CN102184849A - 石墨烯基场效应晶体管的制备方法 - Google Patents

石墨烯基场效应晶体管的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种石墨烯基场效应晶体管的制备方法，包括：提供半导体衬底，所述半导体衬底上具有石墨烯层，所述石墨烯层未经功能化处理；利用在所述石墨烯层表面物理吸附的水作为氧化剂与金属源反应生成金属氧化物薄膜，作为成核层；利用所述成核层，利用水作为氧化剂与铪源反应，在所述石墨烯层上生成HfO2栅介质层。相较于现有技术，本发明技术方案主要是利用物理吸附在石墨烯表面上的水作为氧化剂与金属源反应生成作为成核层的金属氧化物层，从而在后续采用原子层沉积工艺在石墨烯表面制备出均匀性和覆盖率较高的高质量HfO2栅介质薄膜，而不会在石墨烯晶格中引入会降低石墨烯基场效应晶体管性能的缺陷。

Description

石墨烯基场效应晶体管的制备方法
技术领域
本发明涉及半导体器件的制造领域，尤其涉及石墨烯基场效应晶体管的制备方法。
背景技术
根据摩尔定律，芯片的集成度每18个月至2年提高一倍，即加工线宽缩小一半。利用尺寸不断减小的硅基半导体材料(硅材料的加工极限一般认为是10纳米线宽)来延长摩尔定律的发展道路已逐渐接近终点。随着微电子领域器件尺寸的不断减小，硅材料逐渐接近其加工的极限。
为延长摩尔定律的寿命，国际半导体工业界纷纷提出超越硅技术(Beyond Silicon)，其中最有希望的石墨烯应运而生。石墨烯(Graphene)作为一种新型的二维六方蜂巢结构碳原子晶体，自从2004年被发现以来，在全世界引起了广泛的关注。
石墨烯(Graphene)是一种从石墨材料中剥离出的单层碳原子薄膜，在二维平面上每个碳原子以sp2杂化轨道相衔接，也就是每个碳原子与最近邻的三个碳原子间形成三个σ键，剩余的一个p电子轨邀垂直于石墨烯平面，与周围原子形成π键，碳原子问相互围成正六边形的平面蜂窝形结构，这样在同一原子面上只有两种空间位置相异的原子。实验证明石墨烯不仅具有非常出色的力学性能和热稳定性，还具有独特的电学性质。石墨烯是零带隙材料，其电子的有效质量为零，并以106m/s的恒定速率运动，行为与光子相似，由此，石墨的理论电子迁移率高达200000cm2/V·s，实验测得迁移率也超过15000cm2/V·s，是商业硅片中电子迁移率的10倍，并具有常温整数量子霍尔效应等新奇的物理性质。正是其优异的电学性能使发展石墨烯基的晶体管和集成电路成为可能，并有可能完全取代硅成为新一代的主流半导体材料。
作为新型的半导体材料，石墨烯已经被应用于MOS(Metal-Oxide-Semiconductor，金属-氧化物-半导体)场效应晶体管中。为制造高性能的石墨烯基场效应晶体管(G-FET)，必须要在石墨烯表面制备高质量的高k栅介质。采用物理气相沉积(Physical Vapor Deposition，PVD)工艺可以直接在石墨烯表面沉积栅介质层，但制得栅介质膜的均匀性和覆盖率较差，并且沉积过程中的动能离子不可避免地会破坏石墨烯的结构，产生大量缺陷使石墨烯的电学性能大幅衰退。而采用化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition，CVD)工艺不存在动能离子损伤的问题，并且所得薄膜的均匀性和覆盖率良好，但是，用CVD工艺制备的薄膜杂质含量较高。