CN102576809A - 有机光电转换元件 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种有机光电转换元件(10)，其具备在由第一电极(32)及第二电极(34)构成的一对电极之间含有有机化合物的活性层(40)，该活性层含有表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子，因此，可以由廉价的材料得到。

Description

有机光电转换元件
技术领域
本发明涉及一种有机光电转换元件及搭载该有机光电转换元件的装置。
背景技术
目前正在进行构成将光转换成电力的太阳能电池、将图像转换成电信号的图像传感器等的光电转换元件的研究、实用化。在现在实用化不断发展的光电转换元件中，通常在具备光电转换活性的活性层中使用无机半导体材料。对此，从进一步谋求元件的薄膜化及大面积化等观点考虑，在具备光电转换活性的活性层中使用有机化合物材料的光电转换元件(以下，称为有机光电转换元件)正备受瞩目。
目前，作为有机光电转换元件中的n型半导体材料，可使用例如PCBM([6，6]-Phenyl-C61-Butyric Acid Methyl Ester)等富勒烯衍生物。但是，PCBM极其昂贵，寻求更廉价的n型半导体材料。
作为PCBM的代替材料候补之一，也研究了利用可作为n型半导体材料起作用的金属氧化物纳米粒子，但与使用PCBM的情况相比，存在光电转换效率降低的趋势。为了提高光电转换特性，尝试了改良n型金属氧化物纳米粒子，例如进行了使用在纳米晶体TiO2(nc-TiO2)的表面上用三辛基氧化膦(TOPO)覆盖而成的TOPO-capped TiO2等的试验(非专利文献1)。
现有技术文献
非专利文献
非专利文献1：Johann et al.，Advanced Functional Materials，18(2008)662，Hybrid Solar Cells from a Blend of Poly(3-hexylthiophene)andLignad-Capped TiO2 Nanorods
发明内容
通常金属氧化物的表面容易被羟基覆盖。另外，由于纳米粒子的表面能量高，因此，固体状态下的凝聚力强。因此，金属氧化物纳米粒子容易形成数μm左右的粗大的2次凝聚，在使用n型金属氧化物纳米粒子的情况下，不易如PCBM那样形成与p型有机高分子在纳米(nm)水平下的微细的混合状态(所谓的本体异质结结构)。本发明人等发现通过在金属氧化物纳米粒子的表面上包覆碳材料，可以廉价地得到作为可用于有机光电转换元件的半导体材料优选的材料这样的见解，直至完成了本发明。根据本发明，可提供下述有机光电转换元件。
[1]一种有机光电转换元件，其中，所述有机光电转换元件具备由第一电极及第二电极构成的一对电极、该一对的电极之间的活性层，该活性层含有表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子。
[2]根据上述[1]所述的有机光电转换元件，其中，碳材料选自由石墨、富勒烯、富勒烯衍生物及碳纳米管构成的组。
[3]根据上述[1]或[2]所述的有机光电转换元件，其中，构成金属氧化物纳米粒子的金属氧化物为n型半导体材料。
[4]根据上述[1]～[3]中任一项所述的有机光电转换元件，其中，构成金属氧化物纳米粒子的金属氧化物为选自由Ti、Nb、Zn及Sn构成的组中的金属的氧化物。
[5]一种有机光电转换元件的制造方法，其为具备由第一电极及第二电极构成的一对电极和、位于该一对电极之间的含有有机化合物的活性层的有机光电转换元件制造方法，所述制造方法中包括形成所述活性层的工序，所述活性层含有表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子。
