CN101460678A - 用高导热率材料在表面上形成图案 - Google Patents

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Abstract

本发明提供高导热率纸，其包括基质(10)，和以特定图案(12)添加到所述基质表面的高导热率材料(12)。所述高导热率材料由纳米填料、直接位于基质上的类金刚石涂层和所述纳米填料上的类金刚石涂层中的一或多种组成。在具体实施方案中，所述特定图案包括格栅、镶边、条带、中心线及其组合中的一或多种，且所述高导热率材料覆盖所述基质15－55％的所述表面。多重表面，包括次层，可以具有图案。

Description

用高导热率材料在表面上形成图案
相关申请交叉引用
本申请是Smith等人在2005年4月15日提交的名为＂InsulationPaper with High Thermal Conductivity Materials＂的美国申请11/106,846的部分延续，其通过引用并入本申请。
技术领域
本发明的领域涉及用纳米、介观和微米尺寸的HTC材料在表面、特别是绝缘带表面上形成图案。
背景技术
使用任何形式的电气设备都需要对导体进行电绝缘。随着尺寸的不断缩小和对所有电气和电子系统的流水线化，产生了对更好更紧凑的绝缘体和绝缘系统的相应需要。
好的电绝缘体，由于其本身的性质，往往也是好的绝热体，而这是不合乎需要的。特别是对于空气冷却的电气设备和零件来说，绝热特性会降低零件以及设备总体的效率和耐久性。可取的是制造具有最大电绝缘和最小绝热特性的电绝缘系统。
尽管有许多因素影响电绝缘技术，但该领域会从传导热的能力中获得更多好处而不降低绝缘体的其它期望的物理特性。需要的是导热率比习用材料的高但不会牺牲电绝缘及包括结构完整性在内的其它性能要素的改善的电绝缘材料。
电绝缘往往以绝缘带的形式出现，它们本身具有各种层。为这类绝缘带所共有的是粘结在与纤维层界面处的纸层，上述两个层往往都用树脂浸渍。所述纸层将由高度电绝缘的材料如云母构成。对云母带的改进包括如美国专利US6,103,882中所教导的催化云母带。如果所述纸的热传导率，与其在带中的应用无关或相关，能得到提高，则电气系统将产生显著的进步。现有技术还存在其它问题，其中某些将通过进一步的阅读表现出来。
发明概述
考虑到上面所讲的，本发明的方法和装置通过向绝缘纸的基质(host matrix)之上和/或之内插入高导热率(HTC)材料特别是提高了绝缘云母纸的热传导率。本发明的HTC材料可以是各种类型的，如纳米填料或表面涂料，而纳米填料和表面涂料又都各自包括属于它们自己的各种亚型。所述HTC材料可在各个阶段添加到所述纸中，如在所述纸处于其原材料或基材阶段时，在所述纸形成时，或在所述纸已经形成之后。由于其高电阻率，云母是绝缘纸的一种专用基材。
绝缘云母纸可以独自或与其它材料结合构成绝缘带。这些其它材料一般包括纤维片基(backing)，如玻璃，和树脂浸渍剂。所述其它材料中也可以插有HTC材料来制造复合的HTC材料带产品。当所述HTC材料被在不同阶段添加到所述纸中时，它们可以以特定的图案添加。这些特定图案可以实现材料的更有目的的放置，使它们在最终带中的效果最大化。
本发明的这些和其它目的、特征和优点可由包括基质和以特定图案添加到所述基质表面的高导热率材料的高导热率纸的具体实施方案提供。所述高导热率材料由纳米填料、直接位于基质上的类金刚石涂层和所述纳米填料上的类金刚石涂层中的至少一种组成。在具体实施方案中，纳米填料的纵横比大于5。
在相关实施方案中，所述基质为云母，且所述高导热率材料占所述高导热率纸体积的1-25％。所述高导热率纸被结合到高导热率电绝缘带中。所述特定图案包括格栅、镶边、条带中心线(banding centering)及其组合中的至少一种。
在其它相关实施方案中，所述特定图案通过干燥含所述高导热率材料的溶液形成。所述高导热率材料覆盖基质5-80％的表面。在其它具体实施方案中，所述高导热率材料覆盖基质15-55％的表面，且所述基质的表面为次表面，借此所述次表面变为成品纸中的内层。
在另一实施方案中本发明提供一种包括云母纸层和玻璃纤维片基层的电绝缘带，其中高导热率材料以特定图案添加到所述云母纸层中。在所述云母纸层与所述玻璃纤维片基层之间存在界面，且树脂被浸渍透过所述云母纸层和玻璃纤维片基层。所述高导热率材料由纳米填料、直接位于所述基质上的类金刚石涂层和位于所述纳米填料上的类金刚石涂层中的至少一种组成，且所述高导热率材料构成所述云母纸体积的1-25％。树脂的浸渍增大了所述高导热率材料在所述带中的分布。
在相关特定实施方案中，所述特定图案被添加到所述云母纸层的表面。所述特定图案可以作为次层添加到所述云母纸层。还可以向所述云母纸层添加多个特定图案。
在又一实施方案中，本发明提供一种制造高导热率纸的方法，其包括获得基材和向所述基材上添加高导热率材料。然后由所述基材制造纸产品。所述高导热率材料包括纳米填料，所述纳米填料通过包含它的溶剂添加到所述基材上，然后蒸发所述溶剂，从而所述高导热率材料在基材上形成图案。在某些实施方案中，所述纳米填料具有DLC。