对高k栅介质膜，杂质会极大降低其介电常数并对器件性能产生很大影响，这就限制了CVD工艺在制备高k栅介质方面的应用。再有，采用原子层淀积(Atomic Layer Deposition，ALD)工艺依靠交替重复的自限制反应生长薄膜，能精确地控制薄膜的厚度和化学组分，因而淀积的薄膜杂质少、质量高并且具有很好的均匀性和保形性，被认为是最有可能制备高质量高k介质层的方法。但由于石墨烯表面呈疏水性并且缺乏薄膜生长所需的悬挂键，因而采用常规水基(H2O-based)ALD生长工艺很难在未经功能化处理的石墨烯表面成核生长均匀的超薄高k介质层。而如果采用臭氧基(O3-based)ALD工艺虽然可以在石墨烯上制备出高k介质层，但实验证明O3会破坏石墨烯的C-C键，引入大量C-O键，从而破坏石墨烯晶体结构，会降低石墨烯基场效应晶体管的性能。这样，如何在不破坏石墨烯结构，不影响其电学性能的前提下，在石墨烯表面制备高质量的氧化物栅介质是一个巨大的挑战。
发明内容
本发明的目的在于提供一种石墨烯基场效应晶体管的制备方法，用于解决现有技术中在石墨烯表面制备的氧化物栅介质层的均匀性和覆盖率较差或者破坏石墨烯晶体结构以及含有较多杂质等问题。
本发明提供一种石墨烯基场效应晶体管的制备方法，包括：提供半导体衬底，所述半导体衬底上具有石墨烯层，所述石墨烯层未经功能化处理；利用在所述石墨烯层表面物理吸附的水作为氧化剂与金属源反应生成金属氧化物薄膜，作为成核层；利用所述成核层，利用水作为氧化剂与铪源反应，在所述石墨烯层上生成HfO2栅介质层。
可选地，所述半导体衬底上具有石墨烯层包括：将未经功能化处理的石墨烯样品转移到所述半导体衬底上。
可选地，金属氧化物薄膜为Al2O3薄膜；生成Al2O3薄膜包括：将具有石墨烯层的所述半导体衬底转移到反应腔室中；将所述反应腔室升温至第一反应温度，采用原子层沉积工艺，利用在所述石墨烯表面物理吸附的水作为氧化剂与铝源反应生成多循环的Al2O3薄膜。
可选地，所述第一反应温度为100℃至140℃。
可选地，所述铝源为三甲基铝。
可选地，所述Al2O3薄膜为10至35循环。
可选地，所述Al2O3薄膜的厚度为1.5nm至5nm。
可选地，在所述石墨烯层上生成HfO2栅介质层包括：将所述反应腔室升温至第二反应温度，采用原子层沉积工艺，利用水作为氧化剂与铪源反应，在所述石墨烯层上生成HfO2栅介质层。
可选地，所述第二反应温度为200℃至350℃。
可选地，所述铪源为四(乙基甲胺基)铪。
本发明技术方案主要是利用物理吸附在石墨烯表面上的水作为氧化剂与金属源反应生成作为成核层的金属氧化物层，从而在后续采用原子层沉积工艺在石墨烯表面制备出均匀性和覆盖率较高的高质量HfO2栅介质薄膜，也不会在石墨烯晶格中引入会降低石墨烯基场效应晶体管性能的缺陷。
附图说明
图1为本发明石墨烯基场效应晶体管的制备方法的流程示意图；
图2至图4为按照图1所示的流程形成石墨烯基场效应晶体管的示意图。
具体实施方式
本发明的发明人发现：现有技术中，在石墨烯表面制备的氧化物栅介质层存在均匀性和覆盖率较差或者破坏石墨烯晶体结构以及含有较多杂质等问题，影响石墨烯基场效应晶体管的性能。
因此，在石墨烯基场效应晶体管时，为防止上述缺陷的产生，本发明的发明人对现有技术进行了改进，提出了一种新型的石墨烯基场效应晶体管制备方法，其主要是在石墨烯表面生成HfO2栅介质层之前预先在石墨烯表面生成一作为成核层的金属氧化物薄膜，从而提高HfO2栅介质层的成型质量。
以下将通过具体实施例来对发明进行详细说明。
