CN101365753A - 聚酰胺共混物组合物 - Google Patents
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Abstract
一种组合物，其组成包含聚酰胺树脂与嵌段共聚酯碳酸酯树脂的聚合物共混物，该嵌段共聚酯碳酸酯包含与芳基化物嵌段交替的有机碳酸酯嵌段，所述芳基化物嵌段包含来源于间苯二酚和至少一种芳族二羧酸的芳基化物结构单元而且具有至少约4的聚合度。该组合物优选具有透明性和耐化学品性的有利性能。
Description
发明领域
本发明涉及聚酰胺聚合物共混物，特别是具有期望的透明性和其它有利性能的共混物。
背景技术
聚酰胺、尤其无定形聚酰胺(a-PA)是引起注意的工程热塑性塑料，其具有优异的机械、阻挡和化学性能加上透明性优点。该组合使这些材料在工业上独有要求性能连同良好耐化学品性和光学透明性的许多应用。这些材料的优异阻挡性能还转化成它们在包装工业中的广泛应用。此外，无定形聚酰胺就其对众多常用化学品的优异耐化学品性而众所周知。然而，聚酰胺对亲水性化学品具有相对较低的耐化学品性而且仅显示出勉强够格的耐气候性。聚酰胺与其它聚合物的不相容性使得难以设计有用的共混物，尤其是在保持这些体系的透明性的限制下。存在对热塑性树脂与聚酰胺的透明共混物的需要，其具有提高的ESCR性能与优良的耐气候性能。
美国专利4,877,848涉及含有聚酰胺和环氧官能化合物的热塑性共混物，其中该共混物包含选自聚碳酸酯、聚(酯-碳酸酯)和多芳基化物的树脂。
美国专利6,559,270和6,583,256描述耐气候的嵌段共聚酯碳酸酯和含有它们的共混物。描述了共聚酯碳酸酯与其它聚合物例如聚碳酸酯、聚(羧酸链烷二醇酯)、多芳基化物、聚醚酰亚胺的共混。
发明概述
根据一种实施方案，提供一种包含聚酰胺树脂与嵌段共聚酯碳酸酯树脂的聚合物共混物的组合物，该嵌段共聚酯碳酸酯包含与芳基化物嵌段交替的有机碳酸酯嵌段，所述芳基化物嵌段包含来源于间苯二酚和至少一种芳族二羧酸的芳基化物结构单元而且具有至少约4的聚合度。
根据一种实施方案，所述聚酰胺树脂包含无定形聚酰胺树脂。根据一种实施方案，该聚酰胺树脂与该共聚酯碳酸酯树脂不混溶。根据一种实施方案，所述组合物优选具有透明性和耐化学品性的有利性能。
根据一种实施方案，所述组合物包含热稳定的和耐化学品的透明芳族聚酰胺共混物。根据一种实施方案，控制间苯二酚基共聚物的组成以至于所得的共聚物会具有与所关注的聚酰胺非常接近的折射率。根据一种实施方案，该不混溶的间苯二酚基共聚物包含具有与所关注的聚酰胺非常接近的所得折射率的可混溶聚合物的共混物。根据一种实施方案，实现的透明性可以具有大于75％的光透射而且在大多数情况下具有与个体聚合物相当的透明性。
根据一种实施方案，在树脂配制料中的附加成分可以提高透明树脂配制料的加工、热和颜色稳定性。
根据一种实施方案，上述附加成分可以包括聚合离聚物、多官能环氧化物、或噁唑啉组合物、着色剂以及上述添加成分的混合物。
附图简要说明
图1显示在改变PC/ITR-PC共聚物共混物的RI以匹配Selar的RI时Selar与PC/ITR-PC共聚物共混物的雾度％。x轴的折射率基于PC/ITR20/ITR60的重量分数来计算。
发明详述
一种不混溶的聚合物共混物包含一种或多种聚酰胺树脂和共聚酯碳酸酯树脂，该共聚酯碳酸酯树脂包含与芳基化物嵌段交替的有机碳酸酯嵌段，所述芳基化物嵌段包含来源于间苯二酚和至少一种芳族二羧酸的芳基化物结构单元而且具有至少4的聚合度。
