CN101841042A - 燃料电池的电极层及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

一种电化学组件，特别是燃料电池的电极及其制造方法。电极是经由在导电层上的催化剂层中沉积离子聚合物所制备而成，例如是在炭布上之催化剂层沉积离子聚合物，在催化剂层中形成离子通道。因此，离子传导性会被提升，且三相区的反应面积会增加。

Description

燃料电池的电极层及其制造方法
技术领域
本发明是有关于一种电化学电池的电极及其制造方法，且特别是有关于一种燃料电池的电极及其制造方法。此外，本发明是有关一种电极，其具有由离子聚合物(ionomer)所构成的离子通道，以及此电极的制造方法。
背景技术
由于燃料电池产生的污染排放比碳基燃料低，燃料电池技术已发展成可行的替代能源。燃料电池是将化学能直接转换为电能的装置。基本上，燃料电池的运作是藉由将反应燃料中的电子与质子分离，并驱动电子流经电路以产生电力。因此，燃料电池在将能量转换成电力前，不需经过中间转换成热能及机械能，因而其能量转换效率比传统的内燃机高。燃料电池有相当多的种类，一般常用的分类方法是以电池内使用的电解质或燃料电池的操作温度来做区分。举例来说，燃料电池可分为碱性燃料电池(alkaline fuel cell，AFC)、质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell，PEMFC)、直接甲醇燃料电池(direct methanol fuel cell，DMFC)、磷酸燃料电池(phosphoric acid fuel cell，PAFC)、熔融碳酸盐燃料电池(molten carbonate fuel cell，MCFC)以及固态氧化物燃料电池(solid oxide fuel cell，SOFC)。
所有燃料电池的基本架构皆相似。电池基本上是由两个电极(阳极与阴极)所组成，电解质会分隔两个电极，且两个电极会与外部电路连接。两极分别暴露在不同之反应物，其反应物可为气态(如氢气或氧气)或液态(甲醇)中。此装置可以自发反应，并在电池两极产生电位差。举例来说，在质子交换膜燃料电池中，加压的氢气经由燃料电池的阳极端进入。在阳极的催化剂表面，氢气分子会解离并发生反应生成两个氢离子(H+)与两个电子(e-)。氢离子会经由电解质移动至阴极端，而带有能量之电子则经由外部电路提供负载使用。而产生之质子经由电解质传导至阴极，而在阴极侧，氧分子会解离并接受来自外部电路的电子形成氧离子，而氢离子与氧离子结合而生成水。
对电化学电池而言，一个好电极的主要需求是在于：具有较大的三相反应区，包括具有连续之电子传导路径，连续之离子传导路径，与传导反应物之通道，以确保优异的电子传导性、离子传导性与反应物之氧化还原反应。于电极中，三相区通常是由催化剂颗粒、离子聚合物粘结剂(ionomeric binder)与反应物所形成。用来使催化剂颗粒分布于其上之的支撑物如炭布可以提供电子传导路径，而离子聚合物粘结剂提供离子传导路径。
为了促进电化学反应以改善电化学装置的效能，特别是改善燃料电池的效能，必须增进离子传导能力与电子传导能力。此外，催化剂通常是使用昂贵的贵金属(例如铂)所制成，因而成为燃料电池中主要的成本之一。因此，改善催化剂利用率也是相当重要的课题。
发明内容
本发明提供一种电化学组件的电极结构及其制造方法，特别是针对燃料电池，以增加三相反应区并提高催化剂利用率。
本发明提供一种电化学组件的电极及其制造方法，特别是针对燃料电池，其中电极包括连续的离子传导路径，以提高离子传导。
本发明又提供一种电化学组件的电极及其制造方法，特别是针对燃料电池，其中可使电极与电解质膜之间会形成同质接面(homo-junction)，因而降低薄膜电极组件(membrane electrode assembly，MEA)的界面阻力(interfacial resistance)。
本发明提出一种电化学组件的电极，特别是燃料电池的电极，其中电极至少包括催化剂层，其配置于如扩散层的多孔背衬层(porous backing layer)。电极也包括连续离子通道(continuous ionic channel)，为离子聚合物沉积在催化剂层所构成。
