CN101850256A - 核-壳结构的钇锑基复合磁性颗粒光催化剂制备方法 - Google Patents
核-壳结构的钇锑基复合磁性颗粒光催化剂制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
核-壳结构的催化材料磁性颗粒核-Y3-xYbxSbO7和磁性颗粒核-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备方法，采用脉冲激光溅射沉积的方法：a.靶材制备：采用固相烧结的方法制备Y3-xYbxSbO7和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材；b.选取衬底：选用铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO作为衬底；c.采用脉冲激光溅射沉积，激光主波长为248nm，激光功率密度为2～3J/cm2，以氮气为保护气氛，在γ-Fe2O3、SiO2或MnO衬底上沉积厚度不同的膜，将上述膜分别于氮气或在氩气中在1340±10℃和1340±10℃温度下处理60±10min，使之晶化而得到所需的磁性复合催化材料，包括制备Y3-xYbxSbO7与Y3-xGaxSbO7。
Description
技术领域
本发明涉及一种新型光催化剂的制备，尤其粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)、Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)及“磁性颗粒核-光催化剂壳”结构的γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、γ-Fe2O3-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)、SiO2-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)、MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)、MnO-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备。
背景技术
水中有毒难降解性有机物(PTS)的处理一直是水处理领域中的难点、热点课题。PTS有对人体及生态环境风险高等特点，因此，发达国家对这类污染物均有严格的控制标准。由于常规生化处理方法对这类物质的去除效果差(或基本无处理效果)，必须采用特殊处理单元过程对其有针对性的去除。因此，水中难降解性有机物的新型处理技术的开发研究成为目前国际环境工程领域的热点和前沿课题。
半导体(典型的如TiO2)光催化法就是世界各国学者公认的处理水中难降解性有机物最有效、最有市场前景的技术，目前，提高光催化剂的光利用率主要有两个方向。一是二氧化钛可见光化，如N、S、C等非金属元素部分取代二氧化钛中的氧元素，能够降低光催化材料的带隙能，扩展了其光响应范围，在一定程度上提高了光量子效率；二是研究开发高效的可见光催化剂。近年来，研究者们开展了探索新型可见光光催化剂的研究工作，取得了丰硕成果：Bi12GeO20粉末能有效降解甲基橙等有机物；采用Co3O4/BiVO4可以降解苯酚；采用Ta3N5粒子可以降解亚甲基蓝染料；采用Na2Ta2O6可以降解刚果红溶液；采用Ga2BiTaO7可以降解亚甲基蓝染料。付希贤研制了钙钛矿型复合氧化物LaFeO3、LaFe1-xCuxO3等，结果表明LaFeO3、LaFe1-xCuxO3(x＝0.02、0.05)具有较小的带隙，可以有效利用可见光对水相中的有机物进行光催化降解。邹志刚等人成功地合成了CaBi2O4等能利用可见光有效地降解水和空气中的甲醛、乙醛、亚甲基蓝和H2S等有害物的新型光催化材料。朱永法、赵进才等利用自制的新型材料(如Bi2WO6等)快速有效地降解了水相中罗丹明B，其效果较传统方法有大幅度的提高。本课题组首次成功制备了In2BiTaO7粉体光催化降解水体中亚甲基蓝染料，135分钟后亚甲基蓝被完全降解，总有机碳(TOC)去除率为100％。因此，扩大光催化材料的光响应范围是提高光催化量子效率的一个有效方法。目前所报道的可见光光催化材料多是粉未状，在悬浮体系中有很好的光催化活性，因此开发新型的粉末状光催化材料及其制备技术去除水体中的有机污染物不但能产生显著的经济效益，而且还能产生巨大的环境效益和社会效益。
发明内容
本发明的目的是：提出一种核-壳结构的粉末催化材料磁性颗粒核-Y3-xYbxSbO7和磁性颗粒核-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)制备方法。即γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)制备工艺。
本发明的技术方案是：核-壳结构的催化材料磁性颗粒核-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和磁性颗粒核-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备方法：其特征是
采用脉冲激光溅射沉积的方法：
a.靶材制备：以固相烧结的方法制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材，靶材直径为10mm，厚度为2mm；
b.选取衬底：选用铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO作为衬底；
c.采用脉冲激光溅射沉积，激光主波长为248nm，激光功率密度为2～3J/cm2，以氮气为保护气氛，氮气和氧气(纯度为99.99％)的压力为8～10Pa，沉积室内初始压力为6×10-5Pa～2×10-3Pa，靶材至衬底的距离为3～7厘米，衬底的温度为300～700℃，分别溅射Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)靶材和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材至铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO衬底表面，在γ-Fe2O3、SiO2或MnO反铁磁性颗粒衬底上沉积厚度不同的膜，薄膜沉积时间为90～120分钟，将上述六种膜分别于氮气或在氩气中在1340±10℃和1340±10℃温度下处理60±10min，使之晶化而得到所需的磁性复合催化材料γ-Fe2O3-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)、γ-Fe2O3-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)、SiO2-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)、SiO2-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)、MnO-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)或MnO-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)。
或采用多靶磁控溅射沉积的方法：
a.靶材制备：准备纯金属Yb或Ga与Sb和Y金属靶材，靶材直径为5～6厘米；
b.选取衬底：选用铁磁性颗粒γ-Fe2O3、、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO作为衬底；
