CN101752091A - 复合阴极箔及包含此阴极箔的固态电解电容器 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种复合阴极箔，包括：一铝基材；一金属层，形成于该铝基材上，其中该金属是选自由IVB族、VB族与VIB族元素所组成的族群；一金属碳化物层，形成于该金属层上；以及一碳层，形成于该金属碳化物层上。本发明另提供一种包含此复合阴极箔的固态电解电容器。

Description

复合阴极箔及包含此阴极箔的固态电解电容器
技术领域
本发明是涉及一种电极箔，特别是涉及一种复合阴极箔及包含此复合阴极箔的固态电解电容器。
背景技术
固态电解电容器中作为阴极的固态电解质可使用例如MnO2的半导体氧化物、TCNQ的有机半导体或包括聚苯胺(polyaniline)、聚吡咯(polypyrrole)、聚噻吩(polythiophene)或其衍生物的导电高分子，其中导电高分子聚3，4-乙烯双氧噻吩(poly(3，4-ethylenedioxy thiophene)，PEDOT)因具有高导电度及稳定性，遂为最广泛使用者。导电高分子固态电解质的形成方式是将素子(element)含浸在含有单体及氧化剂的溶液中，产生化学聚合反应，或是将素子含浸在含有单体及电解质的溶液中，以电化学法产生聚合反应，于素子内部形成导电高分子层。此导电高分子层披覆于阳极的介电氧化层上作为一实质阴极，并进一步通过一集电层将电荷引出。在固态电解电容器中若欲达到完全的电容量表现率除必须将导电高分子电解质完全填满于多孔性电极的孔洞外，也必须使导电高分子与集电层之间完全密实。
在固态电解电容器结构中，适合作为集电层者仅须为一可导电材料，例如金属、导电金属化合物(金属氧化物、金属氮化物、金属碳化物)、碳或其复合材料。在芯片型固态电解电容器结构中，于导电高分子电解质外多披覆碳层与导电银层，并以金属导线外接。而在卷绕型固态电解电容器结构中，于导电高分子电解质外则以另一电极箔(如铝箔)做为集电层形成外接阴极端。
为确保所得的电容器为一低阻抗组件，因此在上述结构中，于阳极介电层外的各层导体层本身必须具有良好的导电性且各层导体间必须具备良好的兼容性及接着性。此外，为使电容器具备更高的电容量，必须使电极与电解质形成紧密接合的形态。在目前的卷绕型电容器结构中，有鉴于做为集电层用的阴极箔必须能够与扮演实质阴极的电解质具有充分的接触面积，因此表面平整的平板铝箔并不适用。做为阴极集电层的铝箔通常经过一蚀刻工艺形成多孔性结构扩大电极表面积以提高电极的电容量。但在固态电容器中使用高电容量的蚀刻铝箔为阴极箔，却往往伴随电解质不易深入电极箔内部的深孔，反而造成电容器组件电容量低落的现象。
日本公开特许公报特开2000-114108公开使用表面镀有氮化钛导电层的蚀刻铝箔作为阴极箔(集电层)，可提高固态电解电容器的电容量，但含氮化钛镀层的蚀刻铝箔在经100～300℃长期高温热处理后，极易被氧化而于接口处形成氧化钛与氧化铝的氧化物薄膜，然而此类氧化物的电阻率达106Ωcm以上，远高于导电高分子固态电解质(电阻率10-2～103Ωcm)，往往造成电容器产生等效串联电阻(equivalent serial resistance，ESR)上升的现象。以上遇高温即产生氧化的现象为使用含金属或金属化合物的集电层时所必须克服的最大问题。
若改以碳作为集电层材料，可有效避免氧化现象。在日本公开特许公报特开2007-042732中公开利用在经扩面粗糙化的铝箔表面披覆碳粒子做为阴极箔，可使固态电解电容器达大电容量、低ESR的特性。然而，其制造方法为涂布法，由于碳粒子与铝箔之间并无良好联结性，导致集电层极易剥离而造成ESR上升。美国专利US 7,327,556号中公开一种利用在铝基材上涂布碳层以提高电极表面积，并在碳涂布层与铝基材之间形成含有碳化铝介质层以提升碳材与铝基材之间密合性的电极制造方法。然而，此种制造方式须将涂布完成的极板置于含甲烷或乙炔的气氛中于440～660℃高温下进行10小时以上的长时间加热，由于制备过程时间冗长，且含可燃性气体的高温加热制备过程须有特殊设计的设备以确保安全性，导致量产效率不佳。
