CN101934267A - 自支撑的胶体光子晶体膜的制备方法 - Google Patents

自支撑的胶体光子晶体膜的制备方法 Download PDF

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CN101934267A CN 201010258436 CN201010258436A CN101934267A CN 101934267 A CN101934267 A CN 101934267A CN 201010258436 CN201010258436 CN 201010258436 CN 201010258436 A CN201010258436 A CN 201010258436A CN 101934267 A CN101934267 A CN 101934267A
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Abstract

本发明属于胶体光子晶体的制备及应用技术领域，尤其涉及通过共交联自组装的方法制备大面积、自支撑的胶体光子晶体的方法。本发明以弹性材料作为组装基底，同时将一定浓度的单分散乳胶粒的水乳液、可聚合单体、引发剂及交联剂以一定比例混合，将混合物滴涂或辊涂在弹性水凝胶基底上进行共交联自组装，在组装过程中，可聚合单体及交联剂在单分散乳胶粒间隙中聚合，水蒸发干燥后，就可形成自支撑的周期性排列的三维胶体光子晶体膜。本发明的自支撑的胶体光子晶体具有良好的光学性能，在光学器件，集成光路，传感器件等方面具有潜在的应用前景。

Description

自支撑的胶体光子晶体膜的制备方法
技术领域
本发明属于胶体光子晶体的制备及应用技术领域，尤其涉及通过共交联自组装的方法制备大面积、自支撑的胶体光子晶体的方法。
背景技术
自从1987年光子晶体的概念提出后，光子晶体以其特殊的光调控性能在光学器件、传感器件及催化体系中都具有非常重要的应用，因而光子晶体材料的制备和应用备受关注。而高质量、大面积光子晶体的制备一直是影响光子晶体应用的非常关键的因素。目前光子晶体的制备方法主要有两种：一种是自上而下的微加工方法，该方法工艺复杂、成本高，且亚微米尺度的光子晶体难以制备；另一种是由下而上的自组装方法，该方法相对简单、廉价，但膜很难避免缺陷。这两种方法存在的问题限制了光子晶体的实际应用。
为解决光子晶体制备中存在的问题，我们在以前的专利申请中(CN：200810115540.9，CN：200910243197.0)，通过普通的市售喷墨打印机制备得到了大面积、图案化的单带隙及复合单带隙的光子晶体，但所制备得到的光子晶体膜还存在一定的缺陷。为解决该问题，我们在本发明中采用弹性材料为组装基底，通过乳胶粒与其它可聚合单体共交联自组装的方法，最终制备得到了大面积、自支撑的聚合物胶体光子晶体。这种通过采用弹性基底及可聚合单体共交联自组装方法制备高强度的光子晶体的方法简单、实用，能有效的拓展光子晶体的应用。该方面目前未见文献及专利报道。
发明内容
本发明的目的是提供一种大面积、自支撑的胶体光子晶体膜的简单制备方法。
本发明以弹性材料作为组装基底，同时将一定浓度的单分散乳胶粒的水乳液、可聚合单体、引发剂及交联剂以一定比例混合，将混合物滴涂或辊涂在弹性水凝胶基底上进行共交联自组装，在组装过程中，可聚合单体及交联剂在单分散乳胶粒间隙中聚合，水蒸发干燥后，就可形成自支撑的周期性排列的三维胶体光子晶体膜。本发明的自支撑的胶体光子晶体膜具有良好的光学性能，在光学器件，集成光路，传感器件等方面具有潜在的应用前景。
本发明的自支撑的胶体光子晶体膜的制备方法包括以下步骤：
(1)弹性水凝胶基底的制备
将可聚合单体、引发剂、交联剂及水的混合溶液均匀涂布在基底上，经光照和/或加热引发可聚合单体聚合后，得到弹性水凝胶基底；
(2)自支撑的胶体光子晶体膜的制备
