CN102484141A - 光交联性有机薄膜晶体管绝缘层材料 - Google Patents

光交联性有机薄膜晶体管绝缘层材料 Download PDF

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Abstract

本发明的课题在于提供一种有机薄膜晶体管绝缘层材料，该有机薄膜晶体管绝缘层材料可以不进行高温下的处理即形成交联结构，在用于形成栅绝缘层时有机薄膜晶体管的阈值电压(Vth)的绝对值变小。课题的解决手段为包含具有重复单元的高分子化合物的有机薄膜晶体管绝缘层材料，所述重复单元包括具有含有氟原子的基团的重复单元和具有光二聚化反应性基团的重复单元。含有氟原子的基团的优选的例子为氢原子被氟取代的芳基、氢原子被氟取代的烷基芳基、特别是氢原子被氟取代的苯基、氢原子被氟取代的烷基苯基。光二聚化反应性基团的优选的例子为氢原子被卤甲基取代的芳基、特别是氢原子被卤甲基取代的苯基。

Description

光交联性有机薄膜晶体管绝缘层材料
技术领域
本发明涉及一种用于形成绝缘层的材料，特别涉及用于形成有机薄膜晶体管的绝缘层的材料。
背景技术
与由无机半导体构成的晶体管相比，有机薄膜晶体管更加具有挠性、可以利用低温工艺制造，因此，可以使用塑料基板和膜作为基板，制成轻量且不易破坏的元件。此外，有时可以通过使用包含有机材料的溶液的涂布或印刷法的成膜来制作元件，可以在大面积的基板上以低成本制造多个元件。
进而，由于可以用于晶体管的研究的材料的种类丰富，因此，如果将分子结构不同的材料用于研究，则可以制造具有广范围的特性的变化的元件。
在作为有机薄膜晶体管之一种的有机薄膜场效应晶体管中，施加到栅电极的电压通过栅绝缘层作用于半导体层，控制漏电流的接通、断开。因此，在栅电极和半导体层之间形成栅绝缘层。
此外，用于有机薄膜场效应晶体管的有机半导体化合物容易受到湿度、氧等环境的影响，容易发生起因于湿度、氧等的晶体管特性的随时间的劣化。
因此，在有机半导体化合物成为露出状态的底栅型有机薄膜晶体管元件结构中，必须形成覆盖元件结构整体的外涂层来保护有机半导体化合物以使其不与大气接触。另一方面，在顶栅型有机薄膜晶体管元件结构中，有机半导体化合物被栅绝缘层覆盖而得到保护。
这样，在有机薄膜晶体管中，为了形成覆盖有机半导体层的外涂层和栅绝缘层等，使用绝缘层材料。本申请说明书中，将上述外涂层和栅绝缘层之类的有机薄膜晶体管的绝缘层或绝缘膜称为有机薄膜晶体管绝缘层。此外，将用于形成有机薄膜晶体管绝缘层的材料称为有机薄膜晶体管绝缘层材料。需要说明的是，在此所说的材料的概念包括高分子化合物、含有高分子化合物的组合物、树脂和树脂组合物之类的无定形材料。
对于有机薄膜晶体管绝缘层材料，要求如下特性：在形成薄膜时表现出高绝缘破坏强度、与有机半导体的亲和性高以形成与有机半导体密合的界面、以及在有机半导体上形成膜时与该半导体的界面的膜表面的平坦度高等。
迄今为止，对用于有机薄膜晶体管的绝缘层材料的各种材料进行了研究，但是近年来，利用对绝缘层形成不需要高温条件或复杂的设备的有机材料的技术受到关注。
例如，在非专利文献1中，作为有机场效应晶体管中的栅绝缘层，报道了含有聚(4-乙烯基苯基-共-甲基丙烯酸甲酯)(PVP-PMMA)的层。但是，在将上述树脂用于绝缘层的有机场效应晶体管中，存在阈值电压(Vth)的绝对值不足够小这样的问题。
因此，期望一种如下有机薄膜晶体管绝缘层材料：在用于有机场效应晶体管的情况下，提供阈值电压(Vth)的绝对值小的有机晶体管，在低温下进行交联，由此可容易形成包含绝缘层的有机层的层叠结构。
现有技術文献
非专利文献
非专利文献1：Appl.Phys.Lett.92，183306(2008)
发明内容
发明所要解决的课题
本发明是解决上述现有的问题的发明，其目的在于提供一种有机薄膜晶体管绝缘层材料，该有机薄膜晶体管绝缘层材料可以不进行高温下的处理即形成交联结构，在用于形成栅绝缘层时有机薄膜晶体管的阈值电压(Vth)的绝对值变小。
用于解决课题的手段
鉴于以上的课题，进行了各种研究，结果发现，通过使用特定的有机薄膜晶体管绝缘层材料，可以解决上述课题，从而完成了本发明。
即，本发明提供一种有机薄膜晶体管绝缘层材料，其包含高分子化合物，所述高分子化合物具有：
式(1)所示的重复单元，
[化1]
Figure BDA0000142524730000031
(式中，R1表示氢原子或甲基。R表示氢原子或碳数1～20的一价有机基。Rf表示氟原子或具有氟原子的碳数1～20的一价有机基。Raa表示碳数1～20的二价有机基。该二价有机基中的氢原子可以被氟原子取代。a表示0～20的整数。b表示1～5的整数。当存在多个Raa时，它们可以相同也可以不同。当存在多个R时，它们可以相同也可以不同。当存在多个Rf时，它们可以相同也可以不同)；和
式(2)所示的重复单元，
[化2]
(式中，R2表示氢原子或甲基。R’表示氢原子或碳数1～20的一价有机基。该一价有机基团中的氢原子可以被氟原子取代。Rbb表示碳数1～20的二价有机基。该二价有机基中的氢原子可以被氟原子取代。c表示0～20的整数。d表示1～5的整数。X表示氯原子、溴原子或碘原子。当存在多个Rbb时，它们可以相同也可以不同。当存在多个R’时，它们可以相同也可以不同。当存在多个X时，它们可以相同也可以不同)。
在某一实施方案中，式(1)中，R1表示氢原子或甲基，R表示氢原子，Rf表示氟原子，a表示0，b表示3～5的整数。
在某一实施方案中，式(2)中，R2表示氢原子或甲基，R’表示氢原子，c表示0，d表示1，X表示氯原子、溴原子或碘原子。
在某一实施方案中，高分子化合物进一步具有包含芳基或苯基的亚乙基部分作为重复单元。
在某一实施方案中，在高分子化合物中，式(2)所示的重复单元的摩尔分数为0.01～0.95。
本发明提供一种有机薄膜晶体管绝缘层的形成方法，其包括：
将包含上述任一项所述的有机薄膜晶体管绝缘层材料的液体涂布在基材上而形成涂布层的工序；以及
对该涂布层照射光或电子束将有机薄膜晶体管绝缘层材料交联的工序。
在某一实施方案中，上述光为紫外线。
本发明提供一种有机薄膜晶体管，其具有使用上述有机薄膜晶体管绝缘层材料来形成的有机薄膜晶体管绝缘层。
