CN102795856B - 一种原位反应制备钇硅氧氮陶瓷材料的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于高温功能/结构陶瓷领域，更具体地说，是涉及一种原位反应制备钇硅氧氮(Y4Si2O7N2)陶瓷材料的方法。本发明提供了一种原位反应制备钇硅氧氮陶瓷材料的方法。其以氧化钇粉(Y2O3)、氧化硅粉(SiO2)和氮化硅粉(Si3N4)混合而成的固体粉末混合物作为原料，原料粉的摩尔比为Y2O3∶SiO2∶Si3N4＝4∶(0.8-1.2)∶(0.8-1.2)，采用原位反应法合成单相的Y4Si2O7N2材料。本发明可以在较低温度下，较短的时间内制备得到高纯度钇硅氧氮(Y4Si2O7N2)陶瓷粉体或者块体材料，所制备出的Y4Si2O7N2陶瓷块体材料具有高熔点、低密度、低热导率等特点，是优良的隔热高温陶瓷材料。
Description
技术领域
本发明属于高温功能/结构陶瓷领域，更具体地说，是涉及一种原位反应制备钇硅氧氮(Y4Si2O7N2)陶瓷材料的方法。
背景技术
Y4Si2O7N2陶瓷材料是一种熔点高达1980℃新型难熔陶瓷材料，具有高硬度、高模量、良好的介电性能，因此可以作为一种新型的高温结构/功能一体化陶瓷。由于在高温时该陶瓷具有很低的热导率、较低的密度和较高的抗弯强度，因此Y4Si2O7N2也可以作为潜在的隔热材料，在航空、航天、核工业和超高温结构件等高新技术领域有广泛的应用前景。但是由于Y4Si2O7N2在Y2O3-SiO2-Si3N4体系中有较多的竞争相，因而难以获得纯相的Y4Si2O7N2陶瓷。目前报道采的制备方法为将Y2O3、SiO2和Si3N4粉末在氮气气氛、1650℃保温2个小时进行烧结(JournaloftheEuropeanCeramicSociety，16，1996，553-560)。其缺点是烧结温度高，耗时长，且获得材料中含有Y2O3杂质相。
发明内容
本发明就是针对上述问题，提供了一种原位反应制备钇硅氧氮陶瓷材料的方法。其工艺简单、温度低、耗时短，可以获得高纯度的钇硅氧氮(Y4Si2O7N2)陶瓷材料。
为了实现本发明的上述目的，本发明采用如下技术方案：
以氧化钇粉(Y2O3)、氧化硅粉(SiO2)和氮化硅粉(Si3N4)混合而成的固体粉末混合物作为原料，原料粉的摩尔比为Y2O3∶SiO2∶Si3N4＝4∶(0.8-1.2)∶(0.8-1.2)，采用原位反应法合成单相的Y4Si2O7N2材料。
所述的Y4Si2O7N2材料为粉末状(粉末粒度为100-300目)或块体。
具体步骤：
(1)球磨处理：将原料粉末混合物经球磨机球磨8～24小时，球磨介质与粉末分离后，将粉末置于烘箱中，在50℃～70℃下烘干，得到干燥粉末；
(2)原位反应：
将步骤1)得到的干燥粉末于5-20MPa的压力常温下冷压成饼状，冷压时间5-30分钟，然后装入石墨模具中，在通有氮气的高温热压炉中烧结，高温热压炉升温速率为2～50℃/min，到达1200～1650℃时保温反应0.5～3小时，可以得到单相的粉体钇硅氧氮陶瓷材料；
在烧结的同时进行热压，热压压力为20-40MPa，得到块体钇硅氧氮Y4Si2O7N2陶瓷材料。
原料氧化钇粉的纯度度≥99.99wt.％，氧化硅纯度≥wt.％，氮化硅粉纯度≥95wt.％。
步骤1)中球磨处理采用的是氮化硅球于乙醇中进行常规湿磨。
球磨介质与原料粉末的分离采用过筛法，筛子的孔径为100目。
步骤2)中高温热压炉的升温速率优选5-30℃/min。
步骤2)中热压压力优选30MPa。
步骤2)中所述的氮气纯度≥99.5％。
本发明具有如下优点：
1.本发明采用的原料成本低廉，为氧化钇粉、氧化硅粉和氮化硅粉。
2、本发明通过原位反应热压方法，烧结与致密化同时进行，获得单相、致密的钇硅氧氮(Y4Si2O7N2)块体材料。
3.本发明方法获得的Y4Si2O7N2块体陶瓷材料具有很低的热导率，是极具应用前景的绝热高温陶瓷材料。
附图说明
图1为本发明实施例1制备的Y4Si2O7N2陶瓷材料的X射线衍射图谱。
图2为本发明实施例2制备的块体Y4Si2O7N2材料扫描电镜照片。
图3为本发明实施例2制备的块体Y4Si2O7N2材料热导率与温度的关系曲线。
具体实施方式
下面结合附图和实施例详述本发明。
实施例1