将含可聚合单体、引发剂及交联剂的单分散乳胶粒的水乳液均匀涂布在步骤(1)得到的弹性水凝胶基底上，在光照和/或加热条件下进行单分散乳胶粒与可聚合单体及交联剂的共交联自组装，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
所述的加热的温度为30～90℃。
所述的光照的条件是用波长为200nm～400nm的紫外灯作为光源，光照强度为1mW/cm2～2W/cm2。
步骤(2)所述的共交联自组装的空气相对湿度为30～90RH％。
所述的涂布方法为滴涂、旋涂或辊涂中的一种。
所述的滴涂优选过程是：将所述的混合溶液或所述的水乳液滴在基底上，所述的混合溶液或所述的水乳液自然铺展成膜。
所述的旋涂优选过程是：将所述的混合溶液或所述的水乳液滴在基底上，然后以一定速度(500～2000rpm)旋涂成膜。
所述的辊涂优选过程是：将以上所述的混合溶液或所述的水乳液滴在基底上，然后用玻璃棒辊涂成膜。
步骤(1)用于涂布混合溶液的基底为聚合物薄膜、金属、玻璃、硅片、陶瓷等中的任意一种。
所述的可聚合单体、引发剂、交联剂及水的混合溶液中的可聚合单体的含量为1～40wt％、引发剂的含量为0.1～5wt％、交联剂的含量为0.1～5wt％、余量为水。
所述的含可聚合单体、引发剂及交联剂的单分散乳胶粒的水乳液中的可聚合单体的含量为1～20wt％、引发剂的含量为0.1～5wt％、交联剂的含量为0.1～5wt％、单分散乳胶粒的含量为0.5～40wt％、余量为水。
所述的可聚合单体为丙烯酸、丙烯酸衍生物或它们的混合物。
所述的丙烯酸衍生物选自甲基丙烯酸、丙烯酰胺、N-异丙基丙烯酰胺、N-羟甲基丙烯酰胺、N-甲基异丙基丙烯酰胺等所组成的组中的至少一种。
所述的引发剂为光引发剂和/或热引发剂。
所述的光引发剂为2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮、2，4，6-三甲基苯甲酰基苯基膦酸乙酯、1-羟基环己基苯基甲酮等中的一种。
所述的热引发剂为水溶性的过硫酸铵、水溶性的过硫酸钾、水溶性的过氧化氢等中的一种；或者是偶氮二异丁脒盐酸盐、偶氮二异丙基咪唑啉盐酸盐等水溶性的偶氮类引发剂等中的一种。
所述的交联剂为N，N-亚甲基双丙烯酰胺。
所述的单分散乳胶粒为市售产品或基于ZL200510011219.2和ZL200510012021.6的方法合成；所述的单分散乳胶粒的粒径为100～300nm，其是单分散聚合物乳胶粒、单分散无机氧化物乳胶粒或它们的混合物。
所述的单分散聚合物乳胶粒为硬核-软壳结构的单分散三嵌段聚合物乳胶粒、单分散聚苯乙烯乳胶粒或单分散聚甲基丙烯酸甲酯乳胶粒。
所述的单分散无机氧化物乳胶粒是单分散二氧化硅乳胶粒或单分散二氧化钛乳胶粒。
所述的硬核-软壳结构的单分散三嵌段聚合物乳胶粒可基于ZL200510011219.2和ZL200510012021.6的方法合成。所述的单分散三嵌段聚合物乳胶粒是聚(苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒或聚(甲基苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒。
本发明中由单分散乳胶粒得到胶体光子晶体，所制备的光子晶体为光子带隙涉及紫外、可见或红外光区域的胶体光子晶体。
本发明选用弹性的水凝胶膜作为基底，将单分散乳胶粒与含可聚合单体及交联剂的混合物涂布在弹性膜上进行共交联自组装，最终实现了大面积、自支撑的胶体光子晶体的简单、快速制备。该方法简单易行，所需设备简单，有望实现大面积连续可调光子带隙胶体光子晶体膜的快速制备。
以下结合附图并通过实施例对本发明作进一步说明。
附图说明
图1.本发明实施例8制备得到的自支撑的胶体光子晶体膜扫描电镜照片，可以看出单分散乳胶粒实现了高度有序的组装，乳胶粒之间以可聚合单体及交联剂交联成膜。
具体实施方式
实施例1.