c.采用多靶磁控溅射，溅射功率为60～200W，以氩气为保护气氛，氩气和氧气(纯度为99.99％)的压力为4～32mTorr，氧气的流量比(O2/(O2+Ar))为30％～50％，沉积室内初始压力为3.3×10-6Torr～1×10-5Torr，靶材至衬底的距离为4～15厘米，衬底的温度为0～400℃，薄膜沉积速率为1～2nm/min；
在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Yb和Sb靶材至铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将上述三种膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的光催化剂核壳结构γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)或MnO-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)。
在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Ga和Sb靶材至铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将上述三种膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)或MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)。
2、粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备方法：其特征是(1)粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)或Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备：采用高温固相烧结的方法制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)或Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)光催化粉末材料；以纯度为99.99％的Y2O3、Yb2O3和Sb2O5或Y2O3、Ga2O3和Sb2O5为原材料，将Y、Yb和Sb或Y、Ga和Sb以所述分子式的原子比的Y2O3、Yb2O3和Sb2O5或Y2O3、Ga2O3和Sb2O5充分混合，然后在球磨机中研磨，粉末的粒径达到1.4-1.8微米，在200±40℃烘干4±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制。将炉温升至700±20℃，保温8±2小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.3-1.6微米，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，最高炉温为730±20℃，保温6±1小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.2-1.5微米，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，升温条件如下：
a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480-800min；e.由730℃升温至1340±50℃，升温时间为50±10min；f.在1340±50℃保温3800±400min，炉冷。
粉末压片经最高温度1340±50℃保温3800±400min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.06-0.32微米，最终制备成功纯净的Y3-xYbxSbO7或Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)粉末光催化材料；
(2)采用溶胶-凝胶法制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)或Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)：利用改进的Sol-Gel方法，采用有机金属前驱物，制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)。前驱体乙酸镱(Yb(CH3CO2)3)或乙酸镓(Ga(CH3CO2)3)与乙酸钇水合物(Y(CH3CO2)3·xH2O)和氯化锑(SbCl5)溶于异丙醇中，且以Y、Yb和Sb或Y、Ga和Sb以所述分子式的原子比，利用上述前驱体按照分段式溶胶-凝胶制备方法，制备混合氧化物，然后在200±30℃烘干3±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制，升温条件如下：a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480-800min；e.由730℃升温至1050±30℃，升温时间为20±10min；f.在1050±30℃保温2200±400min，炉冷。粉末压片经最高温度1050±30℃保温2200±400min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.04-0.20微米，最终制备成功纯净的Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)粉末光催化材料。
本发明的有益效果是：通过物理方法或溶胶-凝胶方法成功制备了粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)，同时制备了新型“磁性颗粒核-光催化剂壳”结构的γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)、MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)。并对其进行了一系列表征，研究了上述新型光催化材料在可见光或紫外光照射下降解被污染水体中有机污染物的效率及降解机理，研究在可见光或紫外光照射下分解水制取氢气的效率和光学活性，通过磁场-光催化反应系统，促进了复合磁性光催化材料在有机物废水中的梯度分布，同时也促进了磁性复合光催化材料的均匀分布，进而促进了光源和有机污染物的充分接触，极大地提高了有机污染物的降解效率。
附图说明
图1A为Y2YbSbO7的XRD图谱，图1B.为Y2GaSbO7的XRD图谱。
图2为Y2YbSbO7的实测XRD数据与模拟XRD数据的Rietveld软件结构精修图谱(-：XRD实验数据；...：XRD模拟数据；---：XRD实验数据与模拟数据的差值；|：观测到的反射位置)。
图3为Y2GaSbO7的实测XRD数据与模拟XRD数据的Rietveld软件结构精修图谱(-：XRD实验数据；...：XRD模拟数据；---：XRD实验数据与模拟数据的差值；|：观测到的反射位置)。
图4为Y2YbSbO7和Y2GaSbO7的漫反射吸收图谱。
图5为针对Y2YbSbO7和Y2GaSbO7，(αhv)2和hv关系图谱。
图6为可见光照射下，以Y2YbSbO7和Y2GaSbO7为催化剂降解罗丹明B所获得的吸光度与入射光波长关系图谱。
图7为在可见光照射下，以Y2YbSbO7和Y2GaSbO7为催化剂降解罗丹明B所获得的罗丹明B浓度和入射光照射时间关系图谱。
图8为可见光照射下以Y2YbSbO7和Y2GaSbO7为催化剂降解罗丹明B所获得的一级动力学曲线。
图9为可见光照射下，以Y2YbSbO7和Y2GaSbO7为催化剂降解罗丹明B所获得的CO2产率。
图10为可见光照射下，以Y2YbSbO7和Y2GaSbO7为催化剂降解罗丹明B时，总有机碳TOC与入射光照射时间关系图谱。