发明内容
本发明的目的在于提供一种复合阴极箔，其基本上克服了现有技术的种种缺陷，具有耐高温氧化、高度耐磨耗性与附着性的特性，从而不易自基材脱落；而且其中的各层都属低阻抗材料并具有良好的兼容性及接合性的，从而使基材在不需经过蚀刻或粗糙化处理的状态下，利用平板铝箔为基材即可达到提高组件电容量和降低阻抗。
本发明的一实施例，提供一种复合阴极箔，包括：一铝基材；一金属层，形成于该铝基材上，其中该金属是选自由IVB族、VB族与VIB族元素所组成的族群；一金属碳化物层，形成于该金属层上；以及一碳层，形成于该金属碳化物层上。
本发明的一实施例，提供一种固态电解电容器，包括：一阳极；一介电层，形成于该阳极表面；一阴极，形成于该介电层表面；以及一复合阴极箔，形成于该阴极表面，包括一铝基材、一金属层、一金属碳化物层以及一碳层，其中该金属层形成于该铝基材上，该金属碳化物层形成于该金属层上，以及该碳层形成于该金属碳化物层上，其中该金属是选自由IVB族、VB族与VIB族元素所组成的族群。
本发明于阴极箔的铝基材与碳层之间导入多层复合结构，于铝基材上先成长一金属层，在此金属层上再成长一由此金属的碳化物所组成的层，最后，成长一碳层，其中金属层与金属碳化物层的功能为连结铝基材与碳层，且披覆于表面的碳层可进一步阻绝下方的铝基材、金属层、金属碳化物层避免被氧化，可较先前以披覆氮化钛层为阴极箔者具备更优异的耐高温氧化特性。另由于本发明选自IVB族、VB族或VIB族金属元素的碳化物都具有高度耐磨耗性与附着性的特点，故具备不易自基材脱落的优点。此外，成长的各层导体材料都属低阻抗材料，且各层间具有良好的兼容性及接合性，使基材在不需经过蚀刻或粗糙化处理的状态下，利用平板铝箔为基材即可达到提高组件电容量，降低阻抗的目的。
为让本发明的上述目的、特征及优点能更明显易懂，下文特举一较佳实施例，并配合附图，作详细说明如下：
附图说明
图1为本发明的一实施例，一种复合阴极箔的结构示意图。
显2示本发明复合阴极箔电阻率随不同温度的变化情形。
其中，主要组件符号说明：
10～复合阴极箔；    12～铝基材；
14～金属层；        16～金属碳化物层；
18～碳层。
具体实施方式
本发明的一实施例，提供一种复合阴极箔，包括一铝基材，一金属层，形成于铝基材上，一金属碳化物层，形成于金属层上，以及一碳层，形成于金属碳化物层上。
上述铝基材为一表面未经蚀刻或粗糙化处理的平板铝箔。金属可选自由IVB族、VB族与VIB族元素所组成的族群，例如钛、锆、铪(IVB族)、钒、铌、钽(VB族)、铬、钼或钨(VIB族)。金属碳化物层可由金属层相对应的碳化物所构成，例如碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼或碳化钨。该金属层与金属碳化物层的厚度约在10～100nm之间，碳层的厚度约介于100～1000nm之间。本发明复合阴极箔的电阻率约介于10-3103Ωcm之间。
图1为本发明的一实施例，一复合阴极箔的结构示意图。复合阴极箔10包括一铝基材12、一金属层14、一金属碳化物层16以及一碳层18。金属层14形成于铝基材12上。金属碳化物层16形成于金属层14上。碳层18形成于金属碳化物层16上。
本发明的一实施例，提供一种固态电解电容器，包括一阳极；一介电层，形成于阳极表面；一阴极，形成于介电层表面；以及一复合阴极箔，形成于阴极表面。该复合阴极箔包括一铝基材、一金属层、一金属碳化物层以及一碳层，其中金属层形成于铝基材上，金属碳化物层形成于金属层上，以及碳层形成于金属碳化物层上。表面形成介电层的阳极箔与阴极箔之间可以一隔离纸区隔之。
