CN101459250A - 使用循环伏安法活化聚合物电解质膜燃料电池mea的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种活化用于车辆的燃料电池组的聚合物电解质膜燃料电池的膜电极组件的方法,其包括:将加湿气体供应给燃料电池,以使燃料电池的电解质膜和电极电解质水合;和进行循环伏安处理,以活化电极层。
Description
相关申请的交叉引用
本申请根据35 U.S.C.§119(a)要求2007年12月12日申请的韩国专利申请第10-2007-0128800号的优先权,在此引入其全部内容作为参考。
技术领域
本申请涉及一种使用循环伏安法活化用于车辆的聚合物电解质膜燃料电池的膜电极组件的方法。
背景技术
与其它类型的燃料电池相比,聚合物电解质膜燃料电池(polymer electrolytemembrane fuel cell,PEMFC)通常具有高能量效率、电流密度和功率密度,短的启动时间和对负载变化的迅速响应。并且,其较不容易受到反应气体压力变化的影响,并可以输出不同范围的功率。由于这些原因,其可以应用于不同领域,包括零排放车辆(zero-emission vehicle,ZEV)的动力源、自发电机、便携电源、军用电源等。
PEMFC是使氢和氧彼此发生电化学反应以产生水并且发电的装置。
提供给PEMFC的阳极的氢通过催化剂分解成质子(H+)和电子(e-)。质子(H+)通过作为质子交换膜的聚合物电解质膜从阳极迁移到阴极。
同时,提供给阴极的氧与通过外部导体从阳极传输到阴极的电子(e-)和通过聚合物电解质膜从阳极到阴极迁移的质子(H+)反应,以形成水并产生电能。
在这种情况下,理论电势为1.23V,PEMFC的电极反应可以由下列反应式表示:
阳极:H2→2H++2e-
阴极:1/2O2+2H++2e-→H2O
-----------------------------------------------------------------------
整体:H2+1/2O2→H2O+电能+热能
通常,通过将质子置换膜(proton-translocating membrane)材料例如Nafion与催化剂如铂混合而制造燃料电池的电极。
膜电极组件(membrane electrode assembly,MEA)制成之后,初始工作时电化学反应中的催化剂活性由于包括以下的原因而降低:(i)由于传输通道的阻碍,反应物没有到达催化剂;(ii)在初始工作时形成有三相边界(three-phaseboundary,TPB)的质子置换膜材料很难发生水合(hydrate);(iii)很难保证质子和电子的连续置换(translocation);(iv)电极制造过程中引入的杂质降低了催化剂活性;(v)催化剂上形成的氧化层降低了催化剂活性;和(vi)催化剂的催化剂电极结构没有最优化。
因此,需要进行MEA的活化(预处理(preconditioning)或试用(break-in)),以最大程度地保障燃料电池的性能。MEA的活化可以进行如下,例如,(i)活化没有参与反应的催化剂,(ii)使电解质膜和电极中包括的电解质充分水合,以保障离子传输通道,(iii)除去使催化剂中毒的材料,(iv)除去包围催化剂的不必要的氧化层,使用于燃料电池反应的催化剂电子结构最佳化,或其任意组合。
然而,根据工作条件,MEA活化可能需要数小时或数天。另外,燃料电池可能由于活化不充分而不会以其全部性能工作。活化不充分可以降低燃料电池大规模生产中的生产率,可以导致消耗大量的氢,从而增加燃料电池组(fuel cellstack)的制造成本,并会降低整体上的燃料电池性能。此外,测量MEA的最大电池性会花费很长时间,或者MEA的最大电池性能可能被错误地测量。
迄今,取决于燃料电池的制造商,通过多种不同的方法进行燃料电池的活化,但大部分方法包括燃料电池在给定电压下工作很长时间,其中没有参与反应的催化剂可以得到活化,并且燃料电池的电极中包括的电解质膜和电解质可以充分水合。
例如,转让给AISIN SEIK Co.,Ltd.的日本专利申请第2003-143126号公开了一种活化固体聚合物燃料电池的方法,其中燃料电池在低电压下保持很长时间,直到某种程度上燃料电池组的性能不再改善为止。然而该方法花费很长时间,以表现出燃料电池的极好性能。
