CN102471686B - 用于形成金属线的蚀刻组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了用于形成金属线的蚀刻组合物。由于蚀刻组合物能湿蚀刻由选自钛、钛合金、铝和铝合金组成的组中的至少一种制成的单层膜或多层膜，因此能简化蚀刻流程并提高生产率。进一步的，蚀刻组合物具有高蚀刻速率、不会损坏底层膜和设备以及可以在图形和非图形之间进行均匀蚀刻的优异蚀刻特性；并且由于不需要昂贵的设备并能蚀刻大面积的缓冲层因此也很经济。
Description
技术领域
本发明涉及一种蚀刻组合物，用于湿蚀刻平板显示器栅极和源极/漏极的单层膜或多层膜，所述单层膜或多层膜由选自钛、钛合金、铝和铝合金组成的组中的至少一种制成。
背景技术
在平板显示器中，在基板上形成金属线的方法包括以下工艺：喷溅形成金属膜；将光刻胶材料涂于金属膜上；曝光以及显影光刻胶材料的选定区域，形成抗蚀图；以及蚀刻金属膜。该方法可进一步包括单个单元工艺前和后的清洗工艺。在此，蚀刻工艺为使用光刻胶掩模选择性地去除金属膜的工艺。蚀刻工艺通常为使用等离子体的干蚀刻工艺或使用蚀刻剂的湿蚀刻工艺。
具有低电阻的铝膜作为金属膜(导电膜)用于平板显示器中。然而，铝膜是有问题的因为后续工艺中产生的小丘会导致铝膜与其它导电层发生短路，并且铝膜接触氧化层后会形成绝缘层。因此，可以将由Mo、Ti、Cr或其合金制成的缓冲层用于铝膜之上或之下。近来，具有高抗腐蚀性、高硬度和高强度的Ti层作为缓冲层引起了相当的重视。
传统干蚀刻工艺中使用卤素气体对钛层作为缓冲层的电极进行蚀刻。然而，与湿蚀刻工艺相比，该干蚀刻工艺是有优势的因为它展示出各向异性的剖面并且具有优异的蚀刻控制能力，但问题是需要昂贵的设备，以及难以蚀刻大面积的缓冲层，并且蚀刻速率低从而降低了生产率。
因此，已经发展了湿蚀刻Ti缓冲层的方法。例如，编号为10-1999-0005010，10-1999-0043017的韩国专利申请等揭示了HF作为用于湿蚀刻Ti层的蚀刻组合物的主要成分。然而，当HF用于湿蚀刻时，工艺条件将受到很多限制，因为有可能会对底层膜和设备造成损害，进而降低生产率。
发明内容
相应地，本发明用于解决上述问题，本发明的目的是提供蚀刻组合物，用于湿蚀刻由选自钛、钛合金、铝和铝合金组成的组中的至少一种制成的单层膜或多层膜，因为可以蚀刻很多层从而极大地提升了蚀刻工艺的生产率，并且具有高蚀刻速率，不损害底层膜和设备、能对图形和非图形进行均匀蚀刻等优异的蚀刻特性，由于无需昂贵的设备而且便于蚀刻大面积的缓冲层所以也很经济。
为实现上述目的，本发明一方面提供了蚀刻组合物，用于蚀刻由选自钛、钛合金、铝和铝合金组成的组中的至少一种制成的单层膜或多层膜，包括，基于组合物的总量：5～30wt％H2O2；0.1～2wt％含氟化合物；1～10wt％含有氨基和羧基的化合物；0.1～5wt％硝酸盐化合物；和余量水。
蚀刻组合物可进一步包括0.01～5wt％环状胺化合物。
附图说明
根据以下附图的详细说明可更清楚地理解本发明的上述和其它目的、特征和更多的优点，其中：
图1为电子扫描照片，显示了使用实施例3的蚀刻组合物蚀刻Ti/Al/Ti钛三层膜的结果。
图2为电子扫描照片，显示了使用对比例4的蚀刻组合物蚀刻Ti/Al/Ti三层膜的结果；以及
图3和图4为电子扫描照片，分别显示了使用实施例10和实施例11的蚀刻组合物蚀刻Ti/Al/Ti三层膜的结果和随蚀刻层数而定的蚀刻特性(侧蚀刻等)的变化。
具体实施方式
本发明一方面提供了蚀刻组合物，用于蚀刻由选自钛、钛合金、铝和铝合金组成的组中的至少一种制成的单层膜或多层膜，包括，基于组合物的总量：5～30wt％H2O2；0.1～2wt％含氟化合物；1～10wt％含有氨基和羧基的化合物；0.1～5wt％硝酸盐化合物；和余量水。