在某一实施方案中，上述有机薄膜晶体管绝缘层为栅绝缘层。
本发明提供一种包含上述有机薄膜晶体管的显示器用部件。
本发明提供一种显示器，其包含上述显示器用部件。
发明效果
本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料为感光性，在形成交联结构时不需要在高温下进行加热。因此，使用本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料来形成绝缘层的过程不会对晶体管特性造成不良影响。进而，如果使用本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料来形成栅绝缘层，则有机薄膜晶体管的阈值电压的绝对值变小。
附图说明
图1为显示本发明的一个实施方式即底栅型有机薄膜晶体管的结构的示意截面图。
图2为显示本发明的一个实施方式即顶栅型有机薄膜晶体管的结构的示意截面图。
具体实施方式
在本说明书中，“高分子化合物”是指在分子中包含相同结构单元多次重复的结构的化合物，所谓二聚物也包含在其中。另一方面，“低分子化合物”是指在分子中不重复相同结构单元的化合物。
<有机薄膜晶体管绝缘层材料>
本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料为高分子化合物或含有高分子化合物的组合物，所述高分子化合物包含含有氟原子的、可以不进行高温下的处理即形成交联结构的基团。
通过在有机薄膜晶体管绝缘层材料中引入氟，所形成的绝缘层整体极性低，即使施加电压易于分极的成分也少、绝缘层的分极得到抑制。此外，如果在绝缘层的内部形成交联结构，则分子结构的移动得到抑制，绝绝缘层的分极得到抑制。如果绝缘层的分极得到抑制，则例如在用作栅绝缘层的情况下，有机薄膜晶体管的阈值电压的绝对值降低，工作精度提高。
优选的是，氟原子不取代高分子化合物的主链的氢原子，而取代侧链或侧基(pendant group)的氢原子。如果氟原子取代侧链或侧基，则与有机半导体之类的其他的有机材料的亲和性不会降低，容易与绝缘层的露出面接触而形成层。
能够形成包含在有机薄膜晶体管绝缘层材料中的交联结构的基团只要是例如相互反应而能够二聚化的基团即可。相互反应而能够二聚化的基团可以通过2个基团结合从而在绝缘层的内部形成交联结构。
相互反应而能够二聚化的基团优选为吸收光能量或电子能量后引起二聚化反应的官能团(本说明书中称为“光二聚化反应性基团”。)。该理由是，为了使栅绝缘层材料交联，不需要在高温下进行长时间热处理，在形成绝缘层的过程中晶体管特性不易下降。
如果光二聚化反应性基团吸收的光能量过低，则在利用光聚合法来形成有机薄膜晶体管绝缘层材料时，有时光二聚化反应性基团也进行反应，因此优选为高能量光。光二聚化反应性基团吸收的优选的光为紫外线，例如波长为360nm以下、优选为150～300nm的光。
在此所说的二聚化是指，2个有机化合物的分子进行化学结合。结合的分子彼此可以为相同种类也可以为不同种类。2个分子中的官能团彼此的化学结构可以相同也可以不同。但是，该官能团优选为在不使用催化剂和引发剂等反应助剂的情况下产生光二聚化反应的结构及组合。这是因为，如果与反应助剂的残基接触，则有可能周边的有机材料劣化。
含有氟原子的基团的优选的例子为氢原子被氟取代的芳基、氢原子被氟取代的烷基芳基、特别是氢原子被氟取代的苯基、氢原子被氟取代的烷基苯基。光二聚化反应性基团的优选的例子为氢原子被卤甲基取代的芳基、特别是氢原子被卤甲基取代的苯基。如果重复单元的侧基的基本骨架为芳基或苯基，则与有机半导体之类的其他的有机材料的亲和性提高，容易与绝缘层的露出面接触而形成平坦的层。
如果对氢原子被卤甲基取代的芳基和氢原子被卤甲基取代的苯基，照射紫外线或电子束，则卤素脱离，生成苄基型自由基。如果2个所生成的自由基结合，则形成碳碳键(自由基偶联)，有机薄膜晶体管绝缘层材料被交联。
本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料优选的实施方案为含有上述式(1)所示的重复单元和上述式(2)所示的重复单元的高分子化合物(以下也称为“本发明的高分子化合物”。)。
式(1)中，R1表示氢原子或甲基。R表示氢原子或碳数1～20的一价有机基团。Rf表示氟原子或具有氟原子的碳数1～20的一价有机基团。Raa表示碳数1～20的二价有机基团。该二价有机基团中的氢原子可以被氟原子取代。a表示0～20的整数，b表示1～5的整数。当存在多个Raa时，它们可以相同也可以不同。当存在多个R时，它们可以相同也可以不同。当存在多个Rf时，它们可以相同也可以不同。
碳数1～20的二价有机基团可以为直链、支链、环状的任意一种，例如可以举出碳数1～20的直链状脂肪族烃基、碳数3～20的支链状脂肪族烃基、碳数3～20的环状脂肪族烃基、氢原子可以被烷基等取代的碳数6～20的芳香族烃基，优选为碳数1～6的直链状烃基、碳数3～6的支链状烃基、碳数3～6的环状烃基、氢原子可以被烷基等取的碳数6～20的芳香族烃基。
作为脂肪族烃基的具体例，可以举出亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基、亚戊基、亚己基、亚异丙基、亚异丁基、二甲基亚丙基、亚环丙基、亚环丁基、亚环戊基、亚环己基等。
作为碳数6～20的芳香族烃基的具体例，可以举出亚苯基、亚萘基、亚蒽基、二甲基亚苯基、三甲基亚苯基、亚乙基亚苯基、二亚乙基亚苯基、三亚乙基亚苯基、亚丙基亚苯基、亚丁基亚苯基、甲基亚萘基、二甲基亚萘基、三甲基亚萘基、乙烯基亚萘基(vinylnaphthylene)、次乙基亚萘基(ethenylnaphthylene)、甲基亚蒽基、乙基亚蒽基等。
在某一实施方案中，Raa为亚乙基。
碳数1～20的一价有机基团可以为直链、支链、环状的任意一种，可以为饱和也可以为不饱和。
作为碳数1～20的一价有机基团，例如可以举出碳数1～20的直链状烃基、碳数3～20的支链状烃基、碳数3～20的环状烃基、碳数6～20的芳香族烃基，优选为碳数1～6的直链状烃基、碳数3～6的支链状烃基、碳数3～6的环状烃基、碳数6～20的芳香族烃基等。