聚酰胺树脂包括总称为尼龙的一类树脂，其特征在于存在酰胺基(-C(O)NH-)，并且可以是脂族、芳族或者脂族和芳族的组合。优选的性质包括光学透明性。可使用的聚酰胺树脂包括所有已知的聚酰胺，其中包括聚酰胺，聚酰胺-6，6，聚酰胺-11，聚酰胺-12，聚酰胺-4，6，聚酰胺-6，10和聚酰胺-6，12；以及由对苯二甲酸和/或间苯二甲酸与三甲基六亚甲基二胺制备的聚酰胺；由己二酸与间二甲苯二胺制备的聚酰胺；由己二酸、壬二酸与2，2-二(对氨基环己基)丙烷制备的聚酰胺；及由对苯二甲酸与4，4′-二氨基二环己基甲烷制备的聚酰胺。前述各聚酰胺或其预聚物中的两种或多种的混合物和/或共聚物，同样落在本发明的范围内。举例来说，可使用的聚酰胺或其常用名尼龙的实例包括：聚吡咯烷酮(尼龙-4)，聚己内酰胺(尼龙-6)，聚辛内酰胺(尼龙-8)，聚己二酰己二胺(尼龙-6，6)，聚十一内酰胺(尼龙-11)，聚十二内酰胺(尼龙-12)，聚壬二酰己二胺(尼龙-6，9)，聚癸二酰己二胺(尼龙-6，10)，聚间苯二甲酰己二胺(尼龙-6，I)，聚对苯二甲酰己二胺(尼龙-6，T)，己二胺和正十二烷二酸的聚酰胺(尼龙-6，12)，以及由对苯二甲酸和/或间苯二甲酸与三甲基六亚甲基二胺得到的聚酰胺，由己二酸和间二甲苯二胺得到的聚酰胺，由己二酸、壬二酸与2，2-二(对氨基环己基)丙烷得到的聚酰胺，及由对苯二甲酸与4，4′-二氨基-二环己基甲烷得到的聚酰胺。
聚酰胺树脂之一是脂肪族聚酰胺树脂，并且包括直链、支链和脂环族聚酰胺。这些聚酰胺包括通称为尼龙的一类树脂，其特征在于存在酰胺基，并且通常由下面的式2和式3表示：
式2 式3
式中R1-R3各自独立地为C1-C20烷基，C1-C20环烷基，等。对于芳族聚酰胺，R1-R3中至少有一个包含芳基，优选亚苯基。优选的聚酰胺的特征在于其光学透明性。
聚酰胺包括尼龙-6(式2，其中R1为C4烷基)和尼龙-6，6(式4，其中R2和R3各自为C4烷基)。其它有用的聚酰胺包括尼龙-4，6、尼龙-12、尼龙-6，10、尼龙6，9、尼龙6/6T和尼龙6，6/6T，其三胺含量低于约0.5wt％，以及其中R2为二-(4-氨基环己基)甲烷而R3为十二烷二酸的式3聚酰胺PACM 12。还有一些包括无定形尼龙。
聚酰胺可根据任何已知的方法制备，包括氨基和羧基之间具有至少2个碳原子的一氨基一羧酸或其内酰胺的聚合，基本等摩尔比例的二胺(两个氨基之间具有至少2个碳原子)和二羧酸的聚合，或者如上定义的一氨基羧酸或其内酰胺连同基本上等摩尔比例的二胺和二羧酸的聚合。二羧酸可以其官能化衍生物(如盐、酯或酰氯)的形式使用。
聚酰胺可通过很多方法得到，这些方法的例子参见美国专利2071250、2071251、2130523、2130948、2241322、2312966及2512606。具体地，尼龙-6是己内酰胺的聚合产物。尼龙-6，6是己二酸和1，6-二氨基己烷的缩合产物。同样地，尼龙-4，6是己二酸和1，4-二氨基丁烷的缩合产物。除己二酸之外，其它可用于制备尼龙的二酸包括壬二酸，癸二酸，十二烷二酸，等。可使用的二胺包括，例如，二(4-氨基环己基)甲烷，尤其是2，2-二(4-氨基环己基)丙烷。优选的聚酰胺为PACM 12，其中R2为二(4-氨基环己基)甲烷和R3为十二烷二酸，参见美国专利5360891。也可以使用己内酰胺与二酸和二胺的共聚物。
