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一种锂离子电池负极及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明属于锂离子二次电池领域，提供一种锂离子电池负极，包括负极集流体和涂敷和/或填充在负极集流体上的负极材料，所述负极材料包括碳材料和粘结剂，所述粘结剂包括疏水性高分子粘结剂和羧甲基纤维素钠，所述羧甲基纤维素钠的重均分子量10×105～12×105，取代度0.65～0.9，且其在负极材料中的质量百分含量为0.5～0.7wt％。使用该负极的锂离子二次电池解决了负极使用一种常用的重均分子量低于50×104的羧甲基纤维素钠(CMC)时，低温放电容量较低的缺陷，使电池的低温放电容量得到提高，另外，电池的高倍率放电性能也得到改善。

Description

一种锂离子电池负极及锂离子电池
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池负极，以及包含该负极的锂离子电池。
背景技术
羧甲基纤维素钠(CMC)是一种常用的亲水性高分子粘结剂，常常与锂离子电池常用的疏水性高分子粘结剂，例如丁苯橡胶(SBR)、聚四氟乙烯(PTFE)、丁腈橡胶(NBR)等组合使用。可以用作锂离子电池粘结剂的CMC有很多种，也就是说，可以用作锂离子电池粘结剂的CMC的分子量、分子结构均可以有很多种选择。然而，当重均分子量不大于5×105的CMC与疏水性高分子粘结剂组合用作锂离子电池负极粘结剂时，常存在如下问题：碳材料在负极浆料中的分散性降低，制成的负极片均匀性较差，从而使电池的低温放电性能较差。
发明内容
为了解决重均分子量不大于5×105的羧甲基纤维素钠(CMC)与疏水性高分子粘结剂组合使用时，电池的低温放电性能较差的技术问题，本发明首先提供一种锂离子电池负极，包括负极集流体和涂敷和/或填充在负极集流体上的负极材料，所述负极材料包括碳材料和粘结剂，所述粘结剂包括疏水性高分子粘结剂和羧甲基纤维素钠，所述羧甲基纤维素钠的重均分子量10×105～12×105，取代度0.65～0.9，且其在负极材料中的质量百分含量为0.5～0.7wt％。
为了解决重均分子量不大于5×105的羧甲基纤维素钠(CMC)与疏水性高分子粘结剂组合使用时，电池的低温放电性能较差的技术问题，本发明进而提供一种锂离子电池，包括电池壳体、电极组和电解液，电极组和电解液密封在电池壳体内，电极组包括依次卷绕或叠置的正极、隔膜和负极，所述负极采用根据本发明所述的锂离子电池负极。
本发明的技术方案是：选用重均分子量10×105～12×105，取代度0.65～0.9的羧甲基纤维素钠(CMC)作为锂离子电池负极粘结剂之一，且这种羧甲基纤维素钠(CMC)在负极材料中的质量百分含量为0.5～0.7wt％。
本发明采用上述技术方案解决了现有技术中使用重均分子量不大于5×105的羧甲基纤维素钠(CMC)作为锂离子电池负极粘结剂配制负极浆料时，碳材料在负极浆料中的分散性较差，使制成的负极片的均匀性较差，从而使电池的低温放电性能较差的技术问题，使电池在-30℃～0℃时的低温放电性能较使用重均分子量不大于5×105的羧甲基纤维素钠(CMC)时至少提高20mAh。另外，常温下电池高倍率放电容量(大于1C放电测试测得)也较使用重均分子量不大于5×105的羧甲基纤维素钠(CMC)时至少提高24mAh。
具体实施方式
下面详细说明本发明。
本发明首先提供一种锂离子电池负极，包括负极集流体和涂敷和/或填充在负极集流体上的负极材料，所述负极材料包括碳材料和粘结剂，所述粘结剂包括疏水性高分子粘结剂和羧甲基纤维素钠，所述羧甲基纤维素钠的重均分子量10×105～12×105，取代度0.65～0.9，且其在负极材料中的质量百分含量为0.5～0.7wt％。
羧甲基纤维素钠的取代度是指平均每个失水葡萄糖单元上被羧甲基取代的羟基数目。
