CN101529528B - 利用在盐析介质中的溶剂化萃取剂从高酸性水相中集中分离锕系元素 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种方法,通过利用在盐析介质中的溶剂化萃取剂,该方法使得可以从裂变产物中一起分离存在于高酸性水相中的所有锕系元素(III)、(IV)、(V)以及(VI)本体,尤其是也存在于该相中的镧系元素。该方法能够相对于镧系元素以集中但选择性的方式用于辐射核燃料的再加工,尤其是在用于萃取铀的循环的下游用于从用于溶解辐射核燃料的溶液回收钚、镎、镅、锔以及可能的铀。
Description
技术领域
本发明涉及一种方法,通过利用在盐析介质中的溶剂化萃取剂(solvating extractant),该方法使得可以从裂变产物中一起分离存在于高酸性水相中的所有锕系元素(III)、(IV)、(V)以及(VI)本体(entity),尤其是也存在于该相中的镧系元素。
该方法能够相对于裂变产物以集中(合并,pooled)但选择性的方式用于辐射核燃料(辐照核燃料)的再加工领域,尤其是在用于萃取铀的循环的下游用于从用于溶解辐射核燃料的溶液回收钚、镎、镅、锔以及可能的铀。
背景技术
用于再加工辐射核燃料的策略,如目前在现代再加工工厂,如UP3和UP2-800工厂(在法国的Areva NC La Hague site)或日本的Rokkasho工厂中所使用的,是基于PUREX法,其使得不仅可以从在这些燃料中存在的其他化学元素分离铀和钚,而且还可以彼此分离,并可以纯化它们。
从彻底分离长寿命放射性核素的角度考虑,已提出,一方面,改进PUREX法使得其还可以分离镎,以及另一方面,在PUREX法的下游使用这样的方法,其使得可以将镅、锔以及镧系元素与裂变产物的剩余物分开,然后将镅和锔与镧系元素分开,以及最后将镅与锔分开。
已提出了两种分别称作SETFICS和SANEX的方法,尤其是用于将镅和锔(在来自PUREX法的萃余液中它们处于III氧化态)与镧系元素(在这些萃余液中其也处于III氧化态)分开。
在法国专利申请2738663[1]中描述的SETFICS法包括:
-利用有机相(其包含作为萃取剂的辛基(苯基)(N,N-二异丁基氨基甲酰基甲基)氧化膦(或CMPO)和三(正丁基)磷酸酯(或TBP)的混合物)从高酸度的含水硝酸相中共萃取镅和锔以及镧系元素,然后
-在将在该共萃取结束时获得的有机相的酸度降低以后,利用低酸度的含水硝酸相从有机相选择性地反萃取(提馏,解吸,stripping)镅和锔,其中低酸度的含水硝酸相包含,一方面,一种制剂(agent),其能够络合镅和锔并因此使这些元素移动到水相中,以及另一方面,硝酸根离子,以便将镧系元素保留在有机相中。
SANEX法,其由Baron P.等人描述在Proceedings of theInternational Conference on Back-End of the Fuel Cycle:FromResearch to Solutions,GLOBAL’O1,巴黎,法国,2001年9月9-13日,由INIS-1108出版[2]中,包括:
-利用有机相,从高酸度的含水硝酸相中共萃取锕系元素和镧系元素,其中有机相包含在不连接(分离)的化学区操作的两种萃取剂,即溶剂化萃取剂型的第一种萃取剂(其能够从高酸度的含水硝酸相中共同萃取镅、锔以及镧系元素)以及阳离子交换剂型的第二种萃取剂(其能够从低酸度的含水硝酸相中萃取这些元素),然后
-利用弱酸性的水相,从在上述共萃取结束时获得的有机相中反萃取镅和锔,以便镧系元素保留在有机相中,但其包含一种制剂,该制剂能够选择性地络合镅和锔,从而使这两种元素移动到该水相中。
