CN101990558B - 轮胎用橡胶组合物和轮胎 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种轮胎用橡胶组合物,其是在100质量份选自天然橡胶和合成橡胶的至少一种橡胶成分中配合0.1~45质量份(A)萜烯酚醛树脂和1~150质量份(B)软化剂而成的,其中,所述软化剂包含操作油,所述操作油含有通过IP346法提取的二甲基亚砜(DMSO)提取物量控制为不足3%的多环芳香族化合物(PCA),本发明提供能够弥补使用将多环芳香族化合物(PCA)成分控制为不足3重量%的高芳香族系油来代替目前的高芳香族系油作为操作油时的问题、具有优异的损耗特性和刚性的轮胎用橡胶组合物以及使用了该橡胶组合物的、干燥路面操纵稳定性和湿润路面的制动性优异的轮胎。
Description
技术领域
本发明涉及轮胎用橡胶组合物和轮胎,更详细地,涉及由含有二甲基亚砜(DMSO)提取物量不足3质量%的多环芳香族化合物(PCA)成分的油与特定的化合物配合而成的轮胎用橡胶组合物、以及在胎面中使用了该组合物的轮胎。
背景技术
一直以来,作为橡胶组合物的软化剂和合成橡胶充填油,从赋予高损耗特性(高滞后损耗特性)、与橡胶的亲和性等观点考虑,高芳香族系油(芳烃油)适宜在轮胎用橡胶组合物或其它领域使用。
此外,近年来,开始使用将以石油为原料制造的高芳香族系油处理后得到的称为处理馏出物芳香族系馏出物(Treated Distilled Aromatic Extracts,TDAE)、轻度提取溶剂化物(Mild Extracted Solvates,MES)等的、DMSO提取分不足3质量%的操作油。(参照例如专利文献1)
但是,与以往使用高芳香族系油的情况相比,使用了上述TDAE、MES等替代油的橡胶组合物由于油自身的软化点和粘度低,因此存在橡胶组合物的粘弹性特性的温度依赖性向低温侧移动的倾向,玻璃化转变温度(Tg)和储能模量(E′)降低,因此,有产生轮胎的湿滑性、操纵稳定性降低这样的不利情况的问题。
但是,与以往使用高芳香族系油的情况相比,使用了上述TDAE、MES等替代油的橡胶组合物由于油自身的软化点和粘度低,因此存在橡胶组合物的粘弹性特性的温度依赖性向低温 侧移动的倾向,若增加其配合量,则玻璃化转变温度(Tg)和储能模量(E′)降低,因此,有产生轮胎的湿滑性、操纵稳定性降低这样的不利情况的问题。
因此,在为了弥补操纵稳定性的降低而实施以往所进行的提高储能模量的方法,例如增加炭黑、硅石这样的补强性填充剂的量、或者减少油的量时,未硫化橡胶的粘度上升、工厂操作性大幅下降。
专利文献1:日本特开平11-302459号公报
发明内容
发明要解决的问题
鉴于这样的情况,本发明的目的在于,提供能够弥补使用包含不足3重量%的多环芳香族化合物(PCA)成分的高芳香族系油来代替目前的高芳香族系油作为操作油时的问题、具有优异的损耗特性和刚性的轮胎用橡胶组合物以及使用具有该特性的轮胎用橡胶组合物的、干燥路面操纵稳定性和湿润路面的制动性优异的充气轮胎。
用于解决问题的方案
为了实现前述目的,本发明人进行了反复深入研究,结果发现,通过在100质量份选自天然橡胶和合成橡胶的至少一种橡胶成分中配合特定量的特定树脂和特定量的软化剂,能够实现该目的,其中,所述软化剂包含操作油,所述操作油含有DMSO提取物量不足3%的多环芳香族化合物(PCA)。本发明是基于上述认识而完成的。
即本发明提供以下各项:
(1)一种轮胎用橡胶组合物,其特征在于,其通过在100质量份选自天然橡胶和合成橡胶的至少一种橡胶成分中配合 0.1~45质量份(A)萜烯酚醛树脂和1~150质量份(B)软化剂而成,其中,所述软化剂包含操作油,所述操作油含有通过IP346法提取的二甲基亚砜(DMSO)提取物量控制为不足3%的多环芳香族化合物(PCA)。
(2)根据上述(1)所述的轮胎用橡胶组合物,其中,(A)萜烯酚醛树脂的软化点为80℃以上。
(3)根据上述(1)或(2)所述的轮胎用橡胶组合物,其中,(A)萜烯酚醛树脂的软化点为100~150℃的范围。