[6]根据上述[5]所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子通过包括下述(A)及(B)的制备方法来制造：
(A)制备含有金属氧化物原料的浆料和碳材料的原料的混合溶液的工序及
(B)在所述混合溶液中实施超临界水热处理的工序。
[7]一种有机光电转换元件，其是由上述[6]所述的方法制造的有机光电转换元件，并且碳材料的原料为糖类。
8、一种太阳能电池模块，其中，所述太阳能电池模块具备上述[1]～[4]中任一项所述的有机光电转换元件。
9、一种图像传感器装置，其中，所述图像传感器装置具备上述[1]～[4]中任一项所述的有机光电转换元件。
附图说明
图1是表示本发明的有机光电转换元件的第一实施方式的层构成的图；
图2是表示本发明的有机光电转换元件的第二实施方式的层构成的图；
图3是表示本发明的有机光电转换元件的第三实施方式的层构成的图。
符号说明
10有机光电转换元件
20基板
32第一电极
34第二电极
40活性层
42第一活性层
44第二活性层
52第一中间层
54第二中间层
具体实施方式
以下，一边参照附图一边对本发明的实施方式进行进一步详细说明。需要说明的是，为了容易理解，有时附图中的各部件的比例尺与实际不同。另外，本发明并不限定于以下的记述，在不脱离本发明的主旨的范围内可以适宜变更。在有机光电转换元件中也存在电极的引线等部件，但在本发明的说明中并不直接地需要，因此省略记载。为了方便说明层结构等，在下述所示的例子中，与在下面配置有基板的图一起进行说明，但是发明的有机光电转换元件及搭载该有机光电转换元件的装置未必配置在该上下左右的方向而进行制造或使用等，可进行适宜调整。
1.本发明的有机光电转换元件及装置
本发明的有机光电转换元件备有由第一电极及第二电极构成的一对电极、和位于该一对的电极之间的含有有机化合物的活性层，该活性层含有表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子。在本说明书中，有时将“表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子”称为“碳包覆金属氧化物纳米粒子”。
<活性层>
光电转换元件中的活性层为具有通过受光而活化来产生电能的功能的层。对本发明的有机光电转换元件而言，有机化合物和碳材料包覆在金属氧化物纳米粒子的表面上的碳包覆金属氧化物纳米粒子并存在活性层中。作为活性层的优选的一个形态，可将碳包覆金属氧化物纳米粒子用作n型半导体材料。通过将碳包覆金属氧化物纳米粒子用作n型半导体材料，可以采用被用作p型半导体材料的各种的有机半导体材料来得到光电转换效率优异的元件。
碳包覆金属氧化物纳米粒子可以廉价地进行制造。另外，由于利用碳材料中和金属氧化物的表面电荷，因此，不易凝聚、粒子的分散性优异、在制造过程等中的操作容易。
活性层可以为单层，也可以为多层重叠而成的层叠体。作为活性层的形态，例如可以为用p型半导体材料形成的层(给电子性层)和用n型半导体材料形成的层(受电子性层)重叠而成的pn异质结型的活性层，或者，也可以为p型半导体材料和n型半导体材料进行混合而形成本体异质结结构的本体异质结型的活性层。
在以碳包覆金属氧化物纳米粒子作为一方的半导体材料形成pn异质结型的活性层的情况下，用p型半导体材料形成的层和用n型半导体材料形成的层的界面中的亲和性良好，可期待光电转换率的提高。
作为活性层的优选的一个形态，可以举出将碳包覆金属氧化物纳米粒子用作n型半导体材料的本体异质结型的活性层的形态。在制成本体异质结型的活性层的情况下，金属氧化物纳米粒子和可用作p型半导体材料的各种的有机半导体材料多形成相容性低的组合。对此，在本发明中，通过使用碳包覆金属氧化物纳米粒子，中和金属氧化物纳米粒子的表面电荷，因此，粒子的分散性优异，进而可以容易地选择与p型有机半导体材料的相容性良好的各种组合。因此，可以形成本体异质结结构良好的活性层，与使用未经表面修饰的金属氧化物纳米粒子的情况相比，可以期待高光电转换效率。