碳数6～20的芳香族烃基中的氢原子可以被烷基、氯原子、溴原子、碘原子等取代。
在R为碳数1～20的一价有机基团的情况下，该碳数1～20的一价有机基团不具有氟原子。作为该碳数1～20的一价有机基团的具体例，可以举出甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、异丙基、异丁基、叔丁基、环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环戊炔基、环己炔基、三氟甲基、三氟乙基、苯基、萘基、蒽基、甲苯基、二甲苯基、二甲基苯基、三甲基苯基、乙基苯基、二乙基苯基、三乙基苯基、丙基苯基、丁基苯基、甲基萘基、二甲基萘基、三甲基萘基、乙烯基萘基(vinylnapthyl)、次乙基萘基(ethenylnapthyl)、甲基蒽基、乙基蒽基、氯苯基、溴苯基等。
作为Rf所示的具有氟原子的碳数1～20的一价有机基团的具体例，可以举出五氟苯基、三氟甲基苯基。
式(2)中，R2表示氢原子或甲基。R’表示氢原子或碳数1～20的一价有机基团。Rbb表示碳数1～20的二价有机基团。该二价有机基团中的氢原子可以被氟原子取代。c表示0～20的整数，d表示1～5的整数。X表示氯原子、溴原子或碘原子。当存在多个Rbb时，它们可以相同也可以不同。当存在多个R’时，它们可以相同也可以不同。当存在多个X时，它们可以相同也可以不同。
R’所示的碳数1～20的一价有机基团的定义和具体例与前述的R所示的碳数1～20的一价有机基团的定义和具体例相同。Rbb所示的碳数1～20的二价有机基团的定义和具体例与前述的Raa所示的碳数1～20的二价有机基团的定义和具体例相同。
在某一实施方案中，Rbb为亚乙基。
本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料可以利用如下方法来制造：使用光聚合引发剂或热聚合引发剂，使成为式(1)所示的重复单元的原料的聚合性单体和成为式(2)所示的重复单元的原料的聚合性单体进行聚合的方法。其中，优选为使用热聚合引发剂使上述单体聚合的方法。
作为成为式(1)所示的重复单元的原料的聚合性单体，可以举出2-氟苯乙烯、3-氟苯乙烯、4-氟苯乙烯、2，3，4，5，6-五氟苯乙烯、2-三氟甲基苯乙烯、3-三氟甲基苯乙烯、4-三氟甲基苯乙烯等。
作为成为式(2)所示的重复单元的原料的聚合性单体，可以举出3-氯甲基苯乙烯、4-氯甲基苯乙烯、3-溴甲基苯乙烯、4-溴甲基苯乙烯等。
本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料可以为含有除了式(1)所示的重复单元和式(2)所示的重复单元以外的重复单元的共聚物。该共聚物可以如下制造：使成为式(1)所示的重复单元的原料的聚合性单体及成为式(2)所示的重复单元的原料的聚合性单体和与它们不同的聚合性单体(以下也称为“追加的聚合性单体”。)共聚合。
作为追加的聚合性单体，可以举出乙酸乙烯酯、丙酸乙烯酯、丁酸乙烯酯、苯甲酸乙烯酯、乙烯基-2-甲基苯甲酸酯、乙烯基-3-甲基苯甲酸酯、乙烯基-4-甲基苯甲酸酯、乙烯基-2-三氟甲基苯甲酸酯、乙烯基-3-三氟甲基苯甲酸酯、乙烯基-4-三氟甲基苯甲酸酯、乙烯基甲醚、乙烯基乙醚、乙烯基丙醚、乙烯基丁醚、乙烯基苯醚、乙烯基苄醚、乙烯基-4-甲基苯基醚、乙烯基-4-三氟甲基苯基醚、苯乙烯、α-甲基苯乙烯、2，4-二甲基-α-甲基苯乙烯、邻甲基苯乙烯、间甲基苯乙烯、对甲基苯乙烯、2，4-二甲基苯乙烯、2，5-二甲基苯乙烯、2，6-二甲基苯乙烯、3，4-二甲基苯乙烯、3，5-二甲基苯乙烯、2，4，6-三甲基苯乙烯、2，4，5-三甲基苯乙烯、五甲基苯乙烯、邻乙基苯乙烯、间乙基苯乙烯、对乙基苯乙烯、邻氯苯乙烯、间氯苯乙烯、对氯苯乙烯、邻溴苯乙烯、间溴苯乙烯、对溴苯乙烯、邻甲氧基苯乙烯、间甲氧基苯乙烯、对甲氧基苯乙烯、邻羟基苯乙烯、间羟基苯乙烯、对羟基苯乙烯、2-乙烯基联苯、3-乙烯基联苯、4-乙烯基联苯、1-乙烯基萘、2-乙烯基萘、4-乙烯基-对三联苯、1-乙烯基蒽、邻异丙烯基甲苯、间异丙烯基甲苯、对异丙烯基甲苯、2，4-二甲基-α-甲基苯乙烯、2，3-二甲基-α-甲基苯乙烯、3，5-二甲基-α-甲基苯乙烯、对异丙基-α-甲基苯乙烯、α-乙基苯乙烯、α-氯苯乙烯、二乙烯基苯、二乙烯基联苯、二异丙基苯、4-氨基苯乙烯、2，3，4，5，6-五氟苯乙烯、2-三氟甲基苯乙烯、3-三氟甲基苯乙烯、4-三氟甲基苯乙烯、丙烯晴、乙酸烯丙基酯、苯甲酸烯丙基酯、N-甲基-N-乙烯基乙酰胺、1-丁烯、1-戊稀、1-己稀、1-辛稀、乙烯基环己烷、氯乙烯、烯丙基三甲基锗、烯丙基三乙基锗、烯丙基三丁基锗、三甲基乙烯基锗、三乙基乙烯基锗、丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸叔丁酯、丙烯酸己酯、丙烯酸辛酯、丙烯酸-2-乙基己酯、丙烯酸癸酯、丙烯酸异冰片酯、丙烯酸环己酯、丙烯酸苯酯、丙烯酸苄酯、N，N-二甲基丙烯酰胺、N，N-二乙基丙烯酰胺、甲基丙烯酸甲基、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸正丙酯、甲基丙烯酸异丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸异丁酯、甲基丙烯酸叔丁酯、甲基丙烯酸己酯、甲基丙烯酸辛酯、甲基丙烯酸-2-乙基己酯、甲基丙烯酸癸酯、甲基丙烯酸异冰片酯、甲基丙烯酸环己酯、甲基丙烯酸苯酯、甲基丙烯酸苄酯、N，N-二甲基甲基丙烯酰胺、N，N-二乙基甲基丙烯酰胺、N-丙烯酰吗啉、2，2，2-三氟乙基丙烯酸酯、2，2，3，3，3-五氟丙基丙烯酸酯、2-(全氟丁基)乙基丙烯酸酯、3-全氟丁基-2-羟丙基丙烯酸酯、2-(全氟己基)乙基丙烯酸酯、3-全氟己基-2-羟丙基丙烯酸酯、2-(全氟辛基)乙基丙烯酸酯、3-全氟辛基-2-羟丙基丙烯酸酯、2-(全氟癸基)乙基丙烯酸酯、2-(全氟-3-甲基丁基)乙基丙烯酸酯、3-(全氟-3-甲基丁基)-2-羟丙基丙烯酸酯、2