合适的脂族聚酰胺具有至少约90、优选至少约110毫升/克(ml/g)的粘度；另外具有小于约400、优选小于约350ml/g的粘度，如根据ISO 307在96wt％硫酸中的0.5wt％溶液中所测定。
所用的聚酰胺也可以是那些称作“增韧尼龙”中的一种或多种，所述增韧尼龙通常是通过共混一种或多种聚酰胺与一种或多种聚合或共聚的弹性体增韧剂制备的。这类材料的实例参见美国专利4174358、4474927、4346194、4251644、3884882和4147740(均引入本文作为参考)，以及Gallucci等人的出版物＂Preparation and Reactions of Epoxy-Modified Polyethylene＂，J.APP L.POLY.SCI.，V.27，PP，425-437(1982)。本发明的优选的聚酰胺是聚酰胺-6；6，6；11；及12，最优选的是聚酰胺-6，6。优选用于本发明的聚酰胺具有约0.4～2.0dl/g的特性粘度，该特性粘度是在60:40的间甲酚混合物或类似溶剂中于23～30℃下测量的。
本领域的技术人员可通过几种方法的任意一种组合制备无定形聚酰胺。越快地冷却聚酰胺熔体，则往往得到越无定形的树脂。可以采用聚合物主链上的侧链取代，例如采用甲基破坏规整性(regularity)和氢键(hydrogenbonding)。不对称单体如奇链(odd-chain)二胺或二酸以及芳族的间位取代会阻止结晶。对称性也可以通过共聚来破坏，即利用一种以上的二胺、二酸或一氨基一羧酸破坏规整性。在共聚的情况下，通常可通过聚合产生结晶的聚酰胺均聚物(如尼龙-6、6/6、11、6/3、4/6、6/4、6/10、6/12或6/T)的单体，可以共聚产生无规的无定形共聚物。要求用于本发明的无定形聚酰胺一般是透明的，没有确切的熔点，熔化热为约1cal/克或更小。熔化热可利用差示扫描量热计(DSC)方便地测定。无定形聚酰胺之一是聚(间苯二甲酰己二胺)，常称作尼龙-6，I。尼龙-6，I是通过己二胺与间苯二甲酸或者其反应性酯或酰氯衍生物反应制备的。
作为聚酰胺组分的各种聚酰胺树脂的共混物可以包含约1-约99重量份如上所述的优选聚酰胺和约99-约1重量份其它聚酰胺，以100重量份合并的两种组分计。然而，其它聚酰胺树脂，例如尼龙-4，6、尼龙12、尼龙-6，10、尼龙6，9、尼龙6/6T、尼龙6，6/6T和尼龙9T，其三胺含量低于约0.5重量百分比(wt％)，以及其它的例如无定形尼龙，在聚(亚芳基醚)/聚酰胺组合物中会是有用的。各种聚酰胺、以及各种聚酰胺共聚物的混合物也会是可用的。聚酰胺树脂具有大于或等于约75,000、优选大于或等于约79,000以及更优选大于或等于约82,000的重均分子量(Mw)，如通过凝胶渗透色谱法所测定。
所述不混溶的聚合物共混物包含第二树脂，该第二树脂含有嵌段共聚酯碳酸酯树脂，其包含与芳基化物嵌段交替的有机碳酸酯嵌段，所述芳基化物嵌段包含来源于间苯二酚的芳基化物结构单元。本发明的嵌段共聚酯碳酸酯包含交替的碳酸酯嵌段和芳基化物嵌段。它们包括含有下式部分的聚合物
其中R1为氢、卤素或C1-4烷基，每个R2独立地为二价有机基团，m为至少约10以及n为至少约4。因此该芳基化物嵌段含有可以被卤素(通常是氯或溴)或被C1-4烷基(也就是甲基、乙基、丙基或丁基)取代的间苯二酚部分。所述烷基优选是伯或仲基团，更优选甲基，以及最常见地位于两个氧原子的邻位，虽然也预期其它位置。最优选的结构部分是间苯二酚部分，其中R1为氢。该芳基化物嵌段具有至少约4的由n表示的聚合度(DP)，优选至少约10，更优选至少约20以及最优选约30-150。由m表示的碳酸酯嵌段的DP一般至少约10，优选至少约20以及最优选约50-200。