称取Y2O3粉(纯度：99.99wt.％)32.75g，SiO2粉(纯度：99wt.％)2.13g，Si3N4粉(纯度：≥95wt.％)5.08g倒入氮化硅球磨罐中，加入20-50ml分析纯无水乙醇，用氮化硅球湿混24小时。之后利用烘箱在空气中70℃烘干8小时。烘干后用100目的筛子将粉末与氮化硅球分离。将分离后得到的混合物原料粉在5MPa的压力下冷压成饼状，冷压时间30分钟。将样品放在石墨模具中，在通有氮气保护气的高温热压炉中，以15℃/min的升温速率升温至1600℃，保温60min，合成粉体钇硅氧氮(Y4Si2O7N2)粉体材料。随炉冷却后，将获得的粉体材料经X射线衍射分析为单一Y4Si2O7N2相，如图1所示，X射线衍射谱线与Y4Si2O7N2的衍射谱线吻合非常好，说明所得的材料为单一纯净的Y4Si2O7N2相。
实施例2
称取Y2O3粉(纯度：99.99wt.％)32.75g，SiO2粉(纯度：99wt.％)2.13g，Si3N4粉(纯度：≥95wt.％)5.08g倒入氮化硅球磨罐中，加入20-50ml分析纯无水乙醇，用氮化硅球湿混24小时。之后利用烘箱在空气中70℃烘干8小时。烘干后用100目的筛子将粉末与氮化硅球分离。将分离后得到的混合物原料粉在5MPa的压力下冷压成饼状，冷压时间30分钟。将样品放在石墨模具中，在通有氮气保护气的高温热压炉中，以15℃/min的升温速率升温至1600℃，保温60min。升温过程中进行热压，所选热压压力值为30MPa。随炉冷却后，将获得的块体材料经X射线衍射分析主要为钇硅氧氮(Y4Si2O7N2)陶瓷。相应的扫描电子显微镜照片和热导率随温度的变化曲线分别列于图2和图3中。根据图2可以看出，所得块体材料均一致密。由图3所示，Y4Si2O7N2的热导率很低，在室温时热导率仅为1.88W·m-1·K-1，而且随着温度的升高，热导率不断降低，在1300K时，所测热导率为1.5W·m-1·K-1。
Claims (2)
1.一种原位反应制备钇硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在于：称取纯度：99.99wt.%的Y2O3粉32.75g,纯度：99wt.%的SiO2粉2.13g，纯度：≥95wt.%的Si3N4粉5.08g倒入氮化硅球磨罐中，加入20-50ml分析纯无水乙醇，用氮化硅球湿混24小时；之后利用烘箱在空气中70℃烘干8小时；烘干后用100目的筛子将粉末与氮化硅球分离；将分离后得到的混合物原料粉在5MPa的压力下冷压成饼状，冷压时间30分钟；将样品放在石墨模具中，在通有氮气保护气的高温热压炉中，以15℃/min的升温速率升温至1600℃，保温60min，合成粉体钇硅氧氮Y4Si2O7N2粉体材料；随炉冷却后，将获得的粉体材料经X射线衍射分析为单一Y4Si2O7N2相，X射线衍射谱线与Y4Si2O7N2的衍射谱线吻合非常好，所得的材料为单一纯净的Y4Si2O7N2相。
2.一种原位反应制备钇硅氧氮陶瓷材料的方法，其特征在于：称取纯度：99.99wt.%的Y2O3粉32.75g,纯度：99wt.%的SiO2粉2.13g，纯度：≥95wt.%的Si3N4粉5.08g倒入氮化硅球磨罐中，加入20-50ml分析纯无水乙醇，用氮化硅球湿混24小时；之后利用烘箱在空气中70℃烘干8小时；烘干后用100目的筛子将粉末与氮化硅球分离；将分离后得到的混合物原料粉在5MPa的压力下冷压成饼状，冷压时间30分钟；将样品放在石墨模具中，在通有氮气保护气的高温热压炉中，以15℃/min的升温速率升温至1600℃，保温60min；升温过程中进行热压，所选热压压力值为30MPa；随炉冷却后，将获得的块体材料经X射线衍射分析主要为钇硅氧氮Y4Si2O7N2陶瓷，所得块体材料均一致密，Y4Si2O7N2的热导率很低，在室温时热导率仅为1.88W?m-1?K-1，而且随着温度的升高，热导率不断降低，在1300K时，所测热导率为1.5W?m-1?K-1。
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| Rietveld Refinement of the Crystal Structures of the Yttrium Silicon Oxynitrides Y2Si3N403 (N-Melilite) and Y4Si207N2 (J-Phase);K. J. D. MacKenzie et al.;《Journal of the European Ceramic Society》;19961231;第16卷;553-560 * |
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