CN102918602B - 用于无需钚的还原性反萃取操作处理废核燃料的方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于处理废核燃料的方法，除了其他优点之外，所述方法不需要钚的还原性反萃取操作。所述方法特别地可以用于处理铀氧化物燃料以及混合的铀和钚氧化物燃料。

Description

用于无需钚的还原性反萃取操作处理废核燃料的方法
技术领域
本发明涉及用于再处理废核燃料的方法，除了其他优点之外，所述方法不需要钚的还原性反萃取操作。
所述方法在再处理铀氧化物燃料以及铀和钚混合氧化物燃料方面找到特别的应用。
背景技术
目前，用于再处理废核燃料的工厂使用PUREX方法（来自通过萃取进行钚铀精制，Plutonium Uranium Refining by EXtraction）来回收这些燃料中存在的铀和钚。
这是通过液-液萃取通过进行数个纯化循环来得到的。所使用的萃取剂是对于铀和钚具有特别的亲和性的磷酸三正丁酯。
PUREX方法（例如在法国La Hague的再处理工厂（UP2-800，UP3)进行的）示意地包括三个循环，即：
-旨在联合地净化铀和钚，与裂变产物以及少量的锕系元素（即，镅、锔和镎）分开，将铀和钚分配到两个水流中的第一循环；以及
-在铀和钚分配之后用于将它们单独纯化的分别地称为“第二铀循环”以及“第二钚循环”的两个补充循环。
最近，在国际PCT申请公开号WO 2007/135178（参考文献[1]）中提出了称为COEXTM方法（来自联合萃取，COEXtraction）的PUREX方法的主要发展。
虽然确保铀和钚的回收和纯化比得上PUREX方法，这种发展可以显著地降低钚被转用于军事用途的风险。
它还可以产生包含净化的钚、铀以及可选的镎的混合物的流，即，从裂变产物中完全地净化，以及使用该流来进料所谓的“共转化”单元，所述“共转化”单元的作用是制备可以直接用于制造MOX类型核燃料（来自混合的氧化物燃料，Mixed OXide Fuel）的混合氧化物(U,Pu)O2或(U,Pu,Np)O2。
为此目的，在类似于PUREX方法的第一循环期间进行的铀和钚的净化操作之后，COEXTM方法提供了分配铀和钚，从而获得包含钚、铀以及可选的镎的第一水流，以及包含铀以及可选的镎但是不包含任何钚的第二水流。
在位于所述分配下游的所有操作中，它也规定在铀和可选的镎存在下保持钚直至得到混合氧化物(U,Pu)O2或(U,Pu,Np)O2。
因此，在COEXTM方法中，PUREX方法的“第二钚循环”被旨在不再单独地纯化钚，而是纯化在源于所述分配操作的第一水流中存在的钚、铀以及可选的镎的混合物的循环所替换。
在PUREX和COEXTM方法中，将铀和钚分配到两个水相中是基于称为“还原的”钚的反萃取操作，因为所述反萃取操作由通过将钚完全地还原成氧化态III（在这个氧化态下钚几乎不能被磷酸三正丁酯萃取，并且因此钚易于进入水相中），从包含钚的有机相中反萃取钚组成。
为此目的，使包含钚（IV）的有机相与硝酸水相接触，所述水相包含能够将所述钚（IV）还原成钚（III）的还原剂，连同用来破坏在水相中易于形成的亚硝酸的抗亚硝酸试剂，由此使还原剂和钚（III）两者稳定。
在用来在PUREX方法中纯化钚，以及在COEXTM方法中纯化钚、铀以及可选的镎的混合物的步骤期间还进行了钚的还原性反萃取操作。
由于氧化还原反应的发生，使还原反应与液-液萃取操作相结合的这些钚的还原性反萃取操作比较复杂。有效地，它们需要以对于具有高钚含量的MOX燃料的再处理而言可以是非常大量的量添加还原剂和抗亚硝酸试剂，这施加了操作限制以确保这些操作的稳定性和安全性（尤其是注意到某些反应产物）。
此外，它们需要随后进行由将钚（III）再氧化成钚（IV）组成的操作，使得钚可以再次被萃取到有机相中，或者使得它可以可选地被保存在水相中，因为只有当钚处于氧化态IV时，它在水性介质中才是稳定的，这使该方法变得复杂。
因此，由于针对再处理废核燃料开发新型工厂的前景，发明人给他们自己设定了提供一种方法的目标，虽然在回收和净化铀和钚的方面所述方法给出与PUREX和COEXTM方法相同的性能，但是所述方法不需要任何钚的还原性反萃取操作，特别地用于实现铀和钚的分配。
他们还给他们自己设定了以下目标，即使用所述方法，将有可能：
-如COEXTM方法，产生两个流，一个包含纯化的钚、铀以及可选的镎的混合物，而另一个包含纯化的铀，
-或者如PUREX方法，产生两个流，一个包含纯化的钚，而另一个包含纯化的铀，
-或者产生两个流，一个包含纯化的钚和镎的混合物，而另一个包含纯化的铀。
他们还给他们自己设定了以下目标，即如果使用所述方法来产生包含纯化的钚、铀以及可选的镎的混合物的流，当调节在所产生的流中存在的钚与铀的量之间的比率时，它可以提供非常大的灵活性。
他们还给他们自己设定了以下目标，即所述方法至少部分地使用针对PUREX方法获得的知识和技术诀窍，从而有可能在短期或中期，将它应用在工业水平上。
发明内容
使用本发明实现了这些目标及其他目标，本发明提出了用于再处理废核燃料的方法，至少包括以下步骤：
a）将通过使所述燃料溶解在硝酸中得到的硝酸水相中存在的铀和钚净化，用来去除所述相中还包含的镅、锔以及大多数裂变产物，所述净化至少包括将处于氧化态VI的铀和处于氧化态IV的钚联合萃取（共萃取）到与水不混溶并且包含第一萃取剂的有机相中，与锕系元素（III）以及裂变产物相比较，所述第一萃取剂更加能够从酸水相中萃取出铀（VI）和钚（IV）；
b）将步骤a）联合萃取的铀和钚联合反萃取（共反萃取）到硝酸水相中，铀以氧化态IV的形式进行反萃取而钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取从而在所述联合反萃取期间，通过钚（IV）的歧化反应进一步形成钚（VI）；
c）将源于步骤b）的硝酸水相中存在的铀和钚分配到包含钚而不含铀或者包含铀和钚的混合物的第一水相，以及包含铀而不含钚的第二水相中，所述分配至少包括：
-将全部或部分的处于氧化态VI的铀可选地萃取到与水不混溶并且包含第二萃取剂的有机相中，所述第二萃取剂与所述第一萃取剂不同并且与钚（IV）相比较，所述第二萃取剂更加能够从酸水相中萃取出铀（VI），在处理源于步骤b）的硝酸水相以便将所述相中存在的钚（VI）还原成钚（IV）之后和/或与其联合地进行所述萃取；以及
-将所萃取的铀（VI）反萃取到硝酸水相中；以及
