CN102074678A - 高体密度锂离子电池正极及制作方法和高容量锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种高体密度锂离子电池正极，正极材料包含有增韧剂和表面活性剂，所述增韧剂为聚丙烯酸酯，聚乙烯化合物中的一种或几种，所述表面活性剂为聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，聚氧乙烯脱水山梨醇硬脂酸酯和聚氧乙烯脱水山梨醇月桂酸酯中的一种或几种。本发明还公开了上述高体密度锂离子电池正极的制作方法，包括将含有该正极材料和溶剂的正极浆料涂布在正极集流体上，然后进行干燥、压延。本发明还公开了一种高容量锂离子电池，包括上述高体密度锂离子电池正极。本发明解决了高体密度电池极片的脆性大、易断裂，电解液对极片难以浸润等问题。本发明高容量锂离子电池极片体密度高，厚度均匀，电池具有较高的电池容量以及优良的循环性能。
Description
技术领域
本发明涉及一种高体密度锂离子电池正极，以及该高体密度锂离子电池正极的制作方法，本发明还涉及一种使用该高体密度锂离子电池正极的锂离子电池。
背景技术
锂离子二次电池分别用两个能可逆地嵌入与脱嵌锂离子的化合物作为正负极构成的锂离子电池。因其比能量高，工作电压高，工作温度范围宽，自放电率低，循环寿命长，无污染，重量轻，安全性好等优点，因而应用领域广泛。
随着锂离子二次电池的广泛应用，锂离子电池逐步往高容量、小体积的方向发展。现有的锂离子电池一般以LiCO2为正极材料活性物质，正极体密度约为3.5g/cm3。为了提高锂离子电池的容量，各生产厂家都在尝试提高正极材料的体密度。但是当以LiCO2为活性物质的正极材料的体密度提高至3.6g/cm3以上时，正极极片存在脆性增大，生产过程中容易产生裂缝甚至发生断裂、破损以及电解液难以对极片浸润等问题。这个问题的出现大大降低了生产成品率，同时严重影响电池的包括比容量和循环性能在内的各种性能的发挥。以LiFePO4为活性物质的正极材料的体密度提高至2.4 g/cm3以上时即会出现同样的问题。
发明内容
本发明提供了一种高体密度锂离子电池正极，以及该高体密度锂离子电池正极的制作方法，本发明还涉及一种使用该高体密度锂离子电池正极的锂离子电池，能够克服现有的高容量锂离子电池所用的高体密度正极脆性大，容易断裂以及电解液难以对极片浸润等缺点，并且该高体密度锂离子电池正极柔韧、不易断裂，且电解液易于浸润。
为解决上述技术问题，本发明高体密度锂离子电池正极的技术方案是，所述正极包括正极集流体以及涂敷在集流体上的正极材料，正极材料含有正极活性物质，导电剂和粘结剂，所述正极材料还包含有增韧剂和表面活性剂，所述增韧剂为聚丙烯酸酯，聚乙烯化合物中的一种或几种，所述表面活性剂为聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，聚氧乙烯脱水山梨醇硬脂酸酯和聚氧乙烯脱水山梨醇月桂酸酯中的一种或几种。
本发明还提供了一种上述高体密度锂离子电池正极的制作方法，其技术方案是，包括将含有该正极材料和溶剂的正极浆料涂布在正极集流体上，然后进行干燥、压延；该正极材料含有正极活性物质、导电剂和粘结剂，所述正极材料还含有增韧剂和表面活性剂，所述增韧剂选自聚丙烯酸酯和聚乙烯化合物中的一种或几种，表面活性剂为聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，聚氧乙烯脱水山梨醇硬脂酸酯和聚氧乙烯脱水山梨醇月桂酸酯中的一种或几种。
本发明还提供了一种高容量锂离子电池，其技术方案是，该电池包括电极组和非水电解液，所述电极组和非水电解液密封在电池壳体内，所述电极组包括正极、负极及隔膜，所述正极为权利要求1~4中任意一项所述的高体密度锂离子电池正极。
本发明所提供的高体密度锂离子电池正极因正极材料中含有增韧剂以及表面活性剂，解决了高体密度电池极片的脆性大、易断裂，电解液对极片难以浸润等问题。使用本发明所公开的方法制得的锂离子电池极片体密度高，厚度均匀，由该正极制成的锂离子电池具有较高的电池容量以及优良的循环性能。
附图说明
图1为本发明各实施例与现有技术比较的示意图。
具体实施方式
本发明公开了一种高体密度锂离子电池正极，所述正极包括正极集流体以及涂敷在集流体上的正极材料，正极材料含有正极活性物质，导电剂和粘结剂，所述正极材料还包含有增韧剂和表面活性剂，所述增韧剂为聚丙烯酸酯，聚乙烯化合物中的一种或几种，所述表面活性剂为聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，聚氧乙烯脱水山梨醇硬脂酸酯和聚氧乙烯脱水山梨醇月桂酸酯中的一种或几种。