为了限制与分离自PUREX法的钚的存在有关的增殖风险以及从未来核燃料的在线制备的观点来看,目前已试图开发这样的方法,其使得可以相对于裂变产物以集中选择性的方式,从用于溶解辐射核燃料(其先前没有铀)的溶液回收在该溶液中存在的所有其他锕系元素,也就是说钚、镎、镅以及锔。
这样的方法的开发必须考虑到在分离锕系元素(III)本体与镧系元素(III)本体的情况下并不存在的大量限制,并且尤其是以下事实:一方面,在溶液中钚、镎、镅以及锔以不同的氧化态存在,从镅和锔的III氧化态到钚和镎的VI氧化态,以及另一方面,用于溶解辐射核燃料(其已仅不含铀)的溶液呈现非常高的阳离子总含量(至少0.1mol/l),尤其是钚。
发明内容
本发明的具体主题是一种用于集中分离在还包含裂变产物(包括镧系元素和钇)的高酸性水相中存在的锕系元素(III)、(IV)、(V)以及(VI)本体的方法,该方法包括以下步骤:
a)通过使高酸性水相与水不混溶的有机相接触而从高酸性水相共萃取锕系元素、镧系元素、钇以及可选的几种其他裂变产物,其中水不混溶的有机相包含在有机稀释剂中的至少一种溶剂化萃取剂,其选自二甘醇酰胺和丙二酰胺;以及
b)通过使有机相与包含至少一种络合剂和硝酸根离子的弱酸性水相接触而从有机相中选择性地反萃取锕系元素。
在上文以及下文中,表达“高酸性水相”和“弱酸性水相”在辐射核燃料的再加工领域中通常是可接受的,即高酸性水相通常呈现至多等于0的pH,其相当于例如摩尔浓度至少等于1的硝酸水溶液,而弱酸性水相通常呈现严格大于0的pH,其相当于例如摩尔浓度严格小于1的硝酸水溶液。
如上所述,在步骤a)中使用的有机相包含在有机稀释剂中的至少一种溶剂化萃取剂,其选自二甘醇酰胺和丙二酰胺(还称作丙烷二酰胺)。
作为二甘醇酰胺,尤其可以使用在法国专利申请2 810 679[3]中描述的那些二甘醇酰胺。这些二甘醇酰胺对应于以下化学式(I):
R1(R2)N-C(O)-CH2-O-CH2-C(O)-N(R3)R4 (I)
其中R1至R4(其可以相同或不同)是烷基基团。
在它们之中,优选使用其中所述烷基基团包含3至12个碳原子的那些,如N,N,N’,N’-四辛基-3-氧杂-戊二酰胺(或TODGA)和N,N,N’,N’-四癸基-3-氧杂戊二酰胺(或TDDGA),TODGA是非常特别优选的。
作为丙二酰胺,尤其可以使用在法国专利申请2 674 256[4]中描述的那些丙二酰胺。这些丙二酰胺对应于以下化学式(II):
R5(R6)N-C(O)-CH(R7)-C(O)-N(R6)R5 (II)
其中:
-R5和R6(其可以相同或不同)表示包含1至25个碳原子的直链或支链烷基基团或以下化学式(III)的基团:
-(CH2)n-Z-(CH2)m-O-R8 (III)
其中R8是包含1至13个碳原子的烷基基团,n是0至6的整数,Z是单键或氧原子,而m是1至6的整数,条件是当n等于0时Z是单键;以及
-R7表示包含12至25个碳原子的烷基或上述化学式(III)的基团,其中R8、n、Z以及m具有与上述相同的含义。
在这些丙二酰胺中,优选使用那些其中R7表示C12至C25烷基,如N,N’-二甲基-N,N’-二丁基十四烷基丙二酰胺(或DMDBTDMA)和N,N’-二甲基-N,N’-二丁基十二烷基丙二酰胺(或DMDBDDEMA)的丙二酰胺,以及那些其中R7表示化学式:-(CH2)m-O-R8的基团,其中R8和m具有与上述相同的含义,如N,N’-二甲基-N,N’-二辛基己基乙氧基丙二酰胺(或DMDOHEMA)的丙二酰胺。