d）对源于步骤c）的萃取的水相中存在的钚或者铀和钚的混合物进行纯化用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
因此，在本发明的方法中，将铀和钚分配到两个水相中不是基于用于还原源于所述净化步骤的有机相中包含的钚的反萃取操作，而是基于对包括在所述净化步骤联合萃取的铀和钚的硝酸水相中包含的全部或部分的铀进行选择性萃取。
这通过下面各项成为可能：
*首先，在所述净化步骤和分配步骤之间，进行一个步骤，即步骤b），所述步骤由将源于所述净化步骤的有机相中存在的铀和钚联合地反萃取到硝酸水相中，而不依赖所述相中存在的钚的任何还原反应组成；以及
*其次，在所述分配步骤，使用包含一种萃取剂的有机相，与钚（IV）相比较，所述萃取剂更加能够从酸水相中萃取出铀（VI），因此这可以将所述酸水相中初始存在的全部或部分铀转移到有机相中，而将钚（IV）留在所述相中。
在前述以及其剩余部分中，应当理解的是当在用所述萃取剂进行萃取操作期间得到的铀（VI）的分配系数大于在相同萃取操作期间得到的钚（IV）的分配系数时，与钚（IV）相比较，所述萃取剂更加能够从酸水相中萃取铀（VI），而与进行所述萃取操作的操作条件无关。
类似地，应当理解的是，当在用所述萃取剂进行萃取操作期间得到的铀（VI）和/或钚（IV）的分配系数大于在相同萃取操作期间得到的镅、锔和/或裂变产物的分配系数时，与镅、锔和/或裂变产物相比较，所述萃取剂更加能够从酸水相中萃取铀（VI）和/或钚（IV），而与进行所述萃取操作的操作条件无关。
在此方面，可以回想到的是在液-液萃取操作中，金属元素M的分配系数（表示为DM）相应于在平衡时有机相中它的浓度相对于水相中它的浓度的比率，即[M]有机/[M]水。
在通过溶解所述燃料得到的硝酸水相中发现在废核燃料中包含的镎，主要处于氧化态V和VI的形式。考虑了在水溶液和有机溶液中铀（VI）和镎（VI）行为的相似性，镎（VI）不可避免地被所述第一萃取剂萃取到有机相中，其作用是使在镎的两个氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎（VI）移动。其结果是，步骤a）铀和钚的联合萃取操作伴随有镎的萃取操作，除非在所述联合萃取操作期间或在其之前，规定镎处于氧化态V，使得它很少或不能被所述第一萃取剂萃取。
另一方面，通过对源于步骤b）的水相进行处理从而将它包含的钚（VI）还原成钚（IV），在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡不可避免地朝向形成镎（V）移动，其作用是使所述相中存在的镎很少或不能被所述第二萃取剂萃取。
在步骤d）之后这可以有利地利于获得水相，包括：
-纯化的钚和铀也包含纯化的镎的混合物；
-或纯化的钚和铀不含镎的混合物；
-或纯化的钚不含铀和镎；
-或纯化的钚和镎不含铀的混合物。
因此在本发明方法的第一优选实施方式中，它至少包括以下步骤：
a)对通过溶解所述燃料得到的硝酸水相中存在的铀、钚和镎进行净化，用来去除所述相中还包含的镅、锔以及大多数裂变产物，所述净化操作至少包括将铀（VI）、钚（IV）以及处于氧化态VI的镎联合萃取到包含所述第一萃取剂的有机相中；
b)将步骤a）联合萃取的铀、钚和镎联合反萃取到硝酸水相中，铀以氧化态VI的形式进行反萃取，钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取，并且镎以氧化态V和VI的形式进行反萃取；
c)将源于步骤b）的硝酸水相中存在的铀、钚以及镎分配到包含铀、钚和镎的混合物的第一水相，以及包含铀而不含钚或镎的第二水相中，该所述分配操作至少包括：
-将一部分处于氧化态VI的铀选择性地萃取到包含所述第二萃取剂的有机相中，在处理源于步骤b）的硝酸水相以便将所述相中存在的钚（VI）还原成钚（IV）之后进行所述萃取操作；以及
-将所萃取的铀（VI）反萃取到硝酸水相中；以及
d)对源于步骤c）的萃取操作的水相中存在的铀、钚以及镎的混合物进行纯化用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
在这种情况下，步骤d）优选地至少包括：
-将源于步骤c）的萃取操作的水相中存在的分别处于氧化态VI、IV以及VI的铀、钚以及镎的混合物萃取到与水不混溶并且包含第三萃取剂的有机相中，所述第三萃取剂与所述第二萃取剂不同并且与裂变产物相比较，所述第三萃取剂更加能够从酸水相中萃取铀（VI）和钚（IV）；以及
-将所萃取的铀（VI）、钚（IV）以及镎（VI）的混合物反萃取到硝酸水相中。
为此目的，在步骤d）的萃取操作期间，本发明的方法有利地包括对源于步骤c）的萃取操作的硝酸水相进行处理，从而使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎（VI）移动，并且由此有利于通过第三萃取剂来萃取镎。
在本发明方法的第二优选实施方式中，它至少包括以下步骤：
a)将通过溶解所述燃料得到的硝酸水相中存在的铀和钚净化，用来去除所述相中还包含的镎、镅、锔以及大多数裂变产物，所述净化操作至少包括将铀（VI）和钚（IV）联合萃取到包含所述第一萃取剂的有机相中，在处理所述硝酸水相以便使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎（V）转移之后和/或与其联合地进行所述联合萃取操作；
b)将步骤a）联合萃取的铀和钚联合反萃取到硝酸水相中，铀以氧化态IV的形式进行反萃取而钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取；
c)将源于步骤b）的硝酸水相中存在的铀和钚分配到包含铀和钚的混合物的第一水相，以及包含铀而不含钚的第二水相中，所述分配操作至少包括：
-将一部分处于氧化态VI的铀选择性地萃取到包含所述第二萃取剂的有机相中，在处理源于步骤b）的水相以便将所述相中存在的钚（VI）还原成钚（IV）之后进行所述萃取操作；以及
-将所萃取的铀（VI）反萃取到硝酸水相中；以及
d)对源于步骤c）的萃取操作的水相中存在的铀和钚的混合物进行纯化用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
在这种情况下，步骤d）优选地至少包括：
-将源于步骤c）的萃取操作的水相中存在的分别处于氧化态VI和IV的铀和钚的混合物，萃取到不与水混溶并且包含第三萃取剂的有机相中，所述第三萃取剂与所述第二萃取剂不同并且与裂变产物相比较，所述第三萃取剂更加能够从酸水相中萃取铀（VI）和钚（IV）；以及
