CN101466636A - 氢生成装置以及燃料电池系统 - Google Patents

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Abstract

一种氢生成装置(1)，具有从原料和水蒸汽生成含氢气体的重整器、加热重整器的燃烧器(4)、利用加热重整器后的燃烧气体的热来生成水蒸汽的蒸发器(2)、以及控制器(20)，在启动工作中，燃烧器(4)的燃烧工作重复进行开启－关闭(ON－OFF)，并以将重整器的温度维持为规定温度以下的方式进行控制，控制器(20)控制燃烧工作，使得初次燃烧工作中的燃烧器(4)的每单位时间的加热量大于第k次以后(k＞1)的燃烧工作中的每单位时间的加热量。

Description

氢生成装置以及燃料电池系统
技术领域
本发明涉及将天然气、LPG、汽油、石脑油、煤油以及甲醇等的烃类物质作为主要原料并通过水蒸汽改质反应而生成含氢气体的氢生成装置、以及具备该氢生成装置的燃料电池系统。
背景技术
在氢生成装置中，包含至少由碳和氢构成的有机化合物的原料，在具备改质催化剂的重整器中被进行水蒸汽改质。通过该改质反应，生成含氢气体。在改质反应时，如果供给至改质催化剂的水蒸汽的量相对于原料的供给量不充分，那么，只有原料为高温，在重整器的催化剂层内或气体流路中流动。在此，由于原料的主要成分是由碳和氢构成的有机化合物，因而在这种状况下，原料发生热分解，成为碳的状态，在改质催化剂上或气体流路内析出。因此，引起催化剂活性的降低或者气体流路的闭塞，有可能对氢生成装置的运转带来障碍。
在此，已知，在氢生成装置启动时，通过加热重整器的燃烧间断地进行，直至向改质催化剂层供给水蒸汽的蒸发器的温度上升至规定的临界值以上，从而能够将改质催化剂层的温度保持得比产生碳析出的温度低(例如，参照作为现有示例的专利文献1)。并且，在蒸发器的温度超过规定的临界值的时刻，继续燃烧，并开始向蒸发器供给水。通过进行这样的启动方法，从而能够防止改质催化剂的劣化。
专利文献1：日本专利申请公开第2005-170784号公报
发明内容
然而，在上述现有示例的氢生成装置中，如果以不适当的改质催化剂层的温度范围或者加热量重复进行燃烧，那么，蒸发器的温度上升至规定的临界值的时间有时会变长。在该情况下，氢生成装置的启动时间变长。另外，燃烧的间断次数有增多的倾向，其结果，对燃烧器以及点火部的负载变大，有时对构造体的耐久性能带来影响。
在此，本发明的目的在于，提供一种氢生成装置以及具备这样的氢生成装置的燃料电池系统，该氢生成装置在启动工作中，通过重复进行燃烧器的燃烧工作的开启-关闭(ON-OFF)，从而能够一边将改质催化剂的温度维持为低于引起原料的碳析出的温度，一边在比现有示例的氢生成装置更短的时间内将蒸发器升温至水能够蒸发的温度。
为了解决上述问题，本发明的氢生成装置具有从原料和水蒸汽生成含氢气体的重整器、加热该重整器的燃烧器、利用加热所述重整器后的燃烧气体的热来生成所述水蒸汽的蒸发器、以及控制器，在启动工作中，所述燃烧器的燃烧工作重复进行开启-关闭(ON-OFF)，并以将所述重整器的温度维持为规定温度以下的方式进行控制，所述控制器控制所述燃烧工作，使得初次燃烧工作中的所述燃烧器的每单位时间的加热量大于第k次以后(k>1)的燃烧工作中的每单位时间的加热量。
另外，所述控制器也可以控制所述燃烧工作，使得关闭(OFF)所述燃烧器的初次燃烧工作时的所述重整器的温度低于关闭(OFF)所述第k次以后(k>1)的燃烧工作时的所述重整器的温度。
另外，所述控制器也可以控制所述燃烧工作，使得与所述燃烧器在第m次开启(ON)时的所述重整器的温度相比，在第n次以后(n>m>1)开启(ON)时的所述重整器的温度低。
另外，也可以具备向所述蒸发器供给水的水供给器，如果所述蒸发器的温度成为规定的临界值以上，那么，所述控制器不关闭(OFF)所述燃烧器的燃烧工作，继续进行所述燃烧器的燃烧工作，并由所述水供给器开始供给水。
在该情况下，所述燃烧器的初次燃烧工作中的所述规定的临界值，可以高于所述燃烧器的第m次以后(m>1)的燃烧工作中的所述规定的临界值。
另外，所述燃烧器可以具备使燃烧燃料和空气燃烧的喷烧器、向所述喷烧器供给所述燃烧燃料的燃料供给器、以及向所述喷烧器供给所述空气的空气供给器，所述控制器可以控制所述燃烧工作，使得第m次以后(m>1)的燃烧工作中的所述喷烧器的空气比大于初次燃烧工作中的所述喷烧器的空气比。
另外，燃烧停止中的向所述喷烧器供给的空气供给量，可以多于燃烧工作中的向所述喷烧器供给的空气供给量。
通过以上的燃烧器的各种控制，在氢生成装置的启动工作中，重复进行燃烧器的燃烧工作的开启-关闭(ON-OFF)，从而能够在一边将改质催化剂的温度维持为小于引起原料的碳析出的温度，一边将蒸发器升温至水能够蒸发的温度的情况下，比现有示例的氢生成装置缩短蒸发器的温度上升所需要的时间，缩短氢生成装置的启动时间。
另外，所述喷烧器的点火时的空气比，可以小于所述喷烧器的点火后的燃烧工作中的空气比。
由此，有时能够恰当地进行燃烧器的点火工作。
可以具备用于向所述燃烧器供给从所述重整器送出的气体的燃料气体流路、以及设在所述燃料气体流路上并作为所述燃料供给器的阀，如果在所述燃烧器的燃烧停止中，所述重整器的内压成为规定的临界值以上，那么，所述控制器可以开启所述阀。
由此，能够恰当地进行重整器的减压。
另外，可以具备向所述重整器供给原料的原料供给器，如果在所述燃烧器的燃烧停止中，所述重整器的内压成为规定的临界值以下，那么，所述控制器可以使用所述原料供给器，向所述重整器内供给所述原料。
