CN102460766A - 用于有机光电子装置的低成本高效率透明有机电极 - Google Patents

用于有机光电子装置的低成本高效率透明有机电极 Download PDF

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Abstract

本发明提供用于减少电致发光装置成本和提高其效率的方法和材料。本发明还提供了由这些方法制备的电致发光装置。例如，在一个实施方式中，提供一种制备电致发光装置的方法，该装置包括两个金属电极、电致发光层、光学/绝缘层和导电层，所有这些层都位于透明基片上。电极之一是图案化的，光学/绝缘层包括能在图案化电极和导电层之间建立电导的通孔。

Description

用于有机光电子装置的低成本高效率透明有机电极
相关申请的交叉引用
本申请根据35U.S.C.§119要求2009年5月14日提交的美国临时申请序列第61/178,398号的优先权，通过引用将该申请全文纳入本文。
技术领域
本发明涉及增加可用于生产发光装置的材料的品种的方法以及由这种方法生产的装置。本发明被发现可用于例如电子装置。
背景技术
在传统有机发光二极管(OLED)的一些实施方式中，两个电极被电致发光层隔开。因为电子和电子空穴的再结合而在电致发光层中产生光子，电极之一通常由透明材料制成，使得发出的光子能逃逸出装置。例如，普通透明电极材料是氧化铟锡(ITO)。广泛用于OLED装置的透明导电性ITO电极通常是85-90％透明的，薄膜电阻约10欧姆/方块(Ω/□)。ITO电极的一个主要缺点是其高折射率导致的高光学损失：相对于透明载体基片(在目前OLED装置中通常是玻璃)的ITO高折射率相关的高反射造成光学损失增加。高光学损失明显降低OLED装置的外量子效率(EQE)。使用ITO的另一缺点是该材料较贵。
在本领域中仍然需要克服上述缺陷，并且需要开发新的方法和材料来制造有效且低成本的有机电装置(OED)，例如电致发光装置(ELD)。理想的方法将使用容易获得或易于制备的材料，提供明显改进的装置输出(效率和/或总输出)，最大程度地减少方法步骤数，以及/或者提供高重现性的结果。
发明内容
本发明涉及解决上述一个或多个缺点，特别是提供方法和材料用于制备不需要透明电极的电致发光装置。
一方面，提供一种电致发光装置，其包括：包含透明材料的基片；包含透明光学材料的光学层，其中光学层接触基片；接触基片、光学层或同时接触基片和光学层的第一电极；一个或多个通孔，其形成贯穿第一层到达第一电极的通道；包含导电材料的导电层，其中导电材料至少部分地填充一个或多个通孔，使得导电材料接触第一电极，而且导电层覆盖光学层；接触导电层的电致发光层；以及接触电致发光层的第二电极。
另一方面，提供一种形成电致发光装置的方法。该方法包括：提供透明基片；在基片上形成图案化的第一电极；在图案化的第一电极和基片上沉积光学材料；通过除去光学材料使得一部分第一电极暴露而在光学材料中形成通孔图案；在光学材料上和通孔内沉积导电材料，使得导电材料通过通孔接触第一电极；在导电材料上沉积电致发光材料；在电致发光材料上沉积第二电极。
另一方面，提供一种形成电致发光装置的方法。该方法包括：提供透明基片；在基片上沉积第一部分的光学材料；任选地，通过除去一部分光学材料在光学材料内形成图案；在第一部分光学材料上形成图案化的第一电极；在所述第一部分上和第一电极上沉积第二部分光学材料；通过除去光学材料在第二部分光学材料中形成通孔图案，使得一部分第一电极通过所述通孔暴露；在光学材料上和通孔内沉积导电材料，使得导电材料通过通孔接触第一电极；在导电材料上沉积电致发光材料；以及在电致发光材料上沉积第二电极。
从以下说明(包括权利要求和实施例)很容易了解本发明的其他方面。
附图简要说明
图2是根据本发明的一个实施方式的来自网格第一电极的两根导线之间的交点的示意图。
图1b提供根据本发明一个实施方式的网格第一电极的示意图。
图2提供根据本发明一个实施方式的装置的示意图。
图3提供根据本发明实施方式的若干装置的示意图。
图4提供根据本发明不同实施方式的装置的示意图。
图5a提供在光学层中具有通孔且在通孔内和通孔上沉积有导电材料的装置的示意图。
图5b提供在光学显微镜下拍到的在6伏外加电压且～8000cd/m2装置亮度条件下的装置的图像。黑点表示通孔位置。
图6提供如图5b所示装置的外量子效率与表观亮度的关系，并与常规OLED比较。
图7提供如图5b所示装置的功率效率与亮度的关系，并与常规OLED比较。
发明详述
应理解，本文所使用的术语仅为了描述特定的实施方式而不是限制性的。文中提供的定义不旨在互相排它的。例如，应该理解一些化学基团可适合不止一种定义。
本文所用的术语″烷基″指通常(但并非必须)包含1-约24个碳原子的支链或非支链饱和烃基，如甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、辛基、癸基等，以及环烷基，如环戊基、环己基等。一般但非必须地，本文的烷基可包含1到约18个碳原子，这些基团可包含1到约12个碳原子。术语″低级烷基″指1-6个碳原子的烷基。″取代的烷基″指被一个或多个取代基取代的烷基，如以下详述的那样，术语″含杂原子的烷基″和″杂烷基″指至少一个碳原子被杂原子取代的烷基取代基。如果没有另外说明，术语″烷基″和″低级烷基″分别包括直链、支链、环状、未取代、取代和/或含杂原子的烷基或低级烷基。
本文所用的术语″烯基″指含至少一个双键的2到约24个碳原子的直链、支链或环状烃基，如乙烯基、正丙烯基、异丙烯基、正丁烯基、异丁烯基、辛烯基、癸烯基、十四碳烯基、十六碳烯基、二十碳烯基、二十四碳烯基等。一般但仍非必须地，本文的烯基可包含2到约18个碳原子，例如可包含2-12个碳原子。术语″低级烯基″指2-6个碳原子的烯基。″取代的烯基″指被一个或多个取代基取代的烯基，术语″含杂原子的烯基″和″杂烯基″指至少一个碳原子被杂原子取代的烯基。如果没有另外说明，术语″烯基″和″低级烯基″分别包括直链、支链、环状、未取代、取代和/或含杂原子的烯基和低级烯基。
本文所用的术语″炔基″指含至少一个三键的2-24个碳原子的直链或支链烃基，如乙炔基、正丙炔基等。一般但仍非必须地，本文的炔基可包含2到约18个碳原子，这些基团还可包含2-12个碳原子。术语″低级炔基″指2-6个碳原子的炔基。术语″取代的炔基″指被一个或多个取代基取代的炔基，术语″含杂原子的炔基″和″杂炔基″指至少一个碳原子被杂原子取代的炔基。如果没有另外说明，术语″炔基″和″低级炔基″分别包括直链、支链、未取代、取代和/或含杂原子的炔基和低级炔基。
如果没有另外说明，术语″不饱和烷基″包括烯基和炔基，以及它们的组合。
本文所用的术语″烷氧基″指通过单个末端醚键连接的烷基，也就是说，″烷氧基″可表示为-O-烷基，其中烷基如以上定义。″低级烷氧基″指包含1-6个碳原子的烷氧基，包括例如，甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、叔丁氧基等。本文鉴定为″C1-C6烷氧基″或″低级烷氧基″的取代基可例如包含1-3个碳原子，作为另一个例子，这样的取代基可包含1或2个碳原子(即甲氧基和乙氧基)。