关于有机稀释剂,它可以选自已提出用于进行液-液萃取的各种碳氢化合物,如甲苯、二甲苯、叔丁基苯、三异丙基苯、煤油以及直链或支链十二烷,如正十二烷,或氢化四丙烯(HTP),以及这些碳氢化合物的混合物。
在使用溶剂化萃取剂时,根据本发明,可以增加在步骤a)中使用的有机相的载荷能力,也就是说,该相可以呈现的最大阳离子含量,而没有通过相分离并通过向该有机相中加入二烷基单酰胺而形成第三相,其中二烷基单酰胺是至少和溶剂化萃取剂同样亲脂的,如N,N-二己基辛酰胺(或DHOA),或磷酸三烷基酯,如磷酸三(正丁基)酯(或TBP)。在这种情况下,有机相中二烷基单酰胺或磷酸三烷基酯的浓度优选为约0.3至1mol/l。
在步骤a)中,通过将络合剂并且更好地几种络合剂的混合物加入到高酸性水相中,可以有利地避免或至少限制共萃取某些裂变产物(不同于镧系元素和钇),诸如如锆、锶、钌、钯以及钼,以及共萃取被认为是不期望的其他阳离子。
上述络合剂尤其可以选自吡啶多元羧酸(例如,2,6-吡啶二羧酸)、聚氨基羧酸(例如,N-(2-羟基-乙基)乙二胺三乙酸或HEDTA、二亚乙基三胺五乙酸或DTPA)、羧酸、羟基羧酸、亲水性聚吡啶、二硫代膦酸、胺、接枝有包含1至8个碳原子的烷基链的聚吖嗪、羟基肟、磺酸、异羟肟酸(氧肟酸)以及β-二酮。
此外,步骤a)可以另外地包括用高酸性水相洗涤在共萃取结束时获得的有机相,例如至少1M硝酸溶液,其有利地包含上述类型中的一种或多种络合剂,以便从该有机相中萃取裂变产物和其他不期望的阳离子,其可以已伴随锕系元素、镧系元素和钇进入有机相。
根据本发明,还可以向高酸性水相中加入至少一种还原剂,该还原剂能够将镎(V)和钚(IV)分别还原成镎(IV)和钚(III)并且能够将它们稳定在这些形式,以使它们更可以通过有机相加以萃取。作为能够使用的还原剂,尤其可以提及肼的烷基化衍生物、羟胺的烷基化衍生物以及氨基磺酸亚铁(ferrous sulphamate)。
如上所述,通过使用弱酸性水相来实施本发明的方法的步骤b),其中弱酸性水相包含至少一种络合剂,其作用是选择性地络合锕系元素(相对于镧系元素和钇来理解这种选择性)以便使它们从有机相进入该水相,以及还包含硝酸根离子,其作用是将镧系元素和钇保持在有机相中,使得从所述有机相中仅反萃取锕系元素。
这种弱酸性水相优选呈现1至4并且还更优选约2的pH,该pH通过加入氢氧化钠、肼、羟胺或氢氧化四甲铵型的碱来调节。
关于该相中硝酸根离子的浓度,优选为1至5mol/l,并且还更优选1至4mol/l。
在步骤b)中使用的络合剂可以选自所有上述络合剂,尤其是选自聚氨基羧酸,如HEDTA或DTPA,而硝酸根离子可以来自碱金属的盐,如硝酸钠或硝酸锂,或有机胺的盐,如硝酸羟胺(还称作硝酸羟铵)或硝酸肼(还称作硝酸肼)。
根据本发明的方法的第一种实施方式,紧接着步骤a)以后进行步骤b),在这种情况下弱酸性水相另外包含缓冲剂,如羟基羧酸,例如乙醇酸或柠檬酸,以便它能够在整个步骤b)期间基本上保持相同的pH,而不管在步骤a)结束时获得的有机相所呈现的酸度。
根据本发明的方法的第二种实施方式,该方法在步骤a)和步骤b)之间包括以下步骤:反萃取在步骤a)结束时获得的有机相中存在的酸,其中通过使该相与弱酸性水相(其例如具有1至3的pH并包含0.1至3mol/l的上述类型的硝酸根离子)接触,在这种情况下,在步骤b)中使用的弱酸性水相中无需供给缓冲剂。
根据该第二种实施方式的优选方案,反萃取酸的步骤结合于步骤a),也就是说,它是在与进行步骤a)相同的萃取器的柱或组(battery)中进行的。
当要再使用有机相时,尤其是当用于进行锕系元素的新鲜集中(合并)分离时,则该方法另外包括这样的步骤,该步骤包括从有机相反萃取镧系元素和钇,并且该步骤在是步骤b)以后进行。
