JPH0566290A - ネプツニウムの分離方法および装置 - Google Patents
ネプツニウムの分離方法および装置Info
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- JPH0566290A JPH0566290A JP30280391A JP30280391A JPH0566290A JP H0566290 A JPH0566290 A JP H0566290A JP 30280391 A JP30280391 A JP 30280391A JP 30280391 A JP30280391 A JP 30280391A JP H0566290 A JPH0566290 A JP H0566290A
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
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- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
- Extraction Or Liquid Replacement (AREA)
Abstract
(57)【要約】 (修正有)
〔目的〕核燃料再処理工程において、6価のウランと4
価のプルトニウムの両方、或いは何れか一方と共存する
6価のネプツニウムを選択的に5価に還元する。 〔構成〕6価のウランと4価のプルトニウムの両方、或
いは何れか一方と6価のネプツニウムの共存する硝酸水
溶液において、紫外線を照射して硝酸の光化学反応によ
り生成する亜硝酸の還元作用を利用して6価のネプツニ
ウムを選択的に5価のネプツニウムに還元する。
価のプルトニウムの両方、或いは何れか一方と共存する
6価のネプツニウムを選択的に5価に還元する。 〔構成〕6価のウランと4価のプルトニウムの両方、或
いは何れか一方と6価のネプツニウムの共存する硝酸水
溶液において、紫外線を照射して硝酸の光化学反応によ
り生成する亜硝酸の還元作用を利用して6価のネプツニ
ウムを選択的に5価のネプツニウムに還元する。
Description
【0001】
【産業上の利用分野】本発明はネプツニウムの分離方法
および装置に関する。詳しくは、本発明は、核燃料再処
理工程において二次廃棄物の発生を伴うことなく、ネプ
ツニウムを分離する方法および装置に関する。
および装置に関する。詳しくは、本発明は、核燃料再処
理工程において二次廃棄物の発生を伴うことなく、ネプ
ツニウムを分離する方法および装置に関する。
【0002】
【従来の技術】核燃料再処理プロセスにおいては、プル
トニウム(Pu)を除く超ウラン元素(TRU)の大部
分は、核分裂生成物と同様に共除染工程において有機溶
媒(リン酸トリブチル(TBP)とその希釈剤との混合
物)に抽出されることなく、高レベル廃液側に移行す
る。しかし、TRUのうちネプツニウム(Np)のほと
んどは、共除染工程で6価のNpとして6価のウラン
(U)および4価のPuと共に有機相に移行する。有機
相に移行した6価のNpは、U/Pu分配工程におい
て、ウラナス、硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)など
のPu還元剤によって一部還元され、5価に、さらに4
価になる。5価のNpはPuと共にPuの精製工程へ、
また還元されない6価および4価のNpはUの精製工程
へと移行する。Uの精製工程ではあらかじめ貯槽内にN
Oxを吹き込んで、Uの原子価を6価に、Npの原子価
を5価にそれぞれ調整した後、抽出分離される。Puの
精製工程では、NOx酸化塔などでPuの原子価を4価
に、Npの原子価を5価にそれぞれ調整した後、抽出分
離される。このように、核燃料再処理プロセスにおいて
は、Npは、Uの精製工程あるいはPuの精製工程にお
いて、UあるいはPuから分離除去される。
トニウム(Pu)を除く超ウラン元素(TRU)の大部
分は、核分裂生成物と同様に共除染工程において有機溶
媒(リン酸トリブチル(TBP)とその希釈剤との混合