如图1中所示,转让给现代自动车株式会社的韩国专利申请第2005-120743号公开了一种采用基于跨步电压(step voltage-based)的工作的聚合物电解质膜燃料电池的活化方法,其中向燃料电池组施加电压循环,在相对高的湿度和温度下进行活化,以便将活化时间缩短为平均4小时。即使通过这种方法,根据条件,仍然可能需要8小时或更多小时来活化。
因此需要开发一种可以通过除去催化剂中包括的杂质、除去包围催化剂的不必要的氧化层、以及使催化剂电子结构最优化来改善催化剂活性的活化方法,从而最终实现催化剂活化时间的减少。
背景技术部分中公开的信息仅是为了增强对本发明背景的理解,而不应当理解成是认可或以任何形式暗示该信息构成了本领域技术人员已经知晓的现有技术。
发明内容
本发明致力于解决现有技术中存在的上述问题,本发明的一个目的是提供一种使用循环伏安法(cyclic voltammetry,CV)的聚合物电解质膜燃料电池(PEMFC)的膜电极组件(MEA)的加速活化方法,其可以在短时间内提高MEA的性能并使电池性能稳定。
一方面,本发明提高能够一种活化用于车辆的燃料电池组的聚合物电解质膜燃料电池的膜电极组件的方法,该方法包括:(a)第一步骤,将加湿气体供应给燃料电池,以使燃料电池的电解质膜和电极电解质水合;和(b)第二步骤,进行循环伏安(CV)处理,以活化电极层。
优选地,在第一步骤中,在不使用电子负载(electronic load)和施加装置(application device)的情况下仅仅将加湿气体供应给燃料电池。在第二步骤中,CV处理可以在0V至3V的范围内进行。优选地,优选地,CV处理可以在没有任何中断的情况下对于CV循环(CV cycle)的整个回合(round)连续地进行。另外优选地,其可以在多个依次的步骤中进行,其中每个步骤可以包括预定次数的CV循环,可以在某些或所有步骤之间以适当的间隔或多个间隔设定中断或多处中断,并且可以在某些或所有步骤之间将加湿气体供应给燃料电池。适当地,可以在CV处理的一个或多个步骤期间在一个或多个间隔处将加湿气体供应给燃料电池。
优选地,第一步骤的加湿气体可以包括氮、氧、氢和惰性气体和类似物。
另外优选地,在一个实施方式中,加湿气体科可以将氢供应给阳极,并将例如氮的惰性气体或者氧供应给阴极。优选地,燃料电池组的单元电池可以彼此并联或串联地连接。
另一方面,本发明提供一种活化用于车辆的燃料电池组的聚合物电解质膜燃料电池的膜电极组件的方法,该方法包括:(a)第一步骤,进行循环伏安(CV)处理,以活化燃料电池的电极层;和(b)第二步骤,将加湿气体供应给所述燃料电池,以使电解质膜和电极电解质水合。
本文所用的术语“车辆(vehicle)”、“车用”或其它类似术语理解成包括通常的机动车辆,例如载客车辆,包括运动型多功能车(SUV)、公共汽车、卡车、各种商用车辆,包括各种船只和船舶的水运工具,航空器和类似物,并包括混合动力车辆、电动车辆、插入式(plug-in)混合电动车辆、氢动力车辆和其它代用燃料车辆(例如,源自石油以外的资源的燃料)。如本文所述,混合动力车辆(hybrid vehicle)是具有两种或更多种动力源的车辆,如汽油动力和电动动力。
本发明的以上和其他特征在下文中论述。
附图说明
图1是示出使用跨步电压的活化评估方法和评估结果的图;
图2是示出当仅实施供应加湿气体和当CV循环的次数增加时的燃料电池性能的图;
图3是示出电极活化根据CV循环的次数增加而变化的图;
图4是示出通过进行基于CV的活化处理的燃料电池的性能,和进行基于跨步电压的活化处理和基于CV的活化处理二者的燃料电池的性能之间的比较;
图5是进行了6小时基于跨步电压的活化处理、随后进行基于CV的活化处理的燃料电池的性能的图。
具体实施方式
现在详细参考本发明的优选实施方式,其实施例在以下附图中加以图示,其中类似的附图标记通篇表示类似的部件。在下文对实施方式进行说明,以便参照附图解释本发明。
燃料电池是使氢供应给阳极、氧供应给阴极以在燃料电池内产生电化学反应,从而通过反应产生高效率电能和水的装置。
电化学反应在燃料电池内的催化剂层中发生,以产生质子和电子。产生的质子通过催化剂层之间的电解质和电解质膜在燃料电池内部从阳极传输到阴极,电子通过催化剂、气体扩散层和隔板(separating plate)从阳极传输到阴极。