图11为Y2YbSbO7和Y2GaSbO7的能带结构图。
具体实施方式
粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)；此外，新型“磁性颗粒核-光催化剂壳”结构的γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)、MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)。
(1)制备能够在可见光波段或紫外光波段响应的新型光催化剂Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)、Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)；制备能够在可见光波段或紫外光波段响应的新型“磁性颗粒核-光催化剂壳”结构的γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)、MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)。采用紫外-可见分光光度计和紫外-可见漫反射光谱仪对上述制备的新型催化剂在可见光(或紫外光)照射下产生的吸收谱进行了测定，表征了其光吸收性质。测定了上述新型催化剂X射线光电子能谱(XPS)，探讨了上述新型催化剂表面的电子层结构特征及在磁场作用下催化剂晶体内电子和空穴的输运机制，分析了磁性颗粒表面负载的催化剂各微区元素组成，并结合理论计算结果分析了上述新型催化剂的能级结构及电子态密度。
(2)采用X射线衍射仪(XRD)对上述新型催化剂进行了物相分析；采用透射电镜(TEM)分析了上述新型催化剂的微观结构特征；利用扫描电镜(SEM)对上述新型催化剂进行了组织形貌分析，并结合扫描电镜能谱(SEM-EDS)和X射线光电子能谱(XPS)测定了它们的成分组成，揭示了新型催化剂表面的电子层结构特征。深层次揭示了新型光催化剂的微观结构对光催化降解有机污染物效率的影响规律。
在可见光(或紫外光)照射下降解水体内染料、阿特拉津或五氯苯酚等难降解有机污染物的过程中，通过液相色谱/质谱(LC/MS)联用仪及离子色谱仪，测试跟踪了降解上述有机污染物过程中的中间产物和最终产物，获得了在新型核-壳磁性复合催化剂颗粒作用下，在可见光(或紫外光)照射下降解水体内多种有机污染物的可能途径，揭示了水体内染料、阿特拉津或五氯苯酚等有机污染物的降解机制。
采用单波长可见光(或紫外光)照射水体内染料、阿特拉津或五氯苯酚等有机污染物，通过试验研究结果及理论计算成功推导出参与光催化降解反应的光生电荷(光生电子或者光生空穴)数量，进而推导出参与反应的可见光(或紫外光)光子数，结合计算出的入射光总光子数，最终得出在单波长可见光(或紫外光)作用下降解水体中染料、阿特拉津或五氯苯酚等有机污染物的光量子效率。
表1Y2YbSbO7的原子结构参数
表2Y2GaSbO7的原子结构参数
具体实施方式
1.粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备工艺路线如下：
(1)粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)的制备：采用高温固相烧结的方法制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)光催化粉末材料。以纯度为99.99％的Y2O3、Yb2O3和Sb2O5为原材料，将Y、Yb、Sb以所述分子式的原子比的Y2O3、Yb2O3和Sb2O5充分混合，然后在球磨机中研磨，粉末的粒径达到1.4-1.8微米，在200±40℃烘干4±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制。将炉温升至700±20℃，保温8±2小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.3-1.6微米，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，最高炉温为730±20℃，保温6±1小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.2-1.5微米(颗粒细一些当然更好)，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，升温条件如下：
a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480-800min；e.由730℃升温至1340±50℃，升温时间为50±10min；f.在1340±50℃保温3800±400min，炉冷。上述温控范围均可。
粉末压片经最高温度1340±50℃保温3800±400min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.06-0.32微米，最终制备成功纯净的Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)粉末光催化材料。
(2)粉末催化材料Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备：采用高温固相烧结的方法制备Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)光催化粉末材料。以纯度为99.99％的Y2O3、Ga2O3和Sb2O5为原材料，将Y、Ga、Sb以所述分子式的原子比的Y2O3、Ga2O3和Sb2O5充分混合，然后在球磨机中研磨，粉末的粒径达到1.4-1.8微米，在200±40℃烘干4±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制。将炉温升至700±20℃，保温8±2小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.3-1.6微米，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，最高炉温为730±20℃，保温6±1小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.2-1.5米，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，升温条件如下：
a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480-800min；e.由730℃升温至1340±50℃，升温时间为50±10min；f.在1340±50℃保温3900±400min，炉冷。
粉末压片经最高温度1340±50℃保温3900±400min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.06-0.31微米，最终制备成功纯净的Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)粉末光催化材料。
(3)采用溶胶-凝胶法制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)：改变由Garz-Tovar et al采用的Sol-Gel方法，采用有机金属前驱物，制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)。购买前驱体乙酸镱(Yb(CH3CO2)3)、乙酸镓(Ga(CH3CO2)3)、乙酸钇水合物(Y(CH3CO2)3·xH2O)、氯化锑(SbCl5)溶于异丙醇中，利用上述前驱体按照分段式溶胶-凝胶制备方法，制备混合氧化物，然后在200±30℃烘干3±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制，升温条件如下：