上述阳极可为一电蚀铝箔。阴极可由例如导电高分子的固态电解质所构成。介电层可为一氧化铝层。上述复合阴极箔的铝基材为一表面未经蚀刻或粗糙化处理的平板铝箔；金属层可选自由IVB族、VB族与VIB族元素所组成的族群，例如钛、锆、铪(IVB族)、钒、铌、钽(VB族)、铬、钼或钨(VIB族)；金属碳化物层可由金属层相对应的碳化物所构成，例如碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼或碳化钨。该金属层与金属碳化物层的厚度约在10～100nm之间，碳层的厚度约介于100～1000nm之间。本发明复合阴极箔具有较由导电高分子所构成的固态电解质更低的电阻率，有利于降低固态电解电容器内部的阻抗，其电阻率约介于10-3～103Ωcm之间。本发明公开的固态电解电容器可为一卷绕型固态电解电容器(wound type solidelectrolytic capacitor)。
本发明于阴极箔的铝基材与碳层之间导入多层复合结构，于平板铝基材上先成长一金属层，在此金属层上再成长一由此金属的碳化物所组成的层，最后，成长一碳层，其中金属层与金属碳化物层的功能为连结铝基材与碳层，且披覆于表面的碳层可进一步阻绝下方的铝基材、金属层、金属碳化物层避免被氧化，可较先前以披覆氮化钛层为阴极箔者具备更优异的耐高温氧化特性。另由于成长的各层导体材料都属低阻抗材料，且各层间具有良好的兼容性及接合性，使基材在不需经过蚀刻或粗糙化的状态下，利用平板铝箔为基材即可达到提高组件电容量，降低阻抗的目的。
本发明复合阴极箔的制造方法可为物理镀膜法，如蒸镀(Vacuumevaporation)、离子镀(Ion plating)、溅镀(Sputtering evaporation)等或化学镀膜法，如化学气相沉积(Chemical vapor deposition)等。本发明列举以电弧离子镀(arcion plating)的制造方法，具有高速成膜能力，容易操作及可一体化等优点，特别适合应用于工业生产，但并不限于此法，其余物理镀膜法或化学镀膜法也适用于复合阴极箔的制造。本发明的一实施例利用阴极电弧电浆(cathode arcplasma)法的高能量电浆于铝箔上成长导体材料，通过调控制备过程中的气体、压力及施加偏压，在小于200℃的温度条件，甚至于在20～100℃的低温制备过程下即可得到一种兼具低电阻率、高附着性及高化学稳定性的薄膜。
【实施例1】
本实施例使用阴极电弧电浆(cathode arc plasma)镀膜法，以平板铝箔为基材，钛及石墨为靶材，制备过程中并通入惰性气体(inert gas)及含碳氢化合物(Hydrocarbon)的气体。在20～100℃的条件下，制备过程压力设定为10-4～2Pa，并施以0V～-500V偏压。首先，于平板铝基材上成长一钛金属层。接着，于钛金属层上成长一碳化钛层。最后，于碳化钛层上成长一碳层，以制作完成一铝/钛/碳化钛/碳的复合电极结构。该复合结构中碳层的厚度约为288nm，钛金属层与碳化钛层的厚度约为10～100nm。
本发明固态电解电容器的制备
将上述具备铝/钛/碳化钛/碳复合结构的阴极箔搭配表面含介电层的阳极电蚀铝箔与隔离纸进行卷绕，以组成一电容器素子。卷绕完成的电容器素子经再化成与100～300℃热处理之后，将电容器素子含浸在含有3，4-乙烯双氧噻吩(3，4-ethylenedioxythiophene)，EDOT)单体与对-甲苯磺酸铁(Iron(III)p-toluenesulfonate)氧化剂的含浸液中。待取出后，于25～300℃的温度下进行30～600分钟的聚合反应，以形成聚3，4-乙烯双氧噻吩(poly(3，4-ethylenedioxythiophene)，PEDOT)导电高分子固态电解质。于电解质成膜后，进行电容器封装并测量其电容量特性结果列于表1，并在120Hz与100kHz频率下测其等效串联电阻(ESR)特性结果列于表2。