由此，能够恰当地进行重整器的加压。
本发明的燃料电池系统具备上述的氢生成装置、以及使用从该氢生成装置供给的所述含氢气体和氧化剂气体来进行发电的燃料电池。
本发明的上述目的、其它的目的、特征、以及优点在参照附图的情况下，通过以下的优选的实施方式的详细说明变得明显。
依照本发明，通过在启动工作中，重复进行燃烧器的燃烧工作的开启-关闭(ON-OFF)，从而能够在一边将改质催化剂的温度维持为小于引起原料的碳析出的温度，一边将蒸发器升温至水能够蒸发的温度的情况下，比现有示例的氢生成装置缩短蒸发器的温度上升所需要的时间，缩短氢生成装置的启动时间。另外，能够减少燃烧器中的开启-关闭(ON-OFF)燃烧工作的次数，减少对氢生成装置的燃烧器以及点火部的负荷，实现构造体的耐久性的提高。
附图说明
图1是显示本发明的在实施方式1中的氢生成装置的构成的模式截面图。
图2是显示本发明的实施方式1的氢生成装置的启动工作即第1升温工序和第2升温工序中的各种运转条件的时间性的变化的情况的模式图。
图3是显示总结了本发明的实施方式1的氢生成装置的第1升温工序中的运转条件后的结果的图。
图4是显示本发明的实施方式1的氢生成装置的其他启动工作即第1升温工序和第2升温工序中的各种运转条件的时间性的变化的情况的模式图。
图5是显示本发明的实施方式1的氢生成装置的其他启动工作即第1升温工序和第2升温工序中的各种运转条件的时间性的变化的情况的模式图。
图6是显示本发明的在实施方式2的燃料电池系统的构成的模式图。
符号说明
1：氢生成装置；2：蒸发器；3：改质催化剂层；4：燃烧器；5：辐射筒；6：改质温度检测器；7：蒸发器温度检测器；8：原料供给器；9：水供给器；10：燃料供给器；11：空气供给器；20：控制器；30：变换器；31：CO除去器；50：本体；51：纵壁；52：横壁；53：间隙；101：燃料电池；200：燃料电池系统。
具体实施方式
(实施方式1)
以下，参照附图，说明实施方式1。
图1是表示本发明的实施方式1涉及的氢生成装置的构成的模式截面图，尤其详细地表示了氢生成装置1的主要构成要素即重整器即其周边的构成。
如图1所示，氢生成装置1由上端和下端被封闭的圆筒状的本体50构成，具备：调整向具备改质催化剂层3的重整器供给由含有碳和氢的有机化合物构成的原料的量的原料供给器8、调整向重整器将供给水的量的水供给器9、加热重整器的燃烧器4、用于调整向燃烧器4供给的燃烧燃料的供给量的燃料供给器10、调整向燃烧器4供给的空气供给量的空气供给器11、以及控制器20。此外，上述各供给器，具体而言，可以列举出流量调整阀、泵等。
氢生成装置1中，在圆筒状的本体50的内部，半径和轴方向的长度分别不同的圆筒状的多个纵壁51同心地配置，由此，在半径方向上划分出本体50的内部。在该纵壁51的规定的端部，适当配置圆板状或中空圆板状的横壁52。具体而言，通过在本体50的内部同心地直立配置多个纵壁51，从而在纵壁51之间形成间隙53，并且，由横壁52适当封闭纵壁51的指定端部，从而利用该间隙53，形成所期望的气体流路。由此，在本体50的内部形成有改质原料流路a、燃烧气体流路b1、燃烧气体流路b2、含氢气体流路c、以及改质催化剂层3，这些流路，按照该顺序从本体半径方向的外周侧向中心配置。
改质原料流路a的上游侧的端部连接于设在本体50的外部的原料供给器8以及水供给器9，另外，下游侧的端部连接于改质催化剂3的上端面。改质原料流路a具有双层构造，以在流路内移动的物质的移动方向从轴方向向下变为轴方向向上的方式成为立起构造。于是，在改质原料流路a的底部形成有蒸发器2。如后所述，从水供给器9供给的水，在该蒸发器2中蒸发，并被供给至改质催化剂层3。在该蒸发器2上配置有检测与蒸发器相关的壁的温度的蒸发器温度检测器7，在此，作为蒸发器温度检测器7，设有热电偶。蒸发器温度检测器7的设置场所，如果是能够检测构成蒸发器2的纵壁51或横壁52的壁面温度的场所，那么就没有特别的限定。在此，以检测蒸发器2的外壁面的温度的方式设置蒸发器温度检测器7，将从所检测的外壁面的温度推测出的温度作为蒸发器2的温度，但是，例如，也可以为直接检测蒸发器2的内壁的底面的温度或者在蒸发器2的底部积存的水的温度的构成。由蒸发器温度检测器7检测的蒸发器2的温度信息，被传送至控制器20。控制器20，根据该温度信息，向原料供给器8、水供给器9、燃料供给器10、以及空气供给器11输出供给开始信号、供给停止信号、以及流量变更信号。
改质催化剂层3通过改质催化剂填充于间隙53而形成，沿着后述的燃烧器4的辐射筒5的上端面以及外周面配置。在此，使用以Ru为主要成分的改质催化剂，但是，只要能够进行改质反应，那么，改质催化剂并没有特别的限定。例如，可以是由类似于Pt或Rh的贵金属或Ni等构成的改质催化剂。改质催化剂层3的上端面连接于改质原料流路a，下端面连接于含氢气体流路c的上游侧端部。在该含氢气体流路c的内部，配置有检测通过改质催化剂层3并在流路内流动的气体的温度的改质温度检测器6，在此，作为改质温度检测器6，设有热电偶。改质温度检测器6的设置场所，如果是能够直接或间接地检测重整器的温度的场所，那么就没有特别的限定。在此，以检测刚通过改质催化剂层3之后的气体的温度的方式设置改质温度检测器6，将所检测的气体的温度作为重整器的温度，但是，例如，也可以为直接检测改质催化剂层3内的温度的构成，另外，也可以为检测构成改质催化剂层3的纵壁51或横壁52的温度的构成。由改质温度检测器6检测的重整器的温度信息，被传送至控制器20。控制器20，根据该温度信息，向原料供给器8、水供给器9、燃料供给器10、以及空气供给器11输出供给开始信号、供给停止信号、以及流量变更信号。