所述嵌段的分布可以使得提供具有任何期望的芳基化物嵌段与碳酸酯嵌段的重量比的共聚物。通常，优选包含约10-90wt％芳基化物嵌段的共聚物。
所述间苯二酚部分与芳族二羧酸部分结合，它可以是单环部分，例如间苯二甲酸酯或对苯二甲酸酯，或多环部分，例如萘二甲酸酯。优选地，该芳族二羧酸部分为间苯二甲酸酯和/或对苯二甲酸酯。可以存在所述部分之一或两者。大部分地，两者以约0.25-4.0:1的间苯二甲酸酯与对苯二甲酸酯的摩尔比存在，优选约0.8-2.5:1。
在用于制备嵌段共聚酯碳酸酯的本发明方法的步骤A中，可以为间苯二酚(优选)或者烷基-或卤代间苯二酚的间苯二酚可以在含水碱性反应条件下与至少一种芳族二羧酸酰氯接触，优选间苯二甲酰氯、对苯二甲酰氯或其混合物。该碱性条件通常由碱金属氢氧化物的引入来提供，通常是氢氧化钠。通常还存在催化剂，最常见的是四烷基铵、四烷基鏻或六烷基胍卤化物，还存在有机溶剂，通常是与水不混溶的溶剂而且优选氯化的脂族化合物例如二氯甲烷。因此，通常在2相体系中进行反应。
为了提供羟基封端的聚酯中间体，间苯二酚与酰氯的摩尔比优选大于1:1，例如约1.01-1.90:1。碱可以在与酰卤约2-2.5:1的摩尔比下存在。催化剂的通常用量以合并的酰卤计为约0.1-10mol％。反应温度最通常是约25-50℃。
在聚酯中间体制备完成之后，有时有利的是在相分离之前用弱酸将两相体系的水相酸化。然后使含有聚酯中间体的有机相进行步骤B，它是形成该嵌段共聚酯碳酸酯的反应。然而，同样打算不经过酸化或分离进行步骤B，而且这往往是可能的而没有产量或纯度损失。
同样在本发明范围内的是采用在有机液体中可溶的碱完全在所述液体中制备聚酯中间体。适合上述应用的碱包括叔胺例如三乙胺。
在碳酸酯嵌段中，每个R2独立地是有机基团。大部分地，所述聚合物中R2基团总数的至少约60％为芳族有机基团，其余为脂族、脂环族或芳族基团。合适的R2基团包括间亚苯基、对亚苯基、4，4’-亚联苯基、4，4’-二(3，5-二甲基)-亚苯基、2，2-双(4-亚苯基)丙烷和类似基团例如对应于在美国专利4,217,438中由名称或化学式(通式或具体化学式)公开的二羟基取代芳烃的那些基团，该专利通过引用并入本文。
更优选地，每个R2是芳族有机基团以及再优选是下式的基团
—A1—Y—A2—，(II)
其中每个A1和A2是单环二价芳基，Y是其中一个或两个碳原子将A1与A2分隔开的桥联基团。式II中的自由价键通常在A1和A2相对于Y的间位或对位上。其中R2具有式II的化合物为双酚，而且为了简短起见术语“双酚”有时在本文中用来指示二羟基取代的芳烃；然而，应当理解合适的话也可以采用这类非双酚化合物。
在式II中，A1和A2通常表示未取代的亚苯基或其取代衍生物，说明性的取代基(一个或多个)为烷基、链烯基、和卤素(特别是溴)。优选未取代的亚苯基。A1和A2都优选是对亚苯基，虽然两者都可以是邻-或间亚苯基或者一个是邻-或间亚苯基而另一个是对亚苯基。