除非另外说明，本文所用的术语″芳基″指一般但并不必须包含5-30个碳原子并包含单个芳环或稠合在一起、直接连接或间接连接(不同的芳环与一个共同的基团如亚甲基或亚乙基部分相连)的多个芳环的芳族取代基。芳基可例如包含5-20个碳原子，作为另一个例子，芳基可包含5-12个碳原子。例如，芳基可包含一个芳环，或两个稠合或连接的芳环，例如苯基、萘基、联苯基、二苯醚、二苯胺、二苯酮等。″取代的芳基″指被一个或多个取代基取代的芳基部分，如将在以下详述的那样，术语″含杂原子的芳基″和″杂芳基″指至少一个碳原子被杂原子取代的芳基取代基。如果没有另外说明，术语″芳基″包括未取代、取代和/或含杂原子的芳基取代基。
术语″芳烷基″指具有芳基取代基的烷基，术语″烷芳基″指具有烷基取代基的芳基，其中″烷基″和″芳基″如上定义。一般来说，本文的芳烷基和烷芳基包含6-30个碳原子。芳烷基和烷芳基可例如，包含6-20个碳原子，作为另一个例子，这样的基团可包含6-12个碳原子。
术语″烯烃基″指2-12个碳原子的单不饱和或双不饱和烃基。在本文中，这种烯烃基中优选的烯烃基有时称为″低级烯烃基″，表示含有一个端部双键的2-6个碳原子的烃部分。后者也称为″低级烯基″。
文中使用的术语″亚烷基″指含有1-24个碳原子的双官能饱和支化或未支化烃链。″低级亚烷基″指含1-6个碳原子的亚烷基连接基，包括例如亚甲基(--CH2--)，亚乙基(--CH2CH2--)，亚丙基(--CH2CH2CH2--)，2-甲基亚丙基(--CH2--CH(CH3)--CH2--)，亚己基(--(CH2)6--)等。
本文所用的术语″氨基″指基团-NZ1Z2，其中Z1和Z2是氢原子或非氢原子取代基，非氢原子取代基包括例如，烷基、芳基、烯基、芳烷基及其取代和/或含杂原子的变体。
如″含杂原子的烷基″(也称为″杂烷基″)或″含杂原子的芳基″(也称为″杂芳基″)中的术语″含杂原子的″指一个或多个碳原子被除碳原子以外的原子取代的分子、连接基或取代基，所述除碳原子以外的原子是例如，氮、氧、硫、磷或硅，通常为氮、氧或硫。类似地，术语″杂烷基″指含杂原子的烷基取代基，术语″杂环基″指含杂原子的环状取代基，术语″杂芳基″和″杂芳族″分别指含杂原子的″芳基″和″芳族″取代基等。杂芳基的例子包括烷氧芳基、烷基硫烷基取代的烷基、N-烷基化的氨烷基等。杂芳基取代基的例子包括吡咯基、吡咯烷基、吡啶基、喹啉基、吲哚基、呋喃基、嘧啶基、咪唑基、1，2，4-三唑基、四唑基等，含杂原子的脂环族基团的例子有吡咯烷基、吗啉基、哌嗪基、哌啶基、四氢呋喃基等。
″烃基″指包含1到约30个碳原子、包括1到约24个碳原子、进一步包括1到约18个碳原子、还进一步包括约1到12个碳原子的单价烃基基团，包括直链、支链、环状、饱和和不饱和的基团，如烷基、烯基、芳基等。″取代的烃基″指被一个或多个取代基取代的烃基，术语″含杂原子的烃基″指至少一个碳原子被杂原子取代的烃基。除非另外说明，术语″烃基″应解释为包括未取代的、取代的、含杂原子的和取代的含杂原子的烃基部分。
术语″卤″或″卤素″指氟、氯、溴、或碘，通常涉及有机化合物中氢原子的卤代取代基。在卤素中，通常优选的是氯和氟。
在一些上述定义中提到的如″取代的烃基″、″取代的烷基″、″取代的芳基″等中的″取代的″表示在烃基、烷基、芳基或其它部分中，至少有一个与碳(或其它)原子连接的氢原子被一个或多个非氢原子取代基取代。这样的取代基的例子包括但不限于：官能团如卤素，羟基，巯基，C1-C24烷氧基，C2-C24烯氧基，C2-C24炔氧基，C5-C20芳氧基，酰基(包括C2-C24烷基羰基(-CO-烷基)和C6-C20芳基羰基(-CO-芳基))，酰氧基(-O-酰基)，C2-C24烷氧基羰基(-(CO)-O-烷基)，C6-C20芳氧基羰基(-(CO)-O-芳基)，卤代羰基(-(CO)-X，其中X是卤素)，C2-C24烷基碳酸根合(-O-(CO)-O-烷基)，C6-C20芳基碳酸根合(-O-(CO)-O-芳基)，羧基(-COOH)，羧酸根合(-COO-)，氨基甲酰基(-(CO)-NH2)，单取代的C1-C24烷基氨基甲酰基(-(CO)-NH(C1-C24烷基))，二取代的烷基氨基甲酰基(-(CO)-N(C1-C24烷基)2)，单取代的芳基氨基甲酰基(-(CO)-NH-芳基)，硫代氨基甲酰基(-(CS)-NH2)，脲基(-NH-(CO)-NH2)，氰基(-C≡N)，异氰基(-N+≡C-)，氰氧基(-O-C≡N)，异氰酸根合(-O-N+≡C-)，异硫氰酸根合(-S-C≡N)，叠氮基(-N＝N+＝N-)，甲酰基(-(CO)-H)，硫代甲酰基(-(CS)-H)，氨基(-NH2)，单-和二-(C1-C24烷基)-取代的氨基，单和二-(C5-C20芳基)-取代的氨基，C2-C24烷基酰氨基(-NH-(CO)-烷基)，C5-C20芳基酰氨基(-NH-(CO)-芳基)，亚氨基(-CR＝NH，其中R＝氢，C1-C24烷基，C5-C20芳基，C6-C20烷芳基，C6-C20芳烷基等)，烷基亚氨基(-CR＝N(烷基)，其中R＝氢，烷基，芳基，烷芳基等)，芳基亚氨基(-CR＝N(芳基)，其中R＝氢，烷基，芳基，烷芳基等)，硝基(-NO2)，亚硝基(-NO)，磺基(-SO2-OH)，磺酸根合(-SO2-O-)，C1-C24烷基硫烷基(-S-烷基，也称为″烷硫基″)，芳基硫烷基(-S-芳基，也称为″芳硫基″)，C1-C24烷基亚磺酰基(-(SO)-烷基)，C5-C20芳基亚磺酰基(-(SO)-芳基)，C1-C24烷基磺酰基(-SO2-烷基)，C5-C20芳基磺酰基(-SO2-芳基)，膦酰基(-P(O)(OH)2)，膦酸根合(-P(O)(O-)2)，亚膦酸根合(-P(O)(O-))，磷酸基(-PO2)，膦基(-PH2)，单和二-(C1-C24烷基)取代的膦基，单和二-(C5-C20芳基)取代的膦基；以及烃基部分C1-C24烷基(包括C1-C18烷基，优选包括C1-C12烷基，更优选包括C1-C6烷基)，C2-C24烯基(包括C2-C18烯基，优选包括C2-C12烯基，更优选包括C2-C6烯基)，C2-C24炔基(包括C2-C18炔基，优选包括C2-C12炔基，更优选包括C2-C6炔基)，C5-C30芳基(包括C5-C20芳基，优选包括C5-C12芳基)，和C6-C30芳烷基(包括C6-C20芳烷基，优选包括C6-C12芳烷基)。此外，如果特定的基团允许，上述官能基团可进一步被一个或多个另外的官能基团或一个或多个烃基部分如以上具体列举的基团所取代。类似地，上述烃基部分可进一步被一个或多个官能基团或另外的烃基部分如具体列举的基团所取代。
在术语″取代的″出现在一系列可能的取代基之前时，表示该术语用于此组的每个取代基。例如，短语″取代的烷基和芳基″应解释为″取代的烷基和取代的芳基″。
除非另外说明，提到原子时表示包括该原子的同位素。例如，提到H时表示包括1H、2H(即D)和3H(即T)，提到C时表示包括12C和所有碳的同位素(如13C)。
在本文中，使用术语“面”和“边”。这些术语具有其通常含义。例如，在一些实施方式中，“面”是基本平坦的表面，“边”是由两个面相交形成的高度弯曲的(即尖锐的)表面。在一些实施方式中，“面”可以是缓慢弯曲的和/或纹理化的。
在本文中，术语“通孔”表示通过光学(例如介电)材料的间隙。例如，对于覆盖导电层的光学层，通孔指光学层中的空穴，可与导电层之间形成电连接。
在本文中，术语“导线”表示一种三维结构，其中一个维度的尺寸明显大于另外两个维度。术语“导线”不限于任何特定截面形状，合适的截面形状包括圆形、椭圆形、正方形、矩形、梯形等。
在本发明中，术语“透明的”表示该材料能透过电磁辐射。在关于LED中使用的透明材料的具体内容中，该术语指材料能透过由LED发出的电磁辐射的波长。除非另有说明，该术语包括能完全透射的材料和半透射的材料。