-将所萃取的铀（VI）和钚（IV）的混合物反萃取到硝酸水相中。
在本发明方法的第三优选实施方式中，它至少包括以下步骤：
a)将通过溶解所述燃料得到的硝酸水相中存在的铀和钚净化，用来去除在所述相中还包含的镎、镅、锔以及大多数裂变产物，所述净化操作至少包括将铀（VI）和钚（IV）联合萃取到包含所述第一萃取剂的有机相中，在处理所述硝酸水相以便使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎（V）转移之后和/或与其联合地进行所述联合萃取；
b)将步骤a）联合萃取的铀和钚联合反萃取到硝酸水相中，铀以氧化态VI的形式进行反萃取而钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取，
c)将源于步骤b）的硝酸水相中存在的铀和钚分配到包含钚而不含铀的第一水相，以及包含铀而不含钚的第二水相中，所述分配操作至少包括：
-将所有处于氧化态VI的铀选择性地萃取到包含所述第二萃取剂的有机相中，在处理源于步骤b）的水相从而将所述相中存在的钚（VI）还原成钚（IV）之后进行所述萃取操作；以及
-将所萃取的铀（VI）反萃取到硝酸水相中；以及
d)对源于步骤c）的萃取操作的水相中存在的钚进行纯化用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
在这种情况下，步骤d）优选地至少包括：
-将源于步骤c）的萃取操作的水相中存在的处于氧化态IV的钚萃取到不与水混溶并且包含第三萃取剂的有机相中，所述第三萃取剂与所述第二萃取剂不同并且与裂变产物相比较，所述第三萃取剂更加能够从酸水相中萃取钚（IV）；以及
-将所萃取的钚（IV）反萃取到硝酸水相中。
在本发明方法的第四优选实施方式中，它至少包括以下步骤：
a)将通过溶解所述燃料得到的硝酸水相中存在的铀、钚以及镎净化，用来去除所述相中还包含的镅、锔以及大多数裂变产物，所述净化操作至少包括将铀（VI）、钚（IV）以及处于氧化态VI的镎联合萃取到包含所述第一萃取剂的有机相中；
b)将步骤a）联合萃取的铀、钚以及镎联合反萃取到硝酸水相中，铀以氧化态IV的形式进行反萃取，钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取，并且镎以氧化态V和VI的形式进行反萃取；
c)将源于步骤b）的硝酸水相中存在的铀、钚和镎分配到包含钚和镎而不含铀的混合物的第一水相，以及包含铀而不含钚或镎的第二水相中，所述分配操作至少包括：
-将所有处于氧化态VI的铀选择性地萃取到包含所述第二萃取剂的有机相中，在处理源于步骤b）的水相以便将所述相中存在的钚（VI）还原成钚（IV）之后进行所述萃取操作；以及
-将所萃取的铀（VI）反萃取到硝酸水相中；以及
d)对源于步骤c）的萃取操作的水相中存在的钚和镎的混合物进行纯化用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
在这种情况下，步骤d）优选地至少包括：
-将源于步骤c）的萃取操作的水相中存在的分别处于氧化态IV和VI的钚和镎的混合物，萃取到与水不混溶并且包含第三萃取剂的有机相中，所述第三萃取剂与所述第二萃取剂不同并且与裂变产物相比较，所述第三萃取剂更加能够从酸水相中萃取钚（IV）；以及
-将所萃取的钚（IV）和镎（VI）的混合物反萃取到硝酸水相中。
为此目的，在步骤d）的萃取操作期间，本发明的方法有利地包括处理源于步骤c）的萃取操作的硝酸水相，用来使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎（VI）移动。
不考虑本发明方法所使用的实施方式，优选地使用相同的萃取剂作为第一萃取剂和第三萃取剂，从而简化对它们产生的有机流出物的管理。
所述萃取剂优选地是磷酸三烷基酯并且更好地仍然是磷酸三正丁酯（或TBP），它典型地以在烃混合物类型的有机稀释剂（具体地如在PUREX方法中的氢化的四丙烯（TPH））中30%（v/v）的比例进行使用。
然而，还有可能使用两种不同的萃取剂，以及有可能从具有通式RC(O)N(R’)2的N,N-二烷基酰胺家族的萃取剂中选择这些萃取剂中的一种和/或另一种，其中R是位于羰基β位置上的支链烷基，像例如N,N-二(2-乙基己基)-正丁酰胺（或DEHBA）或N,N-二-(2-乙基己基)-3,3-二甲基丁酰胺（或DEHDMBA）。
所述第二萃取剂优选地选自具有与前述相同分子式的N,N-二烷基酰胺，但是其中R是位于羰基α位置上的支链烷基，像例如N,N-二-(2-乙基己基)异丁酰胺（或DEHiBA）或N,N-二-(2-乙基己基)-2,2-二甲基丙酰胺（或DEHDMPA），与对于钚（IV）的亲和性相比较，它们已知具有对于铀（VI）更大的亲和性。
然而，在此再次地，有可能从具有支链烷基的磷酸三烷基酯（像例如磷酸三叔丁基酯）中选择第二萃取剂。
在N,N-二烷基酰胺中，特别优选DEHiBA，它对于铀（VI）的选择性特别高，因为，例如，在3M硝酸介质存在下（并且优选地它以在有机稀释剂中范围从0.5摩尔/L至2摩尔/L，更优选从1摩尔/L至1.5摩尔/L的浓度使用），使用所述萃取剂得到的分配系数DU(VI)和DPu(IV)分别为2.7和0.03（即，约90的分配因子（partitioning factor））。
所述稀释剂可以平常地（随便）选自多种极性有机稀释剂或脂肪族有机稀释剂，已经提出它们用于再处理辐射的核燃料的用途，例如甲苯、二甲苯、叔丁苯、三异丙苯、煤油、十二烷（正十二烷、氢化的四丙烯，…）、异链烷烃（例如，Isane IP 185）、三氟间硝基甲苯（metanitrobenzotrifluoride）以及5,5'-[氧-二-(亚甲基氧)]二-(1,1,2,2,3,3,4,4-八氟戊烷)。
然而，在此再次出于简化进行本发明方法的目的，优选地使用相同的稀释剂作为第一萃取剂和第三萃取剂，因此它是烃类混合物，例如TPH（如果使用TBP作为第一萃取剂和第三萃取剂）。
同样，与本发明方法的实施方式无关，用于源于步骤b）的硝酸水相上以便将钚（VI）还原成钚（IV）的处理优选地包括将亚硝酸加入所述相中（例如，通过注入亚硝酸蒸汽）。
类似地，在本方法前面说明的不同实施方式中，用于控制镎氧化态的处理操作有利地包括明智地选择加入亚硝酸（例如，通过注入亚硝酸蒸汽）。