但是,由于质子通过电解质和电解质膜从阳极向阴极迁移,同时经过存在于电解质膜内的水,为使燃料电池表现出更好的性能,催化剂之间的电解质和电解质膜需要充分地水合。
另外,为了产生电化学反应,反应气体需要顺利地到达催化剂层。
此外,为了实现最大的电池性能,需要除去不必要的氧化层和在制造和存储燃料电池期间在催化剂层中产生的杂质,并把催化剂电子结构转化成适用于燃料电池反应的催化剂电子结构。
反应需要的条件如下:1)活化没有参与反应的催化剂;2)通过使电解质膜和电极中包括的电解质充分水合来保证质子通道;3)除去使催化剂中毒的材料;4)除去围绕催化剂的不必要的氧化层;5)控制催化剂电子结构,以适于燃料电池反应。
本发明提供了用于获得最佳燃料电池性能的燃料电池MEA的活化方法,其可以满足上述条件。
本发明提出了一种活化MEA的方法,其可以在短时间(例如约两个半小时)内稳定地测量MEA和燃料电池组的最大电池性能。
如上所述,本发明的一个方面提供一种活化用于车辆的燃料电池组的聚合物电介质膜燃料电池的膜电极组件的方法,该方法包括:(a)第一步骤,将加湿气体供应给燃料电池,以使燃料电池的电解质膜和电极电解质水合;和(b)第二步骤,进行循环伏安(CV)处理,以活化电极层。
在一个实施方式中,该方法可以包括:(a)第一步骤,将加湿氮气供应给燃料电池,以使燃料电池的电解质膜和电极电解质水合;和(b)第二步骤,进行循环伏安(CV)处理,以活化电极层。
在第一步骤中,加湿氮气使水供应给电解质膜和电极电解质。由于供应的水,保障了电解质膜和电极电解质之间的质子通道,使得从阳极产生的质子可以通过该通道顺利地传输到阴极。
在第一步骤中供应加湿氮气(或加湿气体)的情况下,不使用电子负载,也不使用施加装置。
优选地,第一步骤的加湿气体可以包括选自氮、氧、氢和惰性气体者。
在进行加湿处理之后,为了除去杂质和不必要的氧化层并将催化剂电子结构控制成适用于燃料电池反应,通过在0V-3V的范围内施加电压循环或多次电压循环而进行CV处理。
优选地,在CV处理中,可以供应加湿气体。加湿气体将氢供应给阳极,将例如氮气的惰性气体和氧供应给阴极。需要提供一定量的能量,以除去杂质和不必要的氧化层。常规地,出于该目的,使用300℃或更高温度的热能。然而,这样高的温度会使电解质膜和电极电解质分解。因此,在本发明中使用电化学能来替代热能。
更具体地,应当进行氧化反应以除去杂质,同时应当进行还原反应以除去不必要的氧化层。即,需要较高的电势以除去杂质,同时需要较低的电势以除去不必要的氧化层。这可以通过CV处理来实现。优选地,在本发明中,在从0V到3V的特定电压范围内提供循环电压。
更具体地,其中电压从0V上升到1V或更高,由于氧化电势大于1V,可以顺利地除去杂质。同时,其中电压从1V或更高降低到0V,由于还原电势足够低,即,在0V左右,可以顺利地除去不必要的氧化层。
优选地,CV处理可以在从0V到3V的范围内以多种方式进行。例如,CV处理可以在没有任何中断的情况下,在CV循环的整个周期中连续进行。另外可选地,其可以在多个依次的步骤中进行,其中每个步骤可以包括预定次数的CV循环,可以在某些或所有步骤之间以适当的间隔或多个间隔设定中断或多处中断,加湿气体可以在某些或所有步骤之间供应给燃料电池。
当施加CV循环时,可以将氢供应给阳极,并且可以将惰性气体例如氮供应给阴极。
在现有技术的跨步电压法中,将氮注入阳极,并将惰性气体注入阴极,以产生电流。但是跨步电压法具有不容易除去氧化层的问题,因为0.4V(还原电势)的总电压不够低。通过比较,根据本发明的CV法由于其还原电势足够低而可以很容易地除去氧化层。此外,跨步电压法还具有不能容易地除去杂质的问题,因为氧化电势低于1V的最大电压——MEA的开路电压(OCV)。
图2是示出当仅实施供应加湿气体的步骤和当CV循环的次数增加时的燃料电池性能的图。
在电解质的加湿进行30分钟之后,测量燃料电池的性能。由于加湿不充分,大大降低了燃料电池的性能。在电解质加湿进行2小时后测量的燃料电池性能基本与电解质加湿进行3小时之后的燃料电池性能相同。该结果意味着,仅仅进行加湿不足以增加燃料电池的性能,电极催化剂的活化是不可缺少的。