另外，未经表面修饰的金属氧化物牢固地密合在粒子间界面上时，无法得到充分的导电性，因此，需要在高温下进行烧结处理。例如，在非专利文献(Journal of Photochemistry and Photobiology A：Chemistry 2004年、Volume 164、pp.137-144)中，为了得到粒径20nm～40nm的氧化钛纳米粒子的粒子间密合性，实施了450℃的热处理。但是，对本体异质结型而言，由于混杂的p型有机半导体的耐热性，实质上200℃以上的热处理招致特性降低，因此，无法进行用于得到金属氧化物纳米粒子间的充分的密合性的高温热处理，粒子间界面的电阻性高。对此，在本发明中，通过使用碳包覆金属氧化物纳米粒子，导电性高的碳材料介于活性层中所含的金属氧化物纳米粒子间，由此，即使不实施高温热处理，也可以得到导电性优异的金属氧化物纳米粒子的网络。
进而，通过在表面上具有碳材料，也可以期待活性层内部的作为集电体的效果。特别是在本体异质结型的活性层的情况下，碳包覆金属氧化物纳米粒子和活性层中所含的p型的有机半导体材料相比，比重高且体积大，因此，在活性层涂布时沉降，容易形成连续层。由于金属氧化物纳米粒子的表面被碳材料修饰，因此容易形成碳材料的连续层，在活性层内容易形成集电效果高的导电通路。
作为碳材料的例子，可以举出：石墨、富勒烯及碳纳米管等。作为碳材料，可以单独使用这些中的一种，也可以混合使用两种以上。在这些碳材料中，从削减成本的观点考虑，也可优选采用石墨。
构成金属氧化物纳米粒子的金属氧化物优选为可成为n型半导体材料的金属氧化物。作为可成为n型半导体材料的金属氧化物的例子，可以举出：Ti、Nb、Zn及Sn等的氧化物。作为金属氧化物纳米粒子，可以单独使用这些金属氧化物中的一种，也可以混合使用两种以上。作为金属氧化物，优选TiO2作为n型半导体材料。
碳材料只要在中和金属氧化物纳米粒子的表面电荷的程度下包覆即可，在该限定下，包覆面积的比例、包覆的形态没有特别限制。碳材料可以被覆金属氧化物纳米粒子的整个面，或者，也可以部分附着在粒子的表面上。在部分附着的情况下，与局部附着相比，多优选在整个面分散地进行附着。
设置于光电转换元件的活性层含有给电子性化合物及受电子性化合物。需要说明的是，上述给电子性化合物、上述受电子性化合物由这些化合物的能级的能量水平相对确定。
作为受电子性化合物(n型半导体材料)，可使用上述的碳包覆金属氧化物纳米粒子。在构成活性层的受电子性化合物中，除碳包覆金属氧化物纳米粒子以外，也可以并用其它的受电子性化合物。在含有其它的电子受体的情况下，该其它的受电子性化合物的重量优选相对于总受电子性化合物的重量合计为30重量％以下，更优选为10重量％以下。在并用两种以上的成分的情况下，可以混合用作单一层，也可以层叠各成分的单层进行使用。
作为其它的受电子性化合物的例子，可以举出：噁二唑衍生物、蒽醌二甲烷及其衍生物、苯醌及其衍生物、萘醌及其衍生物、蒽醌及其衍生物、四氰基蒽醌二甲烷及其衍生物、芴酮衍生物、二苯基二氰基乙烯及其衍生物、联苯醌衍生物、8-羟基喹啉及其衍生物的金属络合物、聚喹啉及其衍生物、聚喹喔啉及其衍生物、聚芴及其衍生物、C60富勒烯等富勒烯及其衍生物、浴铜灵等菲衍生物、氧化钛等金属氧化物、碳纳米管等。在并用两种以上的情况下，可以设置用各个材料形成的层，也可以混合两种以上的材料并用混合材料形成单层。
作为富勒烯及其衍生物的例子，可以举出：C60富勒烯、C70富勒烯、C76富勒烯、C78富勒烯、C84富勒烯及它们的衍生物。作为富勒烯衍生物的具体的结构，可以举出如下结构。
Figure BDA0000156115810000071