物)に抽出されることなく、高レベル廃液側に移行す
る。しかし、TRUのうちネプツニウム(Np)のほと
んどは、共除染工程で6価のNpとして6価のウラン
(U)および4価のPuと共に有機相に移行する。有機
相に移行した6価のNpは、U/Pu分配工程におい
て、ウラナス、硝酸ヒドロキシルアミン(HAN)など
のPu還元剤によって一部還元され、5価に、さらに4
価になる。5価のNpはPuと共にPuの精製工程へ、
また還元されない6価および4価のNpはUの精製工程
へと移行する。Uの精製工程ではあらかじめ貯槽内にN
Oxを吹き込んで、Uの原子価を6価に、Npの原子価
を5価にそれぞれ調整した後、抽出分離される。Puの
精製工程では、NOx酸化塔などでPuの原子価を4価
に、Npの原子価を5価にそれぞれ調整した後、抽出分
離される。このように、核燃料再処理プロセスにおいて
は、Npは、Uの精製工程あるいはPuの精製工程にお
いて、UあるいはPuから分離除去される。
【0003】従来、Npの原子価制御法には、(1)N
Oxの吹き込みにより生成する亜硝酸による間接的な方
法、(2)ウラナスを添加する方法、および(3)ヒド
ラジンを添加する方法などが用いられている。NOxを
吹き込む方法は、ミキサセトラおよびパルスカラムなど
の抽出器に適用する場合、気泡による抽出効率の低下な
どを考慮して、あらかじめ貯槽内で行う必要がある。ま
た、プロセスに供給された亜硝酸が溶媒に抽出されてし
まうので、プロセス内の亜硝酸濃度を制御することが困
難である。ウラナスを添加する方法は、再処理向上の製
品である6価のUの一部を電解法などによって調製した
ウラナス(4価のU)を用いる方法である。この方法
は、Npの還元に必要な化学量論量に対して数倍のウラ
ナスを添加するため、U製品の損失につながるという欠
点がある。また、ウラナスはNpを4価まで還元する能
力を有しており、5価の原子価状態に制御することがで
きない。ヒドラジンを添加する方法は、窒素ガスと水と
に分解することが可能な試薬を用いる方法であり、2次
廃棄物の発生はもたらさないが、試薬の分解生成物の中
にはアジ化水素などの不安定な成分が含まれているため
十分な安全設計が必要である。
Oxの吹き込みにより生成する亜硝酸による間接的な方
法、(2)ウラナスを添加する方法、および(3)ヒド
ラジンを添加する方法などが用いられている。NOxを
吹き込む方法は、ミキサセトラおよびパルスカラムなど
の抽出器に適用する場合、気泡による抽出効率の低下な
どを考慮して、あらかじめ貯槽内で行う必要がある。ま
た、プロセスに供給された亜硝酸が溶媒に抽出されてし
まうので、プロセス内の亜硝酸濃度を制御することが困
難である。ウラナスを添加する方法は、再処理向上の製
品である6価のUの一部を電解法などによって調製した
ウラナス(4価のU)を用いる方法である。この方法
は、Npの還元に必要な化学量論量に対して数倍のウラ
ナスを添加するため、U製品の損失につながるという欠
点がある。また、ウラナスはNpを4価まで還元する能
力を有しており、5価の原子価状態に制御することがで
きない。ヒドラジンを添加する方法は、窒素ガスと水と
に分解することが可能な試薬を用いる方法であり、2次
廃棄物の発生はもたらさないが、試薬の分解生成物の中
にはアジ化水素などの不安定な成分が含まれているため
十分な安全設計が必要である。
【0004】以上のように、従来のNp原子価制御法で
は、(1)抽出器全体においてNpの原子価を5価に保
つために必要な亜硝酸濃度に制御することが困難であ
る。(2)U製品の損失を伴う。(3)不安定な分解生
成物が発生するのでプロセスの安全確保のための対策を
講じる必要があるなどの問題点を有している。また、こ
れらの技術は、6価のUと4価のPuの両方、或いは何
れか一方と共存する系においてNpのみを6価から5価
に還元する選択性に欠けている。
は、(1)抽出器全体においてNpの原子価を5価に保
つために必要な亜硝酸濃度に制御することが困難であ
る。(2)U製品の損失を伴う。(3)不安定な分解生
成物が発生するのでプロセスの安全確保のための対策を
講じる必要があるなどの問題点を有している。また、こ