为此,使有机相与酸性水相接触,优选没有任何络合剂,如稀硝酸溶液,例如具有0.01至0.1范围的摩尔浓度。
然而,还可以使用包含络合剂的(弱或高度)酸性水溶液,如聚氨基羧酸、磷酸、磺酸或亲水性聚吖嗪。
当要再使用有机相时,根据本发明的方法包括处理有机相的最后步骤,该步骤用来从其中除去在先前步骤期间已聚集在其中的分解产物和杂质。
该处理步骤可以包括(如在现有技术中已经描述的)一种或多种操作,其中用包含化合物的水相洗涤有机相,所述化合物能够选择性地络合其中存在的分解产物和杂质并且因此使得可以将它们转移到这些相中,然而没有反萃取第一和第二萃取剂,以及如果有机相包括沉淀物则可以包括一种或多种过滤操作。
本发明的主题还是一种用于再加工辐射核燃料的方法,该方法包括,相对于裂变产物以集中但选择性的方式,在用于萃取铀的循环的下游,实施从用于溶解辐射核燃料的溶液中集中分离如上述所定义的锕系元素(III)、(IV)、(V)以及(VI)本体的方法,以及其在回收钚、镎、镅、锔以及可能的铀中的应用。
通过阅读所附并参照附图的实施例,可以更好地理解本发明。
显而易见的是,这些实施例仅以说明的方式给出本发明的主题而在任何情况下不应解释为对该主题的限制。
附图说明
图1是本发明的方法的实施方式的流程图。
图2是图1所示的实施方式的可替换形式的流程图。
在这些图中,标记为1、2、3、4以及5的长方形示意性地表示常规用于再加工辐射核燃料的多级萃取器,如例如由混合器-沉降器组构成的萃取器,其中与一个沉降器结合的混合器表示一个理论级。
溶剂相进入和离开这些萃取器的流动(flow)用双线表示,而水相进入和离开这些萃取器的流动则用单线表示。
具体实施方式
实施例1:本发明的方法的实施方式的详细说明
参照图1,其中示意性地示出本发明的方法的一种实施方式,该实施方式设计为在萃取其中存在的铀以后,从用于溶解辐射核燃料的溶液开始以集中方式将钚、镎、镅、锔以及铀(可能以痕量形式存在)与裂变产物分开。
这种溶液是高酸性水溶液,例如2至5M硝酸溶液,其包含锕系元素、镧系元素(镧、铈、镨、钕、钐、铕等),并不是镧系元素的裂变产物,如钇、钼、锆、铷、钌、铯、钡、钯、锶和铑,以及并不是裂变产物的阳离子,如铁和铬。
在该示例性实施方式中,该方法顺序地包括以下步骤:
*包括将锕系元素、镧系元素和钇共萃取到有机相中,然后洗涤该有机相,以便从其中萃取裂变产物和其他不期望的阳离子的步骤,所述阳离子在共萃取期间可能已伴随锕系元素、镧系元素和钇(在图1中该步骤称作“共萃取/FP洗涤”);
*从有机相中反萃取硝酸的步骤(在图1中称作“HNO3反萃取”);
*选择性步骤,通过从有机相中反萃取锕系元素,从而被脱酸(在图1中称作“反萃取”);
*从有机相中反萃取镧系元素和钇的步骤(在图1中称作“Ln+Y反萃取”);以及
*处理有机相的步骤(在图1中称作“有机相处理”)。
在第一步骤(共萃取/FP洗涤)中,使水不混溶的有机相,其包含在有机稀释剂中的至少一种溶剂化萃取剂(选自二甘醇酰胺和丙二酰胺,例如TODGA),首先与高酸性水溶液接触,从其中期望共萃取锕系元素、镧系元素和钇,并且其在图1中被称作“进料”。
二烷基单酰胺,其至少和溶剂化萃取剂同样亲脂的,如DHOA,或磷酸三烷基酯,如TBP,也可以存在于有机相中,以便增加其载荷能力。
还可以向高酸性水溶液中加入一种络合剂,或更好地加入几种络合剂,以便防止或至少限制某些裂变产物的共萃取,如锆、锶、钌、钯以及钼,或其他不期望的阳离子的共萃取,以及加入一种或多种还原剂,该还原剂能够将镎(V)还原成镎(IV)并且能够将它稳定于该形式。