在本发明的又一个使用图案化的实施方案中，本发明提供一种制造高导热率纸的方法，其包括获得基材和以特定图案向所述基材表面上添加高导热率材料。所述特定图案占所述表面的5-80％。然后由所述基材制造纸产品，其中所述高导热率材料包括一个通过沉积分散在所述基材上的表面涂层。在某些实施方案中纸产品的制造会使所述特定图案交错。
本发明还存在其它实施方案，其在进一步阅读以下详细说明之后将可明显看出。
附图简述
下面将参照以下附图通过举例对本发明进行更详细地解释：
图1-4显示了HTC材料的特定类型图案的不同例子。
图5显示了用在同一带上的两类特定图案的组合。
图6显示了一个通过干燥自然形成的图案的例子。
图7显示了复合材料带之内破裂的图案层的横截面图。
发明详述
本发明提供向用于纸绝缘的基材，如用于电绝缘带的那些类型的基材之内和之上加入高导热率(HTC)材料的方法。绝缘带往往包括基质如云母，该基质被制成纸，所述纸又被用树脂或促进剂或两者浸渍。在被浸渍之前或之后，用在带中的所述纸被添加到高拉伸强度片基如玻璃或聚合物膜上。绝缘带的所述基质充当极好的电绝缘体，但同样也会绝热，而这是不希望有的副作用。
因此希望能增大基材的热传导率。在这里，基材是指构成所述绝缘纸的主体材料，而基质是指由所述基材制成的更接近成品的纸组分(more complete paper component)。在本发明中这两个术语多少可以通用。导热率的提高应当不显著削弱基材的电特性，如耗散系数，或物理性能，如拉伸强度和粘合性。在某些实施方案中，如具有表面涂层的，所述物理性能甚至可得到提高。此外，在某些实施方案中基质的电阻率也可通过HTC材料的添加得到提高。
所述HTC材料可以在制造所述绝缘纸的不同阶段中的一或多个中添加到所述基材或基质。在绝缘纸的制造中存在不同的阶段。对本发明目的而言，其可分为三个阶段。原材料阶段、浆料阶段和纸产品阶段。例如，云母纸是以云母开始的，云母被转化为薄片再被转化成云母小片，这些云母小片又被与液体结合形成浆料，然后所述浆料被使用机器进行处理制成云母纸。
除了一般用于电绝缘的标准云母(白云母，金云母)之外，还有黑云母以及几种其它的云母状铝硅酸盐材料如高岭土、埃洛石、蒙脱土和绿泥石。蒙脱土在其结构中具有晶格，其中很容易插入HTC材料如金属阳离子、有机化合物和单体以及聚合物以产生高介电强度复合材料。
HTC材料的添加可发生在任一或所有所述制造阶段。当然，这些阶段中每个都将由多个子阶段组成，所述HTC材料可在所述子阶段中添加。在不同阶段施加所述HTC材料的过程将必须解决所述基质在这些不同阶段的物理特性差异问题。例如，向疏松的云母薄片或云母小片中添加所述HTC材料不同于向位于浆料或纸产品中的云母添加所述材料。HTC材料还可存在于成品绝缘带的其它组成部分如片基织物或层间粘合树脂中。
绝缘纸的制造过程单独或组合地结合了热、化学和机械处理来制造纸浆，纸浆又被转变成构成所述纸的片。HTC材料可以以干的形式也可以包含在液体或其它介质中而被加入到原材料阶段。所述HTC材料被添加到所述基材如干云母小片中，并在一种情形下被混合形成在基材之内的均匀分布。可采用诸如加热之类的方法除去将HTC材料提供给基材的液体介质。
通过将HTC材料加入到以团聚或非团聚形式的在载液中的悬浮液中，可以在浆料阶段将HTC材料结合进基质中。在此阶段HTC材料的聚集通常是不优选的，但有时根据聚集体结构的性质也可使用。也可使用表面活性剂、化学表面处理或pH控制来保证粒子不会聚集或保证它们以特定的方式聚集。如果所述HTC在某种程度上是自对准的或可以通过外力对准，则在混合时的完全分散可能并不是必需的。
在浆料阶段，所述填料既可以作为粉末也可以作为在液相中的悬浮液添加。所述液体可以为本领域中使用的各类的液体，一般为水。所述水本身可以是去离子的、脱矿质的或具有添加剂来控制其pH值。
为向纸产品中添加HTC材料，所述填料可被结合在适合的溶剂中作为悬浮液。例子有典型的有机溶剂如己烷、甲苯、甲乙酮等。类似地，期望的是所述HTC材料以非聚集的悬浮液形式均匀分布在所述液体中。可以选择所述粒子的尺寸分布以在基质中的空位尺寸分布方面满足期望的目的。所述HTC材料的尺寸与形状分布可用来影响热传导率及其它物理性能，且可利用所述组分的不同密堆积特性或它们的不同聚集或自组装特性来实现此目的。
在浆料或纸产品阶段，所述溶剂可以还包含一或多种促进剂，如环烷酸锌及其它金属盐或有机金属化合物，其可用于促进随后浸渍的树脂的反应。HTC材料可以与所述促进剂一起添加在常用溶剂或促进剂中。
本发明将HTC材料插入到基质或基材如云母和聚酯中。其它基材组分包括玻璃薄片和KaptonTM，其为聚酰亚胺，或MylarTM，其为聚酯如聚对苯二甲酸乙二醇酯。所述HTC材料可施加到任意和所有内外表面。尽管薄片是常见的第一阶段基材，但某些类型的基材材料可以采用不同的物理形式，乃至可形成可为多层或连续的复合材料纸的物理形式的组合。