本发明的装置通常是包括多个层的电子装置。这些层可以是均匀或非均匀的。术语“均匀层”是指在装置截面的任何位置，层的存在和厚度基本相同。术语“非均匀层”是厚度变化或不连续(即在层中存在间隙)的层。例如，网格层是非均匀层，因为具有网格层的装置的截面显示有些区域存在该层，有些区域不存在该层。图案化的层是非均匀层。
然后，在一些实施方式中，提供具有两个都由非透明材料形成的电极层的电致发光装置(例如OLED)。在这两个电极中，一个电极即“底电极”或“第一电极”(最接近基片的电极)是非均匀层的形式。另一个电极，即“顶电极”或“第二电极”(离基片最远的电极)是基本均匀层的形式。
通常，本发明装置是使用透明基片、两个电极层和在两个电极层之间的电致发光层的电致发光装置。如文中所述，可包含其它层和特征。电极层之一的作用是作为电子注入层，另一个电极层是作为空穴注入层(也称为电子空穴注入层)。通过电子和电子空穴再结合而在电致发光层中产生光子。光子由装置发出，通过透明基片进入环境。
为了到达基片，在电致发光层中产生的光子必须通过底电极。为了实现这种通路，本发明装置使用图案化的底电极。在一些实施方式中，底电极是网格形式，例如是相交导线的网格形式。下文中将给出底电极的进一步说明。
本发明装置包括透明基片。任何合适的透明材料可用于基片，这些材料的例子将在下文中给出。在本文中，基片被认为是本发明装置的“底”层，并以此命名。因此，如果第一层离基片的距离比第二层离基片的距离更远，即第二层在基片和第一层之间，则第一层在第二层“之上”。类似地，如果第一层在基片和第二层之间，则第一层在第二层“之下”。该命名规则并不意图一定暗示任何特定的层沉积顺序。因此，尽管基片称为“底”层，所有其它层在基片“之上”，这种说法并不意味着基片必需首先设置，所有层沉积在基片上。从基片开始，装置中的各层相继沉积的实施方式在本发明的范围内。但是，装置中的各层相继沉积并以基片结束的实施方式也在本发明的范围内。
在本文中，提到“顶”和“底”表面。应理解，层的“顶”表面指离基片最远的表面，层的“底”表面指最接近基片的表面。
本发明的装置包括接触基片的光学层。光学层由透明介电材料组成，合适材料的例子将在下文中给出。可在单步中沉积光学层，形成单个材料层，或者可在多步骤组合中沉积光学层，形成多个材料层。但是，通常，在多步骤组合中沉积光学层时，用于各步的材料相同，或者用于各步的材料的折射率相同。因此，在优选的实施方式中，对于任何特定装置，用于形成光学层的诸材料的折射率无变化。光学层可由与基片相同的材料制成，使得光学层和基片作为单层起发挥功能(光学方面的功能)。将光学层直接沉积在基片上，使得光学层接触(即覆盖)基片。
在光学层之上(并接触光学层)的是导电层(如上文所述，“之上”是指导电层离基片的距离比光学层离基片的距离更远)。导电层是透明的，可由任何合适的透明导电材料制成。一些这类材料在下文中进行了描述。在优选的实施方式中，将导电层保形沉积在光学层上。
在导电层之上(并与导电层接触)的是电致发光层。电致发光层可由任何合适的电致发光材料制成，一些这类材料如下文所述。在优选的实施方式中，将电致发光层保形沉积在导电层上。
在电致发光层之上(并与电致发光层接触)的是电极层。在本文中，在电致发光层之上的电极层称为“第二”电极层或“顶”电极。在优选的实施方式中，第二电极层是保形沉积在电致发光层上的均匀层。在一些实施方式中，第二电极用作阴极和/或电子注入电极。在其它实施方式中，第二电极用作阳极和/或空穴注入电极。适用于第二电极的材料的例子如下文所述。通常，尽管不是必需的，第二电极由非透明材料制成。
应理解，本发明装置还可包括覆盖第二电极层的其它层。例如，封装层或提供所需光学性质的层可在第二电极层之上。
本发明装置还包括第一电极，在本文中还可以被称为“底”电极。在一些实施方式中，第一电极用作阴极和/或电子注入电极。在其它实施方式中，第一电极用作阳极和/或空穴注入电极。适用于第一电极的材料的例子如下文所述。通常，尽管不是必需的，第一电极由非透明材料制成。
将底电极图案化，使其具有合适的图案，从而在电致发光层中产生的至少一部分光子穿过底电极，通过基片离开装置。因此，底电极是非均匀层。在优选的实施方式中，底电极以网格图案的形式图案化。网格图案包括多个基本平行的沿第一方向设置的导线，和多个基本平行的沿第二方向设置的导线。第一方向和第二方向可以是相互垂直的(即90度)，或者相互之间可以是90度以外的角度(例如，45度)。
在一些实施方式中，底电极嵌入光学层内，并且不接触基片。在其它实施方式中，底电极既接触基片，也接触光学层。在一些这样的实施方式中，底电极位于基片顶面上。在其它这样的实施方式中，底电极横穿基片和光学层之间的界面，使得底电极部分嵌入基片内，并且部分嵌入光学层内。在另一些这样的实施方式中，底电极嵌入基片内，使得底电极的顶表面与基片的顶表面齐平，从而底电极的顶表面接触光学层。
可对本发明网格底电极的导线的尺寸和截面形状进行选择，以优化装置的性质。例如，在优选的实施方式中，导线的截面形状为梯形或正方形，因此导线包括四个表面(即顶表面，底表面和两个侧表面)和四个边(即两个顶边和两个底边)。在优选的实施方式中，导线的两个顶边接触光学层。例如，两个顶边可完全嵌入光学层内。或者，导线的顶表面可与基片的顶表面齐平，使得导线的两个顶边位于光学层和基片之间的界面上。
在一些实施方式中，本发明网格底电极的导线的平均截面宽度约为50-2000纳米，或约100-1500纳米，或约250-1000纳米，或约500-1000纳米，或约500-750纳米。在一些实施方式中，导线的平均宽度小于2000纳米，或小于1500纳米，或小于1250纳米，或小于1000纳米，或小于900纳米，或小于800纳米，或小于700纳米，或小于600纳米，或小于500纳米，或小于400纳米，或小于300纳米，或小于200纳米，或小于100纳米。在一些实施方式中，导线的平均宽度大于50纳米，或大于100纳米，或大于200纳米，或大于300纳米，或大于400纳米，或大于500纳米，或大于600纳米，或大于700纳米，或大于800纳米，或大于900纳米，或大于1000纳米，或大于1250纳米，或大于1500纳米，或大于2000纳米。
类似地，在文中更详细描述的一些实施方式中，用于任何给定装置的通孔的平均宽度小于第一电极导线的平均宽度。例如，通孔的平均宽度为100-1500纳米，或250-1000纳米，或500-1000纳米，或500-750纳米。在一些实施方式中，通孔的平均宽度小于1500纳米，或小于1250纳米，或小于900纳米，或小于800纳米，或小于700纳米，或小于600纳米，或小于500纳米，或小于400纳米，或小于250纳米，或小于100纳米。在一些实施方式中，通孔的平均宽度大于100纳米，或大于250纳米，或大于400纳米，或大于500纳米，或大于600纳米，或大于700纳米，或大于800纳米，或大于900纳米，或大于1000纳米，或大于1250纳米，或大于1500纳米。