上述络合剂尤其可以选自吡啶多元羧酸,如2,6-吡啶二羧酸,其以例如0.3mol/l的浓度使用,以及聚氨基羧酸,如N-(2-羟乙基)-乙二胺三乙酸(HEDTA)或二亚乙基三胺五乙酸(DTPA),其以例如0.01mol/l的浓度使用,羧酸,如草酸,以及羟基羧酸,如柠檬酸。然而,它们还可以选自胺、聚吖嗪、羟基肟、磺酸、异羟肟酸以及β-二酮。
上述还原剂(对于它们的部分而言)可以选自肼的烷基化衍生物、羟胺的烷基化衍生物以及氨基磺酸亚铁。
然后,对于FP洗涤,使有机相与高酸性水相接触,例如1M硝酸溶液,其包含上述类型中的一种或多种络合剂。
在该第一步骤结束时,由此获得,一方面,水相,其包含不能通过有机相萃取的裂变产物,另一方面,有机相,其中存在有钚、镎、镅、锔、可能痕量的铀、镧系元素以及钇。
在第二步骤(HNO3反萃取)中,使有机相与至少包含硝酸根离子的弱酸性水相逆流地接触。这样的水相是,例如,pH为2的0.1至3M的硝酸羟胺水溶液。
在第三步骤(反萃取)中,使有机相与弱酸性水相逆流地接触,例如pH为2,其同时包含至少一种络合剂和硝酸根离子。
络合剂可以尤其是聚氨基羧酸,如HEDTA或DTPA,其以例如0.01至0.5mol/l的浓度使用,而硝酸根离子优选与在先前步骤中所使用的那些硝酸根离子相同,其以1至4M的浓度使用。
因此在该第三步骤结束时获得一种水相,其中存在钚、镎、镅、锔以及可能痕量的铀,以及没有这些元素的有机相。
在第四步骤(Ln+Y反萃取)中,使有机相与酸性水溶液逆流地接触,其酸度在相对于镧系元素和钇来说有机相的萃取能力最小的pH范围内。这样的溶液是例如0.01至0.1M的硝酸溶液。
因此在该第四步骤结束时,获得充满镧系元素和钇的水相以及没有这些元素的有机相。
最后,在第五步骤中,例如用pH等于或大于8的强碱水溶液,如0.1至0.3M碳酸钠或氢氧化钠溶液通过一次或多次洗涤操作,以及在它包含沉淀物的情况下,如果需要,则通过一次或多次过滤对有机相进行处理,以使它不含在先前步骤期间已聚集在其中的分解产物和杂质。
经纯化后,有机相可以再用于以下循环的实施。
现在参照图2,其中示出了图1所示的实施方式的一种可替换形式,在该可替换形式中,反萃取硝酸的步骤(在图2中称作“酸洗涤”)结合于共萃取锕系元素、镧系元素和钇以及其后进行的洗涤有机相(FP洗涤)的步骤,也就是说,它是在萃取器1的最后阶段进行。因此,在该萃取器的最后阶段,来自FP洗涤的有机相与包含硝酸根离子的弱酸性水相逆流地接触,其中硝酸根离子可以具有与在图1所示的实施方式中所用的相同的类型。
包含反萃取硝酸的水相随后稀释在萃取器1的阶段(级,stage)(其分配用来共萃取锕系元素、镧系元素和钇)和那些分配用来洗涤有机相的阶段之间引入的进料,同时将有机相引向萃取器2,以便进行选择性反萃取锕系元素的步骤。
完全如在图1所示的实施方式中那样进行用于选择性反萃取锕系元素的步骤和接着的步骤。
实施例2:根据本发明的方法的实验证实
1)共萃取:
通过利用以下来实验证实共萃取:
*有机相,其包含在TPH中的0.1mol/l的TODGA;以及
*水相,其由3M硝酸溶液组成(该溶液相当于常规选择用于溶解辐射核燃料的溶液的酸度),该溶液包含镎(IV)、钚(III)、镅和锔作为锕系元素以及铕作为镧系元素。
所有这些元素以痕量形式存在于水相中,也就是说,以约10-5至10-6mol/l的浓度的存在,其中镎除外,对于其一部分以1.5×10-3mol/l的浓度存在。
为了将镎和钚分别稳定在IV氧化态和III氧化态,含水硝酸相还包含硝酸羟胺和硝酸肼(浓度分别为0.1mol/l和0.2mol/l)的混合物。