-(全氟-5-甲基己基)乙基丙烯酸酯、2-(全氟-3-甲基丁基)-2-羟丙基丙烯酸酯、3-(全氟-5-甲基己基)-2-羟丙基丙烯酸酯、2-(全氟-7-甲基辛基)乙基丙烯酸酯、3-(全氟-7-甲基辛基)-2-羟丙基丙烯酸酯、1H，1H，3H-四氟丙基丙烯酸酯，1H，1H，5H-八氟戊基丙烯酸酯、1H，1H，7H-十二氟庚基丙烯酸酯、1H，1H，9H-十六氟壬基丙烯酸酯、1H-1-(三氟甲基)三氟乙基丙烯酸酯、1H，1H，3H-六氟丁基丙烯酸酯、2，2，2-三氟乙基甲基丙烯酸酯、2，2，3，3，3-戊氟丙基甲基丙烯酸酯、2-(全氟丁基)乙基甲基丙烯酸酯、3-全氟丁基-2-羟丙基甲基丙烯酸酯、2-(全氟己基)乙基甲基丙烯酸酯、3-全氟己基-2-羟丙基甲基丙烯酸酯、2-(全氟辛基)乙基甲基丙烯酸酯、3-全氟辛基-2-羟丙基甲基丙烯酸酯、2-(全氟癸基)乙基甲基丙烯酸酯、2-(全氟-3-甲基丁基)乙基甲基丙烯酸酯、3-(全氟-3-甲基丁基)-2-羟丙基甲基丙烯酸酯、2-(全氟-5-甲基己基)乙基甲基丙烯酸酯、2-(全氟-3-甲基丁基)-2-羟丙基甲基丙烯酸酯、3-(全氟-5-甲基己基)-2-羟丙基甲基丙烯酸酯、2-(全氟-7-甲基辛基)乙基甲基丙烯酸酯、3-(全氟-7-甲基辛基)-2-羟丙基甲基丙烯酸酯、1H，1H，3H-四氟丙基甲基丙烯酸酯、1H，1H，5H-八氟戊基甲基丙烯酸酯、1H，1H，7H-十二氟庚基甲基丙烯酸酯、1H，1H，9H-十六氟壬基甲基丙烯酸酯、1H-1-(三氟甲基)三氟乙基甲基丙烯酸酯、1H，1H，3H-六氟丁基甲基丙烯酸酯等。
这些当中，作为追加的聚合性单体，优选为具有苯乙烯、乙烯基苯甲酸酯、乙烯基联苯、乙烯基萘、乙烯基蒽、苯甲酸烯丙基酯等芳基的乙烯基单体，特别优选为苯乙烯、乙烯基苯甲酸酯、乙烯基萘等具有苯基的乙烯基单体。在该情况下，芳基或苯基可以具有碳数1～20的烷基、羟基、氨基、羧基等作为取代基。
此外，在该情况下，本发明的高分子化合物进一步具有含有芳基或苯基的亚乙基部分作为除了式(1)所示的重复单元和式(2)所示的重复单元以外的重复单元。如果在本发明的高分子化合物中增加苯基或芳基，则与有机半导体之类的其他的有机材料的亲和性提高，容易与绝缘层的露出面接触形成平坦的层。
作为光聚合引发剂，例如可以举出苯乙酮、2，2-二甲氧基-2-苯乙酮、2，2-二乙氧基苯乙酮、4-异丙基-2-羟基-2-甲基苯丙酮、2-羟基-2-甲基苯丙酮、4，4′-双(二乙基氨基)苯甲酮、苯甲酮、甲基(邻苯甲酰基)苯甲酸酯、1-苯基-1，2-丙二酮-2-(邻乙氧基羰基)肟、1-苯基-1，2-丙二酮-2-(邻苯甲酰基)肟、苯偶姻、苯偶姻甲基醚、苯偶姻乙基醚、苯偶姻异丙基醚、苯偶姻异丁基醚、苯偶姻辛基醚、苯偶酰、苯偶酰二甲基缩酮、苯偶酰二乙基缩酮、双乙酰等羰基化合物、甲基蒽醌、氯蒽醌、氯噻吨酮、2-甲基噻吨酮、2-异丙基噻吨酮等蒽醌或噻吨酮衍生物、二苯基二硫醚、二硫代氨基甲酸酯等硫化合物。
在使用光能量作为引发共聚合的能量的情况下，对聚合性单体照射的光的波长为360nm以上，优选为360～450nm。
作为热聚合引发剂，只要成为自由基聚合的引发剂即可，例如可以举出、2，2′-偶氮双异丁腈、2，2′-偶氮双异戊腈、2，2’-偶氮双(2，4-二甲基戊腈)、4，4’-偶氮双(4-氰基戊酸)、1，1’-偶氮双(环己烷腈)、2，2’-偶氮双(2-甲基丙烷)、2，2’-偶氮双(2-甲基丙脒)2盐酸盐等偶氮系化合物；过氧化甲乙酮、过氧化甲基异丁基酮、过氧化环己酮、过氧化乙酰丙酮等过氧化酮类；过氧化异丁基、过氧化苯甲酰、过氧化2，4-二氯苯甲酰、过氧化邻甲基苯甲酰、过氧化月桂酰、过氧化对氯苯甲酰等过氧化二酰基类；2，4，4-三甲基戊基-2-过氧化氢、过氧化二异丙苯、过氧化氢异丙苯、过氧化叔丁基等氢过氧化物类；过氧化二枯基、过氧化叔丁基枯基、过氧化二叔丁基、三(过氧化叔丁基)三嗪等二烷基过氧化物类；1，1-二叔丁基过氧化环己烷、2，2-二(过氧化叔丁基)丁烷等过氧化缩酮类、叔丁基过氧化新戊酸酯、叔丁基过氧化-2-乙基己酸酯、叔丁基过氧化异丁酸酯、二叔丁基过氧化六氢对苯二甲酸酯、二叔丁基过氧化壬二酸酯、叔丁基过氧化-3，5，5-三甲基己酸酯、叔丁基过氧化乙酸酯、叔丁基过氧化苯甲酸酯、二叔丁基过氧化三甲基己二酸酯等烷基过氧化酯类；二异丙基过氧化二碳酸酯、二叔丁基过氧化二碳酸酯、叔丁基过氧化异丙基碳酸酯等过氧化碳酸酯类。
本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料的重均分子量优选为3000～1000000，更优选为5000～500000。该有机薄膜晶体管绝缘层材料可以为直链状、支链状、环状的任意一种。
在本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料的制造中，调节成为式(1)所示的重复单元的原料的聚合性单体的用量，使得引入到有机薄膜晶体管绝缘层材料中氟原子的量成为适宜的量。
相对于有机薄膜晶体管绝缘层材料的质量，引入到有机薄膜晶体管绝缘层材料中的氟原子量优选为1～60质量％，更优选为5～50质量％，进一步优选为5～40质量％。如果氟原子量不足1质量％，则有时减小有机场效应晶体管的阈值电压的绝对值的效果不充分，如果超过60质量％，则与其他的有机材料的亲和性降低，不易与绝缘层的露出面接触而形成层。
通常，相对于聚合中所用的全部单体的合计，成为式(1)所示的重复单元的原料的聚合性单体的进料摩尔量为5摩尔％以上95摩尔％以下，更优选为10摩尔％以上90摩尔％以下，进一步优选为20摩尔％以上80摩尔％以下。
例如，在成为式(1)所示的重复单元的原料的聚合性单体具有3～5个氟原子的情况下，在优选的一实施方案中，相对于聚合中所用的全部单体的合计，成为式(1)所示的重复单元的原料的聚合性单体的进料摩尔量为10摩尔％以上70摩尔％以下，更优选为15摩尔％以上50摩尔％以下，进一步优选为25摩尔％以上35摩尔％以下。
在本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料的制造中，调节成为式(2)所示的重复单元的原料的聚合性单体的用量，使得有机薄膜晶体管绝缘层材料的交联密度成为适宜的密度。