桥联基团Y是其中一个或两个原子将A1与A2分隔开的基团。优选的实施方案为其中一个原子将A1与A2分隔开的基团。说明性的这类基团为-O-、-S-、-SO-或-SO2-、亚甲基、环己基亚甲基、2-[2.2.1]-双环庚基亚甲基、乙叉、异丙叉、新戊叉、环己叉、环十五烷叉、环十二烷叉、金刚烷叉和具有下式的2，2，2’，2’-四氢-3，3，3’，3’-四甲基-1，1’螺二[1H-茚]6，6’-二醇。
优选谐-亚烷基(烷叉)。然而，还包括不饱和基团。出于可利用性以及特别是对本发明目的适合性的理由，优选的双酚是2，2-双(4-羟基苯基)丙烷(“BPA”)，其中Y是异丙叉以及A1和A2各自是对亚苯基。
用于第二步中的二羟基芳族化合物通常具有式HO-R2-OH，其中R2如前面所定义。通常优选双酚A。碳酰卤优选是光气。该反应可以根据现有技术公认的界面工艺(也就是同样在2相体系中)进行，其采用合适的界面聚合催化剂和碱性试剂、再次优选氢氧化钠，以及任选的支化剂例如1，1，1-三(4-羟基苯基)乙烷和/或链终止剂例如苯酚或对枯基苯酚。为了抑制嵌段共聚物的干扰，对于光气化反应的初始部分，将pH保持在相对较低水平，通常约5-9；在所述反应的后面部分中可以将它提高到约10-13。
在两步反应完成之后，可以通过常规工艺分离该嵌段共聚酯碳酸酯。这些可以例如包括反溶剂沉淀、干燥和通过挤出造粒。也打算通过其它形成酯的方法进行第一步，如同通过在溶剂中或在熔体中使用芳族二酯和间苯二酚进行酯交换所举例说明的那样。
本发明的嵌段共聚酯碳酸酯是具有优异物理性能的聚合物。其透光性能类似于聚碳酸酯。因此，它们基本上透明，而且当要求改进的耐气候性时，可以在透明片材的制造中用作聚碳酸酯的代替物。
相信本发明嵌段共聚酯碳酸酯的耐气候性和其它有益性能可至少部分归因于其中的芳基化物嵌段出现热或光化学诱导的Fries重排，从而产生充当光稳定剂的二苯甲酮部分。例如，式I的部分能够重排产生下式的部分
其中R1、R2、m和n如前面所定义。也打算通过合成与聚合引入式III的部分。
本发明的共混组合物可以通过诸如溶剂共混和熔体共混如经由挤出的常规操作来制备。它们可以另外包含现有技术公认的添加剂，包括颜料、染料、抗冲改性剂、稳定剂、流动助剂和脱模剂。意图所述共混组合物包含简单的物理共混物及其任何反应产物，如同由聚酯-聚碳酸酯酯交换产物所举例说明的那样。
该嵌段共聚酯碳酸酯在上述共混物中的比例主要通过所得的芳基化物嵌段的比例来确定，该嵌段是起作用的改进耐气候性实体，通常的比例在共混物中提供约10-50wt％芳基化物嵌段。由于本发明嵌段共聚酯碳酸酯与可以将它们混入其中的聚碳酸酯和聚酯之间一定程度的不相容性，所述共混物往往不是透明的。然而，通过调整该嵌段共聚酯碳酸酯中的芳基化物嵌段的长度可以制备透明共混物。所述共混物的其它性能优异。
本发明的嵌段共聚酯碳酸酯及其共混物可以用于多种应用中，尤其是涉及户外使用和储存并且因此要求耐气候性能的那些应用。这些包括车身覆盖件和饰件；户外车辆和设备例如割草机、园艺拖拉机和户外工具；照明应用；以及用于电和电信系统的外壳。
在另一实施方案中，所述组合物将会具有大于或等于约70％的透光百分比以及大于或等于约150℃的玻璃化转变温度(Tg)。
根据一种实施方案，所述树脂配制料中的附加成分可以提高该树脂配制料的加工、热和颜色稳定性。
根据一种实施方案，上述附加成分可以包括聚合离聚物。合适的聚合离聚物(以下称为离聚物)的实例为具有选自磺酸盐、膦酸盐、和包含前述至少一种的混合物的结构部分的聚合物。离聚物可以是金属碱与磺化和/或膦酸化的聚合物的反应产物。
根据一种实施方案，聚酯离聚物具有以下结构：