术语HTC材料是指能提高基质热传导率的颗粒。在一个实施方案中，它们是尺寸为约1-1000nm的纳米填料。这些纳米填料可以是球形的、小片的或具有高纵横比例的如须、棒或纳米管，以及它们的相关组装形式如聚集体、纤丝状枝晶、绳、束和网或其它形式。此外，HTC材料也可以是指涂层，如类金刚石涂层(DLC)和各种金属氧化物、氮化物、碳化物以及可被施加到基质的混合化学计量的和非化学计量的组合物。如下所述，可以结合各种HTC材料，如纳米、介观或微米球和棒的结合，或位于纳米、介观或微米粒子上的DLC或金属氧化物涂层。还必须注意，可以有不同于类金刚石涂层的各种形式的金刚石纳米填料。由于许多纸绝缘体被最终用树脂浸渍，因此这些实施方案的目的是所述HTC材料提高浸渍后的基质的热传导率。在浸渍之后所述颗粒可能会通过在基质粒子表面或与所述浸渍树脂或二者的某些组合形成热传导网络而导致导热率增大。所述浸渍树脂还可具有其本身的HTC材料，该HTC材料能与插入绝缘纸中的所述HTC材料一起起作用，或独立于插入绝缘纸中的所述HTC材料起作用。
因此所述HTC材料进一步包括纳米、介观和微米无机HTC材料如二氧化硅、氧化铝、氧化镁、碳化硅、氮化硼、氮化铝、氧化锌和金刚石，以及其它能产生更高导热率的材料。这些材料可以具有各种结晶和形态形式，且它们可以直接或借助于充当载液的溶剂加入所述基质。当所述HTC材料在如纸产品等阶段被添加到基质中时，溶剂可能是优选的供给系统。
在一个实施方案中，所述HTC材料为树枝状化合物，而在另一个实施方案中它们为包括纵横比(平均横向尺寸与平均纵向尺寸之比)为3-100或更高、特别是10-50的高纵横比颗粒在内的具有规定尺寸或形状的纳米或微米无机填料。
在一个实施方案中，所述具有期望形状和大小分布的纳米、介观和微米无机填料的表面涂层与选择的表面特性和整体填料性质彼此互补。这使得所述基质具有更好的浸透(percolation)且在保持要求的整体性质的同时能独立控制独立的互连性质。
对于形状，本发明采用的形状倾向于天然的棒和小片以增强在基质中的浸透，最优选的实施方案为棒，除了那些天然形成的材料之外还包括人造加工的材料。棒定义为平均纵横比为大约5或更大、特别是10或更大、更优选不大于100的颗粒。在一个实施方案中，所述棒的轴向长度大约在10nm-100微米的范围。较小棒在被使用溶剂添加到完成的基质中时可以更好地浸透基质。
许多微颗粒会制成球、椭球和盘的形状，在一定条件下它们均匀分布的能力降低，因此可能会导致聚集的细丝状结构，而此结构会降低发生浸透的浓度。通过提高所述浸透，可以提高基材的热特性，或者，可以减少需要添加到基材的HTC材料量。同样，提高的浸透还会导致所述HTC材料在基材之内的更均匀分布而不是需要避免的聚结，产生不太可能具有不期望的界面、不完全的颗粒润湿和形成微空位的更均一的产品。同样，由更高纵横比的颗粒形成的聚集的细丝状或树枝状结构，而不是小球状(致密)聚集体或团聚体，也带来了提高的导热率。
在一个实施方案中所述树枝状化合物包括离散的有机树枝状化合物复合材料，其中有机-无机界面与所述树枝状化合物核-壳结构是非离散的。树枝状化合物是一类建立在中心核上的三维纳米级核-壳结构。所述核可以是有机或无机材料的。通过建立在中心核上，所述树枝状化合物由顺序添加同心的壳形成。所述壳包括支链分子团，且每个支链壳被称为一级(a generation)。通常，采用的级数为1-10，且在较外壳中的分子团数随着所述级呈指数增多。所述分子团的组成可以精确地人工合成，且较外的分子团可以为活性的官能团。树枝状化合物能够与基质以及彼此之间互相连接。因此，它们可以作为HTC材料被添加到基质中。
通常，树枝状化合物越大，其作为声子(phonon)传送元素的能力越大。但是，其渗透所述材料的能力及其浸透潜力都会受到其尺寸的不利影响，因此要寻找最佳尺寸来达到所要求的结构与性能的平衡。像其它HTC材料一样，树枝状化合物中也可添加溶剂来促进它们对基材如云母或玻璃带的浸渍。在许多实施方案中，将以具有各种不同分子团的各种级来使用树枝状化合物。
市售的有机树枝状聚合物包括聚酰胺型胺树枝状聚合物(PAMAM)、聚丙烯亚胺树枝状聚合物(PPI)和PAMAM-OS，其中所述PAMAM-OS是具有PAMAM内部结构和有机硅外壳的树枝状聚合物。前两种可从Al drich ChemicalTM获得，后者可从Dow-CorningTM获得。
对于可以一起反应或与基材反应的无机-有机树枝状化合物来说存在类似的需要。在这种情况下，树枝状化合物的表面可以包含与上述那些类似的反应基团，其将使得可以发生树枝状化合物-树枝状化合物、树枝状化合物-有机、树枝状化合物-混杂，和树枝状化合物-HTC基质反应。在这种情况下，所述树枝状化合物将具有无机的核和有机的壳，或反之包含有机或无机的反应基团或所需的配位体。因此同样可能具有带无机壳的有机核，其中所述无机壳也包含反应基团如羟基、硅烷醇、乙烯基硅烷、环氧硅烷及其它能参与类似于常见的溶胶-凝胶化学中涉及的那些无机反应的基团。