相对于聚合中所用的全部单体的合计，成为式(2)所示的重复单元的原料的聚合性单体的进料摩尔量优选为1摩尔％以上95摩尔％以下，更优选为5摩尔％以上80摩尔％以下，进一步优选为10摩尔％以上70摩尔％以下。
例如，在成为式(2)所示的重复单元的原料的聚合性单体具有1个光二聚化反应性基团的情况下，在优选的一实施方案中，相对于聚合中所用的全部单体的合计，成为式(2)所示的重复单元的原料的聚合性单体的进料摩尔量为2摩尔％以上50摩尔％以下，更优选为3摩尔％以上25摩尔％以下，进一步优选为5摩尔％以上15摩尔％以下。
在成为式(2)所示的重复单元的原料的聚合性单体的进料摩尔量少于1摩尔％的情况下，有时有机薄膜晶体管绝缘层材料得不得充分的耐溶剂性，并且，在大于95摩尔％的情况下，有时有机薄膜晶体管绝缘层材料的保存稳定性差。
作为本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料，例如可以举出聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-3-氯甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-4-氯甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-丙烯晴-共-3-氯甲基苯乙烯)、聚(苯甲酸乙烯酯-共-五氟苯乙烯-共-3-氯甲基苯乙烯}、聚(苯甲酸乙烯酯-共-五氟苯乙烯-共-丙烯晴-共-3-氯甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-甲基丙烯酸甲酯-共-3-氯甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-3-氯甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-丙烯晴-共-4-氯甲基苯乙烯)、聚(苯甲酸乙烯酯-共-五氟苯乙烯-共-4-氯甲基苯乙烯)、聚(苯甲酸乙烯酯-共-五氟苯乙烯-共-丙烯晴-共-4-氯甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-甲基丙烯酸甲酯-共-4-氯甲基苯乙烯)、聚(五氟苯乙烯-共-3-氯甲基苯乙烯)、聚(五氟苯乙烯-共-4-氯甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-3-溴甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-4-溴甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-丙烯晴-共-3-溴甲基苯乙烯)、聚(苯甲酸乙烯酯-共-五氟苯乙烯-共-3-溴甲基苯乙烯}、聚(苯甲酸乙烯酯-共-五氟苯乙烯-共-丙烯晴-共-3-溴甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-甲基丙烯酸甲酯-共-3-溴甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-3-溴甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-丙烯晴-共-4-溴甲基苯乙烯)、聚(苯甲酸乙烯酯-共-五氟苯乙烯-共-4-溴甲基苯乙烯)、聚(苯甲酸乙烯酯-共-五氟苯乙烯-共-丙烯晴-共-4-溴甲基苯乙烯)、聚(苯乙烯-共-五氟苯乙烯-共-甲基丙烯酸甲酯-共-4-溴甲基苯乙烯)、聚(五氟苯乙烯-共-3-溴甲基苯乙烯)、聚(五氟苯乙烯-共-4-溴甲基苯乙烯)等。
具有本发明的式(1)所示的重复单元和式(2)所示的重复单元的高分子化合物可以与在分子内具有2个以上的氨基的化合物混合后用作有机薄膜晶体管绝缘层用组合物。由于氨基与卤甲基在较低温下发生季铵化反应，因此在分子内具有2个以上的氨基的化合物发挥本发明的高分子化合物的交联剂的功能。
<在分子内具有2个以上的氨基的化合物>
能够用于本发明的在分子内具有2个以上的氨基的化合物可以为高分子化合物也可以为低分子化合物。
在分子内具有2个以上的氨基的高分子化合物可以通过使具有氨基的聚合性单体单独聚合、或者使其与追加的聚合性单体共聚来制造。
作为具有该氨基的聚合性单体，例如可以举出4-氨基苯乙烯、4-烯丙基苯胺、4-氨基苯基乙烯基醚、4-(N-苯基氨基)苯基烯丙基醚、4-(N-甲基氨基)苯基烯丙基醚、4-氨基苯基烯丙基醚、烯丙基胺、2-氨基乙基丙烯酸酯等。
此外，作为前述与具有氨基的聚合性单体共聚的聚合性单体，可以举出与成为式(1)所示的重复单元的原料的聚合性单体相同的聚合性单体、与使成为式(1)所示的重复单元的原料的聚合性单体和式(2)所示的重复单元的原料的聚合性单体共聚的前述追加的聚合性单体相同的聚合性单体。
作为在分子内具有2个以上的氨基的低分子化合物，例如可以举出乙二胺、己撑二胺、邻苯二胺、间苯二胺、对苯二胺、1，3-二(3’-氨基苯氧基)苯、2，2’-二三氟甲基联苯胺、1，3-二(3-氨基丙基)-1，1，3，3-四甲基二硅氧烷、1，4-二(3-氨基丙基二甲基甲硅烷基)苯、3-(2-氨基乙基氨基丙基)三(三甲基甲硅烷氧基)硅烷等。
本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料可以用适宜的有机溶剂来稀释。作为有机溶剂，只要是对有机薄膜晶体管绝缘层材料为良溶剂、且对有机半导体化合物为不良溶剂的溶剂就没有特别的限制，例如可以举出乙酸丁酯、2-庚酮、丙二醇单甲基醚乙酸酯等。
此外，在使用本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料作为有机薄膜晶体管绝缘层用组合物的情况下，优选的是，前述有机溶剂对在分子内具有2个以上的氨基的化合物为良溶剂。