以每1容积水相1容积有机相的比例,使预先用3M硝酸加以酸平衡的有机相与含水硝酸相接触,然后在25℃下搅拌混合物1小时。
在沉降和分离有机相和水相以后,在两相(有机相和水相)中测量各种元素的放射性浓度(activity concentration),用于确定它们的分配系数DM。
元素M的分配系数DM对应于该元素在有机相中的放射性浓度与该相同元素在水相中的放射性浓度的比率。
通过α光谱测量钚、镎以及锔的放射性浓度,而通过γ光谱测量镅和铕的放射性浓度。
如此获得的分配系数DM示于以下的表I中。
表T
元素 | Np(IV) | Pu(III) | Am | Cm | Eu |
DM | 730 | 1400 | 1700 | 630 | >1000 |
该表表明,存在于含水硝酸相中的所有锕系元素确实已被萃取到有机相中。
2)硝酸的反萃取
通过使用以下来实验证实硝酸的反萃取:
-在本实施例的部分1)中描述的实验结束时获得的有机相;以及
-由pH为2的1M硝酸羟胺水溶液组成的水相。
以每1容积水相1容积有机相的比例使上述两相接触,然后在25℃下搅拌混合物1小时。
在沉降和分离有机相和水相以后,在两相(有机相和水相)中测量各种元素的放射性浓度,用于确定它们的分配系数DM。
如上所述,通过α光谱测量镎、钚以及锔的放射性浓度,而通过γ光谱测量镅和铕的放射性浓度。
如此获得的分配系数DM示于以下的表II中。
表II
元素 | H+ | Np(IV) | Pu(III) | Am | Cm | Eu |
DM | 0.1 | 20 | 4 | 5 | 9 | 35 |
该表表明,如上所述的水相使得可以从有机相中反萃取硝酸同时限制水相中锕系元素的损失。
在图1所示的实施方式中,如虚线箭头所示,通过向萃取器2中增加另外的阶段在反萃取硝酸的步骤期间已被反萃取在水相中的锕系元素仍然可以被回收在有机相中,其中在组(battery)的末端所述水相与部分排出的有机相(纯化自它的分解产物)接触。
在图2所示的可替换形式的情况下,在萃取器1的最后阶段反萃取的锕系元素在分配用来共萃取锕系元素、镧系元素和钇的该萃取器的阶段将被回收在有机相中。
3)锕系元素的选择性反萃取:
通过使用以下来实验证实锕系元素的选择性反萃取:
*在本实施例的部分2)中描述的实验结束时获得的有机相;以及
*由浓度分别为0.01mol/l和2mol/l的DTPA和硝酸羟胺的pH为2的水溶液组成的水相。
以每1容积水相1容积有机相的比例使这两相接触,并在25℃下搅拌混合物1小时。
在沉降和分离有机相和水相以后,在两相(有机相和水相)中测量各种元素的放射性浓度,用于确定它们的分配系数DM和分离因子SFEu/An。
两种元素M1和M2之间的分离因子,称作SFM1/M2,被定义为这两种元素的分配系数(分别为DM1和DM2)之间的比率。当分离因子SFM1/M2大于10时,则两种元素M1和M2之间的分离认为是令人满意的。
如上所述,通过α光谱测量钚、镎以及锔的放射性浓度,而通过γ光谱测量镅和铕的放射性浓度。
如针对各种元素获得的分配系数DM和分离因子SFEu/An示于以下的表III中。
表III
元素 | Np(IV) | Pu(III) | Am | Cm | Eu |
DM | 0.001 | 0.001 | 0.1 | 0.09 | 1.1 |
SFEu/An | >1000 | >1000 | 11 | 12 | 1 |
该表表明,相对于铕以非常高的选择性确实已从有机相中反萃取所有锕系元素。