燃烧器4为喷烧器构成，燃烧从燃料供给器10供给的燃烧燃料和从空气供给器11供给的空气，形成火焰。在燃烧器4的上部配置有辐射筒5，被容纳于氢生成装置1的本体50内部且同心地配置。在该辐射筒5的内部形成火焰，该燃烧气体在氢生成装置1内的燃烧气体流路b2内流通。燃烧气体流路b2和燃烧气体流路b1在各自的底部连通，燃烧气体流路b1的下游侧端部以能够在氢生成装置1的外部取出燃烧气体的方式构成。
控制器20由微型计算机等的计算机构成，由该控制器20控制原料供给器8、水供给器9、燃料供给器10、以及空气供给器11，调整原料、水、燃烧燃料、以及空气的供给量。此外，原料供给器8、水供给器9、燃料供给器10、以及空气供给器11以能够调整供给对象物的流量的方式构成。例如，这些供给器8、9、10、11可以为具备泵或风扇等的机械的或电气的工作装置，由控制器20控制该工作装置，进行各供给流量的调整的构成，另外，也可以为在工作装置的下游侧流路还设有阀等的流量调整器，由控制器20控制该流量调整器，进行各供给量的调整的构成。
接着，对氢生成装置1的启动工作的概要进行说明。关于氢生成装置1的启动工作，由控制器20输出启动指令，开始其工作，但是，作为其工作，主要分为：进行加热直至蒸发器2成为能够产生水蒸汽的温度的工序(以下，称为第1升温工序)、以及一边向被加热至上述温度的蒸发器2供给水一边进行加热直至重整器成为改质反应温度的工序(以下，称为第2升温工序)。如果该第2升温工序完成后，通过改质催化剂层3中的改质反应，从而生成充分的氢，那么，启动工作完成，开始通常的氢生成装置1的运转(以下，称为氢生成工序)。
第1升温工序中，由改质温度检测器6检测的温度，在由蒸发器温度检测器7检测的温度达到水能够蒸发的温度为止，被保持在第1规定温度以下。在此，第1规定温度，是指在水蒸汽不存在的条件下不产生改质催化剂的劣化或者所供给的原料的碳析出的温度。设定温度优选为300～500℃的范围，但是，在本实施方式中为380℃以下。此外，只要是不产生改质催化剂的劣化或者所供给的原料的碳析出的温度，也可以是除此之外的值。
在由蒸发器温度检测器7检测的温度超过水能够蒸发的温度的情况下，从第1升温工序切换至第2升温工序。如果该第2升温工序使得改质催化剂层3达到改质反应温度(例如，500℃～700℃)，则通过使用改质催化剂的改质反应，从原料和水蒸汽生成含氢气体，由此，从第2升温工序切换至氢生成工序。此外，在此，将从燃烧器4中的燃烧开始至对蒸发器2供给水的期间作为氢生成装置1的第1升温工序所需要的时间，并称之为第1升温时间。
如此的第1升温工序、第2升温工序、以及在氢生成工序的各工序中的氢生成装置1的工作的控制，由控制器20实行。
在氢生成装置1的启动开始时(第1升温工序)，从燃料供给器10以规定流量向燃烧器4供给燃烧燃料，同时，从空气供给器11以规定流量向燃烧器4供给空气。燃烧器4中，通过所供给的燃烧燃料和空气的燃烧反应，从而在辐射筒5内形成火焰。然后，在由燃烧生成的燃烧热加热重整器内的改质催化剂层3的同时，从辐射筒5被导入到燃烧气体流路b2且在流路内流动的燃烧气体的保有热加热重整器内的改质催化剂层3。
而且，虽然燃烧气体从燃烧气体流路b2被导入到燃烧气体流路b1且在流路内流动，但是，由于燃烧气体流路b1经由纵壁51而连接于改质原料流路a，因而在燃烧气体流路b1内流动的燃烧气体的热被传到至改质原料流路a侧。由此，在燃烧气体流路b1的内侧经由纵壁51而设置的蒸发器2被加热。如此，重整器(改质催化剂层3)和蒸发器2共同被燃烧器12中的燃烧加热，位于传热路径的上游侧的重整器(改质催化剂层3)先于位于下游的蒸发器2而被加热。
在此，在上述的重整器的加热中，通过改质催化剂层3的含氢气体的温度被改质温度检测器6检测，该检测的温度被传送至控制器20。然后，在由改质温度检测器6检测的温度达到第1规定温度以上的情况下，由蒸发器温度检测器7检测蒸发器2的温度，如果该温度为规定的临界值以上，那么判断蒸发器2中的水蒸发成为可能。在该情况下，开始向重整器供给水，氢生成装置1转移至上述的第2升温工序。此外，在后面说明分别对重整器、蒸发器2设定的规定温度、规定的临界值。
本实施方式中，在氢生成装置1的启动工作以及额定运转中，将在含氢气体流路c内流通之后的含氢气体作为燃料气体，通过图示未显示的路径向燃烧器4供给，由原料供给器8调整向燃烧器4供给的燃烧燃料的供给量，原料供给器8作为向燃烧器4供给的燃料供给器而起作用，然而，也可以构成为，通过与从含氢气体流路c至燃烧器4的路径不同的、设有图1所示的燃料供给器10的路径，供给燃烧燃料原料供给器8以及燃料供给器10作为燃烧燃料供给器而起作用。在该情况下，例如，在启动工作时，可以在经过含氢气体流路c的燃烧燃料被供给至燃烧器4之前的期间，为了点火以及燃烧，从上述燃料供给器10供给燃烧燃料，，然后，一旦在向燃烧器4供给经过含氢气体流路c的燃烧燃料，则使原料供给器8工作，使得只有经过含氢气体流路c的燃烧燃料被供给至燃烧器4，也可以构成为，在上述第2升温工序完成之前，仅从燃料供给器10供给燃烧燃料，在开始氢生成的阶段到来时，由原料供给器8初次供给原料。