所述正极活性物质选自下述材料所表示的锂化合物中的一种或几种：
LixMn1－yMyA2；
LixMn1－yMyO2－zXz；
LixMn2MyO4－zXz；
LixMn2－yMyA4；
LixCo1－yMyO2－zA2；
LixCo1－yMyO2－zXz；
LixNi1－yMyA2；
LixNi1－yMyO2－zXz；
LixNi1－yCoyO2－zXz；
LixFe1－yMyPO4；
式中：0.95≦x≦1.1；0≦y≦0.5；0≦z≦0.5；M为Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V或稀土元素；A为O、F、S或P；X为F、S或P。
所述聚丙烯酸酯选自聚甲基丙烯酸酯和/或聚乙基丙烯酸酯，所述聚乙烯化合物选自聚乙烯氧化物，聚乙烯过氧化物以及聚乙烯醇中的一种或几种。
以正极材料的总量为基准，所述导电剂的重量百分含量为0.5-10%，粘结剂的重量百分含量为0.01-10%，增韧剂的重量百分含量为0.1-10%，表面活性剂的重量百分含量为0.1-10%，其它为所述正极活性物质。
本发明通过在在正极材料中加入增韧剂后，通过增韧剂中所含的C＝C双键等将与基底发生反应，进而提高浆料与基底的粘结性能和孔隙率，从而提高极片的粘结性能以及吸液性能，在极片粘结性能提高的同时，极片的抗压能力同样提高，因此使得极片的柔韧性提高。
本发明还公开了一种上述高体密度锂离子电池正极的制作方法，包括将含有该正极材料和溶剂的正极浆料涂布在正极集流体上，然后进行干燥、压延；该正极材料含有正极活性物质、导电剂和粘结剂，所述正极材料还含有增韧剂和表面活性剂，所述增韧剂选自聚丙烯酸酯和聚乙烯化合物中的一种或几种，表面活性剂为聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，聚氧乙烯脱水山梨醇硬脂酸酯和聚氧乙烯脱水山梨醇月桂酸酯中的一种或几种。
所述聚丙烯酸酯选自聚甲基丙烯酸酯和/或聚乙基丙烯酸酯，所述聚乙烯化合物选自聚乙烯氧化物，聚乙烯过氧化物以及聚乙烯醇中的一种或几种。
以正极活性物质的重量为基准，导电剂的含量为0.5-15重量%，粘结剂的含量为0.01-10重量%，溶剂的含量为10-100重量%，增韧剂的含量为0.1-10重量%，表面活性剂的含量为0.1-10%。
本发明还公开了一种高容量锂离子电池，该电池包括电极组和非水电解液，所述电极组和非水电解液密封在电池壳体内，所述电极组包括正极、负极及隔膜，所述正极为上述高体密度锂离子电池正极。
实施例1：
将15gPVDF溶解于360gNMP中制得溶液，将30g乙炔黑和1000gLiCoO2加入到该溶液中，混合均匀，再加入1g聚甲基丙烯酸酯，1g聚乙烯氧化物，1g聚乙烯醇，2g聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，继续搅拌至均匀制成浆料。该浆料均匀地涂布在16um厚的铝箔两面，于120℃下干燥5分钟，得到厚度为200μm（包括铝箔）的极片，再将极片通过压片机压制成体密度为3.8g/cm3的正极片A1。
实施例2：
按照与实施例1相同的方法制备正极，不同的是，加入的增韧剂仅含有聚甲基丙烯酸酯，质量为5g，压延后体密度为3.6g/cm3,制得正极片A2。
实施例3：
按照与实施例1相同的方法制备正极，不同的是，加入的增韧剂仅为聚乙烯氧化物，质量为5g，压延后体密度为3.6g/cm3，制得正极片A3。
实施例4：
按照与实施例1相同的方法制备正极，不同的是，加入的增韧剂仅为聚乙烯醇，质量为5g，压延后体密度为3.6g/cm3，制得正极片A4。
实施例5：
按照与实施例1相同的方法制备正极，不同的是，加入的表面活性剂为聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，质量为5g，压延后体密度为3.6g/cm3，制得正极片A5。
实施例6：
按照与实施例1相同的方法制备正极，不同的是，加入的增韧剂为10g聚甲基丙烯酸酯和10g聚乙烯醇，压延后体密度为4g/cm3，制得正极片A6。
实施例7：
按照与实施例1相同的方法制备正极，不同的是，加入的增韧剂为10g聚甲基丙烯酸酯，10g聚乙烯醇和10g聚乙烯氧化物，压延后体密度为4g/cm3，制得正极片A7。
实施例8：