蚀刻组合物用于蚀刻由选自钛、钛合金、铝和铝合金组成的组中的至少一种制成的单层膜或多层膜。在此，多层膜包括两层膜，其中钛或钛合金层置于铝或铝合金层之上或之下；并且还包括三层或更多层膜，其中钛或钛合金层和铝或铝合金层交替层合。
本发明蚀刻组合物更适宜用于蚀刻一种三层膜，上层由钛或钛合金膜形成，中层由铝或铝合金膜形成以及下层由钛或钛合金膜形成。
在此，钛合金膜为包含主要成分钛(Ti)和其它金属的金属合金膜，铝合金膜为包含主要成分铝(Al)和其它金属的金属合金膜。
本发明中，过氧化氢(H2O2)用来氧化钛(Ti)膜或铝(Al)膜的表面，含量为5～30wt％，优选10～25wt％，基于蚀刻组合物的总量。当过氧化氢(H2O2)的量少于5wt％时，过氧化氢(H2O2)的蚀刻速率会降低，并且图形与非图形之间的蚀刻速率的变化会变大，因此导致工艺流程中的问题。进一步的，当其量多于30wt％时，钛(Ti)膜或铝(Al)膜会被过度蚀刻，导致图形消失，从而恶化金属线的功能。
本发明中，含氟化合物用来蚀刻氧化钛膜或铝膜的表面，含量为0.1～2wt％基于蚀刻组合物总量。当含氟化合物的量小于0.1wt％时，Ti膜和Al膜因在低蚀刻速率下进行蚀刻而产生残渣，并且由于Ti膜和Al膜蚀刻不均匀从而导致基板变得斑驳。进一步，当其量多于2wt％时，其蚀刻速率增加过度，以致底层膜被损坏，并且难以控制流程。
含氟化合物为能离解出氟离子或多原子氟离子的化合物。含氟化合物的例子可包括氟化铵、氟化钠、氟化钾、氟化氢钠、氟化氢钾、氟化氢铵和氟化氢。它们可单独使用，或其组合使用。
本发明中，含有氨基和羧基的化合物用作去除Ti膜凸起和提高蚀刻均匀性的调节剂。
含有氨基和羧基的化合物的含量为1～10wt％，优选3～5wt％，基于蚀刻组合物的总量。当含有氨基和羧基的化合物的量少于1wt％时，Ti膜会形成凸起，由此将导致后续工艺中的问题。进一步，当其量多于10wt％时，Ti膜将被过度蚀刻。
含有氨基和羧基的化合物的例子可包括丙氨酸化合物、氨基丁酸化合物、谷氨酸化合物、甘氨酸化合物、亚氨基二乙酸化合物、次氨基三乙酸化合物和肌氨酸化合物。它们可单独使用，或其组合使用。
其具体例子包括丙氨酸、氨基丁酸、谷氨酸、甘氨酸、亚氨基二乙酸、次氨基三乙酸、肌氨酸，诸如此类。
在本发明中，硝酸盐化合物在蚀刻时用来提高包括Ti膜和Al膜的金属线的线性，含量为0.1～5wt％基于蚀刻组合物总量。当硝酸盐化合物的量少于0.1wt％时，将恶化蚀刻的均匀性，导致金属线不能均匀成形并且使基板变得斑驳。进一步，当其量多于5wt％时，由于增加了其蚀刻速率以致Ti膜和Al膜被过度蚀刻，并且由于降低了其蚀刻的均匀性导致基板斑驳。
本发明中，硝酸盐化合物为含有硝酸根离子的有机或无机化合物。硝酸盐化合物的例子可包括硝酸铵、硝酸钠、硝酸钾，诸如此类。它们可单独使用，或其组合使用。
本发明中所用的水为用在半导体工艺中的去离子水，优选18MΩ/cm或更多比电阻的水。
本发明蚀刻组合物可进一步包括环状胺化合物。
当用蚀刻组合物进行蚀刻时，金属离子如Ti离子和Al离子，将增加，以致蚀刻组合物产生变化，并且其蚀刻速率会降低，从而使其蚀刻特性恶化。
因为环状胺化合物能与金属离子反应以获得稳定性，所以用来增加所处理的基板的层数。环状胺化合物的含量为0.01～5wt％基于蚀刻组合物总量。当环状胺化合物的量少于0.01wt％时，金属离子的稳定效果变的微弱。进一步，当其量多于5wt％或更多时，环状胺化合物因其低溶解性在制备化学溶液时将难以溶解。
环状胺的例子可包括吡咯烷、吡咯啉、吡咯、吲哚、吡唑、咪唑、嘧啶、嘌呤、吡啶、苯并三唑及其衍生物。它们可单独使用，或其组合使用。