其中每个R1通常是二价脂族、脂环族或芳族烃或聚氧化烯基团或其混合物，以及每个A1独立地是二价脂族、脂环族或芳族基团或其混合物。根据一种实施方案，一部分的聚酯离聚物包括作为CHDM基聚酯的脂环族单元的R1。R1由10-100mol％CHDM组成。其余的R1单元可以来源于任何C2-C12脂族、脂环族、芳族烃或聚氧化烯二醇中的个体或混合物，其包括但是不限于乙二醇、1，3-丙二醇、1，2-丙二醇、2，4-二甲基-2-乙基己烷-1，3-二醇、2，2-二甲基-1，3-丙二醇、2-乙基-2-丁基-1，3-丙二醇、2-乙基-2-异丁基-1，3-丙二醇、1，3-丁二醇、1，4-丁二醇、新戊二醇、1，5-戊二醇、1，6-己二醇、1，8-辛二醇、2，2，4-三甲基-1，6-己二醇、1，2-环己烷二甲醇、1，3-环己烷二甲醇、1，4-苯二甲醇、二甘醇、硫代二乙醇、2，2，4，4-四甲基-1，3-环丁烷二醇等。
根据一种实施方案，1-30mol％的A1单元由磺化芳族基团组成：
其中M可以是任何一价或二价或三价阳离子，其包括但是不限于Li、Na、K、Mg、Ca、Zn、Cu、Fe、NH4、四烷基铵(Me4N、Et4N、Pr4N、Bu4N)或四烷基鏻(Bu4P)。作为参考包括如US 3779993中所述的磺酸的范围而且它应当也包括在本发明范围内。
其余的A1单元可以来源于其它二酸，其包括琥珀酸、戊二酸、己二酸、壬二酸、癸二酸、富马酸、马来酸、衣康酸、苯二甲酸(包括邻苯二甲酸、间苯二甲酸、对苯二甲酸)、萘二甲酸和环己烷二羧酸。也可以使用这些二酸单元的混合物。磺化和非磺化的Al单元都可以来源于二酸或二酯化合物。用于制备这些共聚酯的最通常的二酯是二甲酯，例如对苯二甲酸二甲酯，然而可以使用任何脂族、脂环族或芳族二酯。合适的离聚物具有至少约1、优选至少约25、最优选至少约50mol％以离子形式存在的离聚物的磺酸盐和/或膦酸盐部分。另外至多约99、优选至多约75、最优选至多约60mol％离聚物的磺酸盐和/或膦酸盐部分以离子形式存在。
在一种实施方案中，聚酯离聚物共聚物是来源于聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)和聚对苯二甲酸1，4-丁二醇酯(PBT)以及聚对苯二甲酸1，3-丙二醇酯(PPT)的那些共聚物。
在一种实施方案中，聚酯离聚物共聚物具有以下结构式4所示的结构：
其中离聚物单元x为0.1-20mol％而且端基基本上由羧酸(-COOH)端基和羟基(-OH)端基组成。所述聚酯离聚物作为共混物中的增容剂是期望的。
根据一种实施方案，所述附加成分可以包括多官能环氧化物。在一种实施方案中，本发明的稳定化的组合物可以任选地包含至少一种环氧官能的聚合物。一种环氧聚合物是环氧官能的(烷基)丙烯酸系单体和至少一种非官能的苯乙烯系和/或(烷基)丙烯酸系单体。在一种实施方案中，环氧聚合物具有以相对较低分子量为特征的至少一种环氧官能的(甲基)丙烯酸系单体和至少一种非官能的苯乙烯系和/或(甲基)丙烯酸系单体。在另一实施方案中环氧官能的聚合物可以是由至少一种环氧官能的(甲基)丙烯酸系单体和至少一种非官能的苯乙烯系和/或(甲基)丙烯酸系单体制成的环氧官能的苯乙烯(甲基)丙烯酸系共聚物。本文使用的术语(甲基)丙烯酸系包括丙烯酸系和甲基丙烯酸系单体。环氧官能的(甲基)丙烯酸系单体的非限制性实例包括丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯。这些单体的实例包括但是不限于含有1，2-环氧基团的那些例如丙烯酸缩水甘油酯和甲基丙烯酸缩水甘油酯。其它合适的环氧官能单体包括烯丙基缩水甘油醚、乙基丙烯酸缩水甘油酯和衣康酸缩水甘油酯。