【实施例2】
如同实施例1，但改用锆取代钛为金属靶材，以制作完成一铝/锆/碳化锆/碳的复合电极结构，该复合结构中的镀层厚度约为430nm，锆金属层与碳化锆层的厚度约为10～100nm。
固态电解电容器的制备方法同实施例1，但改用具备铝/锆/碳化锆/碳复合结构做为阴极箔，测量所得固态电解电容器的电容量结果列于表1，并在120Hz与100kHz频率下测其等效串联电阻(ESR)特性结果列于表2。
【实施例3】
如同实施例1，但改用铬取代钛为金属靶材，以制作完成一铝/铬/碳化铬/碳的复合电极结构，该复合结构中的镀层厚度约为430nm，铬金属层与碳化铬层的厚度约为10～100nm。
固态电解电容器的制备方法同实施例1，但改用具备铝/铬/碳化铬/碳复合结构做为阴极箔，测量所得固态电解电容器的电容量结果列于表1。
【实施例4】
如同实施例1，但改用钨取代钛为金属靶材，以制作完成一铝/钨/碳化钨/碳的复合电极结构，该复合结构中的镀层厚度约为230nm，钨金属层与碳化钨层的厚度约为10～100nm。
固态电解电容器的制备方法同实施例1，但改用具备铝/钨/碳化钨/碳复合结构做为阴极箔，测量所得固态电解电容器的电容量结果列于表1。
【比较实施例1】
固态电解电容器的制备方法同实施例1，但改用电蚀铝箔做为阴极箔，测量所得固态电解电容器的电容量结果列于表1，并在120Hz与100kHz频率下测其等效串联电阻(ESR)特性结果列于表2。
【比较实施例2】
固态电解电容器的制备方法同实施例1，但改用平板铝箔做为阴极箔，测量所得固态电解电容器的电容量结果列于表1，并在120Hz与100kHz频率下测其等效串联电阻(ESR)特性结果列于表2。
【比较实施例3】
固态电解电容器的制备方法同实施例1，但改用表面披覆氮化钛的铝箔做为阴极箔，测量所得固态电解电容器的电容量结果列于表1，并在120Hz与100kHz频率下测其等效串联电阻(ESR)特性结果列于表2。
【比较实施例4】
固态电解电容器的制备方法同实施例1，但改用表面涂布碳的铝箔做为阴极箔，测量所得固态电解电容器的电容量结果列于表1，并在120Hz与100kHz频率下测其等效串联电阻(ESR)特性结果列于表2。
表1
 编号   阴极箔结构   电容量(μF)
 实施例1   铝/钛/碳化钛/碳   863.0
 实施例2   铝/锆/碳化锆/碳   938.0
 实施例3   铝/铬/碳化铬/碳   943.0
 实施例4   铝/钨/碳化钨/碳   939.0
 比较实施例1   电蚀铝箔   480.3
 比较实施例2   平板铝箔   789.0
 比较实施例3   铝/氮化钛   858.8
 比较实施例4   铝/碳   942.0
表1结果显示，应用本发明复合阴极箔的固态电解电容器与使用其它阴极箔的固态电解电容器相比，具有更高电容量，代表此复合阴极箔对固态电解质具有更佳的可含浸性。
表2
Figure G2008101857327D0000081
表2结果显示，应用本发明复合阴极箔的固态电解电容器与使用其它阴极箔的固态电解电容器相比，在120Hz处具备较低ESR，可证明电容器中固态电解质与具备复合结构阴极箔的接口间具有良好密合度。应用本发明复合阴极箔的固态电解电容器组件在100kHz时具备更低ESR，则显示出本发明的复合阴极构造的本身所具备的低电阻率特性。
【实施例6】
将实施例1中具备铝/钛/碳化钛/碳结构的复合阴极箔置于空气中，并于不同温度下进行热处理后，测量其电阻率变化，结果如图2所示。在25～300℃的范围内不同温度点，所得的电阻率可维持在约1.2*10-3Ω.cm左右。因此，本发明复合阴极箔在热处理后仍然具有低电阻率，显示出本发明的复合阴极构造本身具有优异的热稳定性。