在本发明的一个实施方案中，上述之沉积离子聚合物沿着催化剂层的厚度形成连续的离子传导路径。
在本发明的一个实施方案中，上述之多孔背衬层包括碳(carbon-based)或金属(metal-based)材料。
在本发明的一个实施方案中，上述之催化剂层包括贵金属。
在本发明的一个实施方案中，电化学组件电极的电荷转移电阻(charge transfer resistance，Rct)会降低，特别是燃料电池的电荷转移电阻会降低。
在本发明的一个实施方案中，电化学组件的电解质阻抗与接口阻抗之和(Rm+Rinterface)会降低，特别是燃料电池的电解质阻抗与界面阻抗之和会降低。在本发明的一个实施方案中，所述离子聚合物可为
Figure B200910146886XD0000031
离子聚合物。
在本发明的一个实施方案中，所述离子聚合物的种类可形成离子传导之电解质膜。
本发明之一方面提出一种电化学组件的电极制造方法，特别是燃料电池的电极制造方法。此方法包括在含离子聚合物溶液中的工作电极(working electrode)与相对电极(counter electrode)之间提供催化剂涂布导电层(catalyst-coated electronic conductive layer)，接着在工作电极与相对电极之间施加电压。因此，离子聚合物会沉积在催化剂涂布导电层上。
在本发明的一个实施方案中，所述沉积过程是利用双槽式装置来进行。
在本发明的一个实施方案中，上述所施加之电压可固定或可改变。
在本发明的一个实施方案中，上述所施加之电压介于0.001伏特至1000伏特之间。
在本发明的一个实施方案中，上述沉积离子聚合物的时间介于1秒至100000秒之间。
在本发明的一个实施方案中，用于含离子聚合物溶液的溶剂会使离子聚合物分散。
在本发明的一个实施方案中，上述之催化剂涂布导电层为催化剂涂布碳基层。
基于上述，本发明电化学组件之电极及其制造方法以可控制的方式使离子聚合物沉积至催化剂层的预定厚度，特别是应用于燃料电池之电极。因此，三相区的反应面积会增加，且催化剂利用率可获得提高。而且，沉积于催化剂层中之离子聚合物形成离子通道，而提供良好之离子传导路径，促进离子传导并改善整体燃料电池的效率。此外，透过上述所建立的沉积方法，离子聚合物可以均匀地沉积在催化剂层的表面。如此一来，在电极与电解质膜之间会形成同质接面，以实质上降低界面阻力。
为让本发明之上述特征和优点能更明显易懂，下文特举实施例，并配合所附图式作详细说明如下。
附图说明
图1是本发明之双槽沉积装置的示意图。
图2是依照本发明之一实施例之一种可用于制造燃料电池电极的例示性步骤流程图。
图3是在炭布不同深度所量测之氟碳比的曲线关系图。
图4是氟碳比与施加电流大小的曲线关系图。
图5是具有以不同沉积时间所形成之电极的燃料电池的交流阻抗分析示意图。
图6是具有以不同施加电流进行沉积制程所形成之电极的燃料电池的交流阻抗分析示意图。
图7是在70℃下量测以本发明沉积制程制备之电极用于薄膜电极组件的效能(在阳极侧为纯氢气且在阴极侧为纯氧气)，以及未进行本发明沉积制程之电极用于薄膜电极组件的效能。
具体实施方式
虽然燃料电池能作为新兴的替代能源，但过高的制作成本限制此技术的广泛使用。为了促进商业化突破性的进展，重要的是降低成本并改善电池构件的效能。嵌入电极中用来促进电化学反应的金属催化剂通常十分昂贵，实质上造成燃料电池的高制造成本。因此，提供具有高催化剂利用率的电极是必要的。此外，一个好电极的主要需求是在于具有较大的三相反应区，以利电化学反应的发生。因此，提供能够促进离子传导与电子传导的电极也是必要的。本发明是在于提供电极及其制造方法，其中藉由在电极的催化剂上形成连续的离子通道以提高离子传导性，而电极与电解质膜之间的接触电阻则减低。进一步而言，根据本发明之电极及其制造方法，三相区的反应表面积会增加，且催化剂利用率会获得提高。