所述分子团可按照它们与彼此或与基材反应的能力来选择。然而，在其它实施方案中，将根据所述树枝状化合物自己在导热率方面给予帮助的能力来选择其核结构；例如，如下所述的金属氧化物。
在另一实施方案中，本发明提供基于有机-无机复合材料的新的电绝缘材料。在不损害其它绝缘性能如介电性能(介电系数和介电损耗)、电导率、耐电强度和耐压性，热稳定性，拉伸模量，挠曲模量，冲击强度和耐热性以及其它因素如粘弹特性和热膨胀系数以及总的绝缘性的基础上，优化了热传导率。构造和选择有机和无机相以实现性质和性能的适当平衡。
可以根据其自聚集成期望的形状如棒和小片的能力而选择微米和纳米HTC颗粒。可以因为其天然自组装能力而选择颗粒，不过此过程也可通过外力来增强，如通过电场、磁场、声波、超声、pH调节、使用表面活性剂和其它方法来影响颗粒包括电荷分布在内的颗粒表面带电状态的改变。在一个具体实施方案中，使举例作为表面涂料如氮化硼、氮化铝、金刚石的颗粒自组装成期望的形状。如此，可以由高导热率材料一开始就制成或在并入基质过程中时自组装成期望的棒状。
在许多实施方案中，所述HTC材料的尺寸和形状在相同应用中都是可变的。在相同产品中使用了一定范围的尺寸和形状。各种或长或短的可变纵横比HTC材料将提高基质的热传导率，而且可能提供提高的物理性质和性能。但是，应当注意的一个方面是颗粒长度不要太长以至于造成基材/绝缘层之间的桥接，除非设计成这样。同样，各种形状和长度通过提供更均匀的体积填充和堆积密度产生更均一的基质还将提高所述HTC材料的浸透稳定性。对于混合尺寸和形状的情形，在一个实施方案中，较长的颗粒更接近棒状，而较小的颗粒更接近球状、小片状或盘状甚至立方体状。例如，含HTC材料的基质可以含低至约0.1体积％到高达65体积％的HTC材料，更优选的范围始自约1-25体积％。
在相关实施方案中，所述HTC材料可具有规定的大小与形状分布。在两种情形下都选择填料颗粒的浓度和相对浓度来实现体连接(或所谓的浸透)结构，不管体积填充有没有实现具有更高导热率的结构稳定的离散两相复合材料，这都会带来高导热率。在另一相关实施方案中，所述HTC材料的取向增大了导热率。在又一实施方案中，所述HTC材料的表面涂层提高了声子传输。这些实施方案可以与其它实施方案脱离，也可整体相关。例如，树枝状化合物被与其它类型的高度结构化材料如热固性和热塑性材料结合在一起。它们均匀分布在基质内，从而使所述HTC材料降低声子散射和为声子提供微观的桥接以在HTC材料之间产生良好的热传导界面。所述高度结构化材料被对准从而在单个方向上导热率被增大以制造局部或整体各向异性的电绝缘材料。在另一实施方案中，通过用具有高导热率的金属氧化物、碳化物或氮化物和混合体系表面涂覆较低导热率的填料获得了HTC，其中所述金属氧化物、碳化物或氮化物和混合体系被物理或化学附着于具有规定整体性质的填料上，所述附着可以通过例如化学气相沉积和物理气相沉积等工艺以及通过等离子体处理来实现。
添加的表面官能团可以包括可用于与基质的化学反应的羟基、羧基、胺基、环氧基、硅烷基或乙烯基。这些官能团可以天然存在于无机填料表面上，也可采用湿化学方法、包括等离子体聚合在内的非平衡等离子体沉积、化学气相和物理气相沉积、溅射离子镀以及电子和离子束蒸发方法施加。
可以形成有机表面涂层和无机表面涂层如金属氧化物、氮化物、碳化物和混合系统，在与选择的颗粒大小和形状分布结合时，它们能提供规定的浸透结构并控制绝缘系统的整体导热率和电导率，同时可以选择颗粒介电常数来控制所述系统的介电常数。
反应性表面官能团可以由无机涂层固有的表面基团构成，也可通过施加额外的有机涂层来获得，两者都可包括羟基、羧基、胺基、环氧基、硅烷基、乙烯基和其它能用于与基质的化学反应的基团。这些单个或多个表面涂层以及表面官能团可以采用湿化学方法、包括等离子体聚合在内的非平衡等离子体方法、化学气相和物理气相沉积、溅射离子镀以及电子和离子束蒸发方法施加。
类金刚石碳涂层(DLC)具有高硬度、低摩擦、化学惰性且可将电绝缘的高电阻率(～1013欧姆-厘米)与高导热率(>1000W/mK)结合。有几种制造DLC的方法，如等离子体辅助化学气相沉积(PACVD)、物理气相沉积(PVD)和离子束沉积(IBD)。一般说来，所述DLC不到1微米厚且由无定形碳和能产生混合的sp2和sp3键的烃构成。所述键的比率可通过变化过程参数例如气体的比率和直流电压来改变，并导致性质的改变。所述键比率可以使用例如拉曼光谱测定法直接测量。
可以十分迅速地涂覆较大的面积。例如使用PICVD低压非平衡工艺，可以在几分钟之内在面积大约1平方英尺的玻璃布表面施加20-100nm的涂层。为控制或优化涂层参数以降低例如涂层中的应力，所述DLC可以施加于裸的基材上或具有其它涂层的基材上。所述DLC可以是连续的或在覆盖范围内具有缺口。在例如实现浸渍树脂的更好粘合方面，缺口可能是有利的。