れらの技術は、6価のUと4価のPuの両方、或いは何
れか一方と共存する系においてNpのみを6価から5価
に還元する選択性に欠けている。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、これ
らの問題点を解決して、核燃料再処理プロセスにおいて
二次廃棄物の発生を伴うことなく、ネプツニウムを分離
する方法およびその装置を提供することにある。
らの問題点を解決して、核燃料再処理プロセスにおいて
二次廃棄物の発生を伴うことなく、ネプツニウムを分離
する方法およびその装置を提供することにある。
【0006】
【課題を解決するための手段】本願発明者は、この目的
達成のため鋭意研究の結果、核燃料再処理プロセスにお
いて、6価のウラン(U)と4価のプルトニウム(P
u)の両方、或いは何れか一方と共存する6価のネプツ
ニウム(Np)を、遠隔制御性に優れ、かつ二次廃棄物
を発生させない光化学反応を利用することにより、Uお
よびPuの原子価を変えることなく、Npのみを選択的
に5価に還元することに想到し、この知見に基づいて本
願発明を発明するに至った。
達成のため鋭意研究の結果、核燃料再処理プロセスにお
いて、6価のウラン(U)と4価のプルトニウム(P
u)の両方、或いは何れか一方と共存する6価のネプツ
ニウム(Np)を、遠隔制御性に優れ、かつ二次廃棄物
を発生させない光化学反応を利用することにより、Uお
よびPuの原子価を変えることなく、Npのみを選択的
に5価に還元することに想到し、この知見に基づいて本
願発明を発明するに至った。
【0007】すなわち、本発明においては、硝酸水溶液
中において6価のUと4価のPuの両方、或いは何れか
一方と共存する6価のNpを、TBPに対して非抽出性
の5価のNpに選択的に還元するために、光源として紫
外線を用い、溶液系中に大量に存在する硝酸の光化学反
応によって生成する亜硝酸の還元作用を利用して、6価
のNpを5価に還元する。
中において6価のUと4価のPuの両方、或いは何れか
一方と共存する6価のNpを、TBPに対して非抽出性
の5価のNpに選択的に還元するために、光源として紫
外線を用い、溶液系中に大量に存在する硝酸の光化学反
応によって生成する亜硝酸の還元作用を利用して、6価
のNpを5価に還元する。
【0008】亜硝酸とNp、Pu及びUとの酸化還元平
衡は次式で表される。
衡は次式で表される。
【化1】
【化2】
【化3】
【0009】ここに、KNP、KPU及びKUは、それ
ぞれNp、PuおよびUの平衡定数であって、25℃に
おいて、それぞれ 4.1 x 10−4 mol
−1.5/l1.5、1.08 mol−1.5/l
1.5および6.9 x 1010 mol/lであ
る。例えば、硝酸濃度が3mol/l、亜硝酸濃度が1
x10−2mol/lでは、Npの95%を5価に、P
uの99%を4価に、Uの99.9%を6価にそれぞれ
制御することができる。このような硝酸及び亜硝酸の濃
度条件を向流多段抽出装置の各段の水相で維持すること
によって、6価のUと4価のPuの両方、或いは何れか
一方と共存する系においてNpのみを6価から5価に還
元し分離することができる。
ぞれNp、PuおよびUの平衡定数であって、25℃に
おいて、それぞれ 4.1 x 10−4 mol
−1.5/l1.5、1.08 mol−1.5/l
1.5および6.9 x 1010 mol/lであ
る。例えば、硝酸濃度が3mol/l、亜硝酸濃度が1
x10−2mol/lでは、Npの95%を5価に、P
uの99%を4価に、Uの99.9%を6価にそれぞれ
制御することができる。このような硝酸及び亜硝酸の濃
度条件を向流多段抽出装置の各段の水相で維持すること
によって、6価のUと4価のPuの両方、或いは何れか
一方と共存する系においてNpのみを6価から5価に還
元し分離することができる。
【0010】しかしながら、亜硝酸は有機溶媒に抽出さ
れ易い(硝酸濃度が3mol/lの溶液系の亜硝酸の分
配比は11である)ため、有機溶媒が共存する系におい
て上記の濃度条件を維持することは困難であり、また、
有機溶媒に紫外線を照射するとPuなどの抽出分離性能
