示意性地表示了本发明一个实施例的有机电子器件用衬底的层叠结构。如图1所示，在本发明的有机电子器件用衬底的基材10上形成有包括散射粒子40和导电性图案30的散射层20，在基材10的相反面形成有凹凸结构。在上述散射层的凹凸结构上形成平坦层21。可以在平坦层21上进一步层叠有机电子器件等。
另外，本发明提供一种制造上述有机电子器件用衬底的方法。
在一个实施例中，上述制造方法包括：在基材上形成导电性图案的步骤；在形成有导电性图案的基材上，使用包含粘接剂和散射粒子的涂覆液而形成散射层的步骤；以及在形成的散射层上形成平坦层的步骤。
在基材上形成导电性图案的步骤，例如可以通过滚筒印花(rollerprinting)方法在牺牲衬底(sacrificialsubstrate)上形成导电性图案。用于形成导电性图案的材质或形状与上述说明相同。
上述形成散射层的步骤可以通过CVD(chemicalvapordeposition：化学气相淀积法)、PVD(physicalvapordeposition：物理蒸气淀积法)或溶胶凝胶涂敷而实施。例如，上述形成散射层的步骤可以包括：将包含无机或有机无机复合粘接剂和散射粒子的涂层液涂敷在基材上的步骤；以及使包含在涂层液中的粘接剂发生缩聚反应，从而形成基质(matrix)的步骤。在对包含于涂层液的粘接剂进行缩聚反应的过程中，形成由散射粒子引起的凹凸结构。
另外，上述形成平坦层的步骤可以通过CVD(chemicalvapordeposition：化学气相淀积法)、PVD(physicalvapordeposition：物理气相淀积法)或溶胶凝胶涂层来实施。例如，上述形成平坦层的步骤可以包括：将包含无机粘接剂和高折射率填料的涂层液涂敷在散射层上的步骤；以及使包含在涂层液中的粘接剂发生缩聚反应，由此形成基质的步骤。
作为本发明的一个例子，在上述形成平坦层的步骤之后，还可以进一步实施研磨平坦层的上部面的过程。通过研磨的过程，可以进一步使平坦层的上部面平坦地形成。另外，还能够促进露出在平坦层的上部面的导电性图案、与随后层叠的第一电极的电连接。对研磨平坦面的上部面的过程无特别限制，例如可通过化学机械抛光(chemicalmechanicalpolishing，CMP)过程等实施。
图2表示本发明一个实施例的有机电子装置的制造过程。首先，在(A)步骤中，在玻璃衬底10上形成导电性图案30。导电性图案30可以通过滚筒印花方法形成。在(B)步骤中，将散射粒子分散在无机或有机无机复合粘接剂的涂层液涂覆在基材上，例如，可以通过溶胶凝胶的涂层来形成散射层。在对形成的散射层20进行硬化的过程中粘接剂成分被收缩，并且由于散射粒子40和/或导电性图案30而形成凹凸结构。在(C)步骤中，利用混合有二氧化钛的硅氧烷粘接剂在形成有凹凸结构的散射层20上形成平坦层21。在(D)步骤中，可以在制造的有机电子器件用衬底上层叠有机电子器件。例如，有机电子器件可以通过依次层叠第一透明电极50、包括发光层的有机层60、以及第二电极70来形成。
另外，本发明提供一种包括以上所述的衬底和在上述衬底上形成的有机电子器件的有机电子装置。根据情况，可以进一步包括用于提高器件特性的追加的层叠结构。关于层叠在有机电子器件用衬底上的结构，本领域技术人员可以进行多种变更或追加，例如，上述有机电子器件可以是有机发光器件。例如，上述有机电子装置包括：有机电子器件用衬底、在上述衬底上形成的第一透明电极、包括一个以上发光层的有机层、以及第二电极；而且在第一透明电极和有机电子器件之间，可以进一步包括用于补偿第一透明电极的电压下降的金属配线。
图3示意性地表示包括本发明一个实施例的有机电子器件用衬底的有机电子器件的层叠结构。如图3所示，在图1中制造的衬底上，依次形成第一电极50、包括发光层的有机层60以及第二电极70，由此构成有机电子器件。
用于实施发明的形态