适合用作所述树脂共混物中的增容剂的环氧官能材料包含脂族或脂环族环氧或多环氧官能化作用。通常，适合本文中使用的环氧官能材料通过环氧化剂例如过乙酸与分子中的脂族或脂环族不饱和点的反应获得。不会妨碍环氧化剂的环氧化作用的其它官能度也可以存在于分子中，例如酯、醚、羟基、酮、卤素、芳环等等。公知的一类环氧官能化的材料是脂族或脂环族醇或者芳族酚的缩水甘油醚。该醇或酚可以具有多于一个羟基。合适的缩水甘油醚可以通过例如式I所述的一元酚或二元酚例如双酚-A与表氯醇的反应制成。聚合脂族环氧化物可以例如包括甲基丙烯酸缩水甘油酯或烯丙基缩水甘油醚与甲基丙烯酸甲酯、苯乙烯、丙烯酸酯或丙烯腈的共聚物。
特别地，本文可以采用的环氧化物包括缩水甘油、双酚-A二缩水甘油醚、四溴双酚-A二缩水甘油醚、邻苯二甲酸二缩水甘油酯、六氢化邻苯二甲酸二缩水甘油酯、环氧化大豆油、丁二烯二环氧化物、四苯基环氧乙烷、二氧化二环戊二烯、二氧化乙烯基环己烯、己二酸双(3，4-环氧-6-甲基环己基甲基)酯和3，4-环氧环己烷羧酸3，4-环氧环己基甲基酯。
环氧官能化的材料可从Dow Chemical Company以商品名DER-332购得，从Resolution Performance Products以商品名EPON Resin 1001F、1004F、1005F、1007F和1009F购得，从Shell Oil Corporation以商品名Epon 826、828和871购得，从Ciba-Giegy Corporation以商品名CY-182和CY-183购得以及从DOW以商品名ERL-4221和ERL-4299购得。如实施例中所述，Johnson Polymer Co.是称为ADR4368和4300的环氧官能化材料的供应商。
将环氧官能化材料以有效改善相容性的量加入到所述热塑性共混物中，如同由可见的和测定的与相容性有关的物理性能所证明的那样。本领域技术人员可以确定任何给定的环氧官能化材料的最佳量。通常，应当将每100重量份热塑性树脂约0.01-约10.0重量份的环氧官能材料加入到热塑性共混物中。优选地，应当加入约0.05-约5.0重量份环氧官能材料。
除了其它常用和合适的热塑性树脂之外，本文的热塑性共混物可以包含如下列段落中所述的附加成分。
根据一种实施方案，上述附加成分可以包括反应性噁唑啉化合物，该化合物也称为环状亚氨基醚化合物。所述化合物在Van Benthem，Rudolfus A.T.等的美国专利6,660,869或Nakata，Yoshitomo等的美国专利6,100,366中得到描述。所述化合物的实例为亚苯基双噁唑啉、1，3-PBO、1，4-PBO、1，2-萘双噁唑啉、1，8-萘双噁唑啉、1，11-二甲基-1，3-PBO和1，11-二甲基-1，4-PBO。