に悪影響を及ぼすリン酸ジプチルなどの有機物が生成す
るので、抽出器に紫外線を外部から直接照射することは
好ましくない。
れ易い(硝酸濃度が3mol/lの溶液系の亜硝酸の分
配比は11である)ため、有機溶媒が共存する系におい
て上記の濃度条件を維持することは困難であり、また、
有機溶媒に紫外線を照射するとPuなどの抽出分離性能
に悪影響を及ぼすリン酸ジプチルなどの有機物が生成す
るので、抽出器に紫外線を外部から直接照射することは
好ましくない。
【0011】そこで、本発明においては、図1に示すよ
うな水溶液にだけ紫外線を照射できる光化学反応抽出器
が使用される。この装置は、それぞれミキサ部5とセト
ラ部6から成る第1段のミキサセトラ型抽出器1、第2
段のミキサセトラ型抽出器2および第3段のミキサセト
ラ型抽出器3とそれぞれ各段の紫外線照射部4とから構
成されている。本発明におけるミキサセトラ型抽出系
は、それぞれ各段のセトラ部6の水相のみを一部抜き出
し、循環ポンプ8によって抽出器の外部に設けられた紫
外線照射部4に送り、紫外照射部において照射した後、
それぞれ各段のミキサ部5に戻す内部循環型のミキサセ
トラ抽出系である。また、紫外線照射部4は石英製の光
反応器で、抽出器セトラ部6から抜き出した水相中の6
価のNpが5価に還元されるに十分な滞留時間を有す
る。また、図1において、10はNp洗浄用硝酸水溶
液、9は6価のNp、4価のPuおよび6価のUを含有
する有機溶媒、12は4価のPuおよび6価のUを含有
する有機溶媒、そして11は5価のNpの硝酸水溶液の
系への入出を示す。図1では3段の反応抽出器について
示したが、NpのPu或いはUとの分離条件によって段
数を変える必要がある。
うな水溶液にだけ紫外線を照射できる光化学反応抽出器
が使用される。この装置は、それぞれミキサ部5とセト
ラ部6から成る第1段のミキサセトラ型抽出器1、第2
段のミキサセトラ型抽出器2および第3段のミキサセト
ラ型抽出器3とそれぞれ各段の紫外線照射部4とから構
成されている。本発明におけるミキサセトラ型抽出系
は、それぞれ各段のセトラ部6の水相のみを一部抜き出
し、循環ポンプ8によって抽出器の外部に設けられた紫
外線照射部4に送り、紫外照射部において照射した後、
それぞれ各段のミキサ部5に戻す内部循環型のミキサセ
トラ抽出系である。また、紫外線照射部4は石英製の光
反応器で、抽出器セトラ部6から抜き出した水相中の6
価のNpが5価に還元されるに十分な滞留時間を有す
る。また、図1において、10はNp洗浄用硝酸水溶
液、9は6価のNp、4価のPuおよび6価のUを含有
する有機溶媒、12は4価のPuおよび6価のUを含有
する有機溶媒、そして11は5価のNpの硝酸水溶液の
系への入出を示す。図1では3段の反応抽出器について
示したが、NpのPu或いはUとの分離条件によって段
数を変える必要がある。
【0012】
【作用】本発明に依れば、硝酸水溶液中において6価の
Uと4価のPuの両方、或いは何れか一方と共存する6
価のNpを、TBPに対し非抽出性の5価に選択的に還
元することができる。この方法をNp分離工程として、
再処理共除染工程とU/Pu分配工程の中間において用
いることにより、U及びPuをそれぞれ6価及び4価と
して有機相に維持したまま、Npのみを5価に還元する
ことにより水相に移行させ、U、Pu群とNp群とをそ
れぞれ分離することができる。
Uと4価のPuの両方、或いは何れか一方と共存する6
価のNpを、TBPに対し非抽出性の5価に選択的に還
元することができる。この方法をNp分離工程として、
再処理共除染工程とU/Pu分配工程の中間において用
いることにより、U及びPuをそれぞれ6価及び4価と
して有機相に維持したまま、Npのみを5価に還元する
ことにより水相に移行させ、U、Pu群とNp群とをそ
れぞれ分離することができる。
【0013】
Np硝酸水溶液の紫外線照射実験 この実験においては、図2に示すごとき紫外線照射装置
が使用された。6価に調整したNpの濃度が98mg/
l、硝酸の濃度が3mol/lの水溶液を、円環型の紫
外線照射反応器(石英製、外径80mm、高さ75m
