CN101448731A - 生产合成气的方法和设备 - Google Patents

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Abstract

在由含有碳氢化合物的原料、尤其是天然气生产合成气时，要将原料的导入流被分成第一分流和第二分流。第一分流被导入蒸汽重整装置(4)，在所述蒸汽重整装置中第一分流与水蒸汽催化转化成含碳氧化物的气流。随后，第一分流又与第二分流汇合，并且汇合的气流被导入自热重整装置(7)，在所述自热重整装置中汇合的气流与富氧气体在裂解催化剂的作用下自热重整成合成气。含有高含量高级碳氢化合物的原料可以在蒸汽重整装置(4)和自热重整装置(7)之前全部导入到预重整装置(2)中来实现合成气的制备，在预重整装置内可以将原料中的高级碳氢化合物大幅除去。

Description

生产合成气的方法和设备
技术领域
本发明涉及一种由含有碳氢化合物的原料、尤其是天然气生产合成气的方法和设备。其中原料的导入流分为第一分流和第二分流，其中第一分流被导入蒸汽重整装置，在所述蒸汽重整装置中第一分流与水蒸汽一起被催化转化成含有氢气和碳氧化物的气流，在蒸汽重整后第一分流又与第二分流汇合在一起，并且汇合的气流被导入自热重整装置(autothermer Reformer)，在所述自热重整装置中所述汇合的气流与富氧气体自热重整为合成气。
背景技术
如合成气随后用于生产其他化学品(比如甲醇或氨)一样，特别地，将天然气用作生产合成气的原料。天然气其实是气态碳氢化合物的混合物，其组分因产地的不同而变化。天然气的主要成份是甲烷。此外还含有双碳或多碳的碳氢化合物以及副产物(Nebenprodukte)，如硫。
长期以来，在蒸汽重整装置中基于以下吸热反应通过碳氢化合物与水蒸汽的催化转化将天然气转化成合成气：
Figure A200780018026D00041
 及
Figure A200780018026D00042
为了减少污染物质的排放和节约能源，使用布置在蒸汽重整装置下游的额外的自热催化重整装置。这种联合的生产方法称为“联合重整”。在自热重整过程中所需的能量是按照以下反应通过借助氧气的燃烧实现：
Figure A200780018026D00043
其实质上是由碳氢化合物生成一氧化碳和氢气。
在EP 0 233 076 B1中描述了联合重整的一种优化。其中导入的天然气被分为两个分流。一个分流被导引通过蒸汽重整装置，在所述蒸汽重整装置中天然气与水蒸汽一同催化转化成含有氢气和碳氧化物的气流，随后被导入下游的自热重整装置。第二分流绕过蒸汽重整装置直接进入自热重整装置。在自热重整装置里导入的气流与氧气重整成合成气，所述合成气随后用于合成甲醇。如果导入蒸汽重整装置的气流含有高级碳氢化合物，那么为了达到适于重整反应的蒸汽/碳比例，就必须额外地导入水蒸汽。这使得设备更大，设备成本和生产成本增加。
因此有人设想，在蒸汽重整装置之前设置预重整装置，在所述预重整装置中高级碳氢化合物可以转化成C1化合物(参照Hermann 
Figure A200780018026D0005105055QIETU
：“现代甲醇设备的方案(Concepts for modern methanol plants)”，公开发表于1997年12月8日至10日于美国佛罗里达州(Florida)坦帕(Tampa)举行的1997世界甲醇研讨会(1997 World Methanol Conference)，第139页至142页)。通过将高级碳氢化合物转化成甲烷可以在随后的蒸汽重整装置中提供较低的蒸汽/碳比例。这样使得容积流量(Durchsatzvolumina)变小，由此降低投资成本。另一方面可以通过在蒸汽重整装置内使用更高的温度来提高原料气(Einsatzgas)的转化率。第二分流也在这里直接导入自热重整装置。
为了更经济地操作自热重整装置，尽可能高温预热原料气。由此可以减少在自热裂化反应中必需的且昂贵的氧气的量。然而原料气的预热温度受到原料气中含有的高级碳氢化合物的限制，所述高级碳氢化合物在高温下因裂解反应产生炭黑(Russbildung)。这尤其在导入气中重组分含量较高时会导致发生问题。
发明内容
本发明的目的在于，在由含有高含量高级碳氢化合物的天然气制备合成气时改善合成气生产的经济性。
这个目的通过具有权利要求1或9的特征的生产合成气的方法和设备实现。
根据本发明，通过将导入蒸汽重整装置和自热重整装置的全部原料首先导引通过预重整装置，可以大幅减少或完全去除高级碳氢化合物，即带有两个或多个碳氢原子的碳氢化合物。
根据本发明的优选方案，在分成第一分流和第二分流之前对原料的主气流进行预重整。相对于到目前为止在通向蒸汽重整装置的分流中设置的预重整装置而言，本发明的预重整装置只要扩大至适合第二分流的现在要附加加工的量。由此可以降低额外所需的投资成本。
在本发明的另一方案中，分别对原料气体的第一和第二分流进行预重整。该方案对于在蒸汽重整装置前已经设置有预重整装置的现有设备的改造特别有利。
根据本发明，在预重整装置中原料进行绝热蒸汽重整反应，使得高级碳氢化合物可靠地转化成C1化合物。与天然气的成份无关，将基本单一的材料导入蒸汽重整装置和自热重整装置内。
当以400℃至500℃，优选为450℃至500℃，特别为约480℃的温度将原料导入预重整装置时，预重整装置内的转化反应效率特别高。
根据待加工原料的质量，尤其根据随后的工艺来确定绕过蒸汽重整装置直接导入自热重整装置的分到第二分流中的原料的量。根据本发明，20％至80％的原料分为一个分流。如果所得到的合成气导入所需H2/CO比例通常为2：1的甲醇设备，优选20％到30％，特别为约25％的量绕过蒸汽重整装置。