网格电极包括沿第一方向延伸的第一组平行导线和沿第二方向延伸的第二组平行导线。各组平行导线之间的优选间距受导线层中导电材料的电导率影响。对于具有高电导率的材料(例如，一些PEDOT或PEDOT衍生物的制剂)，与具有较低或中等电导率的材料(例如，稀释的PEDOT或PEDOT衍生物)相比，平行导线之间的间距可以较大。不希望受限于理论，据信由于较高电导率的材料使得电荷可以更有效地在导电层上铺展，然后才进入电致发光层，所以可以实现从电致发光层更均匀的发射。通常，本发明装置平行导线之间的间距(中心到中心)为1-500微米，或2-400微米，或2-300微米，或5-300微米，或5-200微米，或10-200微米，或10-100微米，或15-100微米，或20-50微米。在一些实施方式中，平行导线之间的间距(中心到中心)为1-5微米，或1.5-5微米，或1.5-4微米，或2-4微米，或2.5-4微米。在一些实施方式中，平行导线之间的间距(中心到中心)小于5微米，或小于4微米，或小于3.5微米，或小于2微米，或小于2.5微米。在一些实施方式中，平行导线之间的间距(中心到中心)大于1微米，或大于2微米，或大于2.5微米，或大于3微米，或大于3.5微米，或大于4微米，或大于5微米。在一些实施方式中，沿第一方向延伸的平行导线之间的间距与沿第二方向延伸的平行导线之间的间距相同。在其它实施方式中，沿第一方向延伸的平行导线之间的间距与沿第二方向延伸的平行导线之间的间距不同。
应理解，对于包括相交导线网格的第一电极，可通过改变导线的截面特征(例如宽度和高度)来调节第一电极的电导率。类似地，可通过改变导线的宽度和间距来调节第一电极的“透明度”(例如，在电致发光层中产生的光子的透过率，即能穿过第一电极层的光子的数量与到达第一电极层的光子的总数量的比值)。
在一些实施方式中，第一电极是包括沿第一方向延伸的第一组平行导线和沿第二方向延伸的第二组平行导线的网格电极。在一些这样的实施方式中，第一组导线携带电流，或第二组导线携带电流。
在本发明装置的优选实施方式中，在光学层中存在一系列通孔。通孔是光学层内的通道，对应于第一电极导线的位置设置。因此，在第一电极包括相交导线的网格时，通孔以类似排列的网格形式存在。通孔从光学层的上表面延伸到第一电极的上表面，从而形成使第一电极暴露的贯穿光学层的通道。如上所述，包含导电材料的导电层覆盖光学层。通孔内部包含导电材料，使得通孔形成贯穿光学层的导电通道，将第一电极与导电层电连接起来。
如上所述，用于本发明装置的第一电极是图案化的电极。例如，在优选的装置中，第一电极以互连导线的网格形式图案化。这些电极包括第一组基本平行的导线和第二组基本平行的导线。第一组导线具有第一平均宽度和第一平均深度，第二组导线具有第二平均宽度和第二平均深度。第一平均宽度可与第二平均宽度相同或不同，第一平均深度可与第二平均深度相同或不同。通常，第一平均宽度与第二平均宽度相同，第一平均深度与第二平均深度相同。第一组导线中的全部或一部分与第二组导线中的全部或一部分相交，从而形成多个交点。
图1a示意性地示出两根导线之间的交点。第一导线的宽度为W1，第二导线的宽度为W2。两根导线之间的交点的直径(即最大尺寸)标记为D1。应理解，D1可以大于W1，大于W2，或既大于W1也大于W2。还应理解，交点可包括弯曲的角而非尖锐的角，如图1a中虚线所示。弯曲的角进一步增加D1值。
当第一电极按照上文所述以网格形式图案化时，通孔以相同的网格图案形成相交通道的网(从而使电极网格暴露于光学层之上的导电层)。通常，通孔的图案模拟第一电极的图案。在一些实施方式中，通孔不会使第一电极的整个顶表面暴露。例如，当第一电极包括具有平均宽度W1的导线的网时，通孔的平均宽度小于W1，这样第一电极的一部分仍然被光学层的光学材料覆盖。在优选的实施方式中，通孔位于第一电极导线的中心上方，这样第一电极导线的两个顶边仍然被光学材料覆盖。参见例如图3d(下文讨论)。以网格形式图案化的通孔具有上文关于第一电极讨论的(关于图1a)相同的尺寸特征。换言之，通孔将具有宽度，通孔相交的点将具有直径。在一些实施方式中，对于任何给定的装置，通孔的平均宽度小于第一电极导线的平均宽度。此外，对于任何给定的装置，通孔相交处的平均直径小于导线相交处的平均直径。但是，应理解，对于任何给定的装置，通孔相交处的平均直径可以大于第一电极导线的平均宽度。此外，在一些实施方式中(下文讨论)，通孔的宽度大于第一电极导线的宽度。
当使用掩模技术形成第一电极时，可使用相同的掩模形成通孔网，或使用不同的掩模形成通孔网。通常，形成通孔的掩模可模拟形成第一电极的掩模(但是，例如，前者可经过改变，以形成与第一电极相比宽度或直径更小的通孔)。术语“模拟”指掩模图案的一些特征相似，但是掩模图案的其它特征可不同。例如，用于产生第一电极的掩模可形成宽度为W1、间距为S1的导线。用于产生覆盖通孔的“模拟”掩模将产生宽度为W2(其中W1＞W2)、间距为S2(其中S1＝S2)的通孔。这类掩模将产生使第一电极导线的一部分顶表面暴露的通孔图案。
不希望受限于理论，网格电极将电流均匀且有效地通过通孔分布到导电层中；通过各通孔的电流横向地铺展在导电层上，使装置均匀地发光。基于该机理，相邻通孔之间的容许距离将取决于有机导电层的电导率。也就是说，如果有机导电层具有较高的电导率，则通孔之间的距离可以较大。
可通过计算未被网格覆盖的表面积占总表面积的比例来估计金属网格电极的透明度。如果导线的宽度是D，相邻导线边到边之间的间距为S，则可使用下式估算透明度(T％)：
T％＝S2/(S+D)2     (1)
例如，如果0.5微米宽度的导线之间的间距为4微米，则使用式(1)估算的电极的透明度为42/(4+0.5)2＝79％。如果导线变窄到0.25微米，则透明度将增加到89％。或者，可增大S来提高T％，而无需减小导线的宽度，只要导电层具有足够的电导率。
因为大部分金属的电导率比ITO的电导率大1-2个数量级，并且网格电极的截面厚度可调节，所以可以在不牺牲透明度的情况下使网格电极的薄层电阻等于或小于ITO电极的薄层电阻，后者通常约为10Ω/□。例如，如果网格电极由100纳米厚度的钨(W)膜制成(即第一电极包括厚度为100纳米的导线)，W薄膜的薄层电阻(Rs-w)等于W的电阻率W(ρw)除以膜厚度(d)。用下式表示：
Rs-w＝ρw/d＝5.60×10-8Ωm/100×10-9m＝0.56Ω/□。
作为近似，参考图1，可使用各正方形格子中单个导线的电阻估算网格电极的当量薄层电阻(equivalent sheet resistance)，前提是网格电极的每个正方形表面区域仅具有一个传导电流的金属线。在图1中，电极导线60构成网格，电流流动的方向如加黑的箭头所示。标记为65的导线部分被认为是正方形66的导体。使用之前假设0.5微米宽度的导线间隔4微米的实施例，每个4.5微米×4.5微米格子中导线的长度为9方块(4.5/0.5＝9□)。因此，各线的电阻(Rs-网格)为0.56Ω/□×9□＝5.0Ω。网格电极的表观薄层电阻为Rs-网格＝5.0Ω/□。如果导线的宽度减小到0.25微米，则薄层电阻增加到2×5.0Ω/□＝10Ω/□，相当于ITO电极的薄层电阻。如果需要较低的薄层电阻，则可相应地增加d。
如上述讨论所示的，本发明的网格电极可制备为具有与ITO电极相当的电阻率和透明度。但是，网格电极的光学性能明显优于ITO电极，原因在于网格电极不会像ITO电极一样导致光学损失。本发明装置减少或消除了使用透明导电电极如ITO时由于在电极/基片界面反射而常常损失的光的量。尤其是，如果用于本发明装置的光学层材料的折射率接近或匹配基片材料的折射率，则可以减少或消除光学层/基片界面处的反射。
第二电极可以是图案化的(即非均匀的)或未图案化的(即均匀的)。例如，可按照需要，使用遮蔽掩模或其它方式对第二电极进行图案化，产生图案化的层。类似地，电致发光层可以是图案化或非图案化的。
材料