另外，作为富勒烯衍生物的例子，可以举出：PCBM、[6，6]苯基-C71丁酸甲酯(C70PCBM、[6，6]-Phenyl C71 butyric acid methyl ester)、[6，6]苯基-C85丁酸甲酯(C84PCBM、[6，6]-Phenyl C85 butyric acid methyl ester)、[6，6]噻吩基-C61丁酸甲酯([6，6]-Thienyl C61 butyric acid methyl ester)等。
在本发明中，通过使用碳包覆金属氧化物纳米粒子，即使在使用如富勒烯之类的昂贵的材料的情况下，也可以减少富勒烯等昂贵的材料的使用量，以谋求降低光电转换元件的成本。
作为给电子性化合物(p型半导体材料)的例子，可以举出：吡唑啉衍生物、芳胺衍生物、茋衍生物、三苯基二胺衍生物、低聚噻吩及其衍生物、聚乙烯基咔唑及其衍生物、聚硅烷及其衍生物、在侧链或者主链中具有芳香族胺的聚硅氧烷衍生物、聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物、聚吡咯及其衍生物、聚亚苯基亚乙烯及其衍生物、聚亚噻吩亚乙烯及其衍生物等。
活性层的厚度通常优选为1nm～100μm，更优选为2nm～1000nm，进一步优选为5nm～500nm，特别优选为20nm～200nm。
含有受电子性化合物及给电子性化合物的本体异质结型的活性层中的受电子性化合物的比例优选相对于给电子性化合物100重量份设为10重量份～1000重量份，更优选设为50重量份～500重量份。
<光电转换元件>
有机光电转换元件在至少一方为透明或半透明的一对电极之间具备含有有机化合物的活性层。如下说明光电转换元件的工作机制的概要。从透明或半透明的电极入射的光能被受电子性化合物(n型的半导体材料)及/或共轭高分子化合物等给电子性化合物(p型的半导体材料)吸收，生成电子和空穴结合的激子。生成的激子进行移动而到达受电子性化合物和给电子性化合物邻接而成的异质结界面时，电子和空穴由于界面中的各自的HOMO能量及LUMO能量的不同而分离，产生可独立移动的电荷(电子和空穴)。产生的电荷分别向电极移动，由此可以作为电能(电流)取出至外部。
一边参照图1～图3一边对有机光电转换元件的层构成的形态进行说明。
图1表示层构成的第一实施方式。在第一实施方式中，有机光电转换元件10是将在一对电极32、34之间夹持活性层40的层叠体搭载于基板20而构成的。
在有机光电转换元件中，基板20为任意的构成，通常根据制造方面的情况等来设置。在从基板20侧取入光的情况下，基板20为透明或半透明。
一对电极32、34由在接近于基板侧所设置的第一电极32、与第一电极相对的第二电极34构成。一电极为阳极，另一为阴极。第一电极32及第二电极34中的哪一个为阳极或阴极没有特别限制，可以适宜设计变更。第一电极32及第二电极34中的至少一个为透明或半透明。在从基板20侧取入光的情况下，第一电极32为透明或半透明。
在例如采用铝(Al)作为阴极的材料的情况下，一般认为在其成膜中使用蒸镀法。此时，作为制造工序，铝的蒸镀根据蒸镀条件有时优选更靠后的工序。因此，若假定从基板20侧依次层叠层的制造工序，则可优选采用第一电极32为阳极、第二电极34为阴极这样的形态。另外，铝电极由于厚度的设定，有时不易制成透明或半透明，因此，此时，采用从基板20侧进行采光的形态。在从基板20侧取入光的情况下，透明或半透明地形成基板20及第一电极32。
在第一实施方式中，设有一层活性层40。第一实施方式的元件中的活性层40为本体异质结型的活性层，p型半导体材料及n型半导体材料具有本体异质结结构。
图2表示层构成的第二实施方式。对与第一实施方式相同的构成附加相同的符号，省略说明。在第二实施方式中，活性层40为由第一活性层42及第二活性层44两层构成的pn异质结型的活性层。一层为受电子性层且由n型半导体材料形成。另一层为给电子性层且由p型半导体材料形成。第一活性层42及第二活性层44中的哪一个为受电子性层或给电子性层没有特别限制，可以适宜设计变更。
