CN103066327B - 一种具有抗过充性能的非水电解质溶液 - Google Patents
一种具有抗过充性能的非水电解质溶液 Download PDFInfo
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Abstract
本发明公开了一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,所述的电解质溶液由以下成份组成:(A)锂盐,(B)碳酸酯类和/或醚类有机溶剂,(C)过充安全添加剂和(D)其他功能添加剂,其组成可以简写为A+B+C+D;其中(A)锂盐在此电解质溶液中的摩尔浓度范围是:0.001-2摩尔/升,(C)防过充添加剂在此电解质溶液中所占的质量比例范围是:0.01%–30%,(D)其他功能添加剂在此电解质溶液中的摩尔浓度范围是:0-0.5摩尔/升;上述的电解质溶液可应用在锂一次电池、以及锂离子电池中。
Description
技术领域
本发明涉及一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,属于材料技术领域。
背景技术
锂离子电池由于兼具高比能量和高比功率的显著优势,被认为是最具发展潜力的动力电池体系。目前制约大容量锂离子动力电池应用的最主要障碍是电池的安全性。锂离子电池仍以液体电解质为主,它的组成是闪点较低的碳酸酯类溶剂、六氟磷酸锂锂盐以及其他添加剂组成,由于溶剂组分具有易燃易爆的特点,当电池在过充电、过放、或者一些极端的使用情况下容易产生安全隐患,发生起火甚至爆炸事件。
当锂离子电池过充时,由于电池电压随极化增大而迅速上升,势必引发正极活性物质结构的不可逆变化以及电解液的氧化分解,进而产生大量的气体并放出大量的热,致使电池内压和温度急剧上升,存在爆炸、燃烧等不安全隐患,同时,处于过充状态的碳负极表面也会因金属锂的沉积而降低其安全性。目前,锂离子电池的过充电保护一般采用专用的过充电保护电路来实现。通过添加剂来实现电池的过充电保护,对于简化电池制造工艺,降低电池生产成本具有极其重要的意义。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是:提供一种对锂离子电池性能影响非常小、并且具有抗过充性能的非水电解质溶液。
为解决上述技术问题, 本发明采用了以下的技术方案。
所述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,包括:(A)锂盐,(B)碳酸酯类和/或醚类有机溶剂,其特点是:还含有以下成份:(C)过充安全添加剂和(D)其他功能添加剂,其组成可以简写为A+ B + C + D;其中(A)锂盐在此电解质溶液中的摩尔浓度范围是:0.001 - 2 摩尔/升,(C)过充安全添加剂在此电解质溶液中所占的质量比例范围是:0.01% – 30%,(D)其他功能添加剂在此电解质溶液中的摩尔浓度范围是:0-0.5 摩尔/升;所述的(C)过充安全添加剂选自具有以下结构式的化合物中的一种或者多种共存:
上式中, R1、R2、R3分别任选自烷基、烷氧基、卤代烷基、卤代烷氧基、氰基、异氰基、硫氰基或异硫氰基,其中:卤代的元素为F、Cl或Br,卤代为部分取代或全取代;R4可以无任何取代基,也可以任选自烷基、烷氧基、氧原子、卤代烷基、卤代烷氧基,其中:卤代的元素为F、Cl或Br,卤代为部分取代或全取代;R5、R6、R7分别任选自烷基、烯烃基、炔基、苯基、甲苯基、卤代烷基、卤代烯烃基、卤代炔基、卤代苯基、卤代甲苯基,其中:卤代的卤素为F、Cl或Br,卤代为部分取代或全取代。
进一步地,前述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其中:所述的(C)过充安全添加剂优选自下面化合物中的至少一种或者两者共存:
乙烯基三乙氧基硅烷 或 正丙烯基-二乙氧基苯氧基硅烷。
进一步地,前述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其中:所述的(A)锂盐为具有如下分子式的化合物中的一种或几种共存:LiBF4,LiPF6,LiAsF6,LiClO4,LiN(SO2CF3)2,LiN(SO2C2F5)2,LiSO3CF3,LiC2O4BC2O4,LiF2BC2O4,LiBFa[(C6Fx(CnFmH(2n+1-m))yH(5-x-y))](4-a),其中a=0、1、2、 3, x=0、1、2、3、4、5,y=0、1、2、3、4、5, n、m为大于等于零的整数,和LiPFb[(C6Fs(CpFqH(2p+1-q))tH(5-s-t))](6-b),其中b=0、1、2、3、4、5, s=0、1、2、3、 4、5,t=0、1、2、3、4、5, p、 q为大于等于零的整数, 2n+1-m、 5-x-y、2p+1-q、5-s-t均为大于等于零的整数。
进一步地,前述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其中:所述的(B)碳酸酯类有机溶剂为环状的碳酸酯类和/或链状碳酸酯类化合物;所述的醚类有机溶剂选自四氢呋喃(简称THF)、2-甲基四氢呋喃(简称2-Methyl-THF)、1,3-二氧环戊烷(简称DOL)、二甲氧甲烷(简称DMM)、1,2-二甲氧乙烷(简称DME)和二甘醇二甲醚(简称dimethyl carbitol)中的至少一种。
进一步地,前述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其中:所述的环状的碳酸酯类化合物优选自碳酸乙烯酯(简称EC)、碳酸丙烯酯(简称PC)、γ-丁内酯(简称GBL)和碳酸亚丁酯(简称BC)的至少一种;所述的链状碳酸酯类化合物优选自碳酸二甲酯(简称DMC)、碳酸二乙酯(简称DEC)、碳酸二丙酯(简称DPC)、碳酸甲基乙基酯(简称EMC)、以及碳数为3-8的直链或支链脂肪单醇与碳酸合成的碳酸酯衍生物中的至少一种。
进一步地,前述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其中:所述的(D)其他功能添加剂可以是下列化合物中的一种或几种共存:联苯(BP),碳酸亚乙烯酯(VC),碳酸乙烯亚乙酯(VEC),氟代碳酸乙烯酯(FEC),1-3丙烷磺内酯(PS),1,4-丁磺酸内酯(BS),1-3-(1-丙烯)磺内酯(PST),琥珀酸酐(SA),亚硫酸乙烯酯(ESI),硫酸乙烯酯(ESA),乙烯基亚硫酸乙烯酯(VES),环己基苯(CHB),叔丁基苯(TBB),叔戊基苯(TPB)和丁二氰(SN)。
本发明所得到的具有抗过充性能的非水电解质溶液完全可以应用于锂一次电池以及锂离子电池中。
本发明的有益效果是:通过在电解质溶液中添加防过充添加剂,能大大提高电解质溶液的耐过充性能,降低电池过充时的温度;由这种防过充锂离子电解液制备得到的锂离子电池,同样具备了这些优点,几乎不影响锂离子电池的正常性能,完全可以满足应用的需要。且本发明操作性强、成本低。
具体实施方式
下面通过具体实施例对本发明作进一步的描述,但这些实施例不构成对本发明的任何限制。