另一方面，在由改质温度检测器6检测的温度达到第1规定温度以上的情况下，由蒸发器温度检测器7检测蒸发器2的温度，如果该温度小于规定的临界值，那么判断蒸发器2中的水蒸发为不可能。在该情况下，停止燃烧器4中的燃烧工作，通过增加从空气供给器11供给的空气量，风冷改质催化剂层3。此外，本说明书中，将进行燃烧器4的燃烧工作的期间定义为ON，将停止燃烧工作的期间定义为OFF。另外，在本说明书中，燃烧器4的“燃烧工作”是指将能够使重整器的温度上升规定温度的燃烧器4的升温工作称为燃烧器4的“燃烧工作”。所以，该“燃烧工作”，虽然由燃烧器4进行点火，但是，不包括因不稳定燃烧而立即失火的燃烧不良或者几乎无助于改质催化剂层3的升温的燃烧器4的简单的“点火工作”。
然后，停止燃烧器4中的燃烧工作，在由改质温度检测器6检测的温度成为第2规定温度以下的情况下，再次开始燃烧器4中的燃烧工作。然后，在由改质温度检测器6检测的温度再次达到第1规定温度以上的情况下，由蒸发器温度检测器7检测蒸发器2的温度，进行该温度是否为规定的临界值以上的判定，判断是停止在燃烧器4中的燃烧工作，还是转移至第2升温工序。
第2升温工序中，由原料供给器8供给的原料和由水供给器9供给的水在蒸发器2中蒸发而生成的水蒸汽，通过改质原料流路a而被供给至改质催化剂层3，在流过改质催化剂层3后，被供给至含氢气体流路c。然后，通过改质催化剂层3的气体，通过含氢气体流路c被取出至重整器的外部。在如此地使原料以及水蒸汽流通的状态下加热的改质催化剂层3中，如果达到改质反应温度，则由原料和水蒸汽进行改质反应，生成氢。在此，改质反应以某一温度为临界值，并不急于开始反应，如果改质催化剂层3的温度为500℃左右，则所供给的原料以及水蒸汽的一部分开始反应，随着温度的上升，发生反应的原料以及水蒸汽的比例增加，如果达到700℃左右，则几乎完全反应。所以，在如此地供给原料以及水蒸汽的状态下进行重整器的加热的第2升温工序中，如果具备改质温度检测器6的检测温度的条件，那么，适于开始改质反应。因此，在此，改质温度检测器6的检测温度例如为700℃左右，并且，将向重整器供给的原料以及水蒸汽几乎完全反应，进行氢生成的状态称为氢生成工序。所以，在改质催化剂层3达到改质反应温度之前，加热重整器的工作被定义为第2升温工序，但是，在该第2升温工序的期间，因改质反应而也从原料和水蒸汽部分性地生成氢。
此外，该氢生成装置1的氢生成工序，与现有的氢生成装置1的通常运转工作相同。即，在改质催化剂层3中，由通过改质原料流路a向改质催化剂层3供给的原料和水蒸汽以及改质催化剂生成以氢为主要成分的含氢气体。所生成的含氢气体，通过含氢气体流路c而被取出至重整器的外部，被用于适当的用途(例如，后述的燃料电池系统的发电燃料的用途)。
接着，参照附图，详细地说明第1升温工序的工作。
图2是表示木发明的实施方式1的在氢生成装置的启动工作即第1升温工序和第2升温工序(但是，到中途为止)中的、各种运转条件的时间性的变化的情况的模式图。在图2中，横轴表示自氢生成装置1的启动开始时起的经过时间(小时:分钟)，作为氢生成装置1的运转条件的代表例，显示了由改质温度检测器6检测的温度(℃)、由蒸发器温度检测器7检测的蒸发器2的温度(℃)、由原料供给器8或燃料供给器10调整的燃烧器4的燃料的流量(必要时，在以下的说明或图中，简称为“原料流量”)(数值×10-2NLM；升(L)/分(min)(常态))、以及由作为空气供给器11的燃烧风扇调整的燃烧风扇旋转数(数值×10rpm)。
首先，在开始氢生成装置1的启动工作时，控制器20检查由改质温度检测器6检测的温度，确认是否为即使向改质催化剂层3供给原料，也不产生催化剂劣化以及原料的碳析出的温度。如果是产生催化剂劣化以及原料的碳析出的温度，那么，通过由空气供给器11供给空气，从而在冷却改质催化剂层3之后立即启动。在改质催化剂层3的温度为即使供给原料，也不产生催化剂劣化以及原料的碳析出的温度以下的情况下，从原料供给器8向重整器供给原料，由此，以原料置换重整器内的气体。通过进行如此的工作，即使在蒸发器2的温度达不到水能够蒸发的温度，并且改质催化剂层3的温度为引起原料的碳析出的程度的高温的情况下，也能够在重整器内恰当地进行原料置换。
本实施方式中，用于该置换的原料作为燃烧燃料经由含氢气体流路c而被供给至燃烧器4，从而用于燃烧器4中的燃烧。此外，用于置换的气体也可以不用于燃烧器4中的燃烧。例如，也有一种将用于置换的气体在由空气供给器供给的空气中稀释至可燃范围以下之后，向大气放出的方法。此外，本实施方式中，在启动工作中使原料流通于氢生成装置1(重整器)的理由为，通过利用原料以作为加热氢生成装置1的整体的热交换介质，从而加快氢生成装置1的整体的升温。所以，向氢生成装置1的原料供给不仅是置换工作，优选在启动中也进行。
接着，在燃烧器4中，通过燃烧从设有含氢气体流路c以及燃料供给器10的路径供给的燃烧燃料和从空气供给器11供给的空气，从而加热重整器。燃烧器4中的燃烧方法，在本实施方式中为扩散燃烧方法，但是，只要能够燃烧，也可以为预混合燃烧方式。由燃烧器4中的燃烧加热改质催化剂层3，以至于由改质温度检测器6检测的温度也上升。
在此，控制器20只在第1次燃烧工作的情况下，增大向燃烧器4供给的燃烧燃料流量(作为图2表示的运转条件，对应于“原料流量”)，由此，以每单位时间的加热量增多的方式控制燃烧器4的燃烧工作(具体而言，为原料供给器8的工作)。本实施方式中，如图2所示，由控制器20将第1次的燃烧工作的燃烧燃料流量(原料流量)调整为2.0NLM，将第2次以后的燃烧工作的燃烧燃料调整为1.5NLM。在第1次的燃烧工作中，由于重整器内的温度未充分地升高，因而为了加热重整器的整体，需要大量的热量。如果不增大从燃烧器4供给的每单位时间的热量，那么将改质催化剂层3加热至第1规定温度所需要的时间变长，第1升温工序的时间也变长。此外，第2次以后的燃烧工作中，由于重整器的整体的温度升高，因而与第1次的燃烧工作中的燃烧燃料相比，优选以较少的流量流动。此外，关于燃烧器4中的点火时的燃烧燃料，在第1次的燃烧工作和第2次以后的燃烧工作中，流量相同。即，如图2所示，与燃烧器4的点火时相对应的原料燃料的开始时的流量，随着第1次的燃烧工作以及第2次以后的燃烧工作被调整到1.5NLM。如此的流量调整的目的为保持燃烧器4的点火的稳定性。所以，只要能够进行稳定的点火，那么，第1次的燃烧工作的点火时的燃烧燃料的流量也可以多于第2次以后的燃烧工作。