(4)根据上述(1)~(3)的任一项所述的轮胎用橡胶组合物,其中,(A)萜烯酚醛树脂的OH值(KOHmg/g)为20~250。
(5)根据上述(4)所述的轮胎用橡胶组合物,其中,(A)萜烯酚醛树脂的OH值(KOHmg/g)为40~150。
(6)根据上述(1)所述的轮胎用橡胶组合物,其配合1~100质量份(B)成分的软化剂,所述软化剂包含操作油,所述操作油含有DMSO提取物量控制为不足3%的多环芳香族化合物(PCA)。
(7)根据上述(1)~(6)的任一项所述的轮胎用橡胶组合物,其中,(B)成分中的含有DMSO提取物量不足3%的PCA的操作油是选自轻度提取溶剂化物(MES)、处理馏出物芳香族系馏出物(TDAE)或重萘系油中的至少一种。
(8)根据上述(1)~(7)的任一项所述的轮胎用橡胶组合物,其中,(B)成分的软化剂含有氢化萘系油。
(9)根据上述(8)所述的轮胎用橡胶组合物,其中,前述氢化萘系油是将按照ASTM D4210测定的萘系烃的含量(%CN)为30以上的萘系油氢化而得到的。
(10)根据上述(1)~(9)的任一项所述的轮胎用橡胶 组合物,其中,(B)成分的软化剂中在氢化萘系油/沥青的质量比为95/5~5/95的范围内进一步含有120℃的运动粘度为300mm2/秒以下且沥青烯为5质量%以下的沥青。以及
(11)一种轮胎,其特征在于,其在胎面中使用了上述(1)~(10)的任一项所述的轮胎用橡胶组合物。
发明的效果
根据本发明,能够提供可弥补使用多环芳香族化合物(PCA)成分控制为不足3重量%的高芳香族系油来代替目前的高芳香族系油作为操作油时的问题、具有优异的损耗特性和刚性的轮胎用橡胶组合物,以及使用了该橡胶组合物的、干燥路面操纵稳定性和湿润路面的制动性优异的轮胎。
具体实施方式
本发明的橡胶组合物的要点在于,在100质量份选自天然橡胶和合成橡胶的至少一种橡胶成分中配合0.1~45质量份(A)萜烯酚醛树脂和1~150质量份(B)软化剂而成,所述软化剂包含操作油,所述操作油含有根据IP346法提取的DMSO提取物量控制为不足3%的PCA。
<橡胶成分>
本发明的橡胶组合物中,可以使用天然橡胶以及合成橡胶作为橡胶成分。作为合成橡胶,可列举出例如合成聚异戊二烯橡胶、聚丁二烯橡胶、溶液聚合丁苯橡胶,乳液聚合丁苯橡胶等二烯系橡胶。其中,考虑到轮胎胎面中各种性能的平衡,通过乳液聚合法制造的苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶是优选的。这些橡胶成分可以单独使用,也可以组合二种以上使用。
<萜烯酚醛树脂>
本发明中,为了确保上述橡胶组合物的损耗特性和刚性, 在100质量份橡胶成分中必需配合0.1~45质量份作为(A)成分的萜烯酚醛树脂。其配合量不足0.1质量份时,不能获得作为本发明目标的期望的效果,另一方面,超过45质量份时,不仅不能得到与其增量相称的效果,而且不能获得作为目标的损耗特性,作为轮胎性能,反而存在湿润路面制动性降低的倾向。从这一点考虑,萜烯酚醛树脂的配合量优选为4~30质量份,更优选为5~20质量份。
此外,在前述萜烯酚醛树脂中,考虑到损耗特性与刚性的平衡,该树脂的软化点优选为80℃以上、更优选为100~150℃。此外,该萜烯酚醛树脂的OH值为20~250是优选的,尤其优选为40~150。在该范围内,本发明的轮胎用橡胶组合物能够获得损耗特性与刚性两者以高水平平衡的性能。
对作为该萜烯酚醛树脂的原料的萜烯单体没有限定,优选为α-蒎烯、柠檬烯等单萜烯烃,进而,从损耗特性与刚性的高度平衡的观点考虑,优选包含α-蒎烯的物质,为α-蒎烯是特别优选的。
作为上述萜烯酚醛树脂,可以获得的有例如,YASUHARACHEMICAL CO.,LTD.制造的商品名“YS Polyster”、“MightyaceG”的各种规格的树脂。
<含低PCA的操作油>