a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480-800min；e.由730℃升温至1050±30℃，升温时间为20±10min；f.在1050±30℃保温2200±400min，炉冷。粉末压片经最高温度1050±30℃保温2200±400min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.04-0.20微米，最终制备成功纯净的Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)粉末光催化材料。
以上实施例中，x＝0.5或x＝0.65或x＝1均可。
2.“磁性颗粒核-光催化剂壳”结构的磁性复合催化材料的制备工艺路线如下：
(1)γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)和γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)的制备：
采用脉冲激光溅射沉积的方法：
a.靶材制备：通过上述固相烧结的方法制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)靶材和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材，靶材直径为10mm，厚度为2mm；
b.选取衬底：选用铁磁性颗粒γ-Fe2O3作为衬底；
c.采用脉冲激光溅射沉积仪，激光主波长为248nm，激光功率密度为2～3J/cm2，以氮气为保护气氛，氮气和氧气(纯度为99.99％)的压力为8～10Pa，沉积室内初始压力为6×10-5Pa～2×10-3Pa，靶材至衬底的距离为3～7厘米，衬底的温度为300～700℃，分别溅射Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)靶材和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材至γ-Fe2O3衬底表面，在γ-Fe2O3衬底上沉积厚度不同的膜，薄膜沉积时间为90～120分钟，将上述两种膜分别于氮气或在氩气中在1340±10℃和1340±10℃温度下处理60±10min，使之晶化而得到所需的磁性复合催化材料γ-Fe2O3-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和γ-Fe2O3-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)。
采用多靶磁控溅射沉积的方法：
a.靶材制备：准备纯金属Yb、Ga、Sb、Y金属靶材，靶材直径为5～6厘米；
b.选取衬底：选用铁磁性颗粒γ-Fe2O3作为衬底；
c.采用多靶磁控溅射仪，溅射功率为60～200W，以氩气为保护气氛，氩气和氧气(纯度为99.99％)的压力为4～32mTorr，氧气的流量比(O2/(O2+Ar))为30％～50％，沉积室内初始压力为3.3×10-6Torr～1×10-5Torr，靶材至衬底的距离为4～15厘米，衬底的温度为0～400℃，薄膜沉积速率为1～2nm/min。在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Yb和Sb靶材至γ-Fe2O3衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将此膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)；在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Ga和Sb靶材至γ-Fe2O3衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将此膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)。
(2)SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)和SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)的制备：
采用脉冲激光溅射沉积的方法：
a.靶材制备：通过上述固相烧结的方法制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)靶材和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材，靶材直径为10mm，厚度为2mm；
b.选取衬底：选用顺磁性颗粒SiO2作为衬底；
c.采用脉冲激光溅射沉积仪，激光主波长为248nm，激光功率密度为2～3J/cm2，以氮气为保护气氛，氮气和氧气(纯度为99.99％)的压力为8～10Pa，沉积室内初始压力为6×10-5Pa～2×10-3Pa，靶材至衬底的距离为3～7厘米，衬底的温度为300～700℃，分别溅射Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)靶材和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材至SiO2衬底表面，在SiO2衬底上沉积厚度不同的膜，薄膜沉积时间为90～120分钟，将上述两种膜分别于氮气或在氩气中均在1340±10℃和1340±10℃温度下处理60±10min，使之晶化而得到所需的磁性复合催化材料SiO2-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和SiO2-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)。
采用多靶磁控溅射沉积的方法：
a.靶材制备：准备纯金属Yb、Ga、Sb、Y金属靶材，靶材直径为5～6厘米；
b.选取衬底：选用顺磁性颗粒SiO2作为衬底；
c.采用多靶磁控溅射仪，溅射功率为60～200W，以氩气为保护气氛，氩气和氧气(纯度为99.99％)的压力为4～32mTorr，氧气的流量比(O2/(O2+Ar))为30％～50％，沉积室内初始压力为3.3×10-6Torr～1×10-5Torr，靶材至衬底的距离为4～15厘米，衬底的温度为0～400℃，薄膜沉积速率为1～2nm/min。在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Yb和Sb靶材至SiO2衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将此膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)；在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Ga和Sb靶材至SiO2衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将此膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的SiO2(顺磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)。
(3)MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)的制备：
采用脉冲激光溅射沉积的方法：
a.靶材制备：通过上述固相烧结的方法制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)靶材和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材，靶材直径为10mm，厚度为2mm；