另外，燃烧器4的点火时的空气比可以小于点火后的燃烧器4的燃烧工作中的燃烧器4的空气比。由此，期望使燃烧器4的点火时的空气比接近“1”，追求燃烧器4的点火的容易化。
另外，控制器20控制原料供给器8或空气供给器11的工作，使得第2次以后的燃烧工作的燃烧器4的空气比高于第1次的燃烧工作。即，第2次以后的燃烧工作的空气相对于燃烧燃料的比例高于第1次的燃烧工作。
此外，以上所述的空气比是指实际上供给的空气量A和理论空气量(燃烧燃料完全燃烧所必需的最低空气量)A0的比(A/A0)，如果该数值小于“1”，则导致燃烧燃料的不完全燃烧。
上述的空气比越高，空气相对于燃烧燃料的的比例就越增加，燃烧气体的流速变得不同。因此，空气比越高，就越容易向与燃烧气体流路b1以及燃烧气体流路b2进行热交换的蒸发器2传热，相反越难以向改质催化剂层3传热。所以，在第1次的燃烧工作中，将空气比调整较低(例如在燃烧器4的通常的燃烧工作中所使用的标准空气比)，从而容易加热位于燃烧气体上游侧的改质催化剂层3，在第2次以后的燃烧工作中，将空气比调整得较高(例如超过上述的标准的空气比的空气比)，从而容易加热蒸发器2。
此外，在图2中，作为与向燃烧器4供给的空气流量相对应的运转条件，显示了燃料风扇旋转数，并且，图中显示了该燃烧风扇旋转数在燃烧器4的燃烧工作中大致单调增加的倾向。可以认为，如果通过如此的燃烧风扇旋转数的增加，使得向燃烧器4供给的燃烧燃料流量(原料流量)为一定，与重整器的温度上升恰当地相对应，那么，调整空气供给器11的输出，使得向燃烧器4供给的空气流量也为一定。如果重整器的温度上升，那么，从重整器排出至燃烧器4的燃烧燃料的体积膨胀或者伴随着氢生成装置1的高温化的燃烧气体体积收缩率的下降增加了由空气供给器11向燃烧器供给空气时的通气阻力，因而可以认为，如图2所示，如果不提高燃烧风扇旋转数，那么不能将空气流量保持为一定。
在如此的燃烧工作中，控制器20通过燃烧器4来加热重整器，在改质温度检测器6的检测温度达到第1规定温度以上的情况下，通过蒸发器温度检测器7来检测蒸发器2的温度。在此，改质催化剂层3的第1规定温度是指改质催化剂不劣化，且在没有水的状态下不产生原料的碳析出的温度。即，该第1规定温度被设定为作为对蒸发器2判定水是否能够蒸发时的契机的温度，并且，如上所述，被设定为小于原料的碳在改质催化剂层3析出的温度。
在上述的改质催化剂层3的材料的情况下，优选具体的设定温度为300～500℃的范围，在本实施方式中，被设定为380℃以下。例如，在第1次的燃烧工作中，第1规定温度的值为360℃，在第2次以后的燃烧工作中，第1规定温度的值高于上述值，为370℃。在第1次和第2次以后变更第1规定温度的值的理由为，各个燃烧燃料的流量不同。在本实施方式中，如上所述，由于第1次的燃烧工作的燃烧燃料流量多于第2次以后的燃烧工作，因而在停止燃烧工作的情况下，改质催化剂层3的温度在第1次的燃烧工作中容易超出。所以，为了将改质温度检测器6的检测温度保持在380℃以下，在第1次的燃烧工作中，必须使第1规定温度的值为360℃，在第2次以后的燃烧工作中，必须使第1规定温度的值为370℃。此外，根据氢生成装置1的构成或者所使用的催化剂、温度检测方法等，应当设定的温度有所不同，因而不一定限定为380℃以下。另外，关于第1规定温度的值，根据氢生成装置1的构成或者所使用的催化剂、温度检测方法等，燃烧停止时的改质催化剂层3的温度发生超出的容易度有所不同，因而应当设定适合于各个装置的值。
在改质温度检测器6的检测温度达到由如此的理由决定的第1规定温度以上的情况下，控制器20通过蒸发器温度检测器7来检测蒸发器2的温度，判定蒸发器2的温度是否为水能够蒸发的温度。在此，水能够蒸发的温度应当被设定为100℃以上，然而，在本实施方式的构成中，如上所述，蒸发器温度检测器7设置在构成蒸发器2的纵壁51或横壁52的外壁面上，因而由蒸发器温度检测器7检测的温度低于实际的蒸发器2的内部温度。因此，被判定为水能够蒸发的温度的、由蒸发器温度检测器7检测的水能够蒸发的温度，在第1次的燃烧工作中，为低于100℃的90℃，在第2次以后的燃烧工作中，85℃。此外，在第1次的燃烧工作和第2次以后的燃烧工作中变更上述的水能够蒸发的温度的设定值的理由为，与停止氢生成装置1的运转之后，从氢生装置1的温度依然较高的状态进行启动的情况(以下，称为热启动)相对应。如果热启动氢生成装置1，则蒸发器2的温度在启动开始时为较高值，然而，在第1升温工序中的第1次的燃烧工作中，蒸发器2的温度有时具有下降的倾向。即，在本实施方式中，如上所述，燃烧器4的燃烧中的空气在第1次的燃烧工作中较低，因而第1次的燃烧工作中的蒸发器2，与第2次以后的燃烧工作相比，处于难以被加热的状态。因此，如果第1次的燃烧工作中的水能够蒸发的温度是与第2次以后的燃烧工作中的水能够蒸发的温度相同的设定值(在此，为85℃)，那么，尽管判断蒸发器2中的水能够蒸发，然而，随后，由于无法向蒸发器2供给充足的热量，因而蒸发器2的温度持续下降，在由水供给器9供给水时，有时侯可能产生水不蒸发的问题。所以，第1次的燃烧工作中的水能够蒸发的温度的设定值高于第2次以后的燃烧工作中的水能够蒸发的温度的设定值。