在导热率方面，通过保证结构单元的长度规模比担负热传输的声子分布短或与之相当，提高了声子输送和降低了声子散射。更大的HTC微粒材料凭借自己就能实际上提高声子传输，不过，较小的HTC材料能改变基质的性质，从而影响声子散射的变化。通过使用其基质已知显示高导热率的纳米颗粒和保证粒径足以支持此效果以及满足降低声子散射所要求的长度规模可进一步促进此作用。同时还必须考虑选择更高度有序的结构，其包括既具有较短又具有较长范围周期性的反应的树枝状化合物晶格和可由基质形成的梯形或有序网络结构。
向纳米、介观、微米和更大尺寸的颗粒施加DLC使得可以操纵所述高导热率颗粒的大小和形状，从而可以从天生或人造的浸透效果中获得好处。在一个实施例中，DLC被用于准连续地涂覆玻璃纤维或一些纤维的表面。选择涂覆之前的纤维表面以促进由所述涂覆获得期望的性质。然后所述纤维被机械打碎或以其它方式打碎成短的DLC涂覆的具有期望尺寸分布的棒。在另一个实施例中，DLC涂层被施加到具有高表面对厚度比的片状颗粒，例如云母小片和BN颗粒。
在多晶和单晶纳米微粒形式中，所述颗粒可以与载体颗粒，例如二氧化硅，的表面联接在一起。二氧化硅本身并不是强热传导材料，但有了表面涂层后它可以变成更高度热传导性的。不过，二氧化硅及其它此类材料具有例如容易形成如上所述的棒状颗粒的有益性质。如此，不同的HTC性质可被结合到一个产品中。这些涂层还可应用于后来的树脂浸渍以及绝缘带的玻璃组分。
另外，可以向HTC材料施加流体流动场和电磁场以对其进行分配。通过使用交变或静电电场，可以使所述棒或小片形状在微观上对准。这产生了在不同方向上具有不同热性质的材料。电场的建立可以通过本领域中已知的的各种技术来实现，例如附加横跨绝缘的导电体的电极或者在材料或绝缘系统的中央使用导体。
在另一实施方案中，本发明提供基于有机-无机复合材料的新的电绝缘系统。所述不同无机和有机组分之间的界面被制成化学或物理亲近的，以保证不同相之间的高度物理连续性和提供机械强度高且在所述电绝缘系统在高压和低压应用中使用时不易于破坏的界面。这种材料可应用于提高的界面完整性将带来在提高的额定功率、绝缘系统更高的电压应力、降低的绝缘厚度方面的优点以及将实现高热传导的高压和低压电绝缘的情形。
一个具体的实施方案使用了各种表面处理，纳米、介观和微米无机填料，以引入各种能够使所述无机表面与基质相容或使得与基质发生化学反应的表面官能团。这些表面官能团可以包括能用于与主体有机基质的化学反应的羟基、羧基、胺基、环氧基、硅烷基或乙烯基。这些官能团可以采用湿化学方法、非平衡等离子体方法、化学气相和物理气相沉积、溅射离子镀以及电子和离子束蒸发方法施加。
在一个实施方案中，本发明提供一种含有基质，如云母，和插入到所述基质中的HTC材料的HTC纸。所述HTC材料由纳米填料、直接位于基质上的类金刚石涂层和所述纳米填料上的类金刚石涂层中的至少一种组成。
在一个具体实施方案中，所述HTC材料构成所述HTC纸体积的0.1-65％，且在进一步的具体实施方案中，所述HTC材料构成所述HTC纸体积的1-25％。所述HTC纸的电阻率为约1012-1016欧姆-厘米，且在用树脂浸渍之后所述纸的热传导率大于0.5W/mK。
在其它具体实施方案中，所述纳米填料的纵横比大于5，且还可包含树枝状化合物。它们可被结合在HTC电绝缘带中，且所述带的其它组分也可包含HTC材料。
在另一实施方案中本发明提供一种包括具有插入的HTC材料的云母纸层、玻璃纤维片基层和位于所述云母纸层与所述玻璃纤维片基层之间的界面的电绝缘带。树脂被浸渍透过所述云母纸层和玻璃纤维片基层。所述HTC材料由纳米填料、直接位于所述基质上的类金刚石涂层和位于所述纳米填料上的类金刚石涂层中的至少一种组成，且所述HTC材料构成所述云母纸体积的1-25％。
在另一实施方案中，本发明提供一种制造HTC纸的方法，其包括获得基材和向所述基材上插入HTC材料，其中所述HTC材料包括通过以下方法之一插入所述基材的纳米填料：向所述基材上引入含所述纳米填料的溶剂然后蒸发所述溶剂；和以干粉形式向所述基材添加所述纳米填料，其中所述干粉包含聚合物，然后将所述干粉熔融在所述基材上。然后由所述基材制造纸产品。所述纳米填料可以是表面涂覆的，例如用DLC，且所述HTC纸可被结合到HTC电绝缘带中。
在另一个实施方案中，本发明提供一种制造HTC纸的方法，其包括获得基材，如云母，和向所述基材上插入HTC材料。然后所述基材被转化成纸产品，其中所述HTC材料包括一个通过沉积分散在所述基材上的表面涂层，如DLC。
另一实施方案提供制造HTC纸的方法，其包括获得基材和将所述基材引入造纸浆料中。HTC材料被加入所述造纸浆料中从而使所述HTC材料插入所述基材中，且所述浆料走完造纸过程。此时往往还存在能使所述基材更好地与它自己粘合的聚合物。所述HTC材料包括通过使用所述浆料作为溶剂而插入到所述基材中的纳米填料。
在另一实施方案中，提供了一种制造HTC纸的方法，其包括获得由电绝缘纸产品形成的基质和向所述基质上插入HTC材料。所述HTC材料插入所述基材中，从而使所述HTC与构成所述纸的材料粘合。如果所述HTC材料为纳米填料，则它们通过将所述纳米填料与溶剂混合、将所述溶剂浸渍到所述基质上和蒸发所述溶剂来添加。如果所述HTC材料为DLC，则其通过沉积添加到所述基质。