此外,在本发明的橡胶组合物中,相对于100质量份橡胶成分,必需配合1~150质量份(B)成分的软化剂,其中,所述软化剂包含根据IP346法提取的DMSO提取物量[PCA成分(多环芳香族化合物)]控制为不足3%的油。为1~100质量份是优选的,为30~70质量份是更优选的。油的配合量不足1质量份时,橡胶的分散差、橡胶固化,湿抓着性能降低。此外,油的配合量超过150质量份时,橡胶组合物软化,操作稳定性降低。
作为DMSO提取物量控制为不足3质量%的油,可以优选使用例如前述的轻度提取溶剂化物(MES)、处理馏出物芳香族系提取物(TDAE)、重萘系油等。
<氢化萘系油>
进而,在该(B)成分的软化剂中,优选配合氢化萘系油。该氢化萘系油可以预先通过高温高压加氢精制技术将萘系油加氢精制而得到。此外,作为被氢化的萘系油,优选按照ASTMD2140测定(也即,通过通称的环分析)的萘系烃的含量(%CN)为30以上的萘系油。
相对于前述DMSO提取物量不足3质量%的油的量,该氢化萘系油的量优选在20~70质量%的范围内添加。作为这样的氢化萘系油,具体地,可以获得三共油化工业(株)制造的SNH8、SNH46、SNH220、SNH440(均为商标)等市售品。
<沥青>
进而,该软化剂中可以包含沥青。考虑到与所使用的合成橡胶的相容性、作为软化剂的效果,该沥青中,沥青烯成分为5质量%以下是优选的。此外,沥青烯成分通过基于JPI法(日本石油学会法)测定的组成分析来定量。这样的沥青为萘系直馏沥青是特别优选的,此外,120℃时的运动粘度为300mm2/秒钟以下是优选的。
上述沥青的配合量以氢化萘系油与沥青的配合质量比计为95/5~5/95的范围是优选的。沥青超过95质量%时,有时与所使用的合成橡胶的相容性存在问题、效果变弱。
对沥青的混合方法没有特别的限定,可以将沥青预先混合到氢化萘系油中,或者可以使用在目前的氢化萘系油的精制过程中使沥青的主要成分在氢化萘系油中以适当的比率存在而制备的软化剂,从制备该软化剂的容易程度、经济性的观点考虑, 将沥青溶解到氢化萘系油(包括充填油、配合油)中来制备的方法是优选的。
在本发明的轮胎用橡胶组合物中,相对于100质量份橡胶成分,以(1)DMSO提取物量不足3质量%的油、(2)氢化萘系油和(3)沥青的总计量计,优选配合5~70质量份该(B)成分的软化剂。在不满足该范围的情况下,对于破坏特性和磨耗特性这两者,难以获得优异的性能。
对于上述的萜烯酚醛树脂,由于树脂在这些含有DMSO提取物不足3%的多环芳香族化合物(PCA)成分的操作油中的分散性优异,因此,可以兼具湿抓着性能和操纵稳定性能。
从另一方面来说,若酚醛树脂在这些油中的分散差,橡胶常常固化、湿抓着力降低。若萜烯树脂在这些油中的分散过于良好,橡胶常常软化、操纵稳定性降低。尤其是油量多(为20质量份以上)时,树脂的特征表现明显。
在本发明的轮胎用橡胶组合物中,可以使用炭黑和/或硅石作为补强性填充剂。作为补强性填充材料的配合量,相对于100质量份橡胶成分,优选配合50~150质量份,更优选为60~100质量份,为60~80质量份是特别优选的。
补强性填充材料中,炭黑是优选的,相对于100质量份橡胶成分,其配合量为10~150质量份是优选的,更优选为60~100质量份,特别优选为60~80质量份。
此外,相对于100质量份橡胶成分,炭黑和硅石的总计配合量通常为30~120质量份,优选为40~100质量份。通过在上述范围内并用配合炭黑和硅石,能够实现耐磨耗性、操纵稳定性、滚动阻力降低化和湿滑性的提高。
作为前述炭黑,可列举出FEF、SRF、HAF、ISAF、SAF等,在这些当中,耐磨耗性优异的HAF、ISAF、SAF是尤其优 选的。在使用硅石的情况下,优选组合使用硅烷偶联剂。
此外,本发明的轮胎用橡胶组合物中,在不损害本发明的目的的范围内,可以根据需要含有通常在橡胶工业界中使用的各种配合剂,例如硫化剂、硫化促进剂、防老剂、防焦剂、软化剂、锌白、硬脂酸等。此外,本发明的轮胎用橡胶组合物适宜在轮胎的胎面胶、胎面基部胶中使用。此外,本发明的轮胎可以通过通常的方法制造。即,将根据需要而含有上述那样的各种化学药品的本发明的轮胎用橡胶组合物在未硫化阶段挤出加工成胎面用部件,并在外胎成型机上通过通常的方法贴付成型,成型为生胎。将该生胎在硫化机中加热加压,可以得到轮胎。