图3表示层构成的第三实施方式。对与第一实施方式相同的构成附加相同的符号，省略说明。在第三实施方式中，在活性层40和第一电极32之间设有第一中间层52，进而在活性层40和第二电极34之间设有第二中间层54。在图3中，设有两层中间层，可以采用任一层。另外，在图3中，描绘各中间层作为单层，但各中间层也可以由多层构成。
中间层可以具有各种功能。若假定第一电极32为阳极的情况下，第一中间层52例如可为空穴传输层、电子阻挡层及具有其它的功能的层。此时，第二电极34为阴极，第二中间层54例如可为空穴传输层、电子阻挡层及具有其它的功能的层。替换电极，在以第一电极32作为阴极，以第二电极34作为阳极的情况下，根据该情况中间层也分别替换位置。
作为本发明的有机光电转换元件的优选的一个形态，可以举出：在至少一电极和上述活性层之间设有中间层，在上述中间层中含有上述碳材料包覆在金属氧化物纳米粒子的表面上的碳包覆金属氧化物纳米粒子的形态。
作为用作中间层的材料，例如可以使用氟化锂等碱金属、碱土金属的卤化物、氧化物等。另外，可以举出：氧化钛等无机半导体的微粒、PEDOT(聚-3，4-乙撑二氧噻吩)等。
有机光电转换元件通常形成于基板。该基板只要在形成电极且形成有机物的层时不会发生化学变化即可。作为基板的材料，例如可以举出：玻璃、塑料、高分子膜、硅等。在不透明的基板的情况下，优选相对的电极(即，距基板远的电极)为透明或半透明。
作为透明或半透明的电极，可以举出：导电性的金属氧化物膜、半透明的金属薄膜等。具体而言，使用：使用由氧化铟、氧化锌、氧化锡、及它们的复合体即铟·锡·氧化物(ITO)、铟·锌·氧化物等构成的导电性材料而制作的膜、NESA等、金、铂、银、铜等的膜，优选为ITO、铟·锌·氧化物、氧化锡的膜。作为电极的制作方法，可以举出：真空蒸镀法、溅射法、离子镀膜法、电镀法等。另外，作为电极，也可以使用聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物等有机的透明导电膜。
在一方电极为透明或半透明的情况下，另一电极也可以不透明。虽然也取决于厚度的设定，但作为不透明的电极的电极材料，可使用金属、导电性高分子等。作为电极材料的具体例，可以举出：锂、钠、钾、铷、铯、镁、钙、锶、钡、铝、钪、钒、锌、钇、铟、铈、钐、铕、铽、镱等金属及它们中的两种以上的合金或一种以上的上述金属和选自由金、银、铂、铜、锰、钛、钴、镍、钨及锡构成的组中的一种以上的金属的合金、石墨、石墨层间化合物、聚苯胺及其衍生物、聚噻吩及其衍生物。作为合金，可以举出：镁-银合金、镁-铟合金、镁-铝合金、铟-银合金、锂-铝合金、锂-镁合金、锂-铟合金、钙-铝合金等。
<搭载有有机光电转换元件的装置>
本发明的光电转换元件通过在透明或半透明的电极侧照射太阳光等光，在电极间产生光电，可作为有机薄膜太阳能电池进行工作。通过集聚多个有机薄膜太阳能电池，也可以用作有机薄膜太阳能电池模块。
另外，在电极间施加电压的状态或者无施加的状态下，通过在透明或半透明的电极侧照射光而使光电流流动，可作为有机光传感器进行工作。通过集聚多个有机光传感器，也可以用作有机图像传感器装置。
<太阳能电池模块>
有机薄膜太阳能电池可制成与目前的太阳能电池模块基本相同的模块结构。太阳能电池模块通常在金属、陶瓷等支承基板上构成单元(cell)并在其上用填充树脂或保护玻璃等覆盖，制成从支承基板的相反侧取入光的结构，也可以在支承基板上使用强化玻璃等透明材料并在其上构成单元来制成从其透明的支承基板侧取入光的结构。具体而言，已知有被称为超直型、亚直型、灌封型的模块结构、非晶硅太阳能电池等中使用的基板一体型模块结构等。本发明的有机薄膜太阳能电池也可以根据使用目的、使用场所及环境来适宜选择它们的模块结构。