将含有可聚合单体的混合液(丙烯酰胺1wt％，过硫酸铵0.1wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺0.1wt％，水98.8wt％)以转速为500rpm均匀旋涂在玻璃上，经60℃热交联聚合反应1小时，得到弹性水凝胶基底。将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(丙烯酰胺1wt％，过硫酸铵0.1wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺0.1wt％，粒径为100nm的单分散聚苯乙烯乳胶粒40wt％，水58.8wt％)均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在90℃，及空气相对湿度为60RH％的条件下放置5个小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例2.
将含有可聚合单体的混合液(丙烯酸40wt％，过硫酸钾5wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺5wt％，水50wt％)以转速为2000rpm均匀旋涂在硅片上，经70℃热交联聚合反应1小时，得到弹性水凝胶基底。将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(丙烯酸20wt％，过硫酸钾5wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺5wt％，粒径为300nm的单分散二氧化硅乳胶粒0.5wt％，水69.5wt％)均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在60℃、及空气相对湿度为30RH％的条件下放置2个小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例3.
将含有可聚合单体的混合液(甲基丙烯酸20wt％，过氧化氢2wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺2wt％，水76wt％)均匀滴涂在不锈钢片上，经30℃热交联聚合反应3小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(甲基丙烯酸10wt％，过氧化氢3wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺3wt％，粒径为300nm的单分散聚(苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒20wt％，水64wt％)均匀辊涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在30℃、及空气相对湿度为90RH％的条件下放置12个小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例4.
将含有可聚合单体的混合液(N-异丙基丙烯酰胺20wt％，2，4，6-三甲基苯甲酰基苯基膦酸乙酯3wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺3wt％，水74wt％)均匀辊涂在陶瓷片上，在30℃、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为5mW/cm2的条件下，光照交联聚合反应2小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(丙烯酰胺5wt％，2，4，6-三甲基苯甲酰基苯基膦酸乙酯2wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺2wt％，粒径为220nm的单分散聚苯乙烯乳胶粒10wt％，水81wt％)均匀辊涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在60℃、空气相对湿度为60RH％、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为50mW/cm2的条件下，光照1小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例5.
将含有可聚合单体的混合液(N-羟甲基丙烯酰胺20wt％，2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮2wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺1wt％，水77wt％)均匀辊涂在玻璃上，在40℃、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为1mW/cm2的条件下光照，交联聚合反应3小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(N-甲基异丙烯酰胺5wt％，2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮2wt％，及N，N-亚甲基双丙烯酰胺2wt％，粒径为100nm的单分散聚(苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒15wt％，水76wt％)均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在30℃、空气相对湿度为30RH％、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为2W/cm2的条件下，光照20分钟后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例6.
将含有可聚合单体的混合液(丙烯酰胺40wt％，1-羟基环己基苯基甲酮2wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺2wt％，水56wt％)均匀滴涂在陶瓷片上，在30℃、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为20mW/cm2的条件下光照，交联聚合反应45分钟，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(N-甲基异丙基丙烯酰胺5wt％，2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮1wt％，及N，N-亚甲基双丙烯酰胺1wt％，粒径为200nm的单分散聚(苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒10wt％，水83wt％)均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在60℃、空气相对湿度为90RH％、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为1mW/cm2的条件下，光照5小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例7.
将含有可聚合单体的混合液(N-羟甲基丙烯酰胺10wt％，过硫酸铵0.5wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺0.5wt％，水89wt％)均匀滴涂在硅片上，经50℃热交联聚合反应1小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(N-甲基异丙基丙烯酰胺8wt％，过硫酸铵0.5wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺0.5wt％，粒径为220nm的单分散聚苯乙烯乳胶粒15wt％，水76wt％)，均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在90℃、及空气相对湿度为90RH％的条件下放置6个小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例8.