除上述所提到的成分之外，本发明蚀刻组合物可进一步包括其它常规添加剂。添加剂的例子包括蚀刻调节剂、表面活性剂、螯合剂、腐蚀抑制剂、pH调节剂，诸如此类。
特别是，在本发明中，有机酸可用作蚀刻调节剂。本发明中使用的有机酸不包括含有氨基和羧基的化合物。有机酸用来提高Ti膜和Al膜的蚀刻均匀性，含量为0.5～5wt％基于蚀刻组合物总量。当有机酸的量为0.5～5wt％时，可防止由于蚀刻均匀性变差而导致的基板斑驳，并可防止Ti膜和Al膜被过度蚀刻。
有机酸的例子包括丁酸、柠檬酸、甲酸、葡萄糖酸、乙醇酸、丙二酸、草酸、戊酸和其它水溶性的有机酸。它们可单独使用或其组合使用。
在下文中，本发明将根据下述实施例进行详细描述。虽然这些实施例用于阐述说明本发明，但本发明的范围不局限于这些实施例。本领域技术人员可在本发明的范围内对下述实施例进行修改和改变。
实施例1至11和对比例1至5：蚀刻组合物的制备
以下表1中给出了各蚀刻组合物制备180kg所需的成分和组成比例
[表1]
| H2O2 | NH4FHF | 亚氨基二乙酸 | 硝酸铵 | C6H5N3 | CH3COOH | 水 | |
| 实施例1 | 25 | 1 | 3 | 3 | 0 | 0 | 68 |
| 实施例2 | 20 | 1 | 5 | 1 | 0 | 0 | 73 |
| 实施例3 | 15 | 1 | 3 | 0.5 | 0 | 1 | 79.5 |
| 实施例4 | 15 | 1.2 | 4 | 2 | 0 | 0 | 77.8 |
| 实施例5 | 10 | 1 | 5 | 3 | 0 | 0 | 81 |
| 实施例6 | 25 | 1 | 3 | 3 | 0 | 3 | 65 |
| 实施例7 | 20 | 1 | 5 | 1 | 0 | 4 | 69 |
| 实施例8 | 15 | 1.2 | 4 | 2 | 0 | 2 | 75.8 |
| 实施例9 | 10 | 1 | 5 | 3 | 0 | 5 | 76 |
| 实施例10 | 15 | 1 | 55 | 0.5 | 0.5 | 0 | 78 |
| 实施例11 | 15 | 1 | 5 | 0.5 | 0 | 0 | 78.5 |
| 对比例1 | 20 | 2.5 | 5 | 2 | 0 | 4 | 66.5 |
| 对比例2 | 15 | 0.8 | 4 | 3 | 0 | 9 | 68.2 |
| 对比例3 | 4 | 0.3 | 2 | 5 | 0 | 3 | 85.7 |
| 对比例4 | 20 | 0.5 | 0 | 0 | 0 | 0 | 79.5 |
| 对比例5 | 15 | 1 | 3 | 7 | 0 | 1 | 73.0 |
(单位：wt％)
测试实施例：
(1)蚀刻特性的评估：
在本测试中，所使用的基板包括沉积于玻璃上的SiNx层，沉积于SiNx层上的Ti/Al/Ti三层膜和形成于Ti/Al/Ti三层膜上的抗蚀图。
将实施例1至9和对比例1至5的蚀刻组合物放入喷淋式蚀刻机中(型号为：ETCHER(TFT)，Semes公司制造)并加热到设定温度40℃。在温度达到40±0.1℃后，进行蚀刻工艺。蚀刻是以过蚀刻方式进行，以致总蚀刻时间较EPD时间增加了30％。随后将样品放入喷淋式蚀刻机中，进行蚀刻。然后将蚀刻样品从喷淋式蚀刻机中取出，用去离子水冲洗，用热风干燥机干燥，然后用光刻胶剥离液除去光刻胶。随后，用扫描电子显微镜(SEM)(型号名称：S-4700，Hitachi公司制造)评估这些样品的蚀刻特性，例如蚀刻剖面的倾斜角度，侧蚀刻(CD(临界尺寸))的损失，蚀刻残渣和底层膜的损坏，其结果显示在以下表2中。
蚀刻剖面的评估标准：
◎：非常优秀(CD偏移：≤1μm，倾斜角度：40°～90°)
○：优秀(CD偏移：≤1.5μm，倾斜角度：40°～90°)
△：好(CD偏移：≤2μm，倾斜角度：40°～90°)