下面结合图示更完整的描述本发明，本发明提供的优选实施例，但不应被认为仅限于在此阐述的实施例中。在图中，为了更清楚的反应结构，适当放大了层和区域的厚度，但作为示意图不应该被认为严格反映了几何尺寸的比例关系。参考图是本发明的示意图，图中的表示只是示意性质的，不应该被认为限制本发明的范围。
图1为本发明石墨烯基场效应晶体管的制备方法的流程示意图。如图1所示，所述制备方法包括如下步骤：
S101：提供半导体衬底，所述半导体衬底上具有石墨烯层，所述石墨烯层未经功能化处理；
S103，利用在所述石墨烯层表面物理吸附的水作为氧化剂与金属源反应生成金属氧化物薄膜，作为成核层；
S105，利用所述成核层，利用水作为氧化剂与铪源反应，在所述石墨烯层上生成HfO2栅介质层。
首先执行步骤S100，提供半导体衬底200，所述半导体衬底上具有石墨烯层202，形成如图2所示的结构。
其中，半导体衬底200为形成有半导体器件的硅(可以形成有部分的硅氧化物)、形成有半导体器件的绝缘体上硅(SOI)、或者为形成有半导体器件的II-VI或者III～V族化合物半导体。
石墨烯层202是未经功能化处理的。在实际应用中，是将新鲜的、未经功能化处理的石墨烯样品转移到半导体衬底100上形成的。但并不以此为限，在其他实施例中，石墨烯层202也可以通过其他工艺直接在半导体衬底200生成，在此不再赘述。
接着执行步骤S103，利用在石墨烯层202表面物理吸附的水作为氧化剂与金属源反应生成金属氧化物薄膜，作为成核层204，形成如图3所示的结构。
由于未经功能化处理的石墨烯表面呈疏水性并且缺乏薄膜生长所需的悬挂键，若直接在石墨烯层202上通过水基(H2O-based)ALD薄膜生长工艺制备的高k栅介质薄膜存在有均匀性较差、覆盖率较差等问题，影响半导体器件的性能。因此，本发明人设想在生成高k栅介质薄膜之前先在石墨烯层202生成一成核层204。
本发明的发明人发现，在低温条件下，水分子可以物理吸附在石墨烯表面。因此，本发明的发明人创造性地提出，利用物理吸附在石墨烯层202表面的水作为氧化剂与金属源反应生成金属氧化物薄膜，作为成核层204。
在生成成核层204的步骤103中，具体包括：将步骤101中具有石墨烯层202的半导体衬底200转移到ALD反映腔室中；将所述ALD反应腔室升温至第一反应温度(例如100℃至140℃)，采用水基ALD工艺，利用在石墨烯层202表面物理吸附的水作为氧化剂与铝源反应生成多循环的Al2O3薄膜，作为成核层204。特别地，在本实施例中，金属源采用的是铝源，较佳地，所述铝源可以是三甲基铝(Tri-Mellitic-Anhydride；TMA)。
ALD工艺是一种基于有序表面化学特性自限制成长的工艺，通过清除步骤取出表面反应物，典型的生长工程由ALD一个周期的多次重复组成：a)第一次气态反应物通入反应腔室；b)生成物清除用中性气体去除没有被吸收的反应物；c)第二次气态反应物通入反应腔室，和第一次被吸收在生长薄膜表面的反应；d)生成物清除用中性气体去除第二次没有被吸收反应物和反应副产物。在本实施例中，采用的是水基(H2O-based)ALD，通入的反应物包括有水和铝源，生成的所述Al2O3薄膜为10至35循环(cycles)，其厚度约为1.5nm至5nm。实际上，在其他实施例中，也可以采用其他金属源来生成金属薄膜，作为成核层，在此不再赘述。
S105，利用成核层204，利用水作为氧化剂与铪源反应，在石墨烯层202上生成HfO2栅介质层206，形成如图4所示的结构。