为了详细说明本发明，下述实施例是以质子交换膜燃料电池(proton exchange membrane fuel cell，PEMFC)为例来进行说明。然而，本发明并不限于质子交换膜燃料电池，且本发明可应用于其它具有多孔电极的电池，如直接甲醇燃料电池(DMFC)、感应器(sensor)或其它电化学装置。
依照本发明，燃料电池的电极特别是藉由在电极的催化剂上沉积离子聚合物所制备而成，且离子聚合物是经由在含离子聚合物溶液中施加电压而进行沉积。根据本发明，离子聚合物能够以可控制的方式导入催化剂层，以提高催化剂的三相区，并增加催化剂利用率。此外，沉积在催化剂层的离子聚合物会提供连续的离子路径。因此，离子传导可以被提高。而且，电极与电解质膜之间的接触电阻可被改善。在本发明的一个实施方案中，所沉积的离子聚合物可为如
Figure B200910146886XD0000051
离子聚合物(磺化四氟乙烯共聚物，sulfonated tetrafluoroethylene copolymer)。然而，本发明也可以使用其它种类的离子聚合物，通常来说，离子聚合物的材料会与燃料电池电解质膜的材料相同。
图1所绘示为用于本发明的装置。如图1所示，本发明的装置包括两个槽，其中第一槽含有硫酸(H2SO4)溶液，而第二槽含有
Figure B200910146886XD0000052
离子聚合物的水溶液。在两个槽之间放置炭布或碳纸，亦即先前提及的电极，其中经催化剂涂布的表面面向含
Figure B200910146886XD0000053
离子聚合物水溶液的那槽。使用两个铂(Pt)电极作为阴极与阳极，用以施加电压于此装置。在本发明中，移动的物种为带负电的
Figure B200910146886XD0000054
离子聚合物，其中磺酸基(sulfonic group)于水溶液中会解离出氢离子。在施加电场的情况下，带负电的
Figure B200910146886XD0000055
离子聚合物会从阴极往阳极移动，并在移动的途中被阴极与阳极之间的炭布/碳纸阻挡，藉此沉积在炭布/碳纸经催化剂涂布的表面上。
图2是依照本发明之一实施例中制造燃料电池电极之步骤流程图。
如图2所示，在步骤102至步骤106中，制备10-3M的硫酸溶液与0.01wt％的
Figure B200910146886XD0000056
水溶液，并将溶液分别倒入本发明之双槽式装置的第一槽与第二槽中。为了在沉积过程中提供稳定的条件，两种溶液分别维持在相当固定约30℃的温度下，且过程中持续搅拌
Figure B200910146886XD0000057
水溶液。在步骤108中，将经催化剂涂布的炭布/碳纸配置在两个槽之间。例如用于质子交换膜燃料电池之炭布/碳纸可藉由下列步骤来制备：将包含纳米大小活性颗粒的催化剂粉末(例如，铂或铂的合金)与水及/或异丙醇混合以形成悬浮液；将悬浮液喷洒或涂覆在多孔背衬层上，以形成表面涂覆有催化剂层的电极，多孔背衬层可为气体扩散层。催化剂层具有一适当厚度。气体扩散层之材料可为炭布或碳纸。气体扩散层须具备有电子传导性。在经过高温处理之后，将具有催化剂涂布表面之电极浸渍在离子聚合物的溶液中，如
Figure B200910146886XD0000058
溶液，接着将浸渍后的电极转移至真空干燥制程。催化剂粉末可以是从
Figure B200910146886XD0000059
商业上取得，如铂重量比20％之催化剂以Valcan XC-72作为担体。在另一实施方案中，也可以使用其它种类的电极，例如是用于直接甲醇燃料电池(DMFC)的碳纸，其包含约4mg/cm2的催化剂颗粒。
在步骤110中，两个铂(Pt)电极分别被置放在两个槽中，其中一个电极作为工作电极，而另一个电极作为相对电极。铂电极连接至电源供应器，以提供约1-20mA的恒定电流至装置，如步骤112所示。在本发明的一个实施方案中，例如是提供1mA、5mA、10mA或20mA的恒定电流，且在固定的时间间隔中进行沉积，例如是15分钟、30分中、60分钟或180分钟。在沉积过程中也会监测电压变动的情形。在沉积完成之后，将电极从装置取出(步骤114)，并将电极放入烘箱中，以约60℃干燥24小时(步骤116)。之后，利用由上述所获得的电极制备薄膜电极组件(MEA)。举例来说，两个藉由本发明之方法而沉积有