按照与实施例1相同的方法制备正极，不同的是，加入的增韧剂为10g聚甲基丙烯酸酯，10g聚乙烯醇和10g聚乙烯氧化物，加入的表面活性剂5g聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，压延后体密度为4.2g/cm3，制得正极片A7。
对比例1：
按照与实施例1相同的方法制备正极，不同的是，浆料配制时不加入增韧剂和表面活性剂，制得正极片C1。
对比例2：
按照与对比例1相同的方法制备正极，不同的是，压延后正极片的体密度为3.5g/cm3，制得正极片C2。
对比例3：
按照与对比例1相同的方法制备正极，不同的是，干燥后得到的极片的厚度为170μm（包括铝箔），压延后正极片的体密度为3.4g/cm3，制得正极片C3。
将人造石墨，SBR，CMC与水以100：2.5：1.5：120的重量比混合，制得负极浆料，将该负极浆料均匀涂布在厚度为10μm的铜箔表面，干燥后压延得到厚度为130μm的负极片。
将上述A1至A8及C1至C3正极极片、20微米厚的聚丙烯隔膜与负极极片依次重叠成电芯，装入电池壳中，将电解液以3.8g/Ah的量注入电池壳中，密封制成常规的LP053450电池，电解液含有LiPF6和非水溶剂，电解液中所述LiPF6和非水溶剂，电解液中所述LiPF6的浓度为1摩尔/升，非水溶剂为碳酸乙烯酯（EC）与碳酸二乙酯（DMC）重量比为1：1的碳酸乙烯酯和碳酸二乙酯的混合溶剂。
性能测试：
1. 极片柔韧度性能测试：
将实施例1、实施例8，对比例1及对比例3制备的正极极片裁剪成尺寸4cm*5cm的长方形长度方向弯曲并固定在MODEL1220S型插拔力实验机上间距为15mm的上下夹具中，下夹具以10mm/min速率上升，将极片压至20N压力时对折180o状态，记录夹具上升过程中的载荷－位移曲线，测试结果如图1。
2. 电池倍率放电性能测试：
将实施例1-8及对比例1-3制备的电池置于新威尔-3000型电化学性能测试仪上，以0.075A电流充电，以0.075A，0.75A，2.25A电池放电，电压范围3V-4.2V，记录放电容量，测试结果如表1。
表1
| 电池 | 0.075A时容量（mAh/g） | 0.75A时容量（mAh/g） | 2.25A时容量（mAh/g） |
| 实施例1 | 761 | 730 | 680 |
| 实施例2 | 725 | 694 | 644 |
| 实施例3 | 719 | 681 | 631 |
| 实施例4 | 705 | 667 | 617 |
| 实施例5 | 699 | 661 | 611 |
| 实施例6 | 774 | 736 | 686 |
| 实施例7 | 760 | 725 | 677 |
| 实施例8 | 755 | 721 | 651 |
| 对比例1 | 680 | 644 | 594 |
| 对比例2 | 662 | 633 | 578 |
| 对比例3 | 654 | 621 | 565 |
3. 首次放电容量测试：
以实施例1-8及对比例1-3制备的电极片为正极，以金属锂为负极，制作出型号为2016的扣式电池，将上述电池置于新威尔-3000型电化学性能测试仪上，电压范围3V-4.2V，以0.075A电流充放电，记录其首次放电容量。测试结果如表2。
表2
| 电池 | 首次放电容量（mAh/g） |
| 实施例1 | 179 |
| 实施例2 | 161 |
| 实施例3 | 151 |
| 实施例4 | 145 |
| 实施例5 | 140 |
| 实施例6 | 185 |
| 实施例7 | 176 |
| 实施例8 | 165 |
| 对比例1 | 133 |
| 对比例2 | 124 |
| 对比例3 | 120 |
4. 循环性能测试：
将实施例1-8及对比例1-3制备的电池置于新威尔-3000型电化学性能测试仪上，电压范围为3V-4.2V，以0.075A电流充放电，记录其充放电容量，测试结果如表3。
表3
| 电池 | 首次容量（mAh/g） | 100次循环后容量（mAh/g） |
| 实施例1 | 761 | 742 |
| 实施例2 | 725 | 701 |
| 实施例3 | 719 | 688 |
| 实施例4 | 705 | 650 |
| 实施例5 | 699 | 662 |
| 实施例6 | 774 | 740 |
| 实施例7 | 760 | 735 |
| 实施例8 | 755 | 730 |
| 对比例1 | 680 | 555 |
| 对比例2 | 662 | 540 |
| 对比例3 | 654 | 534 |