例如，在本方法的第一和第四实施方式中（其中，在步骤d）之后，希望获得包含镎，连同铀和钚一起的混合物，或者仅镎和钚的混合物），在步骤d）的萃取操作期间，以适当的量添加亚硝酸（典型地，10-4M至10-3M的等级），可以使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎（VI）移动，由此促进通过第三萃取剂对其进行萃取。所述添加对于步骤a）的联合萃取操作不是必要的，经验有效地显示，在本方法的这个阶段，由于所处理的硝酸水溶液的强活性，所述亚硝酸以足够的量存在。
在本方法的第二和第三实施方式中（其中相反地，在步骤d）之后，希望获得铀和钚的混合物或者单独的钚（不含镎）），在步骤a）的联合萃取操作开始之前和/或在所述联合萃取操作期间，以足够的量（典型地，0.01M至0.1M的等级）添加亚硝酸，可以使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎（V）移动，镎（V）不能被所述第三萃取剂萃取。
有利地，本发明的方法另外地包括用于浓缩源于步骤b）的硝酸水相的操作和/或用于浓缩源于步骤c）的萃取操作的硝酸水相的操作，从而降低用于进行步骤c）和步骤d）所需要的有机相的体积。
当阅读随后本说明书的其余部分（并且，它涉及在工业规模上本方法实施方式的实施例）时，本发明的其他优点和特征将变得清楚。
显然地，这些实施例仅以说明本发明的方式给出，而不以任何方式进行限制。
附图说明
图1说明了本发明方法的一个优选实施方式的流程图，首先设计成生产能够转化成混合氧化物（U，Pu，Np）O2的铀、钚以及镎的混合物，并且其次设计成生产用于将其转化成UO2的足够纯的铀。
图2是图1中所示的实施方式的第一变化方案的流程图，设计成首先产生能够转化成混合氧化物（U，Pu）O2的铀和钚的混合物，并且其次产生用于将其转化成UO2的足够纯的铀。
图3是图1中所示的实施方式的第二变化方案的流程图，设计成首先产生能够转化成PuO2的钚，并且其次设计成产生用于将其转化成UO2的足够纯的铀。
图4是图1中所示的实施方式的第三变化方案的流程图，设计成首先产生能够转化成（Pu，Np）O2d钚和镎的混合物，并且其次设计成产生用于将其转化成UO2的足够纯的铀。
在这些图中，提及的1-11的矩形表示多级萃取器，例如通常用于再处理废核燃料的那些（混合器-静置器、脉冲塔、离心萃取器）。
进入以及离开这些萃取器的有机相通过双重线符号化表示，而进入和离开这些萃取器的水相通过单重线符号化表示。
具体实施方式
首先参考图1，该图是本发明方法的一个优选实施方式的流程图，设计成由废核燃料的溶解液体（例如UO2）首先生产能够转变成混合氧化物（U，Pu，Np）O2的铀、钚以及镎的混合物，并且其次生产能够转变成UO2的铀。
通过将废核燃料溶解在浓硝酸中（6-10M），紧接着将得到的混合物静置而获得的这种溶解液体，典型地包含200-300g/L铀/2-3g/L钚。
它还包含少量的锕系元素，包括镎、镅和锔，以及裂变产物（镧、铈、镨、钕、钐、铕、钇、钼、锆、铷、钌、钯、锶等）。
在本实施方式中，本发明的方法包括，作为第一步骤的，用于净化铀、钚以及镎，与锕系元素（III）（镅和锔）以及大多数裂变产物分开的步骤，并且所述步骤优选地以与PUREX方法中净化步骤相同的方式进行（例如在La Hague的UP2-800工厂进行）。
因此，可选地在调节溶解液体的酸度以便使酸度达到4至6M数值之后，该步骤包括：
*称为“U/Pu/Np联合萃取”的操作，所述操作旨在通过使所述液体与包含处于有机稀释剂中（例如TPH）30%（v/v）TBP有机相接触，并且在此期间由于通过有机相进行其萃取操作使水相中在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎（VI）移动，从溶解液体中联合地萃取铀、钚以及镎（铀处于氧化态VI，钚处于氧化态IV，并且镎处于氧化态VI），这导致镎的萃取（如果镎（V）的氧化反应动力学足够快，该萃取过程可以是定量的）。
*称为“FP洗涤”的操作，所述操作旨在从源于“U/Pu/Np联合萃取”操作的有机相中去除裂变产物，并且具体地是钌以及锆（在这种联合萃取期间通过使这种有机相与中等酸度的硝酸水相相接触（例如0.5-3M硝酸水溶液）来萃取它们）。
*称为“Tc洗涤”的操作，所述操作旨在从源于“FP洗涤”操作的有机相中去除锝（在“U/Pu/Np联合萃取”期间通过使这种有机相与高酸度的硝酸水相相接触（例如4-5M硝酸溶液）来萃取它）；以及
*称为“U/Pu/Np补充联合萃取”的操作，所述操作旨在将铀、钚以及镎部分回收到有机相中，紧接着在“Tc洗涤”期间通过使该水相与也是由处于TPH中30%（v/v）TBP形成的有机相相接触将镎回收到水相中。
以此方式，得到的四个相：
·源于“U/Pu/Np联合萃取”操作以及“U/Pu/Np补充联合萃取”操作的两个水相（或萃余液），其中一个载有锕系元素（III）以及多种裂变产物，而另一个载有锝，并且将它们从循环中消除；
·源于“U/Pu/Np补充萃取”操作的有机相，将所述有机相送至萃取器1加入到在该萃取器中循环的有机相中；以及
·源于“Tc洗涤”操作的有机相，所述有机相包含铀（VI）、钚（IV）、镎（VI）、以及痕量的裂变产物。
将后面的有机相导向其中进行所述方法第二步骤的萃取器5。
所述第二步骤（在图1中称为“U/Pu/Np联合反萃取”）是旨在从源于“Tc洗涤”操作的有机相中联合地反萃取铀、钚以及镎，而无需依赖于钚的还原反应。
因此，当进入反应器5时通过使该有机相与具有非常低酸度的硝酸水相（例如0.01-0.05M）相接触来进行该步骤，但是贯穿所述操作其酸度增加（例如通过添加12M硝酸），使得当离开萃取器5时所述酸度为0.3-0.6M的等级从而防止钚的水解。
可以将所述水相加热至例如50℃等级的温度，以便通过TBP来降低铀、钚以及镎的可萃取性并且由此促进将这些元素转移到水相中。
在所述步骤结束时，由此获得以下各项：
·不再包含任何铀、钚、镎或裂变产物的有机相并且将所述有机相导向其中对其进行纯化以将其再循环的一系列萃取器（图1中未显示）；以及
·包含铀（VI）、大部分处于氧化态IV但是一部分处于氧化态VI的钚（由于在水性介质中钚（IV）易于发生歧化反应，在被加热并且具有较低酸度的介质中情况更是如此）、镎（V）、镎（VI）以及痕量裂变产物的水相。
然后将所述水相浓缩以减少其体积（例如通过蒸发）。