Figure B200910146886XD0000061
离子聚合物的电极被放置在
Figure B200910146886XD0000062
薄膜的两侧，并经由热压而形成薄膜电极组件(MEA)，接着根据不同的沉积条件而量测所得之薄膜电极组件的特性(步骤118)。
在一系列的实验中，除了改变沉积时间外，其余实验条件皆相同。举例来说，在电极上沉积离子聚合物是分别以15分钟、30分钟、60分钟及180分钟等不同沉积时间进行。各个沉积时间的启始电压例如是31.5V，且电压是以约略相同的速率上升到上限值。离子聚合物的沉积的判定是经由沿着电极催化剂层的厚度分析在不同深度的氟碳比(F/C)。一般而言，未经处理的电极(没有在电极上沉积离子聚合物)其催化剂层表面的氟碳比约为0.21，而经处理的电极(电极上沉积有
Figure B200910146886XD0000064
离子聚合物)其催化剂层表面的氟碳比大于0.5。分析结果更进一步指出，即使是经过15分钟的沉积时间，催化剂层的表面会被
Figure B200910146886XD0000065
离子聚合物全面性且均匀地覆盖。图3是沿着炭布(电极的催化剂层)的厚度所量测不同深度氟碳比(F/C)的曲线关系图。如图3琐事，在催化剂层的表面，沉积时间为15分钟与60分钟的电极之氟碳比皆大于未经处理的电极之氟碳比。此外，在沉积时间为15分钟，距离炭布表面约2.5μm处的氟碳比高于未经处理的炭布之氟碳比。对沉积时间为60分钟的电极而言，氟碳比为0.31，也就是说，即使在距离催化剂层表面的深度约5μm还是有离子聚合物的存在。这些氟碳比的分析结果指出，随着沉积时间的增加，沉积反应会发生在催化剂层表面以外的地方。沉积于催化剂层的离子聚合物会在催化剂层内形成离子通道。在催化剂层内形成离子通道不仅会增加催化剂利用率，离子通道还可以提供离子运输的连续路径。因此，可有效改善离子传导。这些结果更指出，藉由适当的调整沉积时间，可以使沉积到催化剂层的深度达到最佳化。
接下来量测所施加的电流大小对在电极上沉积
Figure B200910146886XD0000066
离子聚合物的影响。在本发明的一个实施方案中，施加1毫安(300分钟)、5毫安(60分钟)、10毫安(30分钟)与20毫安(15分钟)等不同大小的电流进行沉积，如图4所示之结果显示，当施加的电流越大，电极背面的氟碳比会随之增加。此结果也显示，当施加的电流越大，不只会使
Figure B200910146886XD0000071
离子聚合物的沉积率增加，也会使沉积在催化剂层内的深度增加。离子聚合物的沉积深度较佳是控制在小于催化剂层的厚度，其例如是可藉由最佳化施加电流、沉积时间与其它沉积制程中的参数而达成。
以上述沉积
Figure B200910146886XD0000072
离子聚合物的方法制备电极，组成膜电极组件后，进行交流阻抗(AC impedance)的分析。图5为未处理电极组成之膜电极组件与具有以本发明制备之电极组成之膜电极组件之交流阻抗分析结果。表1概述图5中所量测之电荷转移电阻(Rct)值及电解质阻抗与界面阻抗之和(Rm+Rinterface)。如图5所示，具有未处理电极(没有在电极催化剂层上沉积
Figure B200910146886XD0000073
离子聚合物)之膜电极组件其半圆直径大于有沉积
Figure B200910146886XD0000074
离子聚合物处理后电极膜电极组件之半圆直径。此外，未经处理电极的电荷转移电阻(Rct)及电解质阻抗与接口阻抗之和(Rm+Rinteface)分别大于经处理后电极的电荷转移电阻(Rct)及电解质阻抗与接口阻抗之和(Rm+Rinterface)。这些结果显示以本发明将
Figure B200910146886XD0000075
离子聚合物沉积于催化剂层中可以形成连续离子通道，促进离子传导，降低电荷转移阻力，并增加三相区的反应面积。此外，电极与电解质膜之间会产生同质接面，以降低接触电阻。
表1
Figure B200910146886XD0000076