以上测试结果对比可见，本发明所提供的高体密度锂离子电池正极因正极材料中含有增韧剂以及表面活性剂，解决了高体密度电池极片的脆性大、易断裂，电解液对极片难以浸润等问题。使用本发明所公开的方法制得的锂离子电池极片体密度高，厚度均匀，由该正极制成的锂离子二次电池具有容量高，循环稳定的优点。
Claims (7)
1.一种高体密度锂离子电池正极，所述正极包括正极集流体以及涂敷在集流体上的正极材料，正极材料含有正极活性物质，导电剂和粘结剂，其特征在于，所述正极材料还包含有增韧剂和表面活性剂，所述增韧剂为聚丙烯酸酯，聚乙烯化合物中的一种或几种，所述表面活性剂为聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，聚氧乙烯脱水山梨醇硬脂酸酯和聚氧乙烯脱水山梨醇月桂酸酯中的一种或几种。
2.根据权利要求1所述的高体密度锂离子电池正极，其特征在于，所述正极活性物质选自下述材料所表示的锂化合物中的一种或几种：
LixMn1－yMyA2；
LixMn1－yMyO2－zXz；
LixMn2MyO4－zXz；
LixMn2－yMyA4；
LixCo1－yMyO2－zA2；
LixCo1－yMyO2－zXz；
LixNi1－yMyA2；
LixNi1－yMyO2－zXz；
LixNi1－yCoyO2－zXz；
LixFe1－yMyPO4；
式中：0.95≦x≦1.1；0≦y≦0.5；0≦z≦0.5；M为Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V或稀土元素；A为O、F、S或P；X为F、S或P。
3.根据权利要求1所述的高体密度锂离子电池正极，其特征在于，所述聚丙烯酸酯选自聚甲基丙烯酸酯和/或聚乙基丙烯酸酯，所述聚乙烯化合物选自聚乙烯氧化物，聚乙烯过氧化物以及聚乙烯醇中的一种或几种。
4.根据权利要求1~3中任意一项所述的高体密度锂离子电池正极，其特征在于，以正极材料的总量为基准，所述导电剂的重量百分含量为0.5-10%，粘结剂的重量百分含量为0.01-10%，增韧剂的重量百分含量为0.1-10%，表面活性剂的重量百分含量为0.1-10%，其它为所述正极活性物质。
5.一种如权利要求1~4中任意一项所述的高体密度锂离子电池正极的制作方法，包括将含有该正极材料和溶剂的正极浆料涂布在正极集流体上，然后进行干燥、压延；该正极材料含有正极活性物质、导电剂和粘结剂，其特征在于，所述正极材料还含有增韧剂和表面活性剂，所述增韧剂选自聚丙烯酸酯和聚乙烯化合物中的一种或几种，表面活性剂为聚氧乙烯脱水山梨醇三油酸酯，聚氧乙烯脱水山梨醇硬脂酸酯和聚氧乙烯脱水山梨醇月桂酸酯中的一种或几种。
6.根据权利要求5所述的高体密度锂离子电池正极的制作方法，其特征在于，所述聚丙烯酸酯选自聚甲基丙烯酸酯和/或聚乙基丙烯酸酯，所述聚乙烯化合物选自聚乙烯氧化物，聚乙烯过氧化物以及聚乙烯醇中的一种或几种。
7.一种高容量锂离子电池，该电池包括电极组和非水电解液，所述电极组和非水电解液密封在电池壳体内，所述电极组包括正极、负极及隔膜，其特征在于，所述正极为权利要求1~4中任意一项所述的高体密度锂离子电池正极。
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| CN102074678B (zh) | 2012-10-03 |
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Application publication date: 20110525 Assignee: Jiangsu Zhong Xingpaineng Battery Co., Ltd Assignor: Shanghai Pylon Technologies Co., Ltd. Contract record no.: 2013320000249 Denomination of invention: High-volume-density lithium ion battery anode, manufacturing method and high-volume lithium ion battery Granted publication date: 20121003 License type: Exclusive License Record date: 20130326 |
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