本发明具体实施方式选用重均分子量10×105～12×105，取代度0.65～0.9的羧甲基纤维素钠(CMC)，且这种羧甲基纤维素钠在负极材料中的质量百分含量为0.5～0.7wt％。若这种CMC在负极材料中的质量百分含量低于0.5wt％，则所配成的负极浆料的粘度不够，负极材料在负极集流体上的附着力较低，电池使用过程中容易掉料；高于0.7wt％，则起不到改善碳材料颗粒在负极浆料中分散性较差的作用。优选的方案是：所述羧甲基纤维素钠在负极材料中的质量百分含量为0.5～0.7wt％，且羧甲基纤维素钠在负极材料中的质量百分含量与所述疏水性高分子粘结剂在负极材料中的质量百分含量之比为0.2～0.4。这样，制成的电池的低温放电性能更好。疏水性高分子粘结剂的选择没有特殊要求，可选用锂离子电池中常用的疏水性高分子粘结剂，例如丁苯橡胶(SBR)、聚四氟乙烯(PTFE)、丁腈橡胶(NBR)、聚偏氟乙烯(PVDF)等，优选锂离子电池中常用的丁苯橡胶(sBR)粘结剂。更优选丁苯橡胶(SBR)与重均分子量10×105～12×105、取代度0.65～0.9的羧甲基纤维素钠以质量比0.2～0.4(即SBR占负极材料总质量的质量百分含量与CMC占负极材料总质量的质量百分含量之比)混合使用作为锂离子电池负极粘结剂，且羧甲基纤维素钠在负极材料中的质量百分含量为0.5～0.7wt％，这样，在改善电池的低温放电性能的同时，提高了电池的高倍率放电性能。
根据本领域公知常识，锂离子电池负极上碳材料的作用是可嵌入-脱出Li+的负极活性物质，其选择没有特殊要求，可选的例子包括天然石墨、人造石墨、中间相碳微球(MCMB)、石油焦炭、碳纤维、裂解聚合物等。碳材料的颗粒的平均粒径(或称粒度)没有特殊要求，可以根据本领域公知技术进行选择，例如，优选400目以上。碳材料的重量占负极材料总重量的百分含量也没有特殊要求，可以根据本领域公知技术进行选择，例如，优选不低于90wt％，这样，电池的实际放电容量较高。
根据本发明具体实施方式的一种锂离子电池，包括电池壳体、电极组和电解液，电极组和电解液密封在电池壳体内，电极组包括依次卷绕或叠置的正极、隔膜和负极，所述负极采用本发明具体实施方式所述的锂离子电池负极。
根据本发明具体实施方式的锂离子电池的正极活性物质的选择、正极导电剂和粘结剂的选择、正极片的制备、电解液的配方以及电池的制备等均没有特殊要求，可以按照本领域现有技术进行选择，在此不再赘述。
实施例1
1.锂离子电池负极片的制备：
将质量比P15B-CH∶AQUD4020∶丁苯橡胶(SBR)∶H2O＝100∶0.6∶2.5∶110混合上述各组分，25℃下以700rpm的搅拌速率搅拌2.5h，配成锂离子电池负极浆料。
其中，P15B-CH是导电剂石墨的商品型号(平均粒径均为19.51μm的天然石墨、人造石墨按质量比1∶1混合成的混合石墨，日本炭素公司生产)，AQUD4020是羧甲基纤维素钠(CMC)的商品型号(Hercules公司生产)，其重均分子量11.5×105，取代度0.7。
然后，将得到的负极浆料涂布在8μm厚的铜箔上，90℃干燥10min，然后用压片机压片，最后切片，得到长×宽×厚＝55cm×3.5cm×110μm的锂离子电池负极片。
2.锂离子电池正极片的制备：
按照质量比LiCoO2(电池级，比亚迪生产，型号CP02)∶乙炔黑A(商品型号KS6，Timcal公司)∶乙炔黑B(SUPER-P，Timcal公司)∶PVDF(商品型号9100，吴羽化学公司)∶N-甲基吡咯烷酮(NMP)＝100∶2∶3∶3.5∶110配制正极浆料，搅拌均匀后涂在12μm厚的铝箔上，然后100℃干燥10min，然后用压片机压片，最后切片，得到长×宽×高＝55cm×3.5cm×100μm的锂离子电池正极片。
3.锂离子电池的制备：
将上述步骤制得的锂离子电池正极片、负极片与厚25μm的聚丙烯膜隔膜按照正极片、隔膜、负极片的次序依次叠放，然后卷绕，制成锂离子电池的极芯。将该极芯放入高50mm、厚5mm、宽34mm的钢制方型锂离子电池外壳中，然后注入3.8g电解液，最后密封电池外壳，制成LP053450AR0U型方型锂离子电池。电解液的成分是：1mol/L的LiPF6(电解质盐)溶于按照体积比碳酸乙烯酯(EC)∶碳酸二甲酯(DMC)＝1∶1混合而成的混合溶剂中。
得到的锂离子电池的设计容量(即理论放电容量)C＝720mAh。电池常温下以0.5C放电进行放电容量测试得到的放电容量为常温实际放电容量。测得的电池常温实际放电容量为753mAh。