将含有可聚合单体的混合液(N-异丙基丙烯酰胺15wt％，甲基丙烯酸2wt％，过硫酸钾3wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺3wt％，水77wt％)均匀滴涂在玻璃上，经50℃热交联聚合反应1小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(丙烯酸1wt％，甲基丙烯酸2wt％，过硫酸钾0.5wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺0.5wt％，粒径为240nm的单分散聚(苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒5wt％，水91wt％)均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在60℃、及空气相对湿度为90RH％的条件下放置9个小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例9.
将含有可聚合单体的混合液(丙烯酰胺25wt％，N-异丙基丙烯酰胺5wt％，过氧化氢5wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺5wt％，水60wt％)均匀滴涂在玻璃上，经50℃热交联聚合反应1小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(丙烯酰胺15wt％，N-异丙基丙烯酰胺5wt％，过氧化氢0.5wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺0.5wt％，粒径为150nm的单分散聚苯乙烯乳胶粒8wt％，水71wt％)均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在30℃、及空气相对湿度为90RH％的条件下放置12个小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例10.
将含有可聚合单体的混合液(N-异丙基丙烯酰胺15wt％，2，4，6-三甲基苯甲酰基苯基膦酸乙酯2wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺2wt％，水81wt％)均匀辊涂在陶瓷片上，在30℃、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为2W/cm2的条件下光照，交联聚合反应25分钟，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(丙烯酰胺5wt％，2，4，6-三甲基苯甲酰基苯基膦酸乙酯1wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺1wt％，粒径为200nm的单分散聚(苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒10wt％，水83wt％)均匀辊涂在弹性水凝胶基底上；将所得样品在50℃、空气相对湿度为60RH％、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为10mW/cm2的条件下，光照2小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例11.
将含有可聚合单体的混合液(甲基丙烯酸20wt％，2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮4wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺4wt％，水72wt％)均匀辊涂在玻璃上，在50℃、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为15mW/cm2的条件下光照，交联聚合反应1.5小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(丙烯酰胺5wt％，2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮2wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺2wt％，粒径为100nm的单分散二氧化硅乳胶粒10wt％，水81wt％)均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在30℃、空气相对湿度为30RH％、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为2W/cm2的条件下，光照20分钟后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例12.
将含有可聚合单体的混合液(N-异丙基丙烯酰胺10wt％，1-羟基环己基苯基甲酮2wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺2wt％，水86wt％)均匀滴涂在陶瓷片上，在50℃、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为20mW/cm2的条件下光照，交联聚合反应50分钟，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(丙烯酰胺6wt％，2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮1wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺1wt％，粒径为220nm的单分散聚(苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒10wt％，水82wt％)均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在60℃、空气相对湿度为90RH％、波长为200nm～400nm的紫外灯、及光强为15mW/cm2的紫外灯光照放置6小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例13.
将含有可聚合单体的混合液(甲基丙烯酸12wt％，过硫酸铵4wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺4wt％，水80wt％)以转速为1000rpm均匀旋涂在玻璃上，在60℃热交联聚合反应1小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(丙烯酸5wt％，过硫酸铵1wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺1wt％，粒径为100nm的单分散聚苯乙烯乳胶粒5wt％，水88wt％)，均匀滴涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在50℃、及空气相对湿度为60RH％的条件下，放置5个小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例14.
将含有可聚合单体的混合液(N-异丙基丙烯酰胺10wt％，丙烯酸10wt％，丙烯酰胺20wt％，过硫酸钾5wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺5wt％，水50wt％)以转速为2000rpm均匀旋涂在硅片上，在70℃热交联聚合反应1小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(甲基丙烯酸5wt％，丙烯酸5wt％，丙烯酰胺10wt％，过硫酸钾2wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺2wt％，粒径为300nm的单分散聚苯乙烯乳胶粒10wt％，水66wt％)均匀滴涂在上述的弹性水凝胶基底上；将所得样品在60℃、及空气相对湿度为60RH％的条件下放置5个小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。
实施例15.