代表性的超直型或者亚直型的模块采用如下结构：在单侧或两侧为透明且实施有防反射处理的支承基板之间以一定间隔配置单元，相邻的单元彼此通过金属引线或柔性配线等连接，在外缘部配置有集电电极，产生的电力被取出至外部。在基板和单元之间，为了保护单元及提高集电效率，也可以根据目的以膜或填充树脂的形式使用乙烯醋酸乙烯酯(EVA)等各种塑料材料。另外，在来自外部的冲击少处等不需要用较硬的素材覆盖表面的场所中使用的情况下，通过用透明塑料膜构成表面保护层或使上述填充树脂固化来赋予保护功能，可去掉一侧的支承基板。为了确保内部的密封及模块的刚性，支承基板的周围用金属制的框架固定成三明治状，支承基板和框架之间用密封材料进行密封。另外，若在单元自身、支承基板、填充材料及密封材料中使用可挠性的素材，则也可以在曲面上构成太阳能电池。
在使用聚合物膜等柔性支承体的太阳能电池的情况下，一边输送卷状的支承体，一边依次形成单元，切断成期待的尺寸后，用柔性且具有防湿性的素材密封周缘部，由此可以制作电池本体。另外，也可以制成SolarEnergy Materials and Solar Cells，48，p383-391记载被称为的“SCAF”的模块结构。进而，使用有柔性支承体的太阳能电池也可以粘接固定在曲面玻璃等上进行使用。
2.有机光电转换元件及装置的制造方法
本发明的有机光电转换元件可通过以下制备方法来制造，所述制备方法为具备由第一电极及第二电极构成的一对的电极、和位于该一对的电极之间的含有有机化合物的活性层的有机光电转换元件的制造方法，包含形成含有表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子的上述活性层的工序。
<使碳材料包覆在金属氧化物纳米粒子的表面上的方法>
如上所述，碳材料只要在中和金属氧化物纳米粒子的表面电荷的程度下包覆即可，在该限定下，包覆面积的比例及包覆的形态没有限制。使碳材料包覆在金属氧化物纳米粒子的表面上的方法也没有特别限制，可以采用微细的金属粒子的表面处理方法等。作为使碳材料包覆在金属氧化物纳米粒子的表面上的方法，例如可以举出如下的一个形态。首先，准备金属氧化物纳米粒子，使其分散在液体中来制备浆料。在浆料中进一步添加碳材料并充分搅拌混合。通过过滤等来回收固体成分，再干燥固体成分。这样，可以得到在表面上包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子(碳包覆金属氧化物纳米粒子)。
另外，作为碳包覆金属氧化物纳米粒子的制备方法(粒子制备方法)，例如也可以举出如下述(1)～(3)所示的形态。
(1)金属氧化物原料和碳材料的混合
在含有金属氧化物原料(有机金属盐、碳酸盐、盐酸盐、硫酸盐、氢氧化物等)的溶液中添加碳材料并进行搅拌。进行水热处理，将结晶化的金属氧化物和碳材料混合存在的溶液进行固液分离后，实施干燥处理，得到碳包覆金属氧化物纳米粒子。
(2)金属氧化物纳米粒子和碳材料的原料的混合
在使金属氧化物分散而成的浆料中添加碳材料的原料并充分搅拌混合后，在惰性气氛(N2)中将通过固液分离回收的固体实施碳的还原处理，得到碳包覆金属氧化物纳米粒子。
(3)金属氧化物纳米粒子的原料和碳材料的原料的水热处理
通过将含有金属氧化物纳米粒子的原料和碳材料的原料(糖类、聚乙二醇等水溶性聚合物)的水溶液进行水热处理来同时进行氧化物纳米粒子及碳材料的结晶化，得到碳包覆氧化物纳米粒子。或代替水热处理，在惰性气氛中对通过由水溶液的共沉淀等析出的沉淀物进行热处理，得到碳包覆金属氧化物纳米粒子。
<活性层的形成方法>
在活性层中含有碳包覆金属氧化物纳米粒子，除此以外，活性层的形成方法没有特别限制。作为活性层的制造方法根据活性层的材料，可采用各种薄膜形成方法。为了形成活性层，例如可以举出：由含有高分子化合物等成分的溶液或者分散液的成膜或通过真空蒸镀法的成膜方法等。