作为轮胎内填充的气体,可以使用通常或者改变了氧气分压的空气、或氮气等惰性气体。
实施例
接着,通过实施例进一步详细地说明本发明,但本发明不受这些例子的任何限定。此外,各种测定和评价法基于下述方法进行。
1.对橡胶组合物的评价
<损耗特性:0℃tanδ的测定>
使用粘弹性试验机[东洋精机公司制造的Rheolograph-Solid L-1R型],以硫化橡胶片(5mm×45mm×2mm)作为试验片,在应变5%、频率15Hz的条件下测定0℃下的tanδ(动态损耗特性)。
以比较例1(第1表-1、2)和比较例12(第2表)为100,用指数来表示。指数值越大,表示损耗特性越优异。
<30℃储能模量(E’)的测定>
使用光谱仪(spectrometer)[东洋精机公司制造],在30℃、 动态应变1%、频率15Hz的条件下测定储能模量(E’)。以比较例1(第1表-1、2)和比较例12(第2表)为100,用指数来表示。指数值越大,表示刚性越高。
2.对轮胎的评价
<在干燥路面的操纵稳定性>
在干燥路面的试验场进行实车行驶(轮胎尺寸:195/65R15),综合评价驱动性、制动性、把手响应性、操纵时的制动性,给予1~10点的评分,将各项目平均作为操纵稳定性的评分。
数值越大,表示操纵稳定性越良好。
<在湿润路面的制动性>
在轿车的4轮安装试验轮胎(轮胎尺寸:195/65R15、内压:196kPa),测定其在试验场以70km的初速度在湿润路面上的制动距离,以比较例1(第1表-1、2)和比较例12(第2表)的轮胎的制动距离的倒数为100,用指数来表示。指数越大,表示制动距离越短、湿润路面制动性越良好。
实施例1~18以及比较例1~11(橡胶成分:丁苯橡胶)
基于第1表-1、-2所示的各配合内容,按照常法制备各实施例以及比较例的橡胶组合物。
将橡胶组合物按照常法硫化,制作各试验用样品,分别测定各个样品的0℃的tanδ和30℃的储能模量(E’)。测定结果如第1表所示。
接着,在胎面中使用所得的各橡胶组合物,按照常法制造试验用的轿车用子午线轮胎,轮胎尺寸为195/65R15。使用所得轮胎评价在干燥路面的操纵稳定性和在湿润路面的制动性。评价结果示于第1表-1、-2。
实施例19~26以及比较例12~14(橡胶成分:天然橡胶和 聚丁二烯橡胶的共混体系)
基于第2表所示的各配合内容,与上述实施例1~18以及比较例1~11同样地,测定0℃的tanδ和30℃的储能模量(E’),并且,同样地,使用轮胎评价在干燥路面的操纵稳定性和在湿润路面的制动性。各结果示于第2表。
表1
[注]
*1.丁苯橡胶:乳液聚合SBR#1500、JSR公司制
*2.炭黑:N234、商品名“旭#78”、Asahi carbon co.,Ltd制
*3.油A:T-DAE(Treated Distilled Aromatic Extracts)DMSO提取物量不足3%的操作油出光兴产公司制
*4.油B:氢化萘系油与沥青(沥青烯分含量为5%以下)的质量比为50/50的共混物、(DMSO提取物量1.8%)
*5.油C:氢化萘系油、“SNH220”、三共油化工业公司制、萘系烃的含量(%CN)为44%、(DMSO提取物量2.2%)
*6.油D:氢化萘系油、“SNH8”、三共油化工业公司制、萘系烃的含量(%CN)为58%、(DMSO提取物量1.9%)
*7.油E:石蜡系油、“SUPER OIL Y22”、新日本石油化学公司制、(DMSO提取物量2.1%)
*8.树脂A:“YS Polyster S145”、萜烯酚醛共聚物、YASUHARA CHEMICAL CO.,LTD.制、软化点145℃、OH值120[mgKOH/g]
*9.树脂B:“YS Polyster T145”、萜烯酚醛共聚物、YASUHARA CHEMICAL CO.,LTD.制、软化点145℃、OH值70[mgKOH/g]