步骤105具体包括：将所述ALD反应腔室升温至第二反应温度(例如为200℃至350℃)，采用水基ALD工艺，利用水作为氧化剂与铪源反应，在成核层204上生成HfO2栅介质层。在本实施例中，铪源采用的是四(乙基甲胺基)铪(TEMAH)，但并不以此为限，例如，也可以采用四(二甲胺基)铪(TDEAH)、或四-(乙基甲基胺基酸)-鉿(Hf[N(CH)3(C2H5)]4)、四氯化铪(HfCl4)等。
实验证明，利用先在石墨烯层202上生成的成核层204，再在成核层204上生成高k的HfO2栅介质层206，可以使得生成的HfO2栅介质层206具有均匀性好、覆盖率高等优点。
另外，本发明采用是水基ALD工艺，相较于臭氧基ALD工艺，可以避免对石墨烯晶体结构的破坏，减少了缺陷的引入。
在后续，即可按照现有技术生成例如栅极、源/漏区的等，制备完成石墨烯基场效应晶体管，在此不再一一赘述。
综上所述，本发明技术方案利用物理吸附在石墨烯表面上的水作为氧化剂与金属源反应生成作为成核层的金属氧化物层，从而在后续采用原子层沉积工艺在石墨烯表面制备出均匀性和覆盖率较高、以及杂质含量少的高质量HfO2栅介质薄膜；同时，利用水基原子层沉积工艺，在制作HfO2栅介质薄膜过程中，也不会在石墨烯晶格中引入会降低石墨烯基场效应晶体管性能的缺陷。
上述实施例仅列示性说明本发明的原理及功效，而非用于限制本发明。任何熟悉此项技术的人员均可在不违背本发明的精神及范围下，对上述实施例进行修改。因此，本发明的权利保护范围，应如权利要求书所列。

Claims (10)

1.一种石墨烯基场效应晶体管的制备方法，其特征在于，包括：
提供半导体衬底，所述半导体衬底上具有石墨烯层，所述石墨烯层未经功能化处理；
利用在所述石墨烯层表面物理吸附的水作为氧化剂与金属源反应生成金属氧化物薄膜，作为成核层；
利用所述成核层，利用水作为氧化剂与铪源反应，在所述石墨烯层上生成HfO2栅介质层。
2.根据权利要求1所示的制备方法，其特征在于，所述半导体衬底上具有石墨烯层包括：将未经功能化处理的石墨烯样品转移到所述半导体衬底上。
3.根据权利要求1所示的制备方法，其特征在于，所述金属氧化物薄膜为Al2O3薄膜；生成Al2O3薄膜包括：
将具有石墨烯层的所述半导体衬底转移到反应腔室中；
将所述反应腔室升温至第一反应温度，采用原子层沉积工艺，利用在所述石墨烯表面物理吸附的水作为氧化剂与铝源反应生成多循环的Al2O3薄膜。
4.根据权利要求3所示的制备方法，其特征在于，所述第一反应温度为100℃至140℃。
5.根据权利要求3所示的制备方法，其特征在于，所述铝源为三甲基铝。
6.根据权利要求3所示的制备方法，其特征在于，所述Al2O3薄膜为10至35循环。
7.根据权利要求3所示的制备方法，其特征在于，所述Al2O3薄膜的厚度为1.5nm至5nm。
8.根据权利要求1或3所示的制备方法，其特征在于，在所述石墨烯层上生成HfO2栅介质层包括：将所述反应腔室升温至第二反应温度，采用原子层沉积工艺，利用水作为氧化剂与铪源反应，在所述石墨烯层上生成HfO2栅介质层。
9.根据权利要求8所示的制备方法，其特征在于，所述第二反应温度为200℃至350℃。
10.根据权利要求8所示的制备方法，其特征在于，所述铪源为四(乙基甲胺基)铪。
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