本发明的有机光电转换元件中的活性层为pn异质结型、本体异质结型等，其形态也可为各种各样的，但在活性层中含有有机化合物。因而，在活性层的形成中，可采用对通过有机化合物而形成的层进行成膜的各种的方法。
在将含有有机化合物的层进行成膜的情况下，例如可以利用制备使有机化合物溶解在溶剂中的溶液并使用液体进行成膜的方法进行成膜。由溶液的成膜中使用的溶剂可以根据构成活性层的材料的种类适宜选择。作为溶剂，可使用水、有机溶剂等。作为有机溶剂的例子，可以举出：甲苯、二甲苯、均三甲苯、四氢化萘、十氢化萘、联环己烷、丁基苯、仲丁基苯、叔丁基苯等不饱和烃溶剂；四氯化碳、三氯甲烷、二氯甲烷、二氯乙烷、氯丁烷、溴丁烷、氯戊烷、溴戊烷、氯己烷、溴己烷、氯环己烷、溴环己烷等卤化饱和烃溶剂；氯苯、二氯苯、三氯苯等卤化不饱和烃溶剂；四氢呋喃、四氢吡喃等醚类溶剂等溶剂。
作为使用液体(包括墨液等液状物)作为层的形成材料的成膜方法的例子，可以举出：旋涂法、浇铸法、微凹版涂布法、凹版涂布法、棒涂法、辊涂法、丝棒涂布法、浸渍涂布法、喷涂法、丝网印刷法、凹版印刷法、柔版印刷法、胶版印刷法、喷涂法、点胶印刷法、喷嘴涂布法、毛细管涂布法等涂布法，可优选举出：旋涂法、柔版印刷法、凹版印刷法、喷墨印刷法、点胶印刷法。
在设置本体异质结型的活性层作为活性层的情况下，可与上述同样地采用使用有液体的成膜方法。作为设置本体异质结型的活性层的方法的一个形态，例如，作为涂布液，制备含有p型有机半导体材料和作为n型半导体材料的表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子这两种成分的混合液，可以使用混合液与上述同样地通过涂布法等成膜方法形成活性层。
在设置通过多层而构成的pn异质结型的活性层作为活性层的情况下，只要对受电子性层及给电子性层分别依次进行成膜即可。成膜的方法可根据各层的材料适宜选择。例如，首先，制备溶解有p型有机半导体材料的涂布液，将其涂布在电极或者中间层上并使溶剂挥发来形成给电子性层。接着，使表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子扩散至分散介质中，制备分散液，涂布在给电子性层上并使分散介质挥发来形成受电子性层。这样，可形成两层构成的活性层。给电子性层及受电子性层的形成顺序也可以与上述相反。作为分散介质的例子，可以举出：甲醇、乙醇、异丙醇、叔丁醇等醇类；己烷、庚烷、辛烷、癸烷等饱和烃。
<其它的层的形成方法>
活性层以外的层(电极，中间层等)的形成方法没有特别限制，可考虑其材料的种类或设计的层的厚度等条件而适宜选择各种的薄膜形成方法。在使用溶液作为层形成原料的情况下，可例示与上述涂布法等成膜方法同样的方法。另外也可以采用真空蒸镀法、溅射法、化学气相沉积法(CVD)等。
<装置的制造>
本发明的有机光电转换元件可以通过根据通常的电机机器类的制造方法安装电气配线、其它的电机零件等来制成太阳能电池模块、有机图像传感器等装置。
实施例
<碳包覆氧化钛纳米粒子的合成>
[含有Ti的化合物浆料的制备]
使用硫酸钛(IV)溶液(关东化学(株)制、稀释为硫酸钛12质量％)和NH3水(关东化学(株)制、稀释为4质量％)进行中和，过滤得到的沉淀物并进行清洗，得到含有Ti的化合物。在将pH调节成10.5的NH3水中以1质量％的浓度使该含有Ti的化合物分散，得到含有Ti的化合物浆料。
[碳包覆氧化钛纳米粒子的制备]
作为金属氧化物原料，使用上述含有Ti的化合物浆料。作为碳材料的原料，使用葡萄糖(和光纯药制)。在1200mL含有Ti的化合物浆料中添加12g葡萄糖并装入哈氏合金制耐压反应器，在380℃的超临界状态下进行处理。然后，通过过滤将回收的生成浆料进行固液分离，在60℃、3小时的条件下进行干燥，得到混合前体。将该混合前体加入到氧化铝制船形容器中，在内容积13.4L的管状型电炉中一边将氮气以1.5L/分钟的流量进行流通一边以升温速度300℃/小时从室温(约25℃)升温至800℃，通过在800℃下保持1小时来进行烧成，得到生成物1。得到的生成物1为碳包覆在氧化钛纳米粒子的表面上而成的碳包覆氧化钛纳米粒子。