然后对其进行还原操作，例如通过将亚硝酸（HNO2）添加到容器中，在导向萃取器6-8之前所述亚硝酸包含在所述容器中，在所述容器中进行所述方法的第三步骤（即分配步骤）。
例如通过注入亚硝酸蒸气进行的亚硝酸添加可以将钚（VI）还原成钚（IV）并且使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎（V）移动，其作用是通过DEHiBA来降低钚和镎的可萃取性，所述DEHiBA是选择用于进行所述分配步骤的萃取剂，由此在所述分配步骤中防止它们跟随铀。
如图1可见，可选地在调节源于所述还原操作的所述水相的酸度从而使所述酸度达到4-6M数值之后，所述分配步骤包括：
*称为“U萃取”的操作，所述操作旨在通过与包含例如处于十二烷（例如TPH）中0.5-2摩尔/L DEHiBA的有机相接触从所述水相中萃取其包含的铀（VI）部分；
*称为“FP洗涤”的操作，所述操作旨在从有机相中去除裂变产物以及钚和镎部分（在“U萃取”期间通过使所述有机相与中等酸度的硝酸水相（例如0.5-3M）接触来萃取它们），并且作为预防措施，所述操作包括添加亚硝酸用来将镎（VI）（由于有可能移动在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡，它可能存在于有机相中）还原成镎（V）；以及
*称为“U洗涤”的操作，所述操作旨在通过使所述有机相与低酸度的硝酸水相（例如0.01-0.03M硝酸溶液）接触对源于“FP洗涤”操作的所述有机相中存在的铀进行反萃取。
在此还可以将所述水相加热至例如50℃等级的温度，以便通过DEHiBA降低铀的可萃取性并且由此促进其转移到水相中。
以此方式，获得了三个相：
·源于“U洗涤”操作的有机相，所述有机相不再包含铀、钚、镎或裂变产物并且将所述有机相导向其中将对它进行纯化以便将其再循环的一系列萃取器（图1中未显示）；
·源于“U洗涤”操作的水相，所述水相包含铀（VI），其纯度等级足以使得可以将它认为是最终产物，能够转变成铀氧化物而无需任何额外的纯化操作，并且因此所述水相存在循环；以及
·源于“U萃取”操作的水相，所述水相包含铀（VI）、钚（IV）和镎（V）以及痕量的裂变产物。
然后将所述水相浓缩以减少其体积（例如通过蒸发）。
在所述浓缩之后，所述水相包含铀（VI）、大部分处于氧化态IV但是一部分处于氧化态VI的钚（由于在水相中钚（IV）易于发生歧化反应）、镎（V）以及镎（VI）。
在可选地酸化使其酸度达到4-5M数值之后，将所述相导向其中进行所述方法第四步骤（即纯化步骤）的萃取器9-11。
如图1可见，所述纯化步骤包括：
*称为“U/Pu/Np联合萃取”的操作，所述操作旨在从源于所述浓缩步骤的水相中联合地萃取铀（VI）、钚（IV）、钚（VI）以及镎，所述操作是如下进行的：通过使所述水相与包含处于TPH中30%（v/v）TBP的有机相接触，并且在此期间根据与在净化步骤的“U/Pu/Np联合萃取”中涉及的相同机理，但是通过以允许催化镎（V）氧化成镎（VI）的数量添加亚硝酸（例如通过将亚硝酸蒸气注入萃取器9中），以镎（VI）的形式定量地萃取镎；
*称为“FP洗涤”的操作，所述操作旨在通过使所述有机相与当进入萃取器10中时具有中等3酸度的硝酸水相（例如1-3M硝酸溶液）接触从所述有机相中去除在“U/Pu/Np联合萃取”期间萃取的那些裂变产物，但是贯穿所述操作其酸度增加，例如通过添加12M硝酸，使得当离开萃取器10时所述酸度在3M至5M之间；以及
*称为“U/Pu/Np联合反萃取”的操作，所述操作旨在从源于所述“FP洗涤”的有机相中联合地反萃取铀、钚以及镎，在此也无需依赖钚还原反应，并且因此通过使所述有机相与当其进入萃取器11中时具有非常低酸度的水相（例如0.01-0.05M）接触来进行所述操作，并且贯穿所述操作其酸度增加，例如通过添加12M硝酸，使得当离开萃取器11时所述酸度具有0.3-0.5M的等级。
如前所述，可以将所述水相加热至例如50℃等级的温度，以便通过TBP来降低铀和钚的可萃取性。
以此方式，获得三个相：
·源于“U/Pu/Np联合萃取”的水相（或萃取液），所述水相包含裂变产物并且将所述水相从循环中消除；
·源于“U/Pu/Np联合反萃取”的有机相，所述有机相不再包含铀、钚、镎或裂变产物并且将所述有机相导向专门用于纯化包含TBP的有机相的系列萃取器；以及
·源于“U/Pu/Np联合反萃取”的水相，所述水相包含铀（VI）、钚（IV）、钚（VI）、镎（V）以及镎（VI）的混合物，在通过添加硝酸铀酰和/或可选地存储可选地调节其铀（VI）含量之后，对于所述相而言，其纯度足以送往能够将所述混合物转变成混合的氧化物（U，Pu，Np）O2的工厂单元。
由于与安全地实施本发明方法相关的原因，优选保证的是钚不被夹带到源于分别地在萃取器5和11中进行的“U/Pu/Np联合反萃取”操作的有机相中。
出于此目的，有可能用由从这些有机相中去除它们可能包含的任何痕量钚（它们最通常地相应于由钚和TBP降解产物（例如磷酸二正丁酯）形成的复合物）组成的操作（图1中未显示）来完成这些联合反萃取操作的每一个。
在这种情况下，所述操作可以由以下各项组成：
-使源于前述“U/Pu/Np联合反萃取”操作的有机相与具有低至中等酸度的硝酸水相接触，例如0.05-2M硝酸溶液，所述溶液包含能够将钚（IV）还原成钚（III）的试剂（像例如硝酸铀），以及抗亚硝酸试剂（例如肼）；
-或者使这些有机相与硝酸水相接触，所述硝酸水相也具有低至中等酸度但是包含多孔性杂聚阴离子（lacunar heteropolyanion）以及具体地如在PCT国际申请公开号WO2005/052950（参考文献[2]）中所述的P2W17O61 10-、As2W17O61 10-、SiW11O39 8-、GeW11O39 8-或PW11O39 7-类型的杂钨酸盐。
还应当指出的是当可使用时这种类型的操作还可以使有机相净化，与镎分开。
对于分配步骤通常不需要做出类似的规定，除非使用磷酸三烷基酯作为萃取剂进行所述步骤，在这种情况下有利地在所述步骤的“FP洗涤”操作的下游以及“U反萃取”的上游进行与刚刚说明的操作类似的操作（术语“下游”和“上游”在此认为与有机相的循环方向相关联）从而确保在源于所述“U反萃取”操作的水相中没有任何痕量的钚和镎。
应当指出的是当将还原剂（例如硝酸铀）用于仅旨在防止痕量的钚夹带到相中的操作中时，这些操作中使用的还原剂流不能与在PUREX方法的第一和第二循环中反萃取水相中的钚所需要那些相比较，或者可以需要这些流来进行COEXTM方法的反萃取操作。因此它们并不产生与这些方法向结合在前面提出的限制。