虽然本发明已以较佳实施例公开如上，然其并非用以限定本发明，任何本领域的技术人员，在不脱离本发明的精神和范围内，当可作更动与润饰，因此本发明的保护范围当视后附的权利要求所界定者为准。

Claims (19)

1.一种复合阴极箔，包括：
一铝基材；
一金属层，形成于所述铝基材上，其中所述金属是选自由IVB族、VB族与VIB族元素所组成的族群；
一金属碳化物层，形成于所述金属层上；以及
一碳层，形成于所述金属碳化物层上。
2.根据权利要求1所述的复合阴极箔，其中所述铝基材为一平板铝箔。
3.根据权利要求1所述的复合阴极箔，其中所述金属层是由钛、锆、铪、钒、铌、钽、铬、钼或钨所构成。
4.根据权利要求1所述的复合阴极箔，其中所述金属碳化物层是由碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼或碳化钨所构成。
5.根据权利要求1所述的复合阴极箔，其中所述金属层与金属碳化物层的厚度介于10～100nm之间。
6.根据权利要求1所述的复合阴极箔，其中所述碳层的厚度介于100～1000nm之间。
7.根据权利要求1所述的复合阴极箔，其中所述复合阴极箔的电阻率介于10-3～103Ωcm之间。
8.一种固态电解电容器，包括：
一阳极；
一介电层，形成于所述阳极表面；
一阴极，形成于所述介电层表面；以及
一复合阴极箔，形成于所述阴极表面，包括一铝基材、一金属层、一金属碳化物层以及一碳层，其中所述金属层形成于所述铝基材上，所述金属碳化物层形成于所述金属层上，以及所述碳层形成于所述金属碳化物层上，其中所述金属是选自由IVB族、VB族与VIB族元素所组成的族群。
9.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述阳极为一电蚀铝箔。
10.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述阴极是由固态电解质所构成。
11.根据权利要求10所述的固态电解电容器，其中所述固态电解质包括导电高分子。
12.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述介电层为一氧化铝层。
13.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述铝基材为一平板铝箔。
14.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述金属层是由钛、锆、铪、钒、铌、钽、铬、钼或钨所构成。
15.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述金属碳化物层是由碳化钛、碳化锆、碳化铪、碳化钒、碳化铌、碳化钽、碳化铬、碳化钼或碳化钨所构成。
16.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述金属层与金属碳化物层的厚度介于10～100nm之间。
17.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述碳层的厚度介于100～1000nm之间。
18.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述复合阴极箔的电阻率介于10-3～103Ωcm之间。
19.根据权利要求8所述的固态电解电容器，其中所述固态电解电容器为一卷绕型固态电解电容器。
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