控制器20使用上述的水能够蒸发的温度的设定值，判定蒸发器2的温度是否为水能够蒸发的温度。然后，在水能够蒸发的温度的情况下(由蒸发器温度检测器7检测的温度为上述的水能够蒸发的温度的设定值以上的情况)，依然继续燃烧器4中的燃烧工作，并从水供给器9供给水，从而转移至第2升温工序。转移后的工作如上所述，因而省略。另一方面，在不是水能够蒸发的温度的情况下(由蒸发器温度检测器7检测的温度小于上述的水能够蒸发的温度的设定值的情况)，为了将改质温度检测器6的检测温度保持在380℃以下，通过终止从燃料供给器10供给燃烧燃料，从而停止燃烧器4中的燃烧工作。例如，通过控制器20关闭原料供给器8的流量调整阀，从而停止燃烧器4的燃烧工作。另外，为了风冷改质催化剂层3，从空气供给器11向燃烧器4供给的空气量多于燃烧工作时的空气量。这时，由于改质催化剂层3的温度高于蒸发器2的温度，因而通过用于改质催化剂层3的风冷的空气而从改质催化剂层3向蒸发器2传热，在燃烧停止中，也对蒸发器2进行加热。
此外，在改质催化剂层3的风冷中，由于重整器以及氢生成装置1的整体的温度分布发生变化，因而在重整器以及氢生成装置1内充满的原料的温度也发生变化，体积也发生变化。温度变化因风冷的上游和下游而有所不同，如果温度上升，那么体积膨胀，内压也上升，如果温度下降，那么体积收缩，内压也降低。如果装置内的压力过高或过低，那么，对设在重整器的阀或供给泵等的机器类和重整器的构造体施加压力，有可能降低耐久性能，导致破损。因此，在重整器的内压超过规定值的情况下，由控制器20进行控制，使得设在从含氢气体路径c至燃烧器4的路径上的开闭阀(图中未显示)暂时打开，从而进行减压，向燃烧器4放出重整器内部的气体(原料等的可燃气体)。由此，能够降低重整器的内压。此外，向燃烧器4放出的可燃性气体，在燃烧器4的内部被由空气供给器11供给的空气稀释，并被排出至外部。在本实施方式中，以将氢生成装置1内的重整器的下游的路径的内压保持在3kPa以下的方式进行减压。由于该数值因装置的构成而有所不同，因而没有必要一定为该数值，应该设定适合于各个装置的压力值。
另外，在氢生成装置1的内压低于规定的值的情况下，由控制器20控制原料供给器8，从而向重整器的内部供给原料。由此，能够提升氢生成装置1的内压(此外，在该情况下，开闭阀关闭)。在本实施方式中，以保持在0.5kPa以上的方式进行加压。由于该数值因装置的构成而有所不同，因而没有必要一定为该数值，应该设定适合于各个装置的压力值。通过这些减压以及加压，能够将重整器内的压力保持在适当的状态。
燃烧停止中由从空气供给器11向燃烧器4供给的空气，对蒸发器2进行加热，然而，在第1次的燃烧工作后的燃烧停止和第2次以后的燃烧工作后的燃烧停止之间，对蒸发器2的加热量有所不同。在第1次的燃烧后的燃烧停止中，重整器的整体的温度未充分地上升，容易成为局部地加热改质催化剂层3的状态。因此，在燃烧停止中，当进行对燃烧器4的空气供给工作时，由在燃烧气体流路内流动的空气从改质催化剂层3带出去的热量并没有那么多，包括蒸发器2的重整器以外的场所的加热效果并不那么能估计到。因此，用于从第1次的燃烧工作的停止状态转移至第2次的燃烧工作的判定条件的改质温度检测器6的检测温度，设定为高于用于从第2次以后的燃烧工作的停止状态转移至下1次(第3次以后)的燃烧工作的判定条件的改质温度检测器6的检测温度，从而迅速地转移至第2次以后的燃烧工作，较快地加热重整器的整体。在本实施方式中，作为用于转移至第2次的燃烧工作的判定条件，如图2所示，相对于改质温度检测器6的检测温度，设定作为第2规定温度(燃烧器4的点火温度)的300℃，作为用于转移至第3次以后的燃烧工作的判定条件，如图2所示，相对于由改质温度检测器6检测的温度，设定作为第2规定温度(燃烧器4的点火温度)的250℃。如此的转移至燃烧工作的判定条件(第2规定温度)并不限于这些值，根据氢生成装置1的构成、催化剂的种类、以及温度检测器的检测方法等而有所不同。但是，该第2规定温度设定为，至少高于燃烧停止时被供给至燃烧器4并被改质催化剂层3传热的空气不能使蒸发器2升温的温度。
此外，上述的本实施方式的氢生成装置1，在重整器为规定温度以下(例如，150℃以下)的情况下，开始第1次的燃烧器4的燃烧工作，进行使上述的燃烧器4的燃烧工作ON-OFF的氢生成装置1的启动工作，但是，该规定温度也根据氢生成装置1的构成、催化剂的种类、以及温度检测器的检测方法等而有所不同。
在由改质温度检测器6检测的温度成为第2规定温度以下的情况下，控制器20控制空气供给器11的工作，从而将从空气供给器11供给燃烧器4的空气量变更为适于燃烧的流量，并且，控制原料供给器8，从而再次向燃烧器4供给燃烧燃料，开始向重整器供给原料。由此，由燃烧器4内的点火器(图中未显示)进行再点火，能够在燃烧器4中转移至燃烧工作。
然后，控制器20，在改质温度检测器6的检测温度成为第n次燃烧工作时的第1规定温度的情况下，通过蒸发器温度检测器7再次判定蒸发器2的温度是否为水能够蒸发的温度。以下，与上述工作相同的工作，在蒸发器2的温度成为水能够蒸发的温度即规定的临界值以上之前重复进行。
此外，停止燃烧器4的燃烧工作，在风冷改质催化剂层3的期间，当蒸发器2的温度上升至规定的临界值以上时，可以不将重整器(改质催化剂层3)的温度降低到转移至燃烧工作的判定条件就转移至燃烧器4的燃烧工作。