而且，为了确保本发明方法的稳定操作，还优选地防止在不使用相同萃取剂的所述方法的步骤之间输送萃取剂，即在第二与第三步骤之间以及在第三与第四步骤之间。
为此目的，有可能做出以下规定：
*在浓缩所述水相之前在萃取器5中用TPH进行源于“U/Pu/Np联合反萃取”步骤的水相的洗涤操作（图1中显示），用于将水相中存在的萃取剂萃取到有机相中；以及
*在浓缩所述水相之前，在萃取器6中用TPH进行源于“U萃取”操作的水相的洗涤操作（图1中显示）；
在这两种情况下，应当记住的是以下事实，即随后浓缩洗涤的水相可以去除通过蒸气夹带以及甚至破坏的任何残余的痕量萃取剂。
在图1中，通过在将有机相引入萃取器5和6的上游添加TPH说明了使用TPH的这些洗涤操作。
如在方案中所示，还可以对包含最初产物和萃余液的水相进行用稀释剂的洗涤操作，用来降低这些流中萃取剂的夹带。
现在参考图2，该图给出了图1中所示的实施方式的第一变化方案的流程图，它可以首先产生能够转化成混合氧化物（U，Pu）O2的铀和钚的混合物，以及其次产生能够转化成UO2的铀。
这种变化方案与图1中所示的实施方式不同，因为通过以可以使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向镎（V）移动的数量添加亚硝酸（例如通过将亚硝酸蒸气注入到包含溶解液体的容器中以及注入所述萃取器中）进行在萃取器1中进行的联合萃取操作，由此防止通过有机相的TBP对其进行萃取。
由于这个原因，在这个变化方案中，未从溶解液体中萃取出镎但是紧接着所述净化步骤之后连同锕系元素（III）一起从循环中将其消除，并且在没有镎的情况下在净化步骤的下游进行所有操作。
因此：
-通过所谓的“U/Pu联合反萃取”步骤来替换图1中所示的“U/Pu/Np联合反萃取”步骤，所述“U/Pu联合反萃取”步骤旨在从源于“Tc洗涤”的有机相中联合地反萃取铀和钚，并且以与在图1中所示的“U/Pu/Np联合反萃取”步骤相同方式来进行；
-还原操作，所述还原操作刚刚定位在图1中所示的分配步骤之前，然后仅具有将源于前面浓缩操作的水相中包含的钚（VI）还原成钚（IV）的目的；同时
-通过下面各项来替换图1中所示的纯化步骤的操作：
*称为“U/Pu联合萃取”的操作，所述操作旨在从源于所述浓缩操作的水相中联合地萃取铀（VI）、钚（IV）以及钚（VI）；
*称为“FP洗涤”的操作，所述操作旨在从所述有机相中去除在所述“U/Pu萃取”操作期间萃取的那些裂变产物；以及
*称为“U/Pu联合反萃取”的操作，所述操作旨在从源于所述“FP洗涤”操作的有机相中联合地反萃取铀、钚以及钚；
这三个操作是以与图1中所示的纯化步骤的“U/Pu/Np联合萃取”、“FP洗涤”以及“U/Pu/Np联合反萃取”操作相同方式进行的，除了不添加任何亚硝酸进行“U/Pu联合萃取”操作。
以此方式，在“U/Pu联合反萃取”操作结束时，获得了包含铀（VI）、钚（IV）以及钚（VI）的混合物的水相，在通过添加硝酸铀酰和/或可选地存储来可选地调节其铀（VI）含量之后，对于所述相而言其纯度足以送往能够将所述混合物转化成混合的氧化物（U，Pu）O2的工厂单元。
现在参考图3，该图给出了图1所示实施方式第二变化方案的流程图，它可以首先生产能够转化成PuO2的钚，并且其次生产能够转化成UO2的铀。
所述变化方案与图1所示的实施方式不同，因为：
-不但通过添加亚硝酸（例如通过将亚硝酸蒸气注入包含溶解液体的容器中以及注入所述萃取器中）来进行在萃取器1中进行的联合萃取操作，从而将所述液体中存在的镎（VI）还原成镎（V），并且由此通过有机相的TBP来防止对其进行萃取，
-而且另外地在萃取器6中进行的“U萃取”操作是旨在萃取源于所述还原操作的水相中存在的所有铀，有可能使用足够数量的理论阶段以及足够的有机相流量。
因此，例如对于类似于下面实施例中给出的方案（其中使用8个萃取阶段（萃取器6）以及具有导致在源于所述“U萃取”操作的水相中U/Pu比率为0.55的有机相流量的8个洗涤阶段（萃取器7））而言，足以使进入萃取器6的有机相（DEHiBA）流量增加10%（所有其他参数是相等的）用来定量地萃取铀并且用来在所述萃取器的输出处获得仅包含钚的水相。
因此，不但在所述净化步骤下游的所有操作都在无镎的情况下进行（如在图2中所示的变化方案中所示），而且另外地通过下面各项来替换图1中所示的纯化步骤的操作：
*称为“Pu萃取”的操作，所述操作旨在从源于所所述浓缩操作的水相中萃取钚（IV）；
*称为“FP洗涤”的操作，所述操作旨在从所述有机相中去除在“Pu萃取”期间萃取的那些裂变产物；以及
*称为“Pu洗涤”的操作，所述操作旨在从源于所述“FP洗涤”的有机相中反萃取钚；
这些操作以与图1中所示的纯化步骤的“U/Pu/Np联合萃取”、“FP洗涤”以及“U/Pu/Np联合反萃取”操作相同方式进行，除了不添加亚硝酸进行“U/Pu萃取”操作。
因此，在所述“Pu反萃取”操作步骤之后，获得了包含钚（IV）以及钚（VI）的水相，在可选的存储之后，对于所述相而言，其纯度足以送往能够将所述钚转化成PuO2的工厂单元。
现在参考图4，该图给出图1所示实施方式的第三变化方案的流程图，它可以首先产生能够转化成（Pu，Np）O2的钚和镎，并且其次产生能够转化成UO2的铀。
所述变化方案与图1所示的实施方式不同，因为与前面变化方案中一样，在萃取器6中进行的“U萃取”操作是旨在萃取源于所述还原操作的水相中存在的所有铀。
由于这个原因，通过下面各项来替换图1中所示的纯化步骤的操作：
*称为“Pu/Np联合萃取”的操作，所述操作旨在从源于所述浓缩操作的水相中萃取钚（IV）以及镎；
*称为“FP洗涤”的操作，所述操作旨在从所述有机相中去除在所述“Pu/Np联合萃取”期间萃取的那些裂变产物；以及
*称为“Pu/Np联合反萃取”的操作，所述操作旨在从源于所述“FP洗涤”操作的有机相中联合地反萃取钚和镎；
这些操作以与图1中所示纯化步骤的“U/Pu/Np联合萃取”、“FP洗涤”以及“U/Pu/Np联合反萃取”操作相同方式来进行。
以此方式，在所述“Pu/Np联合反萃取”操作之后，获得了包含钚（IV）、钚（VI）、镎（V）以及镎（VI）混合物的水相，在可选的存储之后，对于所述相而言，其纯度足以送往能够将所述混合物转化成混合氧化物（Pu，Np）O2的工厂单元。
例如，对于图1中所示的本发明方法的实施方式，使用COMMISSARIAT A L’ENERGIE ATOMIQUE的PAREX软件进行模拟。