从图2可以看出,随着CV循环次数的增加,燃料电池性能增加,然后达到一定值。用于CV活化的CV循环的优选次数为平均30至45。
在图3中,示出了电极活化根据CV循环的次数增加而变化。
当不施加CV循环时,在0.2V和0.6V之间的电压范围内,电流根据电压值的增加而增加。无意限制其理论,可以理解到这种结果产生的原因在于,由于早期CV循环导致的催化剂反应产生的水,使得水合在催化剂位点发生,导致电极处的电阻(resistance)减小。另外,由于CV循环,Pt氧化层的变化在0.8V和1.2V之间的电压范围内产生。无意于限制其理论,可以理解,产生该现象是因为除去了不必要的Pt氧化层和杂质。
图4是示出进行过上述基于CV的活化处理的燃料电池的性能,和进行过上述基于跨步电压的活化处理和上述基于CV的活化处理二者的燃料电池的性能之间的比较。
进行过CV活化处理的燃料电池的性能与进行过4小时的基于跨步电压的处理加上CV活化处理的燃料电池的性能类似。这意味着通过基于CV的活化方法活化的MEA表现出最大的电池性能。
图5是进行了6小时基于跨步电压的活化处理、随后进行基于CV的活化处理的燃料电池的性能的图。
通过进行6小时基于跨步电压的活化方法活化的燃料电池的性能为749.8mW/cm2。在另一方面,在燃料电池在基于跨步电压的活化方法之外还额外地通过基于CV的活化方法活化的情况下,燃料电池的性能随着CV循环次数的增加而逐渐增加。随后,当CV循环的次数为36时,燃料电池的性能增加到882.9mW/cm2,增加了18%。
从图4和5可以看出,仅仅进行很长时间的基于跨步电压的活化方法不足以使燃料电池活化,而基于CV的活化方法在短时间内达到了最大的电池性能。
尽管在实施方式中描述了包括第一步骤加湿和第二步骤CV处理的方法,包括第一步骤CV处理和第二步骤加湿的方法也处于本发明的范围之内。尽管本文仅仅示出了加湿-然后CV处理的方法的性能测试结果,对于CV处理-然后加湿的方法,也能得到类似的测试结果。
本发明的活化方法具有包括如下方面的多个优点。活化燃料电池话费的时间可以减少,而且活化燃料电池组的成本可以降低。
本发明参考其优选实施方式进行了详细说明。然而,本领域技术人员能够理解,可以在不偏离本发明的原理和精神的情况下对这些实施方式进行改变,本发明的范围由所附的权利要求及其等同方式限定。
Claims (10)
1.一种活化用于车辆的燃料电池组的聚合物电解质膜燃料电池的膜电极组件的方法,所述方法包括以下步骤:
(a)将加湿气体供应给燃料电池,以使所述燃料电池的电解质膜和电极电解质水合;和
(b)进行循环伏安(CV)处理,以活化电极层。
2.如权利要求1所述的方法,其中在步骤(a)中,在供应所述加湿气体时,不使用电子负载,也不使用施加装置。
3.如权利要求1所述的方法,其中步骤(b)中的所述CV处理通过在0V至3V的范围内施加至少1个CV循环而进行。
4.如权利要求3所述的方法,其中步骤(b)中的所述CV处理可以通过多个依次的步骤进行,其中每个步骤可以包括预定回合数的CV循环,可以在某些或所有步骤之间以适当的间隔或多个间隔设定中断或多处中断,并且可以在下一步骤的CV循环开始之前在某些或所有步骤之间将加湿气体供应给所述燃料电池。
5.如权利要求3所述的方法,其中在步骤(b)中的所述CV处理的CV循环的整个回合可以在没有任何中断的情况下连续地进行。
6.如权利要求4所述的方法,其中将所述加湿气体在所述CV处理的一个或多个步骤期间,在一个或多个间隔处供应给所述燃料电池。
7.如权利要求1所述的方法,其中步骤(a)中的所述加湿气体包括氮、氧、氢和惰性气体。
8.如权利要求1所述的方法,其中当施加所述CV循环时,所述加湿气体将氢供应给阳极,并将惰性气体或氧供应给阴极。
9.如权利要求1所述的方法,其中多个单元电池可以彼此并联或串联地连接,所述单元电池装配形成通过CV活化而活化的电池组。
10.一种活化用于车辆的燃料电池组的聚合物电解质膜燃料电池的膜电极组件的方法,所述方法包括:
(a)第一步骤,进行循环伏安(CV)处理,以活化所述燃料电池的电极层;和
(b)第二步骤,将加湿气体供应给所述燃料电池,以使所述电解质膜和所述电极的电解质水合。
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