总结了以上所述的本实施方式的氢生成装置1的第1升温工序中的运转条件的结果在图3中显示。如图3所示，按照第1次的燃烧工作、第2次的燃烧工作、以及第3次以后的燃烧工作，分别变更了原料流量、熄火温度(第1规定温度)、点火温度(第2规定温度)、空气比、以及水能够蒸发的温度。通过这些操作，期待着能够缩短第1升温工序所需要的时间(即，启动工作所需要的时间)。即，在本实施方式中，第1升温工序所需要的时间，如图2所示，大约为28分钟，短于以下的比较例。
另外，由于蒸发器2的温度上升也较快，因而能够减少停止(OFF)燃烧器4的燃烧工作的次数，期待着能够减小重复施加于重整器的热负荷。即，在本实施方式中，燃烧工作的OFF次数为2次，该次数少于以下的比较例。
在此，作为本实施方式的氢生成装置1的启动工作的比较例，按照与本实施方式不同的两个运转条件，实行氢生成装置的启动工作(第1升温工序和第2升温工序)。
图4是显示氢生成装置的其他启动工作即第1升温工序和第2升温工序(但是，到中途为止)中的、各种运转条件的时间性的变化的情况的模式图。
作为图4所示的氢生成装置的运转条件，作为对蒸发器2判定水是否能够蒸发时的契机的第1规定温度为370℃，再次开始燃烧工作的温度(第2规定温度)为300℃。另外，原料流量被固定为1.5NLM。另外，空气比被固定为标准值，水能够蒸发的温度被固定为85℃。
依照图4，可知第1升温工序所需要的时间大约为33分钟，燃烧工作的OFF次数为3次。在本实施方式中，由于第1升温工序所需要的时间大约为28分钟，因而估计能够将氢生成装置的启动时间缩短大约5分钟(约15％)。另外，在本实施方式中，燃烧工作的OFF次数为2次，因而估计能够将燃烧工作的OFF次数减少1次。
图5是显示氢生成装置的另外的启动工作的第1升温工序和第2升温工序(但是，到中途为止)中的、各种运转条件的时间性的变化情况的模式图。
作为图5所示的氢生成装置的运转条件，作为对蒸发器2判定水是否能够蒸发时的契机的第1规定温度为320℃，再次开始燃烧工作的温度(第2规定温度)为300℃。另外，原料流量被固定为1.5NLM。另外，空气比被固定为标准值，水能够蒸发的温度被固定为85℃。即，在该运转条件中，第1规定温度和第2规定温度之间的温度差仅为20℃。
依照图5，可知第1升温工序所需要的时间大约为36分钟，燃烧工作的OFF次数为6次。在本实施方式中，由于第1升温工序所需要的时间大约为28分钟，因而估计能够将氢生成装置的启动时间缩短大约8分钟(约22％)。另外，在本实施方式中，燃烧工作的OFF次数为2次，因而估计能够将燃烧工作的OFF次数减小4次。
此外，在本实施方式中，将燃烧器4的燃烧工作划分为第1次的燃烧工作、第2次的燃烧工作、以及第3次以后的燃烧工作，对氢生成装置1的第1升温工序进行了说明，然而该次数只不过是一各示例。
例如，控制器20可以控制燃烧器的燃烧工作，使得第1次的燃烧工作中的燃烧器4的每单位时间的加热量大于第k次以后(k>1)的燃烧工作中的每单位时间的加热量。同样，控制器20可以控制燃烧器4的燃烧工作(熄火温度)，使得关闭(OFF)燃烧器4的第1次的燃烧工作时的重整器(改质催化剂层3)的温度低于关闭(OFF)第k次以后(k>1)的燃烧工作时的重整器(改质催化剂层3)的温度。即，上述的“第k次”并不限于本实施方式所列举的“第2次”，只要是第2次以上，就可以为任何的次数。
另外，控制器20可以控制燃烧器4的燃烧工作(点火温度)，使得与燃烧器4的燃烧工作在“第m次”开启(ON)时的重整器(改质催化剂层3)的温度相比，在第n次以后(n>m>1)开启(ON)时的重整器(改质催化剂层3)的温度低。即，上述的“第m次”并不限于本实施方式所列举的“第2次”，只要是第2次以上，就可以为任何的次数。另外，上述的“第n次以后”并不限于本实施方式所列举的“第3次”，只要是超过“第m次”的次数，就可以为任何的次数。
(实施方式2)
以下，参照附图，对实施方式2进行说明。
图6是显示本发明的实施方式2涉及的燃料电池系统的构成的模式方块图。该燃料电池系统200具备作为主要构成要素的氢生成装置1和燃料电池101。该燃料电池101，例如为固体高分子型燃料电池。
氢生成装置1是实施方式1的氢生成装置1，但是，除了具备上述的重整器(在图6中，用“重整器1A”表示)以及燃烧器4之外，还具备变换器30和CO除去器31。
具体而言，图1的含氢气体流路c连接于变换器30，变换器30和CO除去器31由含氢气体流路d连接。在所涉及的构成的氢生成装置1中，在改质催化剂层3生成的含氢气体经由含氢气体流路c而被供给至变换器30，在此，通过含氢气体中的一氧化碳的变换反应，从而进行CO浓度的减少化。从变换器30送出的含氢气体被供给至CO除去器31，在此，再此通过含氢气体中的一氧化碳的氧化反应，从而进行CO浓度的减少化。通过如此地由变换器30和CO除去器31进行CO减少化处理，从而在氢生成装置1中获得CO浓度低的含氢气体。
此外，在从原料供给源向重整器1A供给的路径上，设有图1的原料供给器8，在从上述路径分支至燃烧器4的路径上，设有图1的燃烧供给器10。
在燃料电池系统200中，氢生成装置1连接于燃料电池101，并供给含氢气体。另外，通过另外的途径向燃料电池101中供给氧化剂气体。该含氢气体中的氢和氧化剂气体中的氧在燃料电池101中发生的反应，从而产生电力。