此纸可随后被结合到HTC电绝缘带中。所述HTC材料可以在所述纸被结合到所述带中之前完全或部分地添加，或者所述HTC材料也可在所述纸被结合到所述带中之后完全或部分地添加。本发明还提供在云母纸层之内或之上形成HTC材料的图案。所述HTC材料在所述云母层内的浸透取决于诸如云母小片尺寸和自由空间分布以及所述云母纸的厚度等因素。通过本发明，HTC材料被以受控制的方式添加到所述云母中，在所述云母纸之内或之上产生含纳米、介观或微米HTC材料的图案。所述由线产生的图案其本身在宽度方向上可以为从微米到毫米。所述线间的距离通常可以为它们的宽度的1-10倍。图案化在特定区域产生了提高的所述HTC材料的连通性，制造了更特殊的效果。此外，此图案化还可影响其它因素，如树脂向基质材料中的浸渍。
所述图案化涉及两个主要区域，即层内图案化和表面图案化。在沉积后，所述HTC材料可以为疏松的、非团聚的但为溶液的一部分，或团聚的。非团聚颗粒彼此不聚集在一起，但如果它们被加载到例如粘性树脂中则在宏观上可能粘合在一起。所述材料可以在树脂施加之前被加载到树脂中，从而所述树脂为所述材料提供一种粘合。所述颗粒在所述树脂中的加载可以具有一定范围，不过，饱和或接近饱和地加载所述树脂将自然地导致以最大材料密度形成图案。此外，所述HTC材料可以加载在离散纳米结构的聚合物中。纳米结构的聚合物的例子可在Smith等人于2005年6月14日提交的名为＂Structured ResinSystems with High Thermal Conductivity Fillers＂的美国专利申请中找到，其通过引用引入本文。
所述HTC材料的图案化可以采取各种不同的形式以满足多个目的。本发明被用于以受控制的方式向基质施加所述HTC材料，以产生那些HTC材料的给定分布。前面对添加到基质如云母纸的HTC材料的讨论涉及所述材料在其添加阶段的均匀分散。本发明的此方面采用了所述HTC材料的受控设置。
在HTC图案向所述基质的任何给定添加时，所述图案都将主要为二维的。所述图案可以在所述基质形成时加入到所述基质，也可加入到完成的基质，或其组合。例如，在云母纸形成过程中，HTC材料可以以某一图案添加到大约三分之一的所述小片，继之以另三分之一的所述小片，接着是HTC材料的另一个图案，然后是剩余的薄片。在薄片层和HTC材料被制造成纸之后，可以再在任意一个表面或两个表面上添加额外的HTC材料图案。
由于所述图案是所述HTC材料的受控放置，所以它不会覆盖基质的全部表面，包括作为更完整的产品次层的表面，如上面所述的云母带内的云母薄片层。被图案覆盖的表面积比例为5-80％，更优选地15-55％。由于HTC材料往往很贵，使用图案还将节省制造高导热率产品的总成本。
图案往往由线组成，不管它们构成格栅、镶边还是其它形状。这些线的宽度可以从约10μm到1+cm，更通常是从100μm到5mm。图案的具体例子有格栅、条带、镶边和中心线(centering)。图1-4显示了在复合材料带表面上的示例性图案化的例子。请注意，所示所有图案都同样适用于次层图案化。
图1显示了在带10表面上的格栅图案12。此格栅的线与所述带成直角，但也可旋转到任一角度。格栅的一个优点在于它既能沿基质的宽度又能沿基质的长度导热。所述格栅可以与其它物体，如下一层带中的格栅或下一层带中的织物栅网，物理排列起来。图2显示了呈水平线14、16的HTC材料带。所述带可厚14可薄16。这类图案易于在宽度方向上导热，将热迅速传出所述带。在这里所述带是直线的和平行的，不过它们还可以是曲线的和成一定角度的。图3显示了镶边，或者为粗镶边18或者为多个较细的镶边20，图4显示了中心线22。这些图案类型往往将根据所述带如何缠绕来使用。例如，所述带的紧密重叠将使用镶边，从而使热可以很好地从一个带层传导到下一带层，而在半叠盖重叠时会更多地采用中心线图案化，可同时结合镶边。这可以与图案化结合以产生HTC颗粒的穿透厚度增强。内层上的图案可以交错以在贯穿云母厚度方向上产生用于电学目的的一定程度的扭曲。
所述各类图案化不是互相排斥的，可彼此结合。上面给出了一个中心线和镶边一起使用的例子。图5显示了格栅图案12与镶边图案20一起使用。除此之外，所述图案化可被用于前面所述的HTC材料的均匀分布。例如，HTC材料可被均匀混合到用于制造云母纸的溶剂中，然后，除此之外还沿边缘以特定图案添加以实现更大的局部增强。
某些图案可以通过利用物理性质如干燥来建立。当使HTC材料饱和的溶剂在表面上干燥时，可以形成可预知的图案。这通常将是或大或小浓度的HTC材料区域。图6显示了一个风格化的例子，其中在干燥之后较大浓度的HTC材料24集中在缺口26周围。有时所述缺口可通过基质如云母薄片中的结构产生或促进。
参照图7，在带的横截面图中显示了一个断裂的图案28。在此图例中，两层HTC材料被在基质形成时载入其中，但当所述材料被压缩时，不均匀性会将所述层打断，形成所述HTC材料的交错分布。