b.选取衬底：选用反铁磁性颗粒MnO作为衬底；
c.采用脉冲激光溅射沉积仪，激光主波长为248nm，激光功率密度为2～3J/cm2，以氮气为保护气氛，氮气和氧气(纯度为99.99％)的压力为8～10Pa，沉积室内初始压力为6×10-5Pa～2×10-3Pa，靶材至衬底的距离为3～7厘米，衬底的温度为300～700℃，分别溅射Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)靶材和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材至MnO衬底表面，在MnO颗粒衬底上沉积厚度不同的膜，薄膜沉积时间为90～120分钟，将上述两种膜分别于氮气或在氩气中在1340±10℃和1340±10℃温度下处理60±10min，使之晶化而得到所需的磁性复合催化材料MnO-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和MnO-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)。
采用多靶磁控溅射沉积的方法：
a.靶材制备：准备纯金属Yb、Ga、Sb、Y金属靶材，靶材直径为5～6厘米；
b.选取衬底：选用反铁磁性颗粒MnO作为衬底；
c.采用多靶磁控溅射仪，溅射功率为60～200W，以氩气为保护气氛，氩气和氧气(纯度为99.99％)的压力为4～32mTorr，氧气的流量比(O2/(O2+Ar))为30％～50％，沉积室内初始压力为3.3×10-6Torr～1×10-5Torr，靶材至衬底的距离为4～15厘米，衬底的温度为0～400℃，薄膜沉积速率为1～2nm/min。在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Yb和Sb靶材至MnO颗粒衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将此膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)；在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Ga和Sb靶材至MnO衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将此膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的MnO(反铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)。
3.磁场-光催化反应系统的建立方法
建立磁场-光催化反应系统，成功制作了磁场强度可调式交变磁场发生器，磁场强度量程为0.05～1.5T(特斯拉)。光源为300W氙灯和400W高压汞灯。通过磁场装置和光催化材料构成的反应系统降解废水，采用γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)作为催化剂，或采用γ-Fe2O3-Y2GaSbO7、SiO2-Y2GaSbO7、MnO-Y2GaSbO7，上述三种磁性复合光催化材料的体积百分比各占三分之一，上述三种磁性复合催化剂颗粒在水溶液中呈梯度分布，并且可使其均匀分布在水溶液内上、中、下三层，采用截止滤光片(λ＞420nm)，并同时采用充氧曝气。整个光照反应在密闭不透光的环境下进行。
选择水中典型难降解有机物五氯酚Pentachlorophenol、染料和阿特拉津Atrazine作为目标降解物。通过磁场控制复合磁性颗粒在含有有机物的水溶液中呈梯度分布，利用不同磁性(铁磁性、顺磁性和反铁磁性)的磁性颗粒核包覆光催化剂，这些磁性复合催化材料在定向磁场作用下可以促进同类磁性颗粒的混合，避免颗粒团聚，使其完全均匀地分散在水溶液中从而使磁性复合催化材料均匀分布在水溶液内上、中、下三层。还可根据需要灵活施加静磁场与交变磁场，可以在很大的长度和成分范围内方便地调整强磁性与弱磁性颗粒的分布，进而使磁性颗粒表面包覆的光催化剂能够与有机污染物及光源充分接触，在可见光(或紫外光)照射下有机污染物能够被高效率地降解。选用铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2和反铁磁性颗粒MnO作为载体，通过多靶磁控溅射沉积法或脉冲激光溅射沉积法负载新型催化剂，制备易回收且高效的磁性复合光催化材料，探索了磁性复合光催化材料在磁场作用下梯度分布特性，并探讨了磁场-磁性颗粒负载新型催化剂-可见光(或紫外光)一体化技术降解有机污染物的协同效应、影响因素与降解机理。
核-壳结构催化材料的应用，还在于通过Y2YbSbO7或Y2GaSbO7粉末为催化剂，或分别负载Pt，NiO和RuO2辅助催化剂，光源为氙灯或高压汞灯，在密闭的由多个阀门控制的玻璃管路内部照明反应器内进行分解水制取氢气。
4.Y2YbSbO7和Y2GaSbO7的性能表征
通过XRD、XPS结果得知Y2YbSbO7和Y2GaSbO7皆为单相，且实验原始材料高度纯净，无任何杂质相。
通过X射线荧光光谱仪测定Y2YbSbO7的平均原子摩尔百分比为Y∶Yb∶Sb∶O＝2.00∶0.98∶1.01∶6.97。用Rietveld软件对Y2YbSbO7的XRD结果进行结构精修，结构精修因子RP值为RP＝10.09％。Y2YbSbO7的空间群为Fd-3m，结构为立方晶系，烧绿石结构，晶胞参数a为10.49977(8)
Y2YbSbO7各衍射峰的(222)、(400)、(440)、(622)、(444)、(800)、(662)、(840)、(844)等晶面指数被标定。Y2YbSbO7中各个原子的空间原子位置参数被确定(见表1)。采用紫外可见漫反射光谱仪对Y2YbSbO7在光的照射下产生的特征吸收边进行测定，获得Y2YbSbO7的带隙宽度为2.521eV，获得Y2YbSbO7的能带结构，导带由Y的4d轨道、Yb的4f轨道和Sb的5p轨道构成，价带由O的2p轨道构成。
通过X射线荧光光谱仪测定Y2GaSbO7的平均原子摩尔百分比为Y∶Ga∶Sb∶O＝2.00∶0.97∶1.02∶6.99。用Rietveld软件对Y2GaSbO7的XRD结果进行结构精修，结构精修因子RP值为RP＝12.36％。Y2GaSbO7的空间群为Fd-3m，结构为立方晶系，烧绿石结构，晶胞参数a为10.17981(1)Y2GaSbO7各衍射峰的(222)、(400)、(440)、(622)、(444)、(800)、(662)、(840)、(844)等晶面指数被标定。Y2GaSbO7中各个原子的空间原子位置参数被确定(见表2)。采用紫外可见漫反射光谱仪对Y2GaSbO7在光的照射下产生的特征吸收边进行测定，获得Y2GaSbO7的带隙宽度为3.322eV，获得Y2GaSbO7的能带结构，导带由Y的4d轨道、Ga的4p轨道和Sb的5p轨道构成，价带由O的2p轨道构成。
应用实例
1.采用Y2GaSbO7粉末降解废水中的五氯酚
将Y2GaSbO7粉末0.8g，放入300mL五氯酚水溶液中形成悬浮体系，五氯酚水溶液的初始浓度为0.1mmol L-1，初始pH值为7。选取300W的氙灯照射五氯酚溶液，配上截止滤光片(λ＞420nm)。实验过程中，用磁力搅拌器和充氧曝气的方式维持催化剂粉末呈悬浮状态。整个光照反应在密闭不透光的环境下进行。经400分钟，五氯酚的去除率为93.4％，光量子效率为0.33％，总有机碳TOC的去除率(矿化率)达89.1％。
2.采用Y2YbSbO7粉末降解废水中的五氯酚