本发明装置包括透明基片。适用于本发明方法中的基片的材料是透明的或半透明的，并且与OLED装置相容。聚合物和无定形或半结晶陶瓷是优选的材料。无机材料的例子包括二氧化硅(即石英玻璃)，各种硅基玻璃，如钠钙玻璃和硼硅酸盐玻璃，氧化铝，氧化锆，氯化钠，金刚石和/或类似的材料。透明的或者半透明的聚合物材料的例子包括聚萘二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、聚乙烯、聚丙烯、聚酯、聚酰亚胺、聚酰胺、聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸酯，以及它们的共聚物和混合物。所述基片可以是刚性的或者挠性的，可以具有任意合适的形状和结构。
本发明的装置还包括光学层。适用于本发明方法中光学层的材料是透明的介电(即非导电性)材料。聚合物和无定形或半结晶陶瓷是优选的材料。无机材料的例子包括二氧化硅(即石英玻璃)，各种硅基玻璃，如钠钙玻璃和硼硅酸盐玻璃，氧化铝，氧化锆，氯化钠，金刚石和/或类似的材料。透明的或者半透明的聚合物材料的例子包括聚萘二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、聚乙烯、聚丙烯、聚酯、聚酰亚胺、聚酰胺、聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸酯，以及它们的共聚物和混合物。
在一些实施方式中，光学材料包括陶瓷材料或陶瓷前体材料。这些材料是交联的(在陶瓷材料的情况中)或能形成交联网络(在陶瓷前体材料的情况中)的非导电性材料。
在一些实施方式中，光学材料是有机或完全无机的含硅材料。作为例子，光学材料可具有1993年9月21日授予Blum的美国专利第5,246,738号(“作为陶瓷产品前体的氢化硅氧烷(Hydridosiloxanes as Precursors to Ceramic Products”和12/8/08提交的共同待审查的美国专利申请第12/330,319号中所述的陶瓷前体材料的结构，并且可通过文献中所述的方法合成。这些文献中涉及这些材料和方法的内容通过参考结合于此。
例如，光学材料可包含具有通式(I)的结构的重复单元：
其中R1和R2独立地选自H、OH、C1-C30烃基、有机金属、卤代烃基(halocarbyl)和有机甲硅烷基，它们都任选地被取代，任选地含杂原子，其中X选自-O-和-NR3-，其中R3是烃基。例如，R1和R2各自可以是H、OH或烃基。在优选的实施方式中，R1和R2选自H、OH、C1-C20烷基、C2-C20烯基、C2-C20炔基、C1-C20烷氧基、C5-C20芳基、C5-C20芳氧基、C6-C20芳烷基和C6-C20烷芳基。在其它优选的实施方式中，R1和R2选自取代或未取代的C1-C20烷基，取代或未取代的含杂原子的C1-C20烷基，取代或未取代的C2-C20烯基，取代或未取代的含杂原子的C2-C20烯基，取代或未取代的C2-C20炔基，取代或未取代的含杂原子的C2-C20炔基，取代或未取代的C5-C20芳基，取代或未取代的C5-C20杂芳基，取代或未取代的C5-C20芳烷基，取代或未取代的含杂原子的C5-C20芳烷基，取代或未取代的C6-C20烷芳基，以及取代或未取代的含杂原子的C5-C20烷芳基。在一些实施方式中，R2是OH，R1选自烷基、烯基、炔基、烷氧基、芳基、芳氧基、芳烷基和烷芳基，它们都可含有杂原子，并且它们都可以是未取代的或被一个或多个选自卤素、羟基、烷基和芳基的基团取代的。在一些实施方式中，R1是低级烷基，例如甲基或乙基，R2是H、OH或C1-C20烷氧基。在一些优选的实施方式中，X是-O-，这样材料是硅氧烷或聚硅氧烷材料。
而且，在通式(I)中，n是大于或等于1的整数。因此，单体、二聚体、三聚体和更高级的材料如低聚物和聚合物是合适的。应理解，光学材料可包含不同化合物的混合物，各化合物包含具有通式(I)的结构但是不同的n值的重复单元。
例如，光学材料可包含通式[R1Si(OH)O]、[R1Si(OR2a)O]和/或[R1Si(H)O]的重复单元，其中R1如上文所定义，R2a选自烃基和有机甲硅烷基。
光学材料是交联的，或者是可通过固化反应交联的。可使用能有效使材料交联并且与任何存在的其它OLED元件相容的任意方法进行固化。例如，施加热量和/或紫外辐射一段预定的时间是使在较高的温度和/或暴露于辐射时能交联的陶瓷前体材料固化的有效方法。作为替代或者补充，可使用交联催化剂如有机胺或其它有机碱使粘合材料交联。应理解，在一些情况中，不需要诱导固化反应(例如通过施加热量)，因为这种反应会自发进行。在优选的实施方式中，固化反应产生的任何副产物都是容易通过溶剂洗涤或施加真空除去的小分子(例如水、甲醇等)。
在一些实施方式中，固化后，陶瓷材料包含具有结构-[Si(R2)(X)1.5]-的交联单元，其中：R2选自H、羟基、氟烃基(fluorocarbyl)和烃基；X选自-O-和-NR3-；R3选自烷基和芳基。例如，X是-O-，R2选自烷基、烯基、炔基、烷氧基、芳基、芳氧基、芳烷基和烷芳基，它们都可含有杂原子，并且它们都可以是未取代的或被一个或多个选自卤素、羟基、烷基和芳基的基团取代的。
例如，使用美国申请序列号12/330,319中所述的脱氢偶联反应和/或氢化甲硅烷基化反应制备上述陶瓷材料。例如，可通过聚氢甲基硅氧烷(PHMS)与水和/或醇在过渡金属催化剂如Ru3(CO)12、H2PtCl6等存在下反应来制备陶瓷材料。在制备陶瓷材料后，可立即使用本领域中常用的硅胶或木炭柱来纯化陶瓷材料，除去过渡金属催化剂。
本发明的装置还包括导电层。适用于本发明方法中导电层的材料是导电且透明的，并且适于沉积在光学层上或通孔内。导电材料可以是有机或无机材料(包括金属和金属氧化物)。在优选的实施方式中，导电材料是有机材料。
优选用于导电材料的材料是透明导电性聚合物，例如聚(3，4-亚乙基二氧噻吩)(PEDOT)。PEDOT的衍生物和共聚物如PEDOT/聚苯乙烯磺酸盐是合适材料的其它例子。合适的其它材料包括聚苯胺(PANI)、石墨烯、碳纳米管和石墨烯-碳纳米管混合物。还可以使用导电且透明的非聚合物有机材料。
导电材料也可以是透明无机材料，例如透明导电氧化物(TCO)。例子包括导电或半导体金属和/或金属氧化物层，例如：氧化锡；氧化锌；Ag；SnO2:X，其中X＝Sb、Cl或F；In2O3:X，其中X＝Sb、Sn、Zn(即氧化铟锡、氧化铟锌等)；CdSnO4；TiN；ZnO:X，其中X＝In、Al、B、Ga、F；Zn2SnO4；ZnSnO3和Cd2SnO4。此外，导电材料可以是超薄金属(例如Ag、Au、Cr、Al、Ti、Co、Ni等)。导电材料可以是文中所述金属、金属氧化物和无机导电材料的任意组合。
本发明的装置还包括电致发光层。适用于本发明方法的电致发光层的材料是具有以下性质的材料：该材料能够从空穴注入层接受空穴，从电子注入层接受电子，当注入的空穴和电子结合的时候发射电磁辐射(例如光)。因此，在某些实施方式中，所述电致发光材料可以包含任意数量的有机或无机化合物或其混合物，例如多层有机物或小分子等。例如，电致发光层可包含聚合物材料，或者由一种或多种小分子材料组成。但是，该材料必须含有至少一种电致发光化合物，例如，有机、无机或小分子电致发光化合物。在某些实施方式中，所述电致发光化合物可以包含简单的有机分子或者复杂的聚合物或共聚物。例如，简单的有机发光分子可以包括三(8-羟基喹啉合)铝(tris(8-hydroxyquinolinato)-aluminum)或二萘嵌苯。