所述模拟的数据如下：
溶解液体：
[U]=250g/L
[Pu]=3.02g/L
[Np]=0.24g/L
[HNO3]=4.5M
输入到萃取器1中的流量=637L/h
净化步骤：
*进入萃取器1的有机相：以1272L/h的流量循环的处于TPH中30%（v/v）TBP；
*进入萃取器2的水相：以273L/h流量循环的2M HNO3溶液；
*进入萃取器3的水相：以304L/h流量循环的1.5M HNO3水溶液，然后通过添加以243L/h流量循环的12M HNO3溶液进行酸化；
*进入萃取器4的有机相：以545L/h流量循环的处于TPH中30%（v/v）TBP；
铀和钚的联合反萃取步骤：
*进入萃取器5的水相：以2317L/h流量循环的0.01M HNO3溶液，然后通过添加以75L/h流量循环的12M HNO3溶液进行酸化；温度=50℃；
*离开萃取器5的水相：[U]=65g/L；[Pu]=0.78g/L；[Np]=0.062g/L；存在Pu（VI）；流量=2450L/h；
分配步骤
*进入萃取器6的水相：[U]=314g/L；[Pu(IV)]=3.8g/L；[Np]=0.3g/L；[HNO3]=5M；流量=508L/h；
*进入萃取器6的有机相：以1379L/h流量循环的处于TPH中1.5M%DEHiBA（v/v）；
*进入萃取器7的水相：以226L/h流量循环的1.5M HNO3溶液；添加HNO2；
*进入萃取器8的水相：以735L/h流量循环的0.01M HNO3溶液；温度=50℃；
*离开萃取器8的水相：[U]=200g/L；
*离开萃取器6的水相：[U]=1.56g/L；[Pu]=2.85g/L；[Np]=0.228g/L；流量为677.7L/h；
纯化步骤：
在浓缩操作以及酸调节由前面步骤得到的生产流之后进行这个步骤。
*进入萃取器9的水相：[U]=23.6g/L；[Pu]=43g/L；[Np]=3.45g/L；[HNO3]=4.8M；流量=44.9L/h；
*进入萃取器9的有机相：以60L/h流量循环的处于TPH中的30%（v/v）TBP；
*进入萃取器10的水相：以12L/h流量循环的1.5M HNO3溶液，然后通过添加以3L/h流量循环的10M HNO3溶液进行酸化；
*进入萃取器11的水相：以66.9L/h流量循环的0.01M HNO3溶液，然后通过添加以2.1L/h流量循环的10M HNO3溶液进行酸化；温度=40℃；
*离开萃取器11的水相：[U]=15g/L；[Pu]=27.4g/L；[Np]=2.2g/L；[HNO3]=0.5M；流量=70.6L/h。
以此方式，获得了包含包括由裂变产物完全净化并且能够转化成铀、钚以及镎的混合氧化物（U，Pu，Np）O2的15g/L铀、27.4g/L钚以及2.2g/L镎的混合物的水相。
引用的参考文献
[1]WO-A-2007/135178
[2]WO-A-2005/052950

Claims (20)

1.一种用于再处理废核燃料的方法，至少包括以下步骤：
a)将通过使所述燃料溶解在硝酸中得到的硝酸水相中存在的铀和钚净化，与所述相中还包含的镅、锔以及大多数裂变产物分开，所述净化至少包括将处于氧化态VI的铀以及处于氧化态IV的钚联合萃取到不与水混溶并且包含第一萃取剂的有机相中，与锕系元素(III)以及裂变产物相比较，所述第一萃取剂更加能够从酸水相中萃取铀(VI)以及钚(IV)；
b)将步骤a)联合萃取的铀和钚联合反萃取到硝酸水相中，铀以氧化态VI的形式进行反萃取而钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取从而在所述联合反萃取过程中通过钚(IV)的歧化作用进一步形成钚(VI)；
c)将源于步骤b)的所述硝酸水相中存在的铀和钚分配到包含钚而不含铀亦或包含铀和钚的混合物的第一水相，以及包含铀而不含钚的第二水相中，所述分配至少包括：
-将全部或部分的处于氧化态VI的铀选择性地萃取到与水不混溶并且包含第二萃取剂的有机相中，所述第二萃取剂与所述第一萃取剂不同，并且与钚(IV)相比较，所述第二萃取剂更加能够从酸水相中萃取铀(VI)，在处理源于步骤b)的所述硝酸水相以便将所述相中存在的钚(VI)还原成钚(IV)之后和/或与其联合地进行所述萃取；以及
-将所萃取的铀(VI)反萃取到硝酸水相中；以及
d)对源于步骤c)的萃取的所述水相中存在的钚或铀和钚的混合物进行纯化用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
2.根据权利要求1所述的方法，至少包括以下步骤：
a)将通过溶解所述燃料得到的所述硝酸水相中存在的铀、钚以及镎净化，用来去除所述相中还包含的镅、锔以及大多数裂变产物，所述净化至少包括将铀(VI)、钚(IV)以及处于氧化态VI的镎联合萃取到包含所述第一萃取剂的有机相中；
b)将步骤a)联合萃取的铀、钚以及镎联合反萃取到硝酸水相中，铀以氧化态VI的形式进行反萃取，钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取，并且镎以氧化态V和VI的形式进行反萃取；
c)将源于步骤b)的所述硝酸水相中存在的铀、钚以及镎分配到包含铀、钚以及镎的混合物的第一水相，以及包含铀而不含钚或镎的第二水相中，所述分配至少包括：
-将处于氧化态VI的铀部分选择性地萃取到包含所述第二萃取剂的有机相中，在处理源于步骤b)的所述硝酸水相以便将所述相中存在的钚(VI)还原成钚(IV)之后进行所述萃取；以及
-将所萃取的铀(VI)反萃取到硝酸水相中；以及
d)对源于步骤c)的萃取的所述水相中存在的铀、钚以及镎的混合物进行纯化用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
3.根据权利要求2所述的方法，其中步骤d)至少包括：
-将源于步骤c)的萃取的所述水相中存在的分别处于氧化态VI、IV以及VI的铀、钚以及镎的混合物萃取到不与水混溶并且包含第三萃取剂的有机相中，所述第三萃取剂与所述第二萃取剂不同并且与裂变产物相比较，所述第三萃取剂更加能够从酸水相中萃取铀(VI)以及钚(IV)；以及
-将所萃取的铀(VI)、钚(IV)以及镎(VI)的混合物反萃取到硝酸水相中。
4.根据权利要求3所述的方法，在步骤d)的萃取操作期间，所述方法包括对源于步骤c)的萃取的所述硝酸水相进行处理用来使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎(VI)移动。