实施例1: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液:将锂盐LiPF6溶于EC/DMC/EMC(三者体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiPF6的最终浓度为1摩尔/升;然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加添加剂的对比样,另一份中添加了占电解液总质量2%的乙烯基三乙氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例2: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiBF4溶于EC/DMC/EMC(三者体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiBF4的最终浓度为1摩尔/升,然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加添加剂的对比样,另一份中添加了占电解液总质量4%的乙烯基三乙氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,将电池在0.2C下充电到4.2V,然后在1C下将电池充电到12V,结果不加添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例3: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiPF6溶于EC/DMC/EMC(三者体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiPF6的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为VC、0.1 mol/L。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量2%的过充安全添加剂正丙烯基-二乙氧基苯氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例4: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiPF6溶于EC/DMC/EMC(体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiPF6的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为PS、0.2 mol/L。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量4%的过充安全添加剂正丙烯基-二乙氧基苯氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例5: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiTFSI溶于EC/DMC/EMC(体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiTFSI的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为VC(0.1 mol/L)+PS(0.1 mol/L)。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量4%的过充安全添加剂乙烯基三乙氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例6: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiFSI溶于EC/DMC/EMC(体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiFSI的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为FEC(0.1 mol/L)+PS(0.1 mol/L)。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量4%的过充安全添加剂乙烯基三乙氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例7: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiFSI溶于EC/EMC/DEC(体积比为3∶6∶1)的混合溶剂中,其中LiFSI的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为PS、0.2 mol/L。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量10%的过充安全添加剂乙烯基三乙氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例8: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiPF5C3F7溶于EC/DMC/EMC(体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiPF5C3F7的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为VEC(0.2 mol/L)。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量4%的过充安全添加剂正丙烯基-二乙氧基苯氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例9: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiPF3(C2F5)3溶于EC/GBL/DMC/EMC(体积比为1∶1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiPF3(C2F5)3的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为BP(0.05 mol/L)+PST(0.1 mol/L)。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量2%的乙烯基三乙氧基硅烷和2%的正丙烯基-二乙氧基苯氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例10: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiBF3C3F7溶于EC/GBL/DMC/EMC(体积比为1∶1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiBF3C3F7的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为SN(0.05 mol/L)+PST(0.1 mol/L)。