在某些实施方式中，该电致发光材料包含聚合物或共聚物。合适的聚合物或共聚物的分子结构可以包含碳基或硅基的主链。所述聚合物和共聚物可以是直链、支链、交联的，或者这些情况的任意组合，可以具有从大约最低5000至大于1,000,000的很宽范围的分子量。对于共聚物，所述共聚物可以是交替共聚物、嵌段共聚物、无规共聚物、接枝共聚物、或其组合。可以用于本发明的合适的电致发光聚合物的例子包括但不限于共轭聚合物，例如聚对亚苯基，聚噻吩，聚亚苯基亚乙烯，聚噻吩亚乙烯，聚芴，含1，3，4-噁二唑的聚合物，及其各种衍生物和共聚物。
一种示例性的电致发光聚合物是芳基胺取代的聚(亚芳基亚乙烯)聚合物，其具有以下通式(II)的结构：
Figure BPA00001498259300151
式中：Ar是包含1-3个芳环的亚芳基，杂亚芳基，取代的亚芳基或者取代的杂亚芳基；
R1是化学式为-Ar1-N(R4R5)的芳基胺取代基，其中Ar1如Ar的定义，R4和R5独立地是烃基，取代的烃基，含杂原子的烃基，或者取代的含杂原子的烃基；以及
R2和R3独立地选自氢、卤素、氰基、烃基、取代烃基、含杂原子的烃基、以及取代的含杂原子的烃基，或者R2和R3可以一起形成三键。
其它的部分可以如下所示：
Ar可以是五元或六元的亚芳基，杂亚芳基，取代的亚芳基或取代的杂亚芳基，或者可以包含1-3种这样的基团，可以是稠合的或者连接的。较佳的，Ar由一个或两个芳环组成，最优选由单个芳环组成，所述单个芳环是五元或六元的亚芳基、杂亚芳基、取代的亚芳基或取代的杂亚芳基。Ar1，即芳基胺取代基中的亚芳基连接部分以同样的方式定义。
取代基R2和R3一般是氢，但是也可以是卤素(特别是氯或氟)或氰基，或者取代或未取代的烷基、烷氧基、烯基、炔基、芳基和杂芳基。
R4和R5可以是相同或不同的，如本文所述，是烃基、取代的烃基、含杂原子的烃基或取代的含杂原子的烃基。例如，R4和R5可以是烷基、烷氧基取代的烷基、聚醚取代的烷基、硝基取代的烷基、卤素取代的烷基、芳基、烷氧基取代的芳基、聚醚取代的芳基、硝基取代的芳基、卤素取代的芳基、杂芳基、烷氧基取代的杂芳基、聚醚取代的杂芳基、硝基取代的杂芳基、卤素取代的杂芳基等。在某些实施方式中，所述取代基是芳基、例如苯基、烷氧基取代的苯基(特别是低级烷氧基取代的苯基，例如甲氧基苯基)、聚醚取代的苯基(特别是用-CH2(OCH2CH2)nOCH3或-(OCH2CH2)2OCH3基团取代的苯基，其中n通常为1-12，优选为1-6，最优选为1-3)，以及卤素取代的苯基(特别是氟代或氯代的苯基)。
美国专利第6,414,104号中描述的另一种示例性的电致发光聚合物材料是芳基胺取代的聚(亚芳基-亚乙烯)聚合物，其包含以下通式(III)结构式所示的单体：
其中：X、Y和Z独立地选自N，CH和CR6，其中R6是卤素、氰基、烷基、取代的烷基、含杂原子的烷基、芳基、杂芳基、取代的芳基或取代的杂芳基，或者其中相邻的碳原子上的两个R6部分可以连接起来，形成另外的环状基团；
Ar1如上文所定义；
Ar2和Ar3独立地选自：包含一个或多个芳环的芳基、杂芳基、取代的芳基和取代的杂芳基；
其中R2和R3如上文所定义。
在上面的式(I)中，当X、Y和Z均为CH的时候，所述聚合物是聚(亚苯基亚乙烯)衍生物。当X、Y和Z中的至少一个是N的时候，所述芳环可以是例如取代的或未取代的吡啶基、哒嗪基、嘧啶基、哌嗪基、1，2，4-三嗪基或1，2，3-三嗪基。例如，X，Y和Z中的一个可以是CH，其余两个可以是CH或CR6，其中R6可以是含杂原子的烷基，例如烷氧基，或者是聚醚取代基-CH2(OCH2CH2)nOCH3或-(OCH2CH2)nOCH3基团，其中n可以是1-12，例如1-6，例如1-3。
所述聚合物可以是包含至少一种另外种类的单体单元的均聚物或共聚物。较佳的是，如果所述聚合物是共聚物，所述另外的单体单元也是亚芳基-亚乙烯单体单元，例如具有下式(IV)的结构：
Figure BPA00001498259300171
其中R2，R3和R6如前文所定义，q是0-4的整数，包括端值。
具有式(I)的结构的具体聚合物的例子是聚(2-(4-二苯基氨基-苯基)-1，4-亚苯基亚乙烯和聚(2-(3-二苯基氨基苯基)-1，4-亚苯基亚乙烯。
美国专利第6,414,104所述的聚合物的具体例子是聚(2-(4-二苯基氨基-苯基)-1，4-亚苯基亚乙烯和聚(2-(3-二苯基氨基苯基)-1，4-亚苯基亚乙烯。
适合用于本发明的电致发光聚合物参见美国专利第6,723,828，6,800,722和7,098,297号，这些文献都参考结合入本文中。在这些引用的专利中，揭示了一种具有式(V)结构的单体单元的共轭聚合物：
Figure BPA00001498259300172
其中：Ar1和Ar2独立地选自单环、双环和多环的亚芳基、杂亚芳基、取代的亚芳基和取代的杂亚芳基；
L是亚烷基、亚烯基、取代的亚烷基、取代的亚烯基、杂亚烷基、杂亚烯基、取代的杂亚烷基、取代的杂亚烯基、亚芳基、杂亚芳基、取代的亚芳基或取代的杂亚芳基；
m是0或1；
n是0或1；
Q1和Q2独立地选自H、芳基、杂芳基、取代的芳基、取代的杂芳基、烷基和取代的烷基，Q3选自烷基和取代的烷基，前提是当m＝1时，Q1和Q2不是H；
A-是带负电荷的抗衡离子。
所述电致发光材料还可以包括式(IV)的聚合物与其它聚合物的混合物，以及各种共聚物。
本发明装置还包括顶电极层(即第二电极)和底电极(即第一电极)。适用于本发明方法中这些电极层的材料是金属，例如Au、Pt、Ag、Al、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn等。还可以使用导电金属氧化物，例如SN、In、La、Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu或Zn的氧化物。还可以使用任何其它合适的导电材料(例如导电聚合物，碳纳米管，石墨烯，它们的混合物等)。在一些实施方式中，第二电极由透明材料(如ITO等)制成。一些实施方式包括能从装置的两个面发出光子的装置。
可通过任何合适的方法实现文中所述的各层的沉积。例如，方法包括化学溶液沉积方法，例如溶胶-凝胶处理、浸涂、旋涂、喷涂等。可使用例如真空沉积方法(例如溅射、热蒸发、化学气相沉积等)沉积金属层。可通过任何合适的图案化技术(例如平版印刷方法等)形成图案化的第一电极。
在一些实施方式中，可按照下文所述制备本发明装置。提供透明基片。在基片上沉积图案化的第一电极。第一电极可凹陷进基片中(例如在沉积第一电极之前，在基片中蚀刻合适的图案)，或者可覆盖基片的顶表面。在一些实施方式中，第一电极完全凹陷到基片中，意味着第一电极的顶表面与基片的顶表面是共平面的。可通过以下方式沉积第一电极：首先沉积均匀的电极材料层，然后蚀刻或以其它方式除去材料，形成图案化的第一电极。或者，将第一电极直接作为图案化的层沉积，例如使用电极材料通过掩模沉积该层，或者通过将图案化的层“涂覆(painting)”到基片上。
在沉积图案化的第一电极后，在第一电极和基片上沉积光学材料。在光学材料中产生模拟第一电极图案的通孔图案(例如，通过蚀刻或以其它方式除去光学材料)。形成通孔，使得第一电极的一部分顶表面通过通孔暴露。在光学材料上和通孔内沉积导电材料，使得导电材料通过通孔接触第一电极的顶表面。在导电材料上沉积作为均匀层或图案化层的电致发光材料。在电致发光材料上沉积第二电极；第二电极也作为均匀层或图案化层产生。