根据本发明，气流以650℃至850℃，优选为700℃至800℃，特别为约760℃的温度导入自热重整装置。通过高温可以保持通入自热重整装置的氧气量很低。这降低了空气分离设备的费用。
在本发明的一种优化方案中，在直接导入自热重整装置的旁通管中设置有热交换器，从而将绕过蒸汽重整装置的气流加热到自热重整装置所需要的输入温度。这是可行的，因为高级碳氢化合物的量通过预重整减少，因此不会出现由裂解反应形成炭黑。
根据本发明的方法使得可以加工含有高含量高级碳氢化合物，尤其是含量高于12vol.-％的高级碳氢化合物的原料。该设备当然也可以在高级碳氢化合物含量少的时候使用，从而可以对天然气质量的变化作出灵活的反应。
以下通过对实施例和附图的详细描述说明本发明的优化方案、优点和应用可能性。所有描述和/或附图的特征构成本发明的主题或本发明的主题的组合，而与在权利要求或其引用中的内容无关。
附图说明
图1示意性示出了根据本发明第一实施例的生产合成气的流程图；以及
图2示意性示出了根据本发明第二实施例的生产合成气的流程图。
具体实施方式
在图1中示意性示出的根据本发明的生产合成气的方法的流程图中，原料、尤其是天然气，首先在脱硫设备1中除去有干扰性的副产物，特别是硫。随后，将天然气(例如其中具有含量大于12vol.-％的高级碳氢化合物，即带有两个或多个碳氢原子的碳氢化合物)与水或者水蒸汽混合，并导入预重整装置2中。此处例如使用利用镍基或铜基催化剂进行绝热操作的蒸汽重整装置，在该蒸汽重整装置中在450℃至500℃，特别是大约480℃的低温下，通过蒸汽重整反应将碳氢化合物转化成C1化合物。其中所选的温度使得反应平衡大幅度的偏向甲烷一侧。高级碳氢化合物将裂化成CO和H2，随后再主要反应生成甲烷。于是就得到了富含甲烷且含有H2和CO2的气体。根据经验，在预重整装置中气流的温度会根据原料气的不同而下降约10至50℃。
在预重整装置2之后，原料流在分支位置3处分成将导入蒸汽重整装置4的第一分流和将通过旁通管5绕过蒸汽重整装置4的第二分流。
除了气流之外，水蒸汽也被导入蒸汽重整装置4(如管状重整装置)内。气流和水蒸汽在通过接触催化剂而进行的吸热反应中转化成含有氢气、碳氧化物和甲烷的气体混合物。蒸汽重整过程需要的热量可以例如由没有示出的燃烧器提供。在蒸汽重整装置4的出口处，气流温度为650℃至850℃，特别为约760℃。
在旁通管5中设置有热交换器6，绕过蒸汽重整装置4导引的分流在与蒸汽重整装置4的出口流(Ausgangsstrom)再次汇合前，通过所述热交换器6可以使温度升高到600℃至700℃，特别为约650℃。混合气流以650℃至850℃，特别为约730℃的温度导入自热重整装置7，在所述自热重整装置7中气流与富氧气体，特别是由空气分离装置等分离出来的氧气，在裂解催化剂的作用下自热重整成合成气。从自热重整装置7中出来的温度为900℃至1050℃，特别是约975℃的合成气随后导入余热锅炉(Abhitzkessel)8并且用来例如合成甲醇或氨。
通过旁通管5绕过蒸汽重整装置4的气流的量取决于在自热重整装置之后所需的H2/CO比例。对于甲醇设备来说，H2/CO约为2：1。为此通过旁通管5分支出来的部分占天然气原料流总量的20％至30％，特别为约25％是有利的。在用于其它用途时，分流气体的量可以达到80％。
在图2给出的另一可选实施例中只是预重整装置的布置不同于第一个实施例。第一实施例是在分支位置3之前的主流中设置预重整装置2，第二实施例是在通向蒸汽重整装置4的管道段9或旁通管5中分别设置有两个单独的预重整装置21和22。所述预重整装置21和22的其他功能和作用方式与第一实施例的预重整装置相符，从而可以直接参考上面的介绍。而且相同的装置部件用相同的附图标记表示。在旁通管5中的第二预重整装置22特别适用于已经在蒸汽重整装置4前的管道段9中使用预重整装置21的现有设备的改造。而且根据本发明的改进，在这些装置中可以加工含有高含量高级碳氢化合物的天然气。
本发明可以加工含量例如超过12vol.-％的具有超过两个碳原子的碳氢化合物的重天然气。因为通过预重整装置去除了在全部气流中的高级碳氢化合物，自热重整装置的入口温度能达到最大。这样可以减少自热重整装置的氧气通入量，这样一方面可以节约成本，另一方面还可以减少合成气中CO2的含量。后者对于要求合成气中CO2含量尽可能少的甲醇设备特别有利。
根据本发明的系统可十分灵活地用于不同的气体质量，因为与加工哪种天然气无关，在预重整装置处理后气流的组分大致相同。特别对于需要处理不同类型天然气的设备来说，根据本发明的方法是有利的。
示例
在下面的表格举例列出了按照第一实施例的根据本发明的设备的工艺数据和平衡流量，其中在图1中的测量位置表示为M1-M7(M2实际上位于蒸汽导入装置和随后的加热装置之后，在进入预重整装置之前)。
Figure A200780018026D00081
Figure A200780018026D00091
可以看出，原料气(只表示出C2-C4)中高级碳氢化合物的含量在预重整装置(M3ff)后由初始的大于12vol.-％减少至接近0。在示出的实例中，通过蒸汽重整装置4或通过旁通管5的分流气体以50：50分配。这需要在蒸汽重整装置4前供给相对较多的蒸汽。自热重整装置7的入口(M5)温度大于700℃。设备的出口(M7)处H2/CO比例约为3：1。
附图标记列表
1.脱硫设备
2.预重整装置
3.分支位置
4.蒸汽重整装置
5.旁通管
6.热交换器
7.自热重整装置
8.余热锅炉
9.管道段