除了对热传导的增强的控制之外，所述图案还提供了增强对树脂浸渍和在浸渍树脂中的HTC材料最终载荷进行控制的可能。以图1所示的格栅为例，浸渍树脂将趋向于流过格栅12的所述缺口。当树脂通过时HTC材料将被从所述图案中拉出，特别是沿所述图案的线的边缘拉出。这将产生HTC材料的分布梯度，最高浓度位于原始图案存在之处。这在所述HTC材料不能以其它方式被负载的浸渍树脂很好地载入所述基质中时尤其有用。
所述HTC材料以某一图案向所述基质的实际放置可以通过各种技术来实现。疏松的HTC材料可通过喷撒、静电喷涂、无气喷涂法、转印辊以及其它技术添加。有时，可通过物理屏蔽或覆盖不希望有图案的区域来产生图案。加载到用于施加的树脂上的HTC材料可通过挤出、涂抹、喷涂及其它技术施加。
HTC材料向具有加载树脂的云母层的施加特别适合于表面图案化，因为这不易受到所述复合材料带的树脂浸渍的破坏。在一个实施方案中，用在图案中的某些或所有所述HTC材料都可使用Smith等人在美国专利申请11/152,985＂High Thermal Conductivity MaterialsAligned Within Resins＂中所记述的方法取向。
在一个涉及利用本发明进行图案化的实施方案中，本发明提供高导热率纸，其包括基质和以特定图案添加到所述基质表面的高导热率材料。所述高导热率材料由纳米填料、直接位于基质上的类金刚石涂层和所述纳米填料上的类金刚石涂层中的一或多种组成。在具体实施方案中，所述特定图案包括格栅、镶边、条带中心线及其组合中的一或多个，且所述高导热率材料覆盖所述基质表面的15-55％。包括次层在内的多个表面可能具有图案。
在其它具体实施方案中，所述基质为云母，且所述高导热率材料构成所述高导热率纸体积的1-25％。有时，所述纳米填料材料的纵横比大于5。所述高导热率纸可被结合到高导热率电绝缘带中。
在另一涉及利用本发明进行图案化的实施方案中，本发明提供一种电绝缘带，其包括云母纸层和玻璃纤维片基层，其中高导热率材料以特定图案添加到所述云母纸层。在所述云母纸层与所述玻璃纤维片基层之间存在界面，且树脂被浸渍透过所述云母纸层和所述玻璃纤维片基层，这将提高所述HTC材料在所述带内的分布。所述高导热率材料由纳米填料、直接位于所述基质上的类金刚石涂层和位于所述纳米填料上的类金刚石涂层中的一或多种组成，且所述高导热率材料构成所述云母纸体积的1-25％。
在具体实施方案中，所述特定图案被添加到云母纸层的表面，或者所述特定图案被作为次层添加到所述云母纸层。且由于可在多个位置向所述云母纸层添加多个特定图案，所以也可采用两者的组合。
在又一涉及利用本发明进行图案化的实施方案中，本发明提供一种制造高导热率纸的方法，其包括获得基材和向所述基材上添加高导热率材料。然后由所述基材制造纸产品。所述高导热率材料包括纳米填料，其可以具有DLC，所述纳米填料通过一种包含它的溶剂施加到所述基材上，然后蒸发所述溶剂，从而使所述高导热率材料在基材上形成图案。这可以在制造纸产品之前或之后进行。
在又一涉及利用本发明进行图案化的实施方案中，本发明提供一种制造高导热率纸的方法，其包括获得基材和以占基材表面5-80％的特定图案向所述基材表面上添加高导热率材料。由此制得纸产品，且所述高导热率材料包括通过沉积分散到所述基材上的表面涂层。所述纸产品的制造破坏了所述图案，如此获得了所述图案的垂直交错。
这些纳米颗粒将被表面处理以引入能参与与所述主体有机聚合物或网络的反应的各种表面官能团。
添加的表面官能团可包括可用于与所述主体有机聚合物或形成网络的树脂系统的化学反应的羟基、羧基、胺基、环氧基、硅烷基或乙烯基。这些官能团可以天然存在于无机填料表面上，也可采用湿化学方法、包括等离子体聚合在内的非平衡等离子体沉积、化学气相和物理气相沉积、溅射离子镀以及电子和离子束蒸发方法施加。
反应性表面官能团可以由无机涂层固有的表面基团构成，也可通过施加额外的有机涂层来获得，两者都可包括羟基、羧基、胺基、环氧基、硅烷基、乙烯基和其它能用于与主体有机基质的化学反应的基团。这些单个或多个表面涂层以及表面官能团可以采用湿化学方法、包括等离子体聚合在内的非平衡等离子体方法、化学气相和物理气相沉积、溅射离子镀以及电子和离子束蒸发方法施加。
在本发明的一个使用图案化的实施方案中，本发明提供高导热率纸，其包括基质和以特定图案添加到所述基质表面的高导热率材料。所述高导热率材料由纳米填料、直接位于基质上的类金刚石涂层和所述纳米填料上的类金刚石涂层中的至少一种组成。在具体实施方案中，纳米填料的纵横比大于5。
在相关实施方案中，所述基质为云母，且所述高导热率材料构成所述高导热率纸体积的1-25％。所述高导热率纸被结合到高导热率电绝缘带中。所述特定图案包括格栅、镶边、条带中心线及其组合中的至少一种。
在所述高导热率纸的其它相关实施方案中，所述特定图案通过干燥含所述高导热率材料的溶液而形成。所述高导热率材料覆盖基质5-80％的表面。在其它具体实施方案中，所述高导热率材料覆盖基质15-55％的表面，且所述基质的表面为次表面，借此所述次表面变为成品纸中的内层。