将Y2YbSbO7粉末0.8g，放入300mL五氯酚水溶液中形成悬浮体系，五氯酚水溶液的初始浓度为0.1mmol L-1，初始pH值为7。选取300W的氙灯照射五氯酚溶液，配上截止滤光片(λ＞420nm)。实验过程中，用磁力搅拌器和充氧曝气的方式维持催化剂粉末呈悬浮状态。整个光照反应在密闭不透光的环境下进行。经400分钟，五氯酚的去除率为91.2％，光量子效率为0.30％，总有机碳TOC的去除率(矿化率)达88.6％。
3.采用γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)降解废水中的阿特拉津
利用自制的磁场-光催化反应系统，通过磁场强度可调式交变磁场发生器，磁场强度选取0.3～0.6T(特斯拉)。光源为300W氙灯。采用γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)作为催化剂，上述三种磁性复合光催化材料的体积百分比各占三分之一，选择水中典型难降解的阿特拉津作为目标降解物。当磁场强度为0.3～0.6特斯拉时，上述三种磁性复合催化剂颗粒在含有阿特拉津的水溶液中呈梯度分布，并且可使其均匀分布在水溶液内上、中、下三层。此时选择900mL阿特拉津水溶液，同时所有磁性颗粒表面涂覆的Y2GaSbO7重量接近2.4g，阿特拉津水溶液的初始浓度为0.1mmol L-1，初始pH值为7。选取300W的氙灯照射阿特拉津溶液，配上截止滤光片(λ＞420nm)。实验过程中，同样采用充氧曝气。整个光照反应在密闭不透光的环境下进行。最后灵活施加静磁场与交变磁场，可以使磁性颗粒表面包覆的光催化剂能够与有机污染物及光源充分接触，在可见光照射400分钟后，阿特拉津的去除率达到96.8％，光量子效率为0.33％，总有机碳TOC的去除率(矿化率)达93.2％。
4.采用γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)降解废水中的阿特拉津
利用自制的磁场-光催化反应系统，通过磁场强度可调式交变磁场发生器，磁场强度选取0.3～0.6T(特斯拉)。光源为300W氙灯。采用γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)作为催化剂，上述三种磁性复合光催化材料的体积百分比各占三分之一，选择水中典型难降解的阿特拉津作为目标降解物。当磁场强度为0.3～0.6特斯拉时，上述三种磁性复合催化剂颗粒在含有阿特拉津的水溶液中呈梯度分布，并且可使其均匀分布在水溶液内上、中、下三层。此时选择900mL阿特拉津水溶液，同时所有磁性颗粒表面涂覆的Y2YbSbO7重量接近2.4g，阿特拉津水溶液的初始浓度为0.1mmol L-1，初始pH值为7。选取300W的氙灯照射阿特拉津溶液，配上截止滤光片(λ＞420nm)。实验过程中，同样采用充氧曝气。整个光照反应在密闭不透光的环境下进行。最后灵活施加静磁场与交变磁场，可以使磁性颗粒表面包覆的光催化剂能够与有机污染物及光源充分接触，在可见光照射400分钟后，阿特拉津的去除率达到93.5％，光量子效率为0.31％，总有机碳TOC的去除率(矿化率)达90.4％。
5.采用γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)降解废水中的五氯酚
利用自制的磁场-光催化反应系统，通过磁场强度可调式交变磁场发生器，磁场强度选取0.3～0.6T(特斯拉)。光源为300W氙灯。采用γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y2GaSbO7(光催化剂壳)作为催化剂，上述三种磁性复合光催化材料的体积百分比各占三分之一，选择水中典型难降解的五氯酚作为目标降解物。当磁场强度为0.3～0.6特斯拉时，上述三种磁性复合催化剂颗粒在含有五氯酚的水溶液中呈梯度分布，并且可使其均匀分布在水溶液内上、中、下三层。此时选择900mL五氯酚水溶液，同时所有磁性颗粒表面涂覆的Y2GaSbO7重量接近2.4g，五氯酚水溶液的初始浓度为0.1mmol L-1，初始pH值为7。选取300W的氙灯照射五氯酚溶液，配上截止滤光片(λ＞420nm)。实验过程中，同样采用充氧曝气。整个光照反应在密闭不透光的环境下进行。最后灵活施加静磁场与交变磁场，可以使磁性颗粒表面包覆的光催化剂能够与有机污染物及光源充分接触，在可见光照射400分钟后，五氯酚的去除率达到96.7％，光量子效率为0.35％，总有机碳TOC的去除率(矿化率)达93.4％。
6.采用γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)降解废水中的五氯酚
利用自制的磁场-光催化反应系统，通过磁场强度可调式交变磁场发生器，磁场强度选取0.3～0.6T(特斯拉)。光源为300W氙灯。采用γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)、SiO2(顺磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)和MnO(反铁磁性颗粒核)-Y2YbSbO7(光催化剂壳)作为催化剂，上述三种磁性复合光催化材料的体积百分比各占三分之一，选择水中典型难降解的五氯酚作为目标降解物。当磁场强度为0.3～0.6特斯拉时，上述三种磁性复合催化剂颗粒在含有五氯酚的水溶液中呈梯度分布，并且可使其均匀分布在水溶液内上、中、下三层。此时选择900mL五氯酚水溶液，同时所有磁性颗粒表面涂覆的Y2YbSbO7重量接近2.4g，五氯酚水溶液的初始浓度为0.1mmol L-1，初始pH值为7。选取300W的氙灯照射五氯酚溶液，配上截止滤光片(λ＞420nm)。实验过程中，同样采用充氧曝气。整个光照反应在密闭不透光的环境下进行。最后灵活施加静磁场与交变磁场，可以使磁性颗粒表面包覆的光催化剂能够与有机污染物及光源充分接触，在可见光照射400分钟后，五氯酚的去除率达到94.3％，光量子效率为0.32％，总有机碳TOC的去除率(矿化率)达91.5％。
7.采用Y2GaSbO7分解水制取氢气
在密闭的由多个阀门控制的玻璃管路内部照明反应器内进行分解水制取氢气实验，照射光源采用300W的氙灯(入射光通量为4.513×10-6Einstein L-1s-1，420nm截止滤光片)或400W(入射光通量为6.013×10-6Einstein L-1s-1，390nm截止滤光片)的高压汞灯，在300mL纯水中放入Y2GaSbO7粉末0.8g。溢出的氢气产率采用带有TCD的气相色谱-质谱联用仪测定，该气相色谱-质谱联用仪和密闭环路内部照明反应器相连。在反应之前密闭环路内部照明反应器内各种气体被去除，氩气被充入该反应器，直到反应器内的氧气和氮气被完全去除。在氙灯照射下24小时后，氢气的产量为762.4微摩尔，氧气的产量为378.5微摩尔；在高压汞灯照射下24小时后，氢气的产量为2148.8微摩尔，氧气的产量为1069.2微摩尔。
以Y2GaSbO7粉末为催化剂，分别负载Pt，NiO和RuO2辅助催化剂分解水制取氢气，入射光主波长为λ＝360nm，催化剂0.8g，纯水300mL，50mL CH3OH，光源为400W高压汞灯，以0.2wt％-Pt/Y2GaSbO7为复合催化剂，24小时后氢气的产量为5.46mmol；以1.0wt％-NiO/Y2GaSbO7为复合催化剂，24小时后氢气的产量为4.12mmol；以1.0wt％-RuO2/Y2GaSbO7为复合催化剂，24小时后氢气的产量为3.18mmol。
8.采用Y2YbSbO7分解水制取氢气
在密闭的由多个阀门控制的玻璃管路内部照明反应器内进行分解水制取氢气实验，照射光源采用300W的氙灯(入射光通量为4.513×10-6Einstein L-1s-1，420nm截止滤光片)或400W(入射光通量为6.013×10-6Einstein L-1s-1，390nm截止滤光片)的高压汞灯，在300mL纯水中放入Y2YbSbO7粉末0.8g。溢出的氢气产率采用带有TCD的气相色谱-质谱联用仪测定，该气相色谱-质谱联用仪和密闭环路内部照明反应器相连。在反应之前密闭环路内部照明反应器内各种气体被去除，氩气被充入该反应器，直到反应器内的氧气和氮气被完全去除。在氙灯照射下24小时后，氢气的产量为658.6微摩尔，氧气的产量为326.1微摩尔；在高压汞灯照射下24小时后，氢气的产量为1836.5微摩尔，氧气的产量为915.8微摩尔。