在一些实施方式中，第一电极不接触基片。可根据以下步骤制备这类装置。提供透明基片。在基片上沉积第一部分光学材料。可通过蚀刻或以其它方式除去一部分光学材料来任选地对第一部分的光学材料进行图案化。在第一部分光学材料上形成图案化的第一电极。如果第一部分的光学材料图案化了，第一电极可能凹陷到图案中；如果第一部分的光学材料未图案化，则第一电极将覆盖光学材料。任选地，在第一部分和第一电极上沉积第二部分光学材料，从而形成平滑的顶表面，将第一电极封装在光学材料内。如果沉积第二部分的光学材料，则随后通过除去光学材料在第二部分光学材料中形成通孔图案，使得第一电极的一部分顶表面通过通孔暴露。在第二部分的光学材料上和通孔内沉积导电材料，使得导电材料通过通孔接触第一电极的顶表面。在另一实施方式中，如果没有沉积第二部分的光学材料，则将导电材料直接沉积在第一电极和第一部分的光学材料上。在导电材料上沉积电致发光材料(同样以未图案化层或图案化层的形式形成)。在电致发光材料上沉积第二电极(同样以图案化层或未图案化层的形式形成)。
在一些实施方式中，通孔的宽度等于或大于电极导线的宽度。这些实施方式的装置可按照多种方法制备。第一个例子是，通孔的宽度可与导线的宽度相同，而且这两个特征都可由相同的掩模/平版印刷方法形成。第二个例子是，可通过以下方式获得相同的通孔宽度和导线宽度。在透明基片上沉积光学层，然后对该层进行图案化，例如使其具有一系列对应于底电极所需的网格图案的凹槽。将底电极导线沉积在光学材料的凹槽中。在该例子的一个实施方式中，导线仅仅部分地填充凹槽，而在其它实施方式中，导线完全填充凹槽(但是不超出凹槽的顶部)。在第三个例子中，通过以下步骤形成装置：在基片中蚀刻图案，将底电极网格导线沉积到蚀刻的图案中，在基片和底电极上沉积光学材料，然后在光学材料中蚀刻通孔图案。按照此方式蚀刻的通孔的宽度与导线宽度相同或比导线宽度更大。在任何上述实施例中，导线的整个侧面接触基片、光学材料或同时接触基片和光学材料，使得导线的两个顶边也接触基片和/或光学材料。
在任何上述实施方式中，应理解电极可作为单层或多层组合沉积。例如，电极可作为一对包含阳极和空穴注入材料的层沉积，或者作为单层沉积。类似地，电极可作为一对包含阴极和电子注入材料的层沉积，或者作为单层沉积。而且，可在第二电极上沉积其它层，例如封装层。
装置和附图
本发明适用于制备电致发光装置，例如OLED。另外，具有能量管理能力的其它光电装置(例如光生伏打装置和电致变色装置)可受益于使用文中所述的非透明电极。本发明的装置与传统装置相比有许多优点。例如，因为第一电极是图案化的，所以可使用非透明材料形成第一电极。在一些实施方式中，这样做可以降低成本，以及/或者降低装置的重量。而且，存在作为图案化层形式的第一电极有助于确保原本会被捕获在装置内的一些光子被发射出来(特别是那些原本会在基片顶表面反射的光子)。该原理显示在附图中，并在下文中进行了讨论。
参见图2，示意性地显示本发明一个实施方式的装置100的截面。使用透明材料制备基片10。光学(即绝缘)层20接触基片10的一面(内面)。与光学层20相背的基片10的面形成基片与环境之间的界面11。导电层30覆盖光学层20。电致发光层40覆盖导电层30。第二电极层50覆盖电致发光层40。嵌入装置100内并与基片10和光学层20相交的是第一电极60。图2显示三个第一电极60区。应认识到，第一电极60实际上是连续电极(例如网格或依据本发明的其它实施方式)。因此，尽管在图2所示的截面图中显示三个不连续的电极区，但是这些电极区在不同的截面中是互连的(未示出)。装置100还包含通孔35(图2显示三个)，它们形成通过光学层20的通道。通孔35包含与形成导电层30相同的导电材料，因此，与导电层30是电连续的，可被认为是导电层30的一部分。除了形成装置100运行所需的电极之一外，第一电极60还提供引导由电致发光层40发出的光子的方向的作用。例如，当光子沿路径A所示的轨迹由电致发光层40发出时，光子在第一电极60反射，沿路径A1移动。在无第一电极60时，光子原本会沿着路径A2显示的另一条路径移动。可以看出，路径A2与界面11(即基片10和环境之间的界面)以过大的入射角相交，以致于光子无法逃逸出装置100。相反，路径A1以明显小得多的入射角与界面11相交，并透过界面进入环境。因此，第一电极60进一步增加了由装置100发出的光的量。
参见图3(a)、3(b)和3(c)，示意性地显示装置200、210和220的截面。在各装置中，基片10包含透明材料。光学层20接触基片10的一面(内面)。基片10的外面(即与光学层20相背的面)形成基片与环境之间的界面11。导电层30覆盖光学层20。电致发光层40覆盖导电层30。第二电极层50覆盖电致发光层40。嵌入各装置的是第一电极60(在各装置中显示三个电极60区)。在装置200中，第二电极60完全嵌入到基片10中，使得第二电极60的一面与基片10的一面齐平。在装置210中，第二电极60横穿基片10与光学层20之间的界面。在装置220中，第二电极60完全嵌入到光学层20中，使得第二电极60不会接触基片10。装置200、210和220还包含通孔35(各装置中显示三个)，它们形成通过光学层20的通道。用与形成导电层30相同的导电材料填充通孔35，因此，通孔35与导电层30是电连续的，可被认为是导电层30的一部分。在装置200中，通孔35延伸通过整个光学层20，而在装置210和220中，通孔35仅仅延伸通过光学层20的一部分。在各装置中，通孔35延伸到第一电极60，使得通孔内的导电材料接触第一电极60。
装置210的放大图如图3(d)所示。第一电极60包含具有具有梯形截面的导线，底部记为61，顶部为62，侧部为63。应理解，“底部”指第一电极接触基片的面，或者当第一电极不接触基片时，“底部”指最接近基片的面。类似地，“顶部”指第一电极的与底面相背的面。第一电极60还包括接触光学层20(例如嵌在光学层20内)的边64。如上文所述，通过将边64嵌入光学(即非导电性)材料中，本发明装置通过第一电极的边产生的电导很少或几乎没有。
图3d还显示了外表面11和内表面12，外表面11是基片10与环境之间的界面，内表面12是基片10与光学层20之间的界面。应理解，第一电极60在装置中的位置可变化，如装置200、210和220所示的。在另一个例子中，底部61可接触表面12(例如，如图4的装置300所示)。
参见图4a，示意性地显示装置300的截面。如同图2和图3中所示的装置，装置300包括基片10、光学层20、导电层30、电致发光层40和第二电极50。第一电极60具有正方形的截面(同样，装置中显示有三个第一电极60区)，并直接位于基片10顶上。换言之，第一电极60的底面接触基片10和光学层20之间的界面。通孔35延伸通过光学层20，使通孔35内的导电材料接触第二电极60。
参看图4b和4c，显示装置具有与第一电极60等宽的通孔35(装置310)，或者具有宽度大于第一电极60的宽度的通孔35(装置320)。
本文引用的所有专利、专利申请和出版物均通过引用全文纳入本文。然而，在通过引用纳入包含明确定义的专利、专利申请或公开出版物时，应理解这些明确定义用于其所在的纳入的专利、专利申请或公开出版物，不用于本申请的剩余部分，特别不会用于本申请的权利要求书。
应理解，尽管结合优选的具体实施方式对本发明进行了描述，但之前的描述以及以下实施例均用来描述而非限制本发明的范围。本领域技术人员应理解，可进行各种改变并可取代等效物而不背离本发明的范围，且其它的方面、优点和修改对本发明所属领域的技术人员是显而易见的。
实施例
实施例1