在燃料电池系统200的运转中，首先，如上所述，在氢生成装置1中，进行第1升温工序、第2升温工序、以及氢生成工序。这些工作与在实施方式1中所记载的相同，在此省略说明。在氢生成装置1中，如实施方式1中所述的那样，能够缩短启动工作所需要的时间，并且，能够实现高耐久性能的运转。此外，本实施方式中的氢生成装置1的启动工作从控制器20(参照图1)输出启动指令起，经过第1升温工序和第2升温工序，在重整器1A进入氢生成工序之后，由变换器30以及CO除去器31将一氧化碳减少至能够向燃料电池101供给的水平，直到开始向燃料电池供给在氢生成装置1生成的含氢气体。
如果如上所述地充分地减少含氢气体中的一氧化碳，则在氢生成装置1制造的含氢气体作为发电燃料，被供给至燃料电池101的燃料极侧。另一方面，向燃料电池101的空气极侧供给作为氧化剂气体的空气。在燃料电池101中，所供给的氢气和空气发生反应(以下，称为发电反应)，进行发电，并且，由该发电反应而产生热。通过该发电反应而获得的电力被供给至电力负荷的末端(图中未显示)并被使用。另外，伴随着发电反应而产生的热，被热回收单元(图中未显示)回收，被用于各种用途。例如，能够用于供给热水。另外，发电反应中未被利用的未使用的氢气(所谓的燃料尾气)从燃料电池101的燃料极排出，作为燃烧燃料被供给至氢生成装置1的燃烧器4。
在本实施方式的燃料电池系统200中，由于如上所述，能够缩短氢生成装置1中的启动时间，因而能够在短时间向燃料电池101进行氢气的供给。所以，能够在短时间内向从燃料电池系统200供给电能以及热能，能够实现经济性优异的燃料电池系统200。
此外，在上述的实施方式2中，说明了将实施方式1中所述的氢生成装置1用作燃料电池系统200的氢气供给装置的示例，但是，实施方式1中所述的氢生成装置1也能够应用于燃料电池系统的氢气供给装置以外的用途。
通过上述说明，对于本领域的技术人员来说，本发明的大量的改良和其他的实施方式是显而易见的。因此，上述说明只能被解释为示例，以示范的目的向本领域的技术人员提供实行本发明的最佳方式。在不脱离本发明的要旨的范围内，能够对其构造及/或功能的细节进行实质性的变更。
产业上的利用可能性
本发明所涉及的氢生成装置，能够被利用于在各种用途上所使用的氢的制造，例如，在作为燃料电池的燃料气体使用的氢气的制造中有用。另外，具备该氢生成装置的燃料电池发电系统，作为一种发电装置，能够被利用于各种用途，例如，作为家庭用燃料电池热电联供系统等也是有用的。

Claims (12)

1.一种氢生成装置，其特征在于：
具有从原料和水蒸汽生成含氢气体的重整器、加热该重整器的燃烧器、利用加热所述重整器后的燃烧气体的热来生成所述水蒸汽的蒸发器、以及控制器，
在启动工作中，所述燃烧器的燃烧工作重复进行开启-关闭(ON-OFF)，并以将所述重整器的温度维持为规定温度以下的方式进行控制，
所述控制器控制所述燃烧工作，使得初次燃烧工作中的所述燃烧器的每单位时间的加热量大于第k次以后的燃烧工作中的每单位时间的加热量，其中，k>1。
2.如权利要求1所述的氢生成装置，其特征在于：
所述控制器控制所述燃烧工作，使得关闭(OFF)所述燃烧器的初次燃烧工作时的所述重整器的温度低于关闭(OFF)所述第k次以后的燃烧工作时的所述重整器的温度，其中，k>1。
3.如权利要求项1所述的氢生成装置，其特征在于：
所述控制器控制所述燃烧工作，使得与所述燃烧器的燃烧工作在在第m次开启(ON)时的所述重整器的温度相比，在第n次以后开启(ON)时的所述重整器的温度低，其中，n>m>1。
4.如权利要求项1所述的氢生成装置，其特征在于：
具备向所述蒸发器供给水的水供给器，
如果所述蒸发器的温度成为规定的临界值以上，那么，所述控制器不关闭(OFF)所述燃烧器的燃烧工作，继续进行所述燃烧器的燃烧工作，并由所述水供给器开始供给水。
5.如权利要求项4所述的氢生成装置，其特征在于：
所述燃烧器的初次燃烧工作中的所述规定的临界值，高于所述燃烧器的第m次以后的燃烧工作中的所述规定的临界值，其中，m>1。
6.如权利要求项1所述的氢生成装置，其特征在于：
所述燃烧器具备使燃烧燃料和空气燃烧的喷烧器、向所述喷烧器供给所述燃烧燃料的燃料供给器、以及向所述喷烧器供给所述空气的空气供给器，
所述控制器控制所述燃烧工作，使得第m次以后的燃烧工作中的所述喷烧器的空气比大于初次燃烧工作中的所述喷烧器的空气比，其中，m>1。
7.如权利要求项6所述的氢生成装置，其特征在于：
燃烧停止中的向所述喷烧器供给的空气供给量，多于燃烧工作中的向所述喷烧器供给的空气供给量。
8.如权利要求项6所述的氢生成装置，其特征在于：
所述喷烧器的点火时的空气比，小于所述喷烧器的点火后的燃烧工作中的空气比。
9.如权利要求项7所述的氢生成装置，其特征在于：
所述喷烧器的点火时的空气比，小于所述喷烧器的点火后的燃烧工作中的空气比。
10.如权利要求项7所述的氢生成装置，其特征在于：
具备用于向所述燃烧器供给从所述重整器送出的气体的燃料气体流路、以及设在所述燃料气体流路上并作为所述燃料供给器的阀，
如果在所述燃烧器的燃烧停止中，所述重整器的内压成为规定的临界值以上，那么，所述控制器开启所述阀。
11.如权利要求项7所述的氢生成装置，其特征在于：
具备向所述重整器供给原料的原料供给器，
如果在所述燃烧器的燃烧停止中，所述重整器的内压成为规定的临界值以下，那么，所述控制器使用所述原料供给器，向所述重整器内供给所述原料。
12.一种燃料电池系统，其特征在于：
具备如权利要求项1～11中的任一项所述的氢生成装置、以及使用从该氢生成装置供给的所述含氢气体和氧化剂气体来进行发电的燃料电池。
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