Claims (12)

1.一种由含有碳氢化合物的原料、尤其是天然气生产合成气的方法，其中：
所述原料的导入流被分成第一分流和第二分流；
所述第一分流导入蒸汽重整装置，在所述蒸汽重整装置中所述第一分流与水蒸汽催化转化成含有氢气和碳氧化物的气流；
所述第一分流在蒸汽重整后又与所述第二分流汇合；并且
汇合的气流被导入自热重整装置，在所述自热重整装置中所述汇合的气流与富氧气体自热重整为合成气，
其特征在于，所述原料在蒸汽重整和自热重整之前导入预重整装置，在所述预重整装置中除去所述原料中的高级碳氢化合物。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，所述原料在分成所述第一分流和所述第二分流之前进行预重整。
3.如权利要求1所述的方法，其特征在于，将所述原料的所述第一分流和所述第二分流分别进行预重整。
4.如前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，所述原料在所述预重整装置中进行蒸汽重整反应。
5.如前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，所述原料以400℃至500℃，优选为450℃至500℃的温度导入所述预重整装置。
6.如前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，所述原料的20％至80％，优选20％到30％被分至所述第二分流，并且绕过所述蒸汽重整装置。
7.如前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，所述气流以650℃至850℃，优选为700℃至800℃的温度导入所述自热重整装置。
8.如前述权利要求中任一项所述的方法，其特征在于，所述原料的带有两个或多个碳氢原子的碳氢化合物的含量大于10vol.-％，特别是大于12vol.-％。
9.一种由含有碳氢化合物的原料生产合成气的设备，所述设备包括：
蒸汽重整装置(4)，在所述蒸汽重整装置(4)中所述原料与水蒸汽催化转化成含氢气和碳氧化物的气流；
自热重整装置(7)，在所述自热重整装置(7)中所述蒸汽重整装置(4)的出口气体与富氧气体一同自热重整为合成气；以及
旁通管(5)，所述原料的分流在蒸汽重整之前从主流管分出，并且通过所述旁通管(5)绕过所述蒸汽重整装置(4)导入所述自热重整装置(7)，
其特征在于，在所述蒸汽重整装置(4)和所述自热重整装置(7)之前设置预重整装置(2)，所述原料通过所述预重整装置(2)，以减少或者完全去除在所述原料中的高级碳氢化合物。
10.如权利要求9所述的设备，其特征在于，所述预重整装置(2)设置在所述旁通管(5)的分支位置(3)之前。
11.如权利要求9所述的设备，其特征在于，在所述旁通管(5)的分支位置(3)之后的通向所述蒸汽重整装置(4)的管道段(9)中设置第一预重整装置(21)，并且在所述旁通管(5)中设置第二预重整装置(22)。
12.如权利要求9至11中任一项所述的设备，其特征在于，在所述旁通管(5)中设置热交换器(6)。
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