依据以下步骤制备装置(如图5a示意性显示截面的装置400)。从商品ITO/玻璃基片开始，使用等离子体增强化学气相沉积(PECVD)方法在ITO/玻璃基片顶上沉积SiO2薄层。然后使用标准平版印刷法对基片进行图案化，使其具有通孔阵列，通孔直径为0.3-3.0微米，间距为2-7微米。使用反应性离子蚀刻(RIE)产生通过SiO2层的通孔。在除去光刻胶后，使基片经历标准OLED制造工艺，该工艺包括旋涂PEDOT层，旋涂发光聚合物(LEP)层，蒸镀Ca/Al阴极。在图5a中，玻璃基片10具有覆盖ITO层60。通孔35延伸通过SiO2层20。PEDOT层30填充通孔35。LEP层40覆盖PEDOT层30，Ca/Al阴极层50覆盖LEP层40。
依据该过程制备具有不同绝缘层厚度、不同通孔直径和不同间距的装置。经发现所有这些参数都会影响装置性能。在这些参数的一定组合条件下，装置的EQE比无绝缘(SiO2)层的情况下常规ITO电极上制造的对照装置的EQE高10-20％；在更进一步优化的参数组合条件下，装置的EQE比对照装置的EQE高100-200％。装置还具有类似的寿命和类似的电流密度-电压-亮度(JVB)特征，但是在大多数情况中对照装置具有略高的漏电流。
这些装置的光学显微镜检测表明PEDOT层的电导率足以使电流横向地铺展在通孔周围，相当均匀地照亮整个LEP膜。图5b是使用CCD照相机在光学显微镜下拍到的在6伏外加电压(装置亮度≈8000cd/m2，EQE≈11％)下运行的装置的图像。该图像证明装置在离开通孔的区域内均匀地发光。在通孔正上方的区域明显较暗，因为通过旋涂沉积的LEP膜在通孔上的位置较厚，而在离开通孔的区域较薄。截面透射电子显微镜(TEM)分析证实通孔内的LEP膜大约比通孔外的LEP膜厚约10纳米(数据未显示)。
使用图5b所示的装置(具有装置400的结构)得到图6和7所示的数据。这些数据显示装置B(即图5b的装置)在EQE和功率效率方面的性能优于装置A，即常规OLED(即缺乏文中所示的光学层的OLED)。
实施例2
使用实施例1所述的方法，采用以下装置构造在ITO/玻璃基片上制造小分子OLED装置：PEDOT/NPB/AlQ3/LiF/Al。(NPB是N，N′-二-(3-萘基)-N，N′-联苯-(1，1′-联苯)-4，4′-二胺，AlQ3是三-(8-羟基喹啉)-铝)。因为具有该构造，装置在通孔上方和离开通孔的区域的亮度是相似的，主要原因在于通孔内外的有机膜厚度相同。在装置结构参数未优化(例如空腔直径、光学层厚度和导线间距未优化)的一些装置中，相对于使用常规结构的对照装置(例如使用ITO电极，未使用光学层或绝缘层)，观察到明显的EQE改进(提高～10％)，这与聚合物装置观察到的结果一致。这表明在两种情况(即聚合物和小分子OLED)中，直接在绝缘层上产生的电致发光(EL)比直接在通孔上产生的EL具有更高的效率。
实施例3
依据以下步骤制备装置。
(1)通过常规薄膜沉积方法如溅射或蒸发法在透明基片上沉积金属薄膜。
(2)通过标准光刻法/蚀刻法形成金属网格。
(3)通过常规涂布方法(例如旋涂、刮涂、喷涂等)涂布可溶液处理的介电材料，例如选自下组的介电材料：文中所述的陶瓷前体聚合物材料，聚碳酸酯，聚丙烯酸酯等。
(4)使用平版印刷法/蚀刻法开放通孔。
对于上述步骤，或者步骤1和2可被更换为使用金属油墨印刷(丝网印刷或喷墨印刷)金属网格电极的单步步骤。

Claims (21)

1.一种电致发光装置，其包括：
包含透明材料的基片；
包含透明光学材料的光学层，其中所述光学层接触所述基片；
接触所述基片、光学层或同时接触所述基片和光学层的第一电极；
一个或多个通孔，其构成通过光学层到第一电极的通道；
包含导电材料的导电层，其中所述导电材料至少部分地填充一个或多个通孔，使得导电材料接触第一电极，并且导电层覆盖光学层；
接触所述导电层的电致发光层；和
接触所述电致发光层的第二电极。
2.如权利要求1所述的电致发光装置，其特征在于，所述第一电极是图案化的，包含相交导线的网格。
3.如权利要求2所述的电致发光装置，其特征在于，所述导线包括面对基片的底表面和背对基片的顶表面，以及连接所述顶表面和底表面两个侧表面。
4.如权利要求3所述的电致发光装置，其特征在于，导线的顶表面和侧表面相遇，形成接触光学层或嵌在光学层内的边。
5.如权利要求4所述的电致发光装置，其特征在于，所述通孔形成模拟第一电极网格图案的连接通道网。
6.如权利要求5所述的电致发光装置，其特征在于，所述通道使导线的至少一部分顶表面暴露，使得通道中的导电材料接触导线的暴露部分。
7.如权利要求1所述的电致发光装置，其特征在于，所述第一电极包括互连导线的网格，其中所述网格包括：第一组基本平行的间隔第一预定量的导线；第二组基本平行的间隔第二预定量的导线，其中第一组的导线与第二组的导线相交，形成多个交点。
8.如权利要求7所述的电致发光装置，其特征在于，所述导线具有平均宽度，所述交点具有平均直径。
9.如权利要求7所述的电致发光装置，其特征在于，通孔的平均宽度小于导线的平均宽度，或者通孔的平均宽度基本等于导线的平均宽度，或者通孔的平均宽度大于导线的平均宽度。
10.如权利要求1所述的电致发光装置，其特征在于，所述第二电极选自图案化层和未图案化层。
11.一种形成电致发光装置的方法，其包括：
提供透明基片；
在所述基片上形成图案化的第一电极；
在图案化的第一电极和基片上沉积光学材料；
通过除去光学材料使得至少一部分第一电极暴露而在光学材料中形成通孔图案；
在光学材料上和通孔中沉积导电材料，使得导电材料通过通孔接触第一电极；
在所述导电材料上沉积电致发光材料；和
在电致发光材料上沉积第二电极。
12.如权利要求11所述的方法，其特征在于，分两步形成图案化的第一电极，包括：(a)沉积基本均匀的导电材料层；(b)选择性地除去均匀层中的导电材料，形成图案。
13.如权利要求11所述的方法，其特征在于，所述第一电极包括具有顶表面、两个侧表面和在顶表面和各侧表面相交处的边的导线。
14.如权利要求13所述的方法，其特征在于，所述通孔使导线的至少一部分顶表面暴露，但是不使导线的边暴露，使得在将导电材料沉积到通孔内时，导电材料不接触导线的边。
15.如权利要求13所述的方法，其特征在于，所述通孔使导线的整个顶表面暴露。
16.如权利要求11所述的方法，其特征在于，图案化的第一电极是通过以图案形式沉积导电材料的单个步骤形成的。
17.如权利要求11所述的方法，其特征在于，该方法还包括在形成图案化第一电极之前在基片中形成通道图案，然后形成图案化的第一电极，使得第一电极至少部分地位于基片中的通道内。
18.如权利要求11所述的方法，其特征在于，第一电极和第二电极包含非透明材料。
19.一种形成电致发光装置的方法，其包括：
提供透明基片；
在基片上沉积第一部分光学材料；
任选地，通过除去一部分光学材料而在所述光学材料中形成图案；
在第一部分光学材料上形成图案化的第一电极；
在所述第一部分上和第一电极上沉积第二部分光学材料；
通过除去光学材料在第二部分光学材料中形成通孔图案，使得至少一部分第一电极通过通孔暴露；
在光学材料上和通孔中沉积导电材料，使得导电材料通过通孔接触第一电极；
在导电材料上沉积电致发光材料；和
在电致发光材料上沉积第二电极。
20.如权利要求19所述的方法，其特征在于，第一电极包括具有两个或更多个边的导线，所述两个或更多个边嵌在光学材料中，使得它们不接触位于通孔中的导电材料。
21.如权利要求19所述的方法，其特征在于，第一电极包括具有两个或更多个边的导线，其中所述两个或更多个边既接触光学材料，又接触位于通孔中的导电材料。
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