以Y2YbSbO7粉末为催化剂，分别负载Pt，NiO和RuO2辅助催化剂分解水制取氢气，入射光主波长为λ＝360nm，催化剂0.8g，纯水300mL，50mL CH3OH，光源为400W高压汞灯，以0.2wt％-Pt/Y2YbSbO7为复合催化剂，24小时后氢气的产量为4.72mmol；以1.0wt％-NiO/Y2YbSbO7为复合催化剂，24小时后氢气的产量为3.89mmol；以1.0wt％-RuO2/Y2YbSbO7为复合催化剂，24小时后氢气的产量为2.63mmol。
Claims (2)
1.核-壳结构的催化材料磁性颗粒核-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和磁性颗粒核-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备方法：其特征是
采用脉冲激光溅射沉积的方法：
a.靶材制备：采用固相烧结的方法制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材，靶材直径为10mm，厚度为2mm；
b.选取衬底：选用铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO作为衬底；
c.采用脉冲激光溅射沉积，激光主波长为248nm，激光功率密度为2～3J/cm2，以氮气为保护气氛，氮气和氧气(纯度为99.99％)的压力为8～10Pa，沉积室内初始压力为6×10-5Pa～2×10-3Pa，靶材至衬底的距离为3～7厘米，衬底的温度为300～700℃，分别溅射Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)靶材和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)靶材至铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO衬底表面，在γ-Fe2O3、SiO2或MnO衬底上沉积厚度不同的膜，薄膜沉积时间为90～120分钟，将上述六种膜分别于氮气或在氩气中在1340±10℃和1340±10℃温度下处理60±10min，使之晶化而得到所需的磁性复合催化材料γ-Fe2O3-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)、γ-Fe2O3-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)、SiO2-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)、SiO2-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)、MnO-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)或MnO-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)；
或采用多靶磁控溅射沉积的方法：
a.靶材制备：准备纯金属Yb或Ga与Sb和Y金属靶材，靶材直径为5～6厘米；
b.选取衬底：选用铁磁性颗粒γ-Fe2O3、、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO作为衬底；
c.采用多靶磁控溅射，溅射功率为60～200W，以氩气为保护气氛，氩气和氧气(纯度为99.99％)的压力为4～32mTorr，氧气的流量比(O2/(O2+Ar))为30％～50％，沉积室内初始压力为3.3×10-6Torr～1×10-5Torr，靶材至衬底的距离为4～15厘米，衬底的温度为0～400℃，薄膜沉积速率为1～2nm/min；
在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Yb和Sb靶材至铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将上述三种膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的光催化剂核壳结构γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)或MnO-Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)。
在氧气和氩气的混合气体中共溅射纯金属Y、Ga和Sb靶材至铁磁性颗粒γ-Fe2O3、顺磁性颗粒SiO2或反铁磁性颗粒MnO衬底表面，在衬底上沉积形成Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)膜层，将上述三种膜层于氮气或氩气中在1340±10℃处理60±10min；使之晶化而得到所需的γ-Fe2O3(铁磁性颗粒核)-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)(光催化剂壳)、SiO2-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)或MnO-Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)。
2.根据权利要求1所述的粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备方法：其特征是粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)或Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备采用高温固相烧结的方法；以纯度为99.99％的Y2O3、Yb2O3和Sb2O5或Y2O3、Ga2O3和Sb2O5为原材料，将Y、Yb和Sb或Y、Ga和Sb以所述分子式的原子比的Y2O3、Yb2O3和Sb2O5或Y2O3、Ga2O3和Sb2O5充分混合，然后在球磨机中研磨，粉末的粒径达到1.4-1.8微米，在200±40℃烘干4±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制。将炉温升至700±20℃，保温8±2小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.3-1.6微米，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，最高炉温为730±20℃，保温6±1小时后随炉冷却，将粉末压片取出粉碎至粒径为1.2-1.5微米，再将这些粉末压制成片，放入高温烧结炉中烧结，升温条件如下：
a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480-800min；e.由730℃升温至1340±50℃，升温时间为50±10min；f.在1340±50℃保温3800±400min，炉冷。
粉末压片经最高温度1340±50℃保温3800±400min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.06-0.32微米，最终制备成功纯净的Y3-xYbxSbO7或Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)粉末光催化材料；