<有机薄膜光电转换元件的制作方法>
用丙酮清洗通过溅射法形成的150nm的厚度且带有ITO膜的玻璃基板(基板)后，使用备有低压水银灯的紫外线臭氧照射装置(Technovision公司制、型号：UV-312)实施15分钟UV臭氧清洗处理，形成表面清洁的ITO电极(第一电极、阳极)。
接着，在ITO电极的表面上通过旋涂涂布PEDOT(Starck公司制、商品名Baytron PAI4083、lot.HCD07O109)。然后，在大气中在150℃下干燥30分钟，形成PEDOT层(第一中间层)。
在邻二氯苯溶剂中以P3HT为1.5重量％的方式，且碳包覆氧化钛纳米粒子为1.2重量％的方式添加作为共轭高分子化合物的聚(3-己基噻吩)(P3HT：Merck公司制、商品名lisicon SP001、lot.EF431002)及在表面包覆有碳材料的TiO2的纳米粒子即积碳氧化钛纳米粒子(生成物1)。添加后，在70℃下搅拌2小时后，用孔径0.2μm的滤器进行过滤，将得到的溶液设为涂布液1。在PEDOT层(第一中间层)上通过旋涂法涂布涂布液1来形成活性层。然后，在氮气气氛下，在150℃下实施3分钟加热处理。加热处理后的活性层的膜厚约为100nm。然后，通过真空蒸镀机将Al蒸镀至厚度为70nm。蒸镀中的真空度均为1×10-4Pa～9×10-4Pa。如此操作设置了Al层(第二电极、阴极)。
有机薄膜光电转换元件的形状设为2mm×2mm的正方形。对得到的有机薄膜光电转换元件的发电特性而言，使用太阳光模拟器(山下电装公司制、商品名YSS-80)，照射通过AM1.5G过滤器的辐射照度100mW/cm2的光，测定产生的电流及电压，结果可确认到发电。
工业上的可利用性
本发明提供一种有机光电转换元件，因此，是有用的。

Claims (9)

1.一种有机光电转换元件，其中，所述有机光电转换元件具备由第一电极及第二电极构成的一对电极、和位于该一对的电极之间的含有有机化合物的活性层，该活性层含有表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子。
2.根据权利要求1所述的有机光电转换元件，其中，碳材料选自由石墨、富勒烯、富勒烯衍生物及碳纳米管构成的组。
3.根据权利要求1所述的有机光电转换元件，其中，构成金属氧化物纳米粒子的金属氧化物为n型半导体材料。
4.根据权利要求1所述的有机光电转换元件，其中，构成金属氧化物纳米粒子的金属氧化物为选自由Ti、Nb、Zn及Sn构成的组中的金属的氧化物。
5.一种有机光电转换元件的制造方法，其为具备由第一电极及第二电极构成的一对电极和、位于该一对电极之间的含有有机化合物的活性层的有机光电转换元件的制造方法，所述制造方法中包括形成所述活性层的工序，所述活性层含有表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子。
6.根据权利要求5所述的有机光电转换元件的制造方法，其中，表面包覆有碳材料的金属氧化物纳米粒子通过包括下述(A)及(B)的制备方法来制造：
(A)制备含有金属氧化物原料的浆料和碳材料的原料的混合溶液的工序；以及
(B)在所述混合溶液中实施超临界水热处理的工序。
7.一种有机光电转换元件，其是由权利要求6所述的方法制造的有机光电转换元件，并且碳材料的原料为糖类。
8.一种太阳能电池模块，其中，所述太阳能电池模块具备权利要求1所述的有机光电转换元件。
9.一种图像传感器装置，其中，所述图像传感器装置具备权利要求1所述的有机光电转换元件。
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