m)22に連続的に供給した。光源21には紫外線を放
出する高圧水銀ランプ(100/200/400W)を
用いた。流出する水溶液中の5価のNp濃度及び亜硝酸
濃度をそれぞれ分析し、それらの生成量に及ぼす照射装
置内の試料の滞留時間、光源の強度などの影響を調べ
た。
が使用された。6価に調整したNpの濃度が98mg/
l、硝酸の濃度が3mol/lの水溶液を、円環型の紫
外線照射反応器(石英製、外径80mm、高さ75m
m)22に連続的に供給した。光源21には紫外線を放
出する高圧水銀ランプ(100/200/400W)を
用いた。流出する水溶液中の5価のNp濃度及び亜硝酸
濃度をそれぞれ分析し、それらの生成量に及ぼす照射装
置内の試料の滞留時間、光源の強度などの影響を調べ
た。
【0014】紫外線照射(照射条件:温度30℃、水銀
ランプ200W)による6価のNpの5価への還元率
(%)および生成した亜硝酸濃度と滞留時間(分)との
関係を図3のグラフに示す。図において、横軸は滞留時
間(分)、縦軸(左側)はNpの還元率(%)、縦軸
(右側)は亜硝酸濃度(mol/l)で、実線はNpの
還元率を示し、点線は亜硝酸濃度を示す。生成した亜硝
酸の濃度は、30分の滞留時間で7.0x10−3mo
l/lにまで達した。また、供給したNpの6価から5
価への還元率は93%であった。これらの結果は、Pu
およびUの共存系においても5価のNpのみを5価に選
択的に還元できることを示している。
ランプ200W)による6価のNpの5価への還元率
(%)および生成した亜硝酸濃度と滞留時間(分)との
関係を図3のグラフに示す。図において、横軸は滞留時
間(分)、縦軸(左側)はNpの還元率(%)、縦軸
(右側)は亜硝酸濃度(mol/l)で、実線はNpの
還元率を示し、点線は亜硝酸濃度を示す。生成した亜硝
酸の濃度は、30分の滞留時間で7.0x10−3mo
l/lにまで達した。また、供給したNpの6価から5
価への還元率は93%であった。これらの結果は、Pu
およびUの共存系においても5価のNpのみを5価に選
択的に還元できることを示している。
【0015】以上のごとく、本発明に依れば、各燃料再
処理工程において二次廃棄物の発生を伴うことなく、工
程安全の上からも優れたNpとUおよびPuとの分離が
可能である。
処理工程において二次廃棄物の発生を伴うことなく、工
程安全の上からも優れたNpとUおよびPuとの分離が
可能である。
【図1】本発明に使用の光化学反応抽出器の説明図であ
る。
る。
【図2】本発明におけるネプツニウムの紫外線照射装置
の説明図である。
の説明図である。
【図3】実施例における紫外線照射による6価のネプツ
ニウムの5価への還元率(%)および生成亜硝酸濃度と
滞留時間との関係を示すグラフである。
ニウムの5価への還元率(%)および生成亜硝酸濃度と
滞留時間との関係を示すグラフである。
1 第1段のミキサセトラ型抽出器 2 第2段のミキサセトラ型抽出器 3 第3段のミキサセトラ型抽出器 4 紫外線照射部 5 抽出器のミキサ部 6 抽出器のセトラ部 7 抽出器の攪拌器 8 抽出器のセトラ部の水相抜き出しポンプ 9 6価のNp、4価のPuおよび6価のUを含有する
有機溶媒 10 Np洗浄用硝酸水溶液 11 5価のNp硝酸水溶液 12 4価のPuおよび6価のU含有する有機溶媒 21 光源(水銀ランプ、外径80mm、高さ75m
m) 22 円環型の紫外線照射反応器 23 反応器から流出するNp硝酸水溶液試料貯槽 24 照射制御部 25 Np硝酸水溶液試料供給ポンプ 26 Np硝酸水溶液試料供給槽 (硝酸濃度:3mol/l、Np濃度:98mg/l) 27 恒温水槽 28 恒温水循環ポンプ
有機溶媒 10 Np洗浄用硝酸水溶液 11 5価のNp硝酸水溶液 12 4価のPuおよび6価のU含有する有機溶媒 21 光源(水銀ランプ、外径80mm、高さ75m
m) 22 円環型の紫外線照射反応器 23 反応器から流出するNp硝酸水溶液試料貯槽 24 照射制御部 25 Np硝酸水溶液試料供給ポンプ 26 Np硝酸水溶液試料供給槽 (硝酸濃度:3mol/l、Np濃度:98mg/l) 27 恒温水槽 28 恒温水循環ポンプ