或者是粉末催化材料Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)或Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)的制备采用溶胶-凝胶法制备：利用改进的Sol-Gel方法，采用有机金属前驱物，制备Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)。前驱体乙酸镱(Yb(CH3CO2)3)或乙酸镓(Ga(CH3CO2)3)与乙酸钇水合物(Y(CH3CO2)3.xH2O)和氯化锑(SbCl5)溶于异丙醇中，且以Y、Yb和Sb或Y、Ga和Sb以所述分子式的原子比，利用上述前驱体按照分段式溶胶-凝胶制备方法，制备混合氧化物，然后在200±30℃烘干3±1小时，压制成片，放入高温烧结炉中烧制，升温条件如下：a.由20℃升温至400℃，升温时间为40±10min；b.在400℃保温40±10min；c.由400℃升温至730℃，升温时间为40±10min；d.在730℃保温480-800min；e.由730℃升温至1050±30℃，升温时间为20±10min；f.在1050±30℃保温2200±400min，炉冷。粉末压片经最高温度1050±30℃保温2200±400min后随炉冷却，取出粉末压片粉碎至粒径为0.04-0.20微米，最终制备成功纯净的Y3-xYbxSbO7(0.5≤x≤1)和Y3-xGaxSbO7(0.5≤x≤1)粉末光催化材料。
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Cited By (7)
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|---|---|---|---|---|
| CN102139208A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-08-03 | 南京大学 | 核-壳结构的铌铋钇基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN102139210A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-08-03 | 南京大学 | 核-壳结构的钆镱锑基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN102151572A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-08-17 | 南京大学 | 核-壳结构的铁钆锑基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN102166513A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-08-31 | 南京大学 | 核-壳结构的锑镱铟基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN102188968A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-09-21 | 南京大学 | 核-壳结构的铟钇锑基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN109107572A (zh) * | 2016-09-28 | 2019-01-01 | 天津大学 | 激光烧蚀制备钙钛矿催化剂的方法 |
| CN113736461A (zh) * | 2021-06-17 | 2021-12-03 | 中国科学院长春应用化学研究所 | 一种Cr3+/Yb3+共掺杂的宽带近红外发光材料、其制备方法及照明与显示光源 |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004056927A2 (en) * | 2002-12-23 | 2004-07-08 | Degussa Ag | Titanium dioxide coated with silicon dioxide |
| CN101204651A (zh) * | 2007-12-19 | 2008-06-25 | 南京大学 | Ti2LaxBi2－xO7或Bi2SnxTi2－xO7光催化材料、制备方法及应用 |
| CN101596456A (zh) * | 2009-07-06 | 2009-12-09 | 中北大学 | 具有核壳结构的TiO2/SiO2/Fe3O4纳米颗粒及其制造方法 |
-
2010
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Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004056927A2 (en) * | 2002-12-23 | 2004-07-08 | Degussa Ag | Titanium dioxide coated with silicon dioxide |
| CN101204651A (zh) * | 2007-12-19 | 2008-06-25 | 南京大学 | Ti2LaxBi2－xO7或Bi2SnxTi2－xO7光催化材料、制备方法及应用 |
| CN101596456A (zh) * | 2009-07-06 | 2009-12-09 | 中北大学 | 具有核壳结构的TiO2/SiO2/Fe3O4纳米颗粒及其制造方法 |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102139208A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-08-03 | 南京大学 | 核-壳结构的铌铋钇基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN102139210A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-08-03 | 南京大学 | 核-壳结构的钆镱锑基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN102151572A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-08-17 | 南京大学 | 核-壳结构的铁钆锑基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN102166513A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-08-31 | 南京大学 | 核-壳结构的锑镱铟基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN102188968A (zh) * | 2011-02-23 | 2011-09-21 | 南京大学 | 核-壳结构的铟钇锑基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用 |
| CN109107572A (zh) * | 2016-09-28 | 2019-01-01 | 天津大学 | 激光烧蚀制备钙钛矿催化剂的方法 |
| CN109107572B (zh) * | 2016-09-28 | 2021-04-20 | 天津大学 | 激光烧蚀制备钙钛矿催化剂的方法 |
| CN113736461A (zh) * | 2021-06-17 | 2021-12-03 | 中国科学院长春应用化学研究所 | 一种Cr3+/Yb3+共掺杂的宽带近红外发光材料、其制备方法及照明与显示光源 |
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