将含有可聚合单体的混合液(N-羟甲基丙烯酰胺5wt％，丙烯酸5wt％，丙烯酰胺10wt％，过氧化氢1wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺1wt％，水78wt％)均匀滴涂在聚合物片上，在30℃热交联聚合反应5小时，得到弹性水凝胶基底。然后将单分散乳胶粒与单体的混合物水溶液(N-异丙基丙烯酰胺15wt％，过氧化氢1wt％，N，N-亚甲基双丙烯酰胺1wt％，粒径为200nm的单分散二氧化硅乳胶粒10wt％，水73wt％)均匀辊涂在上述弹性水凝胶基底上；将所得样品在30℃、及空气相对湿度为90RH％的条件下，放置12个小时后，得到自支撑的胶体光子晶体膜。

Claims (10)

1.一种自支撑的胶体光子晶体膜的制备方法，其特征是，该方法包括以下步骤：
(1)弹性水凝胶基底的制备
将可聚合单体、引发剂、交联剂及水的混合溶液均匀涂布在基底上，经光照和/或加热引发可聚合单体聚合后，得到弹性水凝胶基底；
(2)自支撑的胶体光子晶体膜的制备
将含可聚合单体、引发剂及交联剂的单分散乳胶粒的水乳液均匀涂布在步骤(1)得到的弹性水凝胶基底上，在光照和/或加热条件下进行单分散乳胶粒与可聚合单体及交联剂的共交联自组装，得到自支撑的胶体光子晶体膜；
所述的可聚合单体为丙烯酸、丙烯酸衍生物或它们的混合物；
所述的交联剂为N，N-亚甲基双丙烯酰胺；
所述的单分散乳胶粒为单分散聚合物乳胶粒、单分散无机氧化物乳胶粒或它们的混合物。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是：所述的加热的温度为30～90℃；
所述的光照的条件是用波长为200nm～400nm的紫外灯作为光源，光照强度为1mW/cm2～2W/cm2。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是：步骤(2)所述的共交联自组装的空气相对湿度为30～90RH％。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是：所述的可聚合单体、引发剂、交联剂及水的混合溶液中的可聚合单体的含量为1～40wt％、引发剂的含量为0.1～5wt％、交联剂的含量为0.1～5wt％、余量为水。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是：所述的含可聚合单体、引发剂及交联剂的单分散乳胶粒的水乳液中的可聚合单体的含量为1～20wt％、引发剂的含量为0.1～5wt％、交联剂的含量为0.1～5wt％、单分散乳胶粒的含量为0.5～40wt％、余量为水。
6.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是：所述的丙烯酸衍生物选自甲基丙烯酸、丙烯酰胺、N-异丙基丙烯酰胺、N-羟甲基丙烯酰胺、N-甲基异丙基丙烯酰胺所组成的组中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是：所述的引发剂为光引发剂和/或热引发剂；其中：
所述的光引发剂为2-羟基-2-甲基-1-苯基-1-丙酮、2，4，6-三甲基苯甲酰基苯基膦酸乙酯、1-羟基环己基苯基甲酮中的一种；
所述的热引发剂为水溶性的过硫酸铵、水溶性的过硫酸钾、水溶性的过氧化氢、水溶性的偶氮二异丁脒盐酸盐、水溶性的偶氮二异丙基咪唑啉盐酸盐中的一种。
8.根据权利要求1所述的制备方法，其特征是：所述的单分散聚合物乳胶粒或单分散无机氧化物乳胶粒的粒径为100～300nm。
9.根据权利要求1或8所述的制备方法，其特征是：所述的单分散聚合物乳胶粒为硬核-软壳结构的单分散三嵌段聚合物乳胶粒、单分散聚苯乙烯乳胶粒或单分散聚甲基丙烯酸甲酯乳胶粒；
所述的单分散无机氧化物乳胶粒是单分散二氧化硅乳胶粒或单分散二氧化钛乳胶粒。
10.根据权利要求9所述的制备方法，其特征是：所述的单分散三嵌段聚合物乳胶粒是聚(苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒或聚(甲基苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-丙烯酸)乳胶粒。
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