以下，通过本发明的实施例等进一步详述本发明，但本发明的范畴不限于此。
实施例1
有机电子器件用衬底的制造
在10g的TMOS(Si(OCH3)4：硅氧烷)中充分分散1g的折射率约为1.52的珠状聚合物(XX75BQ，直径3μm，Sekisui制造)，由此制备了涂层液。在玻璃衬底上使用银(Ag)浆以滚筒印花方法形成了格子状的导电性图案。将制备的涂层液涂覆在形成有导电性图案的玻璃衬底上。通过硬化涂覆的涂层液形成了散射层。另外，在散射层上涂覆内部分散有高折射率填料(二氧化钛)的无机粘接剂(硅氧烷)并进行了干燥，由此制造了形成有平坦层的有机电子器件用衬底。对于制造的有机电子器件用衬底，在形成平坦层时调节高折射率填料的含量，由此使平坦层和珠状聚合物的折射率之差形成为0.4。
OLED的制造
在上述制造的有机电子器件用衬底的高折射层上，依次层叠第一电极、有机层以及第二电极，由此制作了具有2x2mm2发光区域的白色OLED。ITO(IndiumTinOxide)用作第一电极，铝(Al)薄膜用作第二电极。另外，有机层的结构包括空穴注入层、空穴传输层、发光层、电子传输层以及电子注入层。上述各层叠结构使用了白色OLED制造领域中通常使用的材料，其形成方法也使用了通常的方法。
实施例2
在涂层液的制备时，除了将散射粒子的量变更为1.5g，并且珠状聚合物和平坦层的折射率之差调整为0.8之外，以与实施例1相同的方法制造衬底，并且在制造的衬底上形成了OLED器件。
实施例3
在制造有机电子器件用衬底的过程中，除了将TEOS(Si(OC2H5)4，硅氧烷)用作粘接剂之外，以与实施例1相同的方法制造衬底，并且利用制造的衬底制备了OLED器件。
比较例1
在制造有机电子器件用衬底的过程中，除了使用甲基丙烯酸甲酯来替代硅氧烷，并且将平坦层和珠状聚合物的折射率之差调整为0.2之外，以与实施例1相同的方法制造衬底，并使用制造的衬底来制备了OLED器件。
比较例2
制造有机电子器件用衬底的过程中，除了平坦层和珠状聚合物的折射率之差调整为0.2，并且不形成导电性图案之外，以与实施例1相同的方法制造衬底，并使用制造的衬底制备了OLED器件。
实验例1：比较基于散射粒子和平坦层的折射率之差的光提取效率
比较并测定了实施例1、2以及比较例1中制造的OLED器件的光提取效率。具体而言，在0.4mA恒定电流的驱动条件下驱动各OLED，测定提取的光速并评估了光提取效率。其测定结果表示在以下表1中。在表1中，Na为散射粒子的折射率，Nb是平坦层的折射率，表示实质上不存在折射率之差的情况。
表1
No. 折射率之差(|Na-Nb|) 光速(Luminous emittance，lm)
对照群 N.A. 0.052
比较例1 0.2 0.068
实施例1 0.4 0.075
实施例2 0.8 0.080
实验例2：器件表面电阻的测定
测定实施例1、2和比较例1中制备的有机电子器件的表面电阻。其测定结果表示在以下表2中。
表2
实施例1 实施例2 比较例2
表面电阻(Ω/cm2) 5.1 5.2 38
可以从表2的结果确认：本发明的有机电子器件用衬底通过形成导电性图案，与现有的衬底相比使表面电阻显著降低。
产业上的可利用性
本发明的有机电子器件用衬底可以应用于包括显示装置或照明装置等的多种有机电子装置领域。

Claims (19)

1.一种有机电子器件用衬底，其包括：
基材；
散射层，其形成在基材上以使得在散射层的与所述基材相反的表面上的散射粒子形成凹凸结构，并包括减少电极表面电阻的导电性图案、用于使光散射的散射粒子以及粘接剂；以及
平坦层，其形成在散射层上，并使由散射层的凹凸结构引起的表面弯曲平坦化，
其中，导电性图案的一面是露出于由平坦层形成的平坦面的结构，以平坦面整体面积为基准，露出于平坦面的导电性图案的面积比为0.001％-50％
所述散射粒子的折射率Na和平坦层的折射率Nb满足以下式1的关系：