然后对100个这样的电池分别以不同倍率放电进行放电容量测试，和不同温度下以0.5C放电的放电容量测试，结果分别如下表1和下表2所示。表中的测试结果均为100个测试数据的算术平均值。
对比例1
按照实施例1中的方法，不同的是锂离子电池负极浆料的配方不同。本对比例的锂离子电池负极浆料的配方是质量比P15B-CH∶BVH8∶SBR∶H2O＝100∶1.5∶2.5∶110。
其中，BVH8是羧甲基纤维素钠(CMC)的商品型号(Hercules公司生产)，其重均分子量5×105，取代度0.9。
得到的锂离子电池的设计容量(即理论放电容量)C＝720mAh。电池常温下以0.5C放电进行放电容量测试得到的放电容量为常温实际放电容量。测得的电池常温实际放电容量为734mAh。
然后对100个这样的电池分别以不同倍率放电进行放电容量测试，和不同温度下以0.5C放电的放电容量测试，结果分别如下表1和下表2所示。表中的测试结果均为100个测试数据的算术平均值。
表1常温下实施例和对比例的电池的不同倍率放电容量测试结果
表2常温下实施例和对比例的电池的不同倍率放电容量测试结果
Figure G2009100504657D00062
表3不同温度下实施例和对比例的电池0.5C放电容量测试结果
表4不同温度下实施例和对比例的电池0.5C放电容量测试结果比较
Figure G2009100504657D00071
比较实施例和对比例的电池性能测试结果可以看出：
1.实施例和对比例的电池常温设计容量相同，但实施例的电池常温实际放电容量比对比例的电池的常温放电容量高约10mAh。
2.表1和表2的结果表明，常温下分别以1C、2C、3C放电时，实施例电池的放电容量及其与电池实际放电容量(常温下0.5C放电测试得到)的比值均高于对比例，说明实施例的电池在常温下的高倍率放电(不小于1C放电)性能好与对比例的电池。
3.表3和表4的结果表明，0℃、-10℃、-20℃、-30℃下实施例的电池的放电容量(以0.5C放电进行测试)及其与电池常温放电容量(25℃，0.5C放电)的比值均高于对比例，说明实施例的电池的低温放电性能好与对比例。
表5：本发明实施例所用试剂和原料
化学试剂/原料 纯度/型号 来源
LiCoO2 电池级，CP02 比亚迪深圳材料工厂
石墨 电池级，P15B-CH 日本炭素公司
羧甲基纤维素钠(CMC) 电池级，BVH8 Hercules公司
羧甲基纤维素钠(CMC) 电池级，AQUD4020  Hercules公司
丁苯橡胶(SBR) 电池级，SD516 上海高桥BASF
 N-甲基吡咯烷酮(NMP) 优级 安徽海丰
乙炔黑A  KS6  Timcal公司
乙炔黑B  Supper-P  Timcal公司
PVDF  9100 吴羽化学
表6：本发明实施例所用各种测试方法及仪器
仪器名称 产地、型号
BK电池测试柜 广州擎天，6016
搅拌机 上海Fluko，Eumix R30

Claims (5)

1.一种锂离子电池负极，包括负极集流体和涂敷和/或填充在负极集流体上的负极材料，所述负极材料包括碳材料和粘结剂，所述粘结剂包括疏水性高分子粘结剂和羧甲基纤维素钠，其特征在于，所述羧甲基纤维素钠的重均分子量10×105～12×105，取代度0.65～0.9，且其在负极材料中的质量百分含量为0.5～0.7wt％。
2.根据权利要求1的锂离子电池负极，其特征在于，所述羧甲基纤维素钠占所述负极材料总质量的质量百分含量与疏水性高分子粘结剂占所述负极材料总质量的质量百分含量之比为0.2～0.4。
3.根据权利要求1的锂离子电池负极，其特征在于，所述疏水性高分子粘结剂包括丁苯橡胶。
4.根据权利要求1的锂离子电池负极，其特征在于，以所述负极材料的总重量计，碳材料占负极材料的总质量的质量百分含量不低于90wt％。
5.一种锂离子电池，包括电池壳体、电极组和电解液，电极组和电解液密封在电池壳体内，电极组包括依次卷绕或叠置的正极、隔膜和负极，其特征在于，所述负极采用权利要求1～4任意一项所述的锂离子电池负极。
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