在本发明的有机薄膜晶体管绝缘层用组合物中，在将有机薄膜晶体管绝缘层材料的重量和在分子内具有2个以上的氨基的化合物的重量设为100重量份的情况下，有机溶剂的重量优选为50～1000重量份。
另外，在本发明的有机薄膜晶体管绝缘层用组合物中，在将含有式(1)所示的重复单元和式(2)所示的重复单元的高分子化合物的重量份设为100重量份的情况下，在分子内具有2个以上的氨基的化合物的重量优选为0.1～50重量份。
在本发明的有机薄膜晶体管绝缘层用组合物中，可根据需要添加流平剂、表面活性剂等。
<有机薄膜晶体管>
图1为显示本发明的一个实施方式即底栅型有机薄膜晶体管的结构的示意截面图。该有机薄膜晶体管具备基板1、在基板1上形成的栅电极2、在栅电极2上形成的栅绝缘层3、在栅绝缘层3上形成的有机半导体层4、在有机半导体层4上夹持沟道部而形成的源电极5及漏电极6、和覆盖元件整体的外涂层7。
底栅型有机薄膜晶体管例可以通过例如如下过程制造：在基板上形成栅电极，在栅电极上形成栅绝缘层，在栅绝缘层上形成有机半导体层，在有机半导体层上形成源电极、漏电极，在它们的上面形成外涂层。
图2为显示本发明的一个实施方式即顶栅型有机薄膜晶体管的结构的示意截面图。该有机薄膜晶体管具备基板1、在基板1上形成的源电极5和漏电极6、在这些电极的上面夹持沟道部而形成的有机半导体层4、在有机半导体层4上形成的覆盖元件整体的栅绝缘层3、和在栅绝缘层3的表面上形成的栅电极2。
顶栅型有机薄膜晶体管可以通过例如如下过程制造：在基板上形成源电极、漏电极，在源电极、漏电极上形成有机半导体层，在有机半导体层上形成栅绝缘层，在栅绝缘层上形成栅电极。
栅绝缘层或外涂层的形成通过如下过程进行：在有机薄膜晶体管绝缘层材料中，根据需要添加溶剂等，制备绝缘层涂布液，将绝缘层涂布液涂布在位于栅绝缘层或外涂层的下面的层的表面上，并使其干燥、固化。作为该绝缘层涂布液中所用的有机溶剂，只要是溶解高分子化合物和交联剂的溶剂就没有特别的限制，但优选为在常压下的沸点为100℃～200℃的有机溶剂。作为该有机溶剂，可以举出2-庚酮、丙二醇单甲基醚乙酸酯等。在该绝缘层涂布液中，可根据需要添加流平剂、表面活性剂、固化催化剂等。
该绝缘层涂布液可以通过公知的旋涂、模涂、丝网印刷、喷墨等涂布于栅电极上。对所形成的涂布层可根据需要进行干燥。在此所说的干燥是指将涂布的树脂组合物中的溶剂去除。
接着，对干燥后的涂布层进行固化。固化是指有机薄膜晶体管绝缘层材料进行交联。晶体管绝缘层材料的交联通过例如2个光二聚化反应性基团结合来实现。
在光二聚化反应性基团为被卤甲基取代的芳基或苯基的情况下，这些基团通过照射光或电子束、优选为紫外线或电子束相互结合。照射的光的波长为360nm以下，优选为150～300nm。如果照射的光的波长超过360nm，则有时有机薄膜晶体管绝缘层材料的交联变得不充分。
紫外线的照射可以使用例如用于制造半导体的曝光装置或用于固化UV固化性树脂的UV灯进行。电子束的照射可以使用例如超小型电子束照射管进行。加热可以使用加热器和烘箱等进行。其他的照射条件和加热条件可根据光二聚化反应性基团的种类和量等来适当决定。
在栅绝缘层上可以形成自组装单分子膜层。该自组装单分子膜层可以通过例如用如下溶液处理栅绝缘层来形成：在有机溶剂中溶解了1～10重量％的烷基氯硅烷化合物或烷基烷氧基硅烷化合物的溶液。
作为该烷基氯硅烷化合物，例如可以举出甲基三氯硅烷、乙基三氯硅烷、丁基三氯硅烷、癸基三氯硅烷、十八烷基三氯硅烷等。
作为该烷基烷氧基硅烷化合物，可以举出甲基三甲氧基硅烷、乙基三甲氧基硅烷、丁基三甲氧基硅烷、癸基三甲氧基硅烷、十八烷基三甲氧基硅烷等。
基板1、栅电极2、源电极5、漏电极6和有机半导体层4可以用通常所用的材料和方法来构成。例如，基板的材料使用树脂或塑料的板或膜、玻璃板、硅板等。电极的材料使用铬、金、银、铝等利用蒸镀法、溅射法、印刷法、喷墨法等公知的方法来形成。
作为有机半导体化合物，广泛使用π共轭聚合物，例如可以使用聚吡咯类、聚噻吩类、聚苯胺类、聚烯丙基胺类、芴类、聚咔唑类、聚吲哚类、聚(对亚苯基亚乙烯基)类等。此外，可以使用具有有机溶剂中的溶解性的低分子物质，例如并五苯等多环芳香族的衍生物、酞菁衍生物、苝衍生物、四硫富瓦烯衍生物、四氰基醌二甲烷衍生物、富勒烯类、碳纳米管类等。具体可以举出9，9-二正辛基芴-2，7-二(亚乙基硼酸酯)和5，5’-二溴-2，2’-联噻吩的缩合物等。
有机半导体层的形成通过例如如下过程进行：在有机半导体化合物中，根据需要添加溶剂等，制备有机半导体涂布液，将其涂布，并干燥。在本发明中，构成绝缘层的树脂具有苯基部分或羰基部分，具有与有机半导体化合物的亲和性。因此，利用上述涂布干燥法，在有机半导体层和绝缘层之间形成均匀且平坦的界面。
作为所用的溶剂，只要是溶解或分散有机半导体的溶剂就没有特别的限制，但优选为常压下的沸点为50℃～200℃的溶剂。作为该溶剂，可以举出氯仿、甲苯、茴香醚、2-庚酮、丙二醇单甲基醚乙酸酯等。与前述绝缘层涂布液同样，该有机半导体涂布液可以利用公知的旋涂、模涂、丝网印刷、喷墨等来涂布。
使用本发明的有机薄膜晶体管绝缘层材料来制造的绝缘层可以在其上层叠平坦的膜等，可容易形成层叠结构。另外，可以在该绝缘层上适当地搭载有机电致发光元件。
使用本发明的有机薄膜晶体管，可以适当地制作具有有机薄膜晶体管的显示器用部件。使用该具有有机薄膜晶体管的显示器用部件，可以适当地制作具备显示器用部件的显示器。
包含式(1)所示的重复单元和式(2)所示的重复单元的高分子化合物还可以用于形成除绝缘层以外的包含在晶体管中的层、包含在有机电致发光元件中的层的用途
实施例
下面通过实施例说明本发明，但当然本发明并不限于实施例。
<实施例1>
(高分子化合物1的合成)
在125ml耐压容器(ACE制)中，加入苯乙烯(和光纯药制)20.00g、2，3，4，5，6-五氟苯乙烯(Aldrich制)18.66g、乙烯基苄基氯(Aldrich制、3-氯甲基苯乙烯和4-氯甲基苯乙烯的混合物)4.89g、2，2’-偶氮双(异丁腈)0.22g、2-庚酮(和光纯药制)65.65g，使氮鼓泡后，密封，在60℃的油浴中聚合48小时，得到高分子化合物1的粘稠的溶液。高分子化合物1用作有机薄膜晶体管绝缘层材料。高分子化合物1具有如下重复单元。在此，括号外的数字表示重复单元的摩尔分数。