*10.树脂C:“YS Polyster T100”、萜烯酚醛共聚物、YASUHARA CHEMICAL CO.,LTD.制、软化点100℃、OH值70[mgKOH/g]
*11.树脂D:“YS Polyster T80”、萜烯酚醛共聚物、YASUHARA CHEMICAL CO.,LTD.制、软化点80℃、OH值70[mgKOH/g]
*12.树脂E:“Mightyace G125”、萜烯酚醛共聚物、 YASUHARA CHEMICAL CO.,LTD.制、软化点125℃、OH值140[mgKOH/g]
*13.树脂F:“YS Polyster U115”、萜烯酚醛共聚物、YASUHARA CHEMICAL CO.,LTD.制、软化点115℃、OH值20[mgKOH/g]
*16.防老剂:“NOCRAC 6C”、大内新兴工业公司制、N-(1,3-二甲基-丁基)-N’-苯基-对苯二胺
*17.硫化促进剂A:“NOCCELER NS-F”、大内新兴工业公司制、N-叔丁基-2-苯并噻唑次磺酰胺
*18.硫化促进剂B:“NOCCELER TOT”、大内新兴工业公司制、二硫化四2-乙基己基秋兰姆
表2
[注]
*14.树脂G:“Sumilite Resin PR50235A”酚醛树脂、SUMITOMO BAKELITE CO.,LTD.制、软化点95℃
*15.树脂H:“YS RESIN PX1000”萜烯树脂、YASUHARACHEMICAL CO.,LTD.制、
表3
[注]
*19.聚丁二烯橡胶:“BR-01”、JSR公司制
*20.炭黑:N220、“SEAST 6”、TOKAI CARBON CO.,LTD制
*21.硫化促进剂C:“NOCCELER DZ-G”、大内新兴工业公司制、N,N’-二环己基-2-苯并噻唑次磺酰胺
*22.硫化促进剂D:“NOCCELER DM”、大内新兴工业公司制、二硫化二苯并噻唑
产业上的可利用性
本发明能够提供弥补了使用多环芳香族化合物(PCA)成分控制为不足3重量%的高芳香族系油来代替目前的高芳香族系油作为操作油时的问题、具有优异的损耗特性和刚性的轮胎用橡胶组合物,以及使用了该橡胶组合物的、干燥路面操纵稳定性和湿润路面的制动性优异的轮胎。
Claims (7)
1.一种轮胎用橡胶组合物,其特征在于,其通过在100质量份选自天然橡胶和合成橡胶的至少一种橡胶成分中配合0.1~45质量份软化点为100~150℃的范围、且OH值(KOHmg/g)为40~150的(A)萜烯酚醛树脂和1~150质量份(B)软化剂而成,其中,所述软化剂包含操作油,所述操作油含有通过IP346法提取的二甲基亚砜(DMSO)提取物量控制为不足3%的多环芳香族化合物(PCA)。
2.根据权利要求1所述的轮胎用橡胶组合物,其配合1~100质量份(B)成分的软化剂,所述软化剂包含操作油,所述操作油含有DMSO提取物量控制为不足3%的多环芳香族化合物(PCA)。
3.根据权利要求1或2所述的轮胎用橡胶组合物,其中,含有DMSO提取物量不足3%的PCA的操作油是选自轻度提取溶剂化物(MES)、处理馏出物芳香族系馏出物(TDAE)或重萘系油中的至少一种。
4.根据权利要求1或2所述的轮胎用橡胶组合物,其中,(B)成分的软化剂含有氢化萘系油。
5.根据权利要求4所述的轮胎用橡胶组合物,其中,所述氢化萘系油是将按照ASTM D4210测定的萘系烃的含量(%CN)为30以上的萘系油氢化而得到的。
6.根据权利要求4所述的轮胎用橡胶组合物,其中,(B)成分的软化剂中在氢化萘系油/沥青的质量比为95/5~5/95的范围内进一步含有120℃的运动粘度为300mm2/秒以下且沥青烯为5质量%以下的沥青。
7.一种轮胎,其特征在于,其在胎面中使用了权利要求1~6的任一项所述的轮胎用橡胶组合物。
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