×：差(图形被损坏且有残渣形成)
[表2]
如以上表2所示，当使用实施例1至9的蚀刻组合物时，蚀刻剖面非常优秀，底层膜未被损坏，并且没有形成残渣，因此显示了优秀的蚀刻特性(参考图1)。相比之下，当使用对比例1至5的蚀刻组合物时，观察到蚀刻剖面较差，底层膜部分损坏，并且有残渣形成(参考图2)。
具体的，就对比例1蚀刻组合物而言，由于此蚀刻组合物含有过量的NH4FHF从而使得底层膜被损坏；就对比例2蚀刻组合物而言，由于此蚀刻组合物含有过量的CH3COOH使得基板蚀刻不均匀并形成了残渣，从而降低了蚀刻速率；就对比例3蚀刻组合物而言，由于此蚀刻组合物含有极少量的H2O2使得基板蚀刻不均匀并形成了残渣；就对比例4中蚀刻组合物而言，由于此蚀刻组合物缺少亚氨基二乙酸和硝酸盐使得基板蚀刻不均匀并变得斑驳，同时底层的Ti膜会形成凸起；就对比例5中蚀刻组合物而言，由于此蚀刻组合物含有过量的硝酸盐导致蚀刻速率过高使得基板蚀刻不均匀并形成了残渣。
(2)蚀刻层数的评估
使用评估蚀刻特性相同的方法来评估实施例10和实施例11蚀刻组合物的蚀刻层数。本例中，用过度蚀刻的方式按照固定的蚀刻速率来进行蚀刻，总的蚀刻时间比EPD时间增加了30％，样品层数每次蚀刻增加100层，从100增至1000层。对侧蚀刻(CD(临界尺寸))的变化进行评估，结果如下表3所示：
[表3]
如以上表3所示，可以确定随蚀刻层数而定的实施例11蚀刻组合物的侧蚀刻的变化大于实施例10蚀刻组合物的侧蚀刻的变化，并且实施例11蚀刻组合物的蚀刻线性低于实施例10蚀刻组合物的线性。同时，可以确定实施例10至BLK的蚀刻组合物的侧蚀刻的变化都不大，并且实施例10蚀刻组合物的蚀刻线性即使在1000层的情况下也很优秀。
虽然出于解释的目的本发明公开了优选的具体实施方式，但本领域技术人员应意识到，只要不脱离所附权利要求中所公开的本发明的范围和精神，可对实施例进行各种修改、增加和替换。
Claims (6)
1.一种蚀刻组合物，所述组合物用于蚀刻由选自钛、钛合金、铝和铝合金组成的组中的至少一种制成的单层膜或多层膜，其中基于所述组合物的总量，所述组合物包含：
5～30wt％H2O2；
0.1～2wt％含氟化合物；
1～10wt％含有氨基和羧基的化合物；
0.1～5wt％硝酸盐化合物；
0.01～5wt％环状胺化合物；和
余量水。
2.根据权利要求1所述的蚀刻组合物，其中所述含氟化合物为能离解出氟离子或多原子氟离子的化合物，所述含氟化合物选自氟化铵、氟化钠、氟化钾、氟化氢钠、氟化氢钾、氟化氢铵，和氟化氢组成的组中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的蚀刻组合物，其中所述含有氨基和羧基的化合物为选自丙氨酸化合物、氨基丁酸化合物、谷氨酸化合物、甘氨酸化合物、亚氨基二乙酸化合物、次氨基三乙酸化合物和肌氨酸化合物组成的组中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的蚀刻组合物，其中所述硝酸盐化合物为选自硝酸铵、硝酸钠和硝酸钾组成的组中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的蚀刻组合物，其中所述环状胺为选自吡咯烷、吡咯啉、吡咯、吲哚、吡唑、咪唑、嘧啶、嘌呤、吡啶、苯并三唑和其衍生物组成的组中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的蚀刻组合物，进一步包含一种有机酸，所述有机酸选自丁酸，柠檬酸，甲酸，葡萄糖酸，乙醇酸，丙二酸，草酸和戊酸组成的组中的至少一种。
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