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1.用于以集中的方式从包含镧系元素和钇的裂变产物中分离在具有小于或等于0的pH的高酸性水相中存在的锕系元素(III)、(IV)、(V)以及(VI)的方法,所述包含镧系元素和钇的裂变产物也存在于所述高酸性水相中,所述方法包括以下步骤:
a)通过使所述高酸性水相与水不混溶的有机相接触,并且通过使所述高酸性水相与所述有机相分离而从所述高酸性水相中共萃取所述锕系元素(III)、(IV)、(V)和(VI)、所述镧系元素、钇以及可选的几种其他裂变产物,其中所述水不混溶的有机相包含至少一种在有机稀释剂中的选自二甘醇酰胺和丙二酰胺的溶剂化萃取剂;以及
b)通过使所述有机相与具有高于0的pH的弱酸性水相接触,并且通过使所述有机相与所述弱酸性水相分离而从所述有机相选择性地反萃取所述锕系元素(III)、(IV)、(V)和(VI),所述弱酸性水相包含至少一种络合剂和硝酸根离子。
2.根据权利要求1所述的方法,其中,所述溶剂化萃取剂对应于以下化学式(I):
R1(R2)N-C(O)-CH2-O-CH2-C(O)-N(R3)R4 (I)
其中可以相同或不同的R1至R4是烷基基团。
3.根据权利要求2所述的方法,其中,所述溶剂化萃取剂对应于化学式(I),其中可以相同或不同的R1至R4是包含3至12个碳原子的烷基基团。
4.根据权利要求3所述的方法,其中,所述溶剂化萃取剂是N,N,N’,N’-四辛基-3-氧杂-戊二酰胺。
5.根据权利要求1所述的方法,其中,所述溶剂化萃取剂对应于以下化学式(II):
R5(R6)N-C(O)-CH(R7)-C(O)-N(R6)R5 (II)
其中:
可以相同或不同的R5和R6表示包含1至25个碳原子的直链或支链烷基基团或以下化学式(III)的基团:
-(CH2)n-Z-(CH2)m-O-R8 (III)
其中R8是包含1至13个碳原子的烷基基团,n是0至6的整数,Z是单键或氧原子,而m是1至6的整数,条件是当n等于0时Z是单键;同时
R7表示包含12至25个碳原子的烷基或上述化学式(III)的基团,其中R8、n、Z和m具有与上述相同的含义。
6.根据权利要求5所述的方法,其中,所述溶剂化萃取剂对应于所述化学式(II),其中R7表示包含12至25个碳原子的烷基或化学式-(CH2)m-O-R8的基团,其中R8和m具有与上述相同的含义。
7.根据权利要求5所述的方法,其中,所述溶剂化萃取剂选自N,N’-二甲基-N,N’-二丁基十四烷基丙二酰胺、N,N’-二甲基-N,N’-二丁基十二烷基丙二酰胺以及N,N’-二甲基-N,N’-二辛基己基乙氧基丙二酰胺。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,其中,所述有机稀释剂选自甲苯、二甲苯、叔丁基苯、三异丙基苯、煤油和直链或支链的十二烷、以及它们的混合物。
9.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,其中,在步骤a)中使用的有机相另外包含二烷基单酰胺或磷酸三烷基酯。
10.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,其中,在步骤a)中,所述高酸性水相包含用于抑制某些裂变产物的共萃取的至少一种络合剂。
11.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,其中,步骤a)另外包括通过使所述有机相与具有小于或等于0的pH的高酸性水相接触,并且通过使所述有机相与所述高酸性水相分离而洗涤在所述共萃取结束时获得的有机相,所述高酸性水相包含至少一种络合剂。