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 藤根 幸雄 茨城県那珂郡東海村白方字白根2番地の4 日本原子力研究所 東海研究所内 (72)発明者 前田 充 茨城県那珂郡東海村白方字白根2番地の4 日本原子力研究所 東海研究所内
Claims (3)
- 【請求項1】 硝酸溶液中に6価のウランと4価のプル
トニウムの両方、或いは何れか一方と共存する6価のネ
プツニウムを分離する方法において、硝酸の光化学反応
により生成する亜硝酸によって6価のネプツニウムを選
択的に5価に還元することから成るネプツニウムの分離
方法。 - 【請求項2】 該光化学反応は紫外線照射による請求項
1のネプツニウムの分離方法。 - 【請求項3】 ミキサ部とセトラ部とから成るミキサセ
トラ型抽出器、紫外線照射部、および水相をセトラ部か
ら紫外線照射部、ミキサ部へと内部循環させる循環ポン
プから成るミキサセトラ型抽出系の複数個を向流多段階
に構成して成るネプツニウムの分離装置。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30280391A JPH0566290A (ja) | 1991-09-05 | 1991-09-05 | ネプツニウムの分離方法および装置 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP30280391A JPH0566290A (ja) | 1991-09-05 | 1991-09-05 | ネプツニウムの分離方法および装置 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH0566290A true JPH0566290A (ja) | 1993-03-19 |
Family
ID=17913301
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP30280391A Pending JPH0566290A (ja) | 1991-09-05 | 1991-09-05 | ネプツニウムの分離方法および装置 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH0566290A (ja) |
Cited By (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO1995015921A1 (en) * | 1993-12-10 | 1995-06-15 | British Nuclear Fuels Plc | Uranium hexafluoride purification |
WO2000013187A1 (en) * | 1998-08-28 | 2000-03-09 | British Nuclear Fuels Plc | Nuclear fuel reprocessing including reduction of np(vi) to np(v) with an oxime |
US6444182B1 (en) | 1998-08-28 | 2002-09-03 | British Nuclear Fuels Plc | Nuclear fuel reprocessing using hydrophilic substituted hydroxylamines |
JP2013533465A (ja) * | 2010-05-27 | 2013-08-22 | コミッサリア ア レネルジー アトミーク エ オ ゼネルジ ザルタナテイヴ | プルトニウム還元逆抽出操作を必要としない使用済み核燃料の再処理プロセス |
CN112853128A (zh) * | 2020-12-30 | 2021-05-28 | 中国原子能科学研究院 | 连续调节Purex流程1CU料液中镎价态和酸度的方法和装置 |
Citations (1)
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