在本发明之沉积过程中施加不同的电流会获得类似的结果。图6是具有未处理电极的膜电极组件与具有以不同施加电流进行本发明沉积制程所制备之电极的膜电极组件交流阻抗分析结果。表2概述交流阻抗分析所量测之电荷转移电阻(Rct)值及电解质阻抗与界面阻抗之和(Rm+Rinterface)。如图6所示，具有未处理电极(没有在电极催化剂层上沉积
Figure B200910146886XD0000081
离子聚合物)之膜电极组件半圆直径皆大于经过不同施加电流所沉积
Figure B200910146886XD0000082
离子聚合物处理后电极之膜电极组件半圆直径。此外，具有本发明沉积制程处理电极之膜电极组件的电荷转移电阻(Rct)及电解质阻抗与接口阻抗之和(Rm+Rinterface)皆低于具有未经处理电极之膜电极组件电荷转移电阻(Rct)及电解质阻抗与接口阻抗之和(Rm+Rinterface)。由此可推断在电极上沉积离子聚合物降低电荷转移电阻。
表2
Figure B200910146886XD0000083
在70℃下量测以本发明电极制备之膜电极组件(MEA)的效能(在阳极侧为纯氢气且在阴极侧为纯氧气)，并与以未处理之电极制备之膜电极组件的效能，如图7所示。图7清楚地显示所有以本发明中制备之电极，其效能皆获得改善，且以15分钟沉积时间所制备的电极具有最大的改善效能。此结果显示，藉由在电极上沉积离子聚合物而形成离子通道，可有效提高电极/电解质接口的电化学活性部位(electrochemical active site)，因而产生更佳的效能。
根据本发明，燃料电池的电极特别是藉由在催化剂层的表面与内部沉积离子聚合物。藉由本发明之沉积方法，能够以可控制沉积厚度之方式使离子聚合物沉积至催化剂层中。因此，三相区的反应面积会增加，且催化剂利用率可获得提高。再者，被沉积的离子聚合物可作为离子通道，以提供连续的离子传导路径，从而促进离子传导并改善燃料电池的整体效率。此外，透过本发明的沉积方法，离子聚合物可以均匀地沉积在催化剂层的表面。如此一来，在电极与电解质膜之间会形成同质接面，以实质上降低接触电阻。
根据本发明之电极及其制造方法，藉由增加薄膜电极组件内的三相区反应面积、提高催化剂利用率、促进离子传导、降低接触电阻，可以使燃料电池的整体效率获得改善。
虽然本发明已以实施例揭露如上，然其并非用以限定本发明，任何所属技术领域中具有通常知识者，在不脱离本发明之精神和范围内，当可作些许之更动与润饰，故本发明之保护范围当视后附之申请专利范围所界定者为准。

Claims (10)

1.一种电化学装置的电极，包括：
导电层；
催化剂层，配置于该导电层上，且该催化剂层具有前表面和后表面，其中该后表面邻接该导电层；以及
多个连续离子通道，由离子聚合物沉积于该导电层中构成。
2.根据权利要求1的电化学装置的电极，其中所述沉积的离子聚合物包括单一种类离子聚合物。
3.根据权利要求1的电化学装置的电极，其中所述沉积的离子聚合物包括不同种类离子聚合物的混合物。
4.根据权利要求1的电化学装置的电极，其中所述沉积的离子聚合物包括磺化四氟乙烯共聚物离子聚合物。
5.根据权利要求1的电化学装置的电极，其中部分的所述连续离子通道延伸至该催化剂层的后表面。
6.根据权利要求1的电化学装置的电极，其中所述沉积的离子聚合物至少均匀分布在该催化剂层的前表面上。
7.一种燃料电池的电极制造方法，包括：
在两槽之间提供催化剂涂布导电层，所述槽分别具有第一电极配置在含离子聚合物的溶液中，及第二电极配置在无离子聚合物的溶液中；
在该第一电极与第二电极之间施加电压；及
于该催化剂涂布导电层上沉积多个离子聚合物。
8.根据权利要求7的燃料电池的电极制造方法，其中所述离子聚合物包括单一种类离子聚合物。
9.根据权利要求7的燃料电池的电极制造方法，其中所述离子聚合物包括不同种类离子聚合物的混合物。
10.根据权利要求7的燃料电池的电极制造方法，其中所述离子聚合物包括
Figure F200910146886XC0000012
磺化四氟乙烯共聚物离子聚合物。
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