12.根据权利要求10所述的方法,其中,所述络合剂选自吡啶多元羧酸、聚氨基羧酸、羧酸、羟基羧酸、亲水性聚吡啶、二硫代膦酸、胺、接枝有包含1至8个碳原子的烷基链的聚吖嗪、羟基肟、磺酸、异羟肟酸以及β-二酮。
13.根据权利要求11所述的方法,其中,所述络合剂选自吡啶多元羧酸、聚氨基羧酸、羧酸、羟基羧酸、亲水性聚吡啶、二硫代膦酸、胺、接枝有包含1至8个碳原子的烷基链的聚吖嗪、羟基肟、磺酸、异羟肟酸以及β-二酮。
14.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,其中,在步骤a)中,所述高酸性水相包含至少一种还原剂。
15.根据权利要求14所述的方法,其中,所述还原剂选自肼的烷基化衍生物、羟胺的烷基化衍生物以及氨基磺酸亚铁。
16.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,其中,在步骤b)中使用的弱酸性水相呈现1至4的pH。
17.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,其中,在步骤b)中使用的弱酸性水相呈现1至5mol/l的硝酸根离子浓度。
18.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,其中,在步骤b)中使用的弱酸性水相中存在的络合剂选自吡啶多元羧酸、聚氨基羧酸、羧酸、羟基羧酸、亲水性聚吡啶、二硫代膦酸、胺、接枝有包含1至8个碳原子的烷基链的聚吖嗪、羟基肟、磺酸、异羟肟酸以及β-二酮。
19.根据权利要求17所述的方法,其中,所述络合剂是N-(2-羟乙基)乙二胺三乙酸或二亚乙基三胺五乙酸。
20.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,其中,紧接着步骤a)之后进行步骤b)并且在步骤b)中使用的弱酸性水相另外包含缓冲剂。
21.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,所述方法在步骤a)和步骤b)之间包括通过使所述有机相与具有高于0的pH的弱酸性水相接触,并且通过使所述有机相与所述弱酸性水相分离而反萃取存在于在步骤a)结束时获得的有机相中的酸的步骤,所述弱酸性水相包含硝酸根离子。
22.根据权利要求21所述的方法,其中,步骤a)和反萃取酸的步骤在相同的萃取器柱或组中进行。
23.根据权利要求21所述的方法,其中,在所述反萃取酸的步骤中使用的弱酸性水相呈现1至3的pH。
24.根据权利要求21所述的方法,其中,在所述反萃取酸的步骤中使用的弱酸性水相呈现0.1至3mol/l的硝酸根离子浓度。
25.根据权利要求1所述的方法,其中,所述硝酸根离子由选自碱金属硝酸盐和有机胺硝酸盐的盐提供。
26.根据权利要求25所述的方法,其中,所述硝酸根离子由硝酸羟胺或硝酸肼提供。
27.根据权利要求21所述的方法,其中,所述硝酸根离子由选自碱金属硝酸盐和有机胺硝酸盐的盐提供。
28.根据权利要求27所述的方法,其中,所述硝酸根离子由硝酸羟胺或硝酸肼提供。
29.根据权利要求1至7中任一项所述的方法,所述方法另外包括从在步骤b)结束时获得的有机相中反萃取所述镧系元素和钇的步骤。
30.用于再加工辐射核燃料的方法,所述方法包括实施根据权利要求1所述的方法。
31.根据权利要求30所述的方法,其中,对于裂变产物以集中但选择性的方式,在用于萃取铀的循环的下游,实施根据权利要求1所述的方法,以便从用于溶解辐射核燃料的溶液中回收钚、镎、镅、锔以及可能的铀。
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