在本发明的另一使用图案化的实施方案中，本发明提供一种电绝缘带，其包括云母纸层和玻璃纤维片基层，其中高导热率材料以特定图案添加到所述云母纸层。在所述云母纸层与所述玻璃纤维垫层之间存在界面，且树脂被浸渍透过所述云母纸层和玻璃纤维片基层。所述高导热率材料由纳米填料、直接位于所述基质上的类金刚石涂层和位于所述纳米填料上的类金刚石涂层中的至少一种组成，且所述高导热率材料构成所述云母纸体积的1-25％。树脂的浸渍增大了所述高导热率材料在所述带中的分布。
在相关特定实施方案中，所述特定图案被添加到所述云母纸层的表面。所述特定图案可以作为次层添加到所述云母纸层。还可以向所述云母纸层添加多个特定图案。
在本发明的又一使用图案化的实施方案中，本发明提供一种制造高导热率纸的方法，其包括获得基材和以特定图案向所述基材表面上添加高导热率材料。然后由所述基材制造纸产品。所述高导热率材料包括纳米填料，所述纳米填料通过一种包含它的溶剂添加到所述基材上，然后蒸发所述溶剂，从而使所述高导热率材料在基材上形成图案。在某些实施方案中，所述纳米填料具有DLC。
在本发明的又一使用图案化的实施方案中，本发明提供一种制造高导热率纸的方法，其包括获得基材和以特定图案向所述基材表面上添加高导热率材料。所述特定图案占所述表面的5-80％。然后由所述基材制造纸产品，其中所述高导热率材料包括一个通过沉积分散在所述基材上的表面涂层。在某些实施方案中纸产品的制造会使所述特定图案交错。
尽管主要在提高导热率方面讨论了所述图案化，但纳米填料的图案化还可以提高其它性质，如介电和机械强度以及电击穿路径迂曲度。
尽管主要在电工业应用方面讨论了本发明，但本发明同样可应用于其他领域。那些需要提高热传导的工业将同样可受益于本发明。例如能源工业，包括油和气。本发明的其它焦点包括断路器、高压保险丝、大功率电子设备、印刷电路板、传统的电子设备和集成电路，其中提高元件密度的不断需求导致了在局部和大面积内有效地散热的需要。
尽管已经详细记述了本发明的具体实施方案，但本领域技术人员应当清楚在本公开的整体教导下可以发展出各种变体和对那些细节的替换物。因此，所公开的具体方案都仅仅是说明性的，并不限制由所附权利要求的整个幅度及其任意等价物给出的本发明的范围。

Claims (18)

1.高导热率纸，包括：
基质；和
以特定图案添加到所述基质表面的高导热率材料；
其中所述高导热率材料由纳米填料、直接位于基质上的类金刚石涂层和所述纳米填料上的类金刚石涂层中的至少一种组成。
2.权利要求1的高导热率纸，其中所述基质为云母。
3.权利要求1的高导热率纸，其中所述高导热率材料占所述高导热率纸体积的1-25％。
4.权利要求1的高导热率纸，其中所述纳米填料的纵横比大于5。
5.权利要求1的高导热率纸，其中所述高导热率纸被结合到高导热率电绝缘带中。
6.权利要求1的高导热率纸，其中所述特定图案包括格栅、镶边、条带、中心线及其组合中的至少一种。
7.权利要求1的高导热率纸，其中所述特定图案通过干燥含所述高导热率材料的溶液而形成。
8.权利要求1的高导热率纸，其中所述高导热率材料覆盖所述基质5-80％的所述表面。
9.权利要求8的高导热率纸，其中所述高导热率材料覆盖所述基质15-55％的所述表面。
10.权利要求1的高导热率纸，其中所述基质的所述表面为次表面，借此所述次表面成为成品纸中的内层。
11.电绝缘带，包括：
有高导热率材料以特定图案添加到其中的云母纸层；
玻璃纤维片基层；
在所述云母纸层与所述玻璃纤维片基层之间的界面；且
树脂被浸渍透过所述云母纸层和玻璃纤维片基层；
其中所述高导热率材料由纳米填料、直接位于所述基质上的类金刚石涂层和位于所述纳米填料上的类金刚石涂层中的至少一种组成；
其中所述高导热率材料占所述云母纸体积的1-25％；
其中所述树脂的浸渍增大了所述高导热率材料在所述带中的分布。
12.权利要求11的电绝缘带，其中所述特定图案被添加到所述云母纸层的表面。
13.权利要求11的电绝缘带，其中所述特定图案被作为次层添加到所述云母纸层。
14.权利要求11的电绝缘带，其中多个特定图案被添加到所述云母纸层。
15.制造高导热率纸的方法，包括：
获得基材；
向所述基材上添加高导热率材料；
由所述基材制造纸产品；
其中所述高导热率材料包括纳米填料，所述纳米填料通过包含该纳米填料的溶剂添加到所述基材上，然后蒸发所述溶剂，从而使所述高导热率材料在基材上形成图案。
16.权利要求15的方法，其中所述纳米填料具有DLC。
17.制造高导热率纸的方法，包括
获得基材；
以特定图案向所述基材表面上添加高导热率材料，其中所述特定图案占所述表面的5-80％；和
由所述基材制造纸产品；
其中所述高导热率材料包括通过沉积而分散到所述基材上的表面涂层。
18.权利要求17的方法，其中所述纸产品的制造使所述特定图案交错。
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