[化3]
Figure BDA0000142524730000181
所得到的高分子化合物1的由标准聚苯乙烯求出的重均分子量为84000。(岛津制GPC，1根Tskgel super HM-H+1根Tskgel super H2000，流动相＝THF)
(含有有机薄膜晶体管绝缘层材料和有机溶剂的涂布溶液的制备)
在10ml的样品瓶中，加入高分子化合物1的2-庚酮溶液3.00g、2-庚酮3.00，搅拌溶解，制备均匀的涂布溶液。
使用孔径0.2μm的膜滤器来过滤所得到的涂布溶液，制备高分子化合物1的涂布溶液。
(有机薄膜场效应晶体管的制作)
将F8T2(9，9-二辛基芴∶联噻吩＝50∶50(摩尔比)的共聚物；聚苯乙烯换算的重均分子量＝69,000)溶解在溶剂氯仿中，制备浓度为0.5质量％的溶液(有机半导体组合物)，使用膜滤器来过滤该溶液，制备有机半导体涂布液。
将高分子化合物1的涂布溶液旋涂在带有铬电极的玻璃基板上，然后在加热板上于150℃烧制1小时，在氮气氛下使用紫外线/臭氧净化器(SAMCO制，UV-1)，于室温(25℃)照射紫外线2分钟，得到具有约390nm的厚度的栅绝缘层。由于高分子化合物1在低温进行交联，因此可以在低温下形成栅绝缘层。
接着，利用旋涂法，将有机半导体涂布液涂布在前述栅绝缘层上，形成具有约60nm的厚度的活性层，然后利用使用了金属掩膜的真空蒸镀法，在活性层上形成沟道长20μm、沟道宽2mm的源电极和漏电极(从活性层侧开始按照氧化钼、金的顺序具有层叠结构)，由此制作有机薄膜场效应晶体管。
<有机薄膜场效应晶体管的晶体管特性>
对这样制作的有机薄膜场效应晶体管，在将栅电压Vg改变为20～-40V、源极和漏极间电压Vsd改变为0～-40V的条件下，使用真空探测器(BCT22MDC-5-HT-SCU；Nagase Electronic Equipments Service Co.LTD制)，测定了其晶体管特性。
有机薄膜晶体管的滞后由Vth1和Vth2之间的电压差异来表示，所述Vth1为在源极和漏极间电压Vsd为-40V、将栅电压Vg改变为0V→-40V时的阈值电压Vth1，所述Vth2为在将栅电压Vg改变为-40V→0V时的阈值电压Vth2。结果示于表1。
<实施例2>
(高分子化合物2的合成)
在50ml耐压容器(ACE制)中，加入2，3，4，5，6-五氟苯乙烯(Aldrich制)4.00g、乙烯基苄基氯(Aldrich制、3-氯甲基苯乙烯和4-氯甲基苯乙烯的混合物)0.79g、2，2’-偶氮双(异丁腈)0.10g、丙二醇单甲基醚乙酸酯(和光纯药制)19.53g，使氮鼓泡后，密封，在60℃的油浴中聚合48小时，得到高分子化合物2的粘稠的溶液。高分子化合物2用作有机薄膜晶体管绝缘层材料。高分子化合物2具有如下重复单元。在此，括号外的数字表示重复单元的摩尔分数。
[化4]
Figure BDA0000142524730000191
所得到的高分子化合物2的由标准聚苯乙烯求出的重均分子量为17000。(岛津制GPC，1根Tskgel super HM-H+1根Tskgel super H2000，流动相＝THF)
(含有有机薄膜晶体管绝缘层材料和有机溶剂的涂布溶液的制备)
在10ml的样品瓶中，加入高分子化合物2的丙二醇单甲基醚乙酸酯溶液2.00g、2-庚酮4.00g，搅拌溶解，制备均匀的涂布溶液。
使用孔径0.2μm的膜滤器来过滤所得到的涂布溶液，制备高分子化合物2的涂布溶液。
(有机薄膜场效应晶体管的制作)
使用高分子化合物2的涂布溶液，除此以外，与实施例1同样地制作有机薄膜场效应晶体管。栅绝缘层的厚度为430nm。
<有机薄膜场效应晶体管的晶体管特性>
对这样制作的有机薄膜场效应晶体管，在将栅电压Vg改变为20～-40V、源极和漏极间电压Vsd改变为0～-40V的条件下，使用真空探测器(BCT22MDC-5-HT-SCU；Nagase Electronic Equipments Service Co.LTD制)，测定了其晶体管特性。
有机薄膜晶体管的滞后由Vth1和Vth2之间的电压差异来表示，所述Vth1为在源极和漏极间电压Vsd为-40V、将栅电压Vg改变为0V→-40V时的阈值电压Vth1，所述Vth2为在将栅电压Vg改变为-40V→0V时的阈值电压Vth2。结果示于表1。
<实施例3>
(高分子化合物3的合成)
在50ml耐压容器(ACE制)中，加入2，3，4，5，6-五氟苯乙烯(Aldrich制)5.00g、乙烯基苄基氯(Aldrich制、3-氯甲基苯乙烯和4-氯甲基苯乙烯的混合物)3.93g、2，2’-偶氮双(异丁腈)0.04g、2-庚酮(和光纯药制)13.46g，使氮鼓泡后，密封，在60℃的油浴中聚合48小时，得到高分子化合物3的粘稠的溶液。高分子化合物3用作有机薄膜晶体管绝缘层材料。高分子化合物3具有如下重复单元。在此，括号外的数字表示重复单元的摩尔分数。
[化5]
Figure BDA0000142524730000211
所得到的高分子化合物3的由标准聚苯乙烯求出的重均分子量为136000。(岛津制GPC，1根Tskgel super HM-H+1根Tskgel super H2000，流动相＝THF)
(含有有机薄膜晶体管绝缘层材料和有机溶剂的涂布溶液的制备)
在10ml的样品瓶中，加入高分子化合物3的2-庚酮溶液2.00g、2-庚酮4.00g，搅拌溶解，制备均匀的涂布溶液。
使用孔径0.2μm的膜滤器来过滤所得到的涂布溶液，制备高分子化合物3的涂布溶液。
(有机薄膜场效应晶体管的制作)
使用高分子化合物3的涂布溶液，除此以外，与实施例1同样地制作有机薄膜场效应晶体管。栅绝缘层的厚度为260nm。
<有机薄膜场效应晶体管的晶体管特性>
对这样制作的有机薄膜场效应晶体管，在将栅电压Vg改变为20～-40V、源极和漏极间电压Vsd改变为0～-40V的条件下，使用真空探测器(BCT22MDC-5-HT-SCU；Nagase Electronic Equipments Service Co.LTD制)，测定了其晶体管特性。