式1|Na-Nb|≥0.3
在所述式中，Na是散射粒子的折射率，Nb是平坦层的折射率。
2.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，折射率(|Na-Nb|)的差值是0.4或大于0.4。
3.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，其中，
导电性图案的高度为0.01μm-50μm，导电性图案的宽度为0.1μm-500μm。
4.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，其中
导电性图案包含选自Ag、Au、Al、Cu、Cr以及Mo/Al/Mo的一种以上。
5.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，其中，
导电性图案是银浆、包含银的金属浆或包含碳的导电物质的网状形态。
6.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，其中，
散射粒子的折射率Na为1.0-2.0，平坦层的折射率Nb为1.7-2.5。
7.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，其中，
散射粒子的折射率Na为2.0-3.5，平坦层的折射率Nb为1.7-2.5。
8.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，其中，
散射粒子是选自硅、二氧化硅、玻璃、氧化钛、氟化镁、氧化锆、氧化铝、氧化铈、氧化铪、五氧化二铌、五氧化二钽、氧化铟、氧化锡、铟锡氧化物、氧化锌、硅、硫化锌、碳酸钙、硫酸钡、氮化硅以及氮化铝中的一种以上。
9.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，其中，
散射粒子的平均直径为0.01μm-20μm。
10.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，其中，
散射层内的粘接剂是无机或有机无机复合粘接剂。
11.权利要求10所述的有机电子器件用衬底，其中，
散射层内的粘接剂选自氧化硅；氮化硅；氮氧化硅；氧化铝；以及基于硅氧烷结合的的无机或有机无机复合体中的一种以上。
12.权利要求1所述的有机电子器件用衬底，其中，
平坦层包含无机粘接剂或有机无机复合粘接剂。
13.权利要求12所述的有机电子器件用衬底，其中，
平坦层是选自氧化硅；氮化硅；氮氧化硅；氧化铝；以及基于硅氧烷结合的无机或有机无机复合体的一种以上。
14.权利要求12所述的有机电子器件用衬底，其中，
平坦层进一步包括高折射率填料。
15.权利要求14所述的有机电子器件用衬底，其中，
高折射率填料是氧化铝、氮化铝、氧化锆、氧化钛、氧化铈、氧化铪、五氧化二铌、五氧化二钽、氧化铟、氧化锡、铟锡氧化物、氧化锌、硅、硫化锌、碳酸钙、硫酸钡以及氮化硅的一种以上。
16.一种权利要求1所述的有机电子器件用衬底的制造方法，其包括：
在基材上形成导电性图案的步骤；在形成的导电性图案之间填充包含粘接剂和散射粒子的涂覆液从而形成散射层的步骤；以及在形成的散射层上形成平坦层的步骤。
17.权利要求16所述的有机电子器件用衬底的制造方法，其中，
形成散射层的步骤通过CVD、PVD或溶胶凝胶的涂层来实施。
18.权利要求16所述的有机电子器件用衬底的制造方法，其中，
在形成平坦层的步骤之后，进一步包括对形成的平坦层的上部面进行研磨的步骤。
19.一种有机电子装置，其包括权利要求1-15中任一项所述的衬底和在所述衬底上形成的有机电子器件。
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