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量5%的过充安全添加剂乙烯基三乙氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例11: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiPF6溶于EC/DOL/DMC(体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiPF6的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为SA(0.15 mol/L)+CHB(0.05 mol/L)。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量1%的乙烯基三乙氧基硅烷和1%的正丙烯基-二乙氧基苯氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例12: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiPF6溶于EC/DEC/DME(体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiPF6的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为BS(0.15 mol/L)+ESI(0.05 mol/L)。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量2%的过充安全添加剂乙烯基三乙氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
实施例13: 在充氩气的手套箱中(H2O<10ppm)配制锂离子电池电解液,将锂盐LiPF6溶于EC/DEC/DPC(体积比为1∶1∶1)的混合溶剂中,其中LiPF6的最终浓度为1摩尔/升,其他功能添加剂D的添加种类和量为VC(0.15 mol/L)+TBB(0.05 mol/L)。然后将上述的锂离子电池电解液分成两份,其中一份为不加过充安全添加剂C的对比样,另一份中添加了占电解液总质量1%的过充安全添加剂乙烯基三乙氧基硅烷的过充安全电解液,分别用两种电解液制备锂离子电池,再用3C、10V恒压测试过充性能,结果不加过充安全添加剂的电池变形、爆炸、起火,而加过充安全添加剂的电池不爆炸、不起火。
Claims (6)
1.一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,包括:(A)锂盐,(B)碳酸酯类和/或醚类有机溶剂,其特征在于:还含有以下成份:(C)过充安全添加剂和(D)其他功能添加剂,其组成可以简写为A+B+C+D;其中(A)锂盐在此电解质溶液中的摩尔浓度范围是:0.001-2摩尔/升,(C)过充安全添加剂在此电解质溶液中所占的质量比例范围是:0.01%–30%,(D)其他功能添加剂在此电解质溶液中的摩尔浓度范围是:0-0.5摩尔/升;所述的(C)过充安全添加剂选自具有以下结构式的化合物中的一种或者多种共存:
上式中,R1、R2、R3分别任选自烷基、烷氧基、卤代烷基、卤代烷氧基、氰基、异氰基、硫氰基或异硫氰基,其中:卤代的元素为F、Cl或Br,卤代为部分取代或全取代;R4为无任何取代基,或者为任选自烷基、烷氧基、氧原子、卤代烷基、卤代烷氧基,其中:卤代的元素为F、Cl或Br,卤代为部分取代或全取代;R5、R6、R7分别任选自烷基、烯烃基、炔基、苯基、甲苯基、卤代烷基、卤代烯烃基、卤代炔基、卤代苯基、卤代甲苯基,其中:卤代的卤素为F、Cl或Br,卤代为部分取代或全取代。
2.根据权利要求1所述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其特征在于:所述的(C)过充安全添加剂选自下面化合物中的至少一种:
3.根据权利要求1或2所述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其特征在于:所述的(A)锂盐为具有如下分子式的化合物中的一种或几种共存:LiBF4,LiPF6,LiAsF6,LiClO4,LiN(SO2CF3)2,LiN(SO2C2F5)2,LiSO3CF3,LiC2O4BC2O4,LiF2BC2O4,LiBFa[(C6Fx(CnFmH(2n+1-m))yH(5-x-y))](4-a),其中a=0、1、2、3,x=0、1、2、3、4、5,y=0、1、2、3、4、5,n、m为大于等于零的整数,和LiPFb[(C6Fs(CpFqH(2p+1-q))tH(5-s-t))](6-b),其中b=0、1、2、3、4、5,s=0、1、2、3、4、5,t=0、1、2、3、4、5,p、q为大于等于零的整数,2n+1-m、5-x-y、2p+1-q、5-s-t均为大于等于零的整数。
4.根据权利要求1或2所述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其特征在于:所述的(B)碳酸酯类有机溶剂为环状的碳酸酯类和/或链状碳酸酯类化合物;所述的醚类有机溶剂选自四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1,3-二氧环戊烷、二甲氧甲烷、1,2-二甲氧乙烷和二甘醇二甲醚中的至少一种。
5.根据权利要求4所述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其特征在于:所述的环状的碳酸酯类化合物选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、γ-丁内酯和碳酸亚丁酯中的至少一种;所述的链状碳酸酯类化合物选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸二丙酯、碳酸甲基乙基酯、以及碳数为3-8的直链或支链脂肪单醇与碳酸合成的碳酸酯衍生物中的至少一种。
6.根据权利要求1或2所述的一种具有抗过充性能的非水电解质溶液,其特征在于:所述的(D)其他功能添加剂是下列化合物中的至少一种:联苯,碳酸亚乙烯酯,碳酸乙烯亚乙酯,氟代碳酸乙烯酯,1-3丙烷磺内酯,1,4-丁磺酸内酯,1-3-(1-丙烯)磺内酯,琥珀酸酐,亚硫酸乙烯酯,硫酸乙烯酯,乙烯基亚硫酸乙烯酯,环己基苯,叔丁基苯,叔戊基苯和丁二氰。
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CN103066327A (zh) | 2013-04-24 |
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