有机薄膜晶体管的滞后由Vth1和Vth2之间的电压差异来表示，所述Vth1为在源极和漏极间电压Vsd为-40V、将栅电压Vg改变为0V→-40V时的阈值电压Vth1，所述Vth2为在将栅电压Vg改变为-40V→0V时的阈值电压Vth2。结果示于表1。
<实施例4>
(高分子化合物4的合成)
在50ml耐压容器(ACE制)中，加入2，3，4，5，6-五氟苯乙烯(Aldrich制)2.00g、乙烯基苄基氯(Aldrich制、3-氯甲基苯乙烯和4-氯甲基苯乙烯的混合物)6.92g、2，2’-偶氮双(异丁腈)0.04g、2-庚酮(和光纯药制)12.49g，使氮鼓泡后，密封，在60℃的油浴中聚合48小时，得到高分子化合物4的粘稠的溶液。高分子化合物4用作有机薄膜晶体管绝缘层材料。高分子化合物4具有如下重复单元。在此，括号外的数字表示重复单元的摩尔分数。
[化6]
所得到的高分子化合物4的由标准聚苯乙烯求出的重均分子量为111000。(岛津制GPC，1根Tskgel super HM-H+1根Tskgel super H2000，流动相＝THF)
(含有有机薄膜晶体管绝缘层材料和有机溶剂的涂布溶液的制备)
在10ml的样品瓶中，加入高分子化合物4的2-庚酮溶液2.00g、2-庚酮4.00g，搅拌溶解，制备均匀的涂布溶液。
使用孔径0.2μm的膜滤器来过滤所得到的涂布溶液，制备高分子化合物4的涂布溶液。
(有机薄膜场效应晶体管的制作)
使用高分子化合物4的涂布溶液，除此以外，与实施例1同样地制作有机薄膜场效应晶体管。栅绝缘层的厚度为220nm。
<有机薄膜场效应晶体管的晶体管特性>
对这样制作的有机薄膜场效应晶体管，在将栅电压Vg改变为20～-40V、源极和漏极间电压Vsd改变为0～-40V的条件下，使用真空探测器(BCT22MDC-5-HT-SCU；Nagase Electronic Equipments Service Co.LTD制)，测定了其晶体管特性。
有机薄膜晶体管的滞后由Vth1和Vth2之间的电压差异来表示，所述Vth1为在源极和漏极间电压Vsd为-40V、将栅电压Vg改变为0V→-40V时的阈值电压Vth1，所述Vth2为在将栅电压Vg改变为-40V→0V时的阈值电压Vth2。结果示于表1。
<比较例1>
(有机薄膜场效应晶体管的制作)
在10ml的样品瓶中，加入聚乙烯基酚-共-聚甲基丙烯酸甲酯(Aldrich制、Mn＝6700)1.00g、N，N，N’，N’，N”，N”-六甲氧基甲基三聚氰胺(住友化学制)0.163g、热产酸剂(Midori化学(株)制、商品名：TAZ-108)0.113g、2-庚酮7.00g，搅拌溶解，制备均匀的涂布液。
使用该涂布液形成栅绝缘层，在200℃进行烧制，除此以外，与实施例1同样地制作有机薄膜场效应晶体管，测定晶体管特性，并评价。结果示于表1。
[表1]
  滞后   Vth1   ON/OFF
实施例1   1.1V   4.2V   7.1×103
 实施例2   0.6V   -2.0V   3.3×103
 实施例3   0.1V   0.3V   3.8×103
 实施例4   0.4V   -3.7V   1.6×103
 比较例1   0.8V   -21V   6.6×104
符号説明
1...基板、
2...栅电极、
3...栅绝缘层、
4...有机半导体层、
5...源电极、
6...漏电极。

Claims (11)

1.一种有机薄膜晶体管绝缘层材料，其包含高分子化合物，所述高分子化合物具有下述式(1)所示的重复单元和式(2)所示的重复单元，
[化1]
式中，R1表示氢原子或甲基，R表示氢原子或碳数1～20的一价有机基，Rf表示氟原子或具有氟原子的碳数1～20的一价有机基，Raa表示碳数1～20的二价有机基，该二价有机基中的氢原子可以被氟原子取代，a表示0～20的整数，b表示1～5的整数，当存在多个Raa时，它们可以相同也可以不同，当存在多个R时，它们可以相同也可以不同，当存在多个Rf时，它们可以相同也可以不同；
[化2]
Figure FDA0000142524720000012
式中，R2表示氢原子或甲基，R’表示氢原子或碳数1～20的一价有机基，Rbb表示碳数1～20的二价有机基，该二价有机基中的氢原子可以被氟原子取代，c表示0～20的整数，d表示1～5的整数，X表示氯原子、溴原子或碘原子，当存在多个Rbb时，它们可以相同也可以不同，当存在多个R’时，它们可以相同也可以不同，当存在多个X时，它们可以相同也可以不同。
2.根据权利要求1所述的有机薄膜晶体管绝缘层材料，其中，在式(1)中，R1表示氢原子或甲基，R表示氢原子，Rf表示氟原子，a表示0，b表示3～5的整数。
3.根据权利要求1或2所述的有机薄膜晶体管绝缘层材料，其中，在式(2)中，R2表示氢原子或甲基，R’表示氢原子，c表示0，d表示1，X表示氯原子、溴原子或碘原子。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的有机薄膜晶体管绝缘层材料，其中，高分子化合物进一步具有含有芳基或苯基的亚乙基部分作为重复单元。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的有机薄膜晶体管绝缘层材料，其中，在高分子化合物中，式(2)所示的重复单元的摩尔分数为0.01～0.95。
6.一种有机薄膜晶体管绝缘层的形成方法，其包括：
将包含权利要求1～5中任一项所述的有机薄膜晶体管绝缘层材料的液体涂布在基材上而形成涂布层的工序；以及
对该涂布层照射光或电子束将有机薄膜晶体管绝缘层材料交联的工序。
7.根据权利要求6所述的有机薄膜晶体管绝缘层的形成方法，其中，所述光为紫外线。
8.一种有机薄膜晶体管，其具有使用权利要求1～5中任一项所述的有机薄膜晶体管绝缘层材料来形成的有机薄膜晶体管绝缘层。
9.根据权利要求8所述的有机薄膜晶体管，其中，所述有机薄膜晶体管绝缘层为栅绝缘层。
10.一种显示器用部件，其包含权利要求8或9所述的有机薄膜晶体管。
11.一种显示器，其包含权利要求10所述的显示器用部件。
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