5.根据权利要求1所述的方法，至少包括以下步骤：
a)将通过溶解所述燃料得到的所述硝酸水相中存在的铀和钚净化，用来去除所述相中还包含的镎、镅、锔以及大多数裂变产物，所述净化至少包括将铀(VI)和钚(IV)联合萃取到包含所述第一萃取剂的有机相中，所述联合萃取是在处理所述硝酸水相之后和/或与其联合进行的用来使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎(V)移动；
b)将步骤a)联合萃取的铀和钚联合反萃取到硝酸水相中，铀以氧化态VI的形式进行反萃取而钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取；
c)将源于步骤b)的所述硝酸水相中存在的铀和钚分配到包含铀和钚的混合物的第一水相，以及包含铀而不含钚的第二水相中，所述分配至少包括：
-将处于氧化态VI的铀部分选择性地萃取到包含所述第二萃取剂的有机相中，在处理源于步骤b)的所述水相以便将所述相中存在的钚(VI)还原成钚(IV)之后进行所述萃取操作；以及
-将所萃取的铀(VI)反萃取到硝酸水相中；以及
d)对源于步骤c)的萃取的所述水相中存在的铀和钚的混合物进行纯化，用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
6.根据权利要求5所述的方法，其中步骤d)至少包括：
-将源于步骤c)的萃取的所述水相中存在的分别处于氧化态VI和IV的铀和钚的混合物萃取到与水不混溶并且包含第三萃取剂的有机相中，所述第三萃取剂与所述第二萃取剂不同并且与裂变产物相比较，所述第三萃取剂更加能够从酸水相中萃取铀(VI)和钚(IV)；以及
-将所萃取的铀(VI)和钚(IV)的混合物反萃取到硝酸水相中。
7.根据权利要求1所述的方法，至少包括以下步骤：
a)将通过溶解所述燃料得到的所述硝酸水相中存在的铀和钚净化，用来去除所述相中还包含的镎、镅、锔以及大多数裂变产物，所述净化至少包括将铀(VI)和钚(IV)联合萃取到包含所述第一萃取剂的有机相中，所述联合萃取是在处理所述硝酸水相之后和/或与其联合进行的用来使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎(V)移动；
b)将步骤a)联合萃取的铀和钚联合反萃取到硝酸水相中，铀以氧化态VI的形式进行反萃取而钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取；
c)将源于步骤b)的所述硝酸水相中存在的铀和钚分配到包含钚而不含铀的第一水相，以及包含铀而不含钚的第二水相中，所述分配至少包括：
-将所有处于氧化态VI的铀选择性地萃取到包含所述第二萃取剂的有机相中，在处理源于步骤b)的所述水相以便将所述相中存在的钚(VI)还原成钚(IV)之后进行所述萃取；以及
-将所萃取的铀(VI)反萃取到硝酸水相中；以及
d)对源于步骤c)的萃取的所述水相中存在的钚进行纯化，用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
8.根据权利要求7所述的方法，其中步骤d)至少包括：
-将源于步骤c)的萃取的所述水相中存在的处于氧化态IV的钚萃取到与水不混溶并且包含第三萃取剂的有机相中，所述第三萃取剂与所述第二萃取剂不同并且与裂变产物相比较，所述第三萃取剂更加能够从酸水相中萃取钚(IV)；以及
-将所萃取的钚(IV)反萃取到硝酸水相中。
9.根据权利要求1所述的方法，至少包括以下步骤：
a)将通过溶解所述燃料得到的所述硝酸水相中存在的铀、钚以及镎净化，用来去除所述相中还包含的镅、锔以及大多数裂变产物，所述净化操作至少包括将铀(VI)、钚(IV)以及处于氧化态VI的镎联合萃取到包含所述第一萃取剂的有机相中；
b)将步骤a)联合萃取的铀、钚以及镎联合反萃取到硝酸水相中，铀以氧化态VI的形式进行反萃取，钚以氧化态IV和VI的形式进行反萃取，并且镎以氧化态V和VI的形式进行反萃取；
c)将源于步骤b)的所述硝酸水相中存在的铀、钚以及镎分配到包含钚和镎的混合物而不含铀的第一水相，以及包含铀而不含钚或镎的第二水相中，所述分配至少包括：
-将所有处于氧化态VI的铀选择性地萃取到包含所述第二萃取剂的有机相中，在处理源于步骤b)的所述水相以便将所述相中存在的钚(VI)还原成钚(IV)之后进行所述萃取；以及
-将所萃取的铀(VI)反萃取到硝酸水相中；以及
d)对源于步骤c)的萃取的所述水相中存在的钚和镎的混合物进行纯化用来去除可能仍然存在于所述相中的任何裂变产物。
10.根据权利要求9所述的方法，其中步骤d)至少包括：
-将源于步骤c)的所述水相中存在的分别处于氧化态IV和VI的钚和镎的混合物萃取到不与水混溶并且包含第三萃取剂的有机相中，所述第三萃取剂与所述第二萃取剂不同，并且与裂变产物相比较，所述第三萃取剂更加能够从酸水相中萃取钚(IV)；以及
-将所萃取的钚(IV)和镎(VI)的混合物反萃取到硝酸水相中。
11.根据权利要求10所述的方法，在步骤d)的萃取期间，所述方法包括处理源于步骤c)的萃取的所述硝酸水相用来使在镎的氧化态V与VI之间存在的氧化还原平衡朝向形成镎(VI)移动。
12.根据权利要求3至11中任一项所述的方法，其中相同的萃取剂用作第一和第三萃取剂。
13.根据权利要求12所述的方法，其中磷酸三正丁酯用作第一和第三萃取剂。
14.根据权利要求1-11中任一项所述的方法，其中所述第二萃取剂选自N,N-二烷基酰胺。
15.根据权利要求14所述的方法，其中所述第二萃取剂是N,N-二-(2-乙基-己基)异丁酰胺。
16.根据权利要求1-11中任一项所述的方法，其中步骤c)包括将亚硝酸添加到源于步骤b)的所述硝酸水相中。
17.根据权利要求4或权利要求11所述的方法，其中在步骤d)的萃取期间进行的处理包括添加亚硝酸。
18.根据权利要求1-11中任一项所述的方法，在步骤b)与c)之间进一步包括浓缩源于步骤b)的所述硝酸水相。
19.根据权利要求1-11中任一项所述的方法，在步骤c)与d)之间进一步包括浓缩源于步骤c)的萃取的所述硝酸水相。
20.根据权利要求1-11中任一项所述的方法，其中所述废核燃料是铀氧化物燃料或铀和钚混合的氧化物燃料。
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