在另一实施方案中，反应性成分可以是乙烯基噁唑啉和丙烯酸系单体的低聚共聚物。优选噁唑啉单体的具体实例包括2-乙烯基-2-噁唑啉、5-甲基-2-乙烯基-2-噁唑啉、4，4-二甲基-2-乙烯基-2-噁唑啉、4，4-二甲基-2-乙烯基-5，5-二氢-4H-1，3-噁唑啉、2-异丙烯基-2-噁唑啉和4，4-二甲基-2-异丙烯基-2-噁唑啉。特别地，优选2-异丙烯基-2-噁唑啉和4，4-二甲基-2-异丙烯基-2-噁唑啉，因为它们显示出良好的可共聚性。单体组分可以进一步包括可与含环状亚氨基醚基团的单体共聚的其它单体。所述其它单体的实例包括不饱和烷基羧酸酯单体、芳族乙烯基单体和乙烯基氰化物单体。这些其它单体可以分别单独使用或者彼此组合使用。不饱和烷基羧酸酯单体的实例包括(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸十二烷基酯和(甲基)丙烯酸硬脂酯、苯乙烯和α-甲基苯乙烯。
噁唑啉官能化材料的供应商包括采用商品名Epocross的NipponShokubai公司，1，4-PBO来自DSM Chemicals而1，3-PBO来自TakedaChemicals。这些类型的官能化材料在Hohfeld的美国专利4,590,241中得到描述。
本发明的组合物可以如现有技术已知的那样进一步包含附加添加剂例如合适的染料、颜料和特定效果添加剂，以及脱模剂、抗氧化剂、润滑剂、成核剂例如滑石等，其它稳定剂，它包括但是不限于UV稳定剂，例如苯并三唑，补充增强填料等，阻燃剂，颜料或它们的组合。
在另一实施方案中，所述不混溶的ITR聚合物包括与ITR聚合物可混溶的聚碳酸酯聚合物。可以添加聚碳酸酯聚合物从而帮助调整ITR聚合物相的折射率以使所述ITR聚合物相的折射率匹配。“聚碳酸酯”和/或“聚碳酸酯组分”包括具有式5的结构单元的组分：
其中R25是芳族有机基团和/或脂族、脂环族或杂芳族基团。优选地，R25是芳族有机基团以及更优选是具有式-A1-Y1-A2-的基团，其中A1和A2各自为单环二价芳基，以及Y1是具有一个或两个将A1与A2分隔开的原子的桥联基团。在示例性的实施方案中，一个原子将A1与A2分隔开。这类基团说明性的非限制性实例包括：-O-、-S-、-S(O)-、-S(O2)-、-C(O)-、亚甲基、环己基亚甲基、2-[2.2.1]-双环庚叉、乙叉、异丙叉、新戊叉、环己叉、环十五烷叉、环十二烷叉、金刚烷叉等。桥联基团Y1可以是烃基或饱和烃基例如亚甲基、环己叉或异丙叉。
可以通过其中仅一个原子将A1与A2分隔开的二羟基化合物的界面反应制备合适的聚碳酸酯。本文使用的术语“二羟基化合物”包括例如一般具有式6的双酚化合物：
其中Ra和Rb各自表示卤原子或单价烃基以及可以相同或不同；p和q各自独立地是0至4的整数；以及Xa为式7的基团之一：
其中Rc和Rd各自独立地表示氢原子或者单价线性或环状烃基，以及Rc是二价烃基。
合适的二羟基化合物的一些说明性的、非限制性实例包括在美国专利4,217,438中由名称或式(一般或具体)所公开的二羟基取代的芳烃。由式11表示的双酚化合物类型的具体实例的非排他性列举包括：1，1-双(4-羟基苯基)甲烷；1，1-双(4-羟基苯基)乙烷；2，2-双(4-羟基苯基)丙烷(以下称为“双酚A”或“BPA”)；2，2-双(4-羟基苯基)丁烷；2，2-双(4-羟基苯基)辛烷；1，1-双(4-羟基苯基)丙烷；1，1-双(4-羟基苯基)正丁烷；双(4-羟基苯基)苯基甲烷；2，2-双(4-羟基-1-甲基苯基)丙烷；1，1-双(4-羟基叔丁基苯基)丙烷；双(羟基芳基)链烷烃例如2，2-双(4-羟基-3-溴苯基)丙烷；1，1-双(4-羟基苯基)环戊烷；以及双(羟基芳基)环烷烃例如1，1-双(4-羟基苯基)环己烷。
如果可以期望使用碳酸酯共聚物而不是均聚物的话，可以采用两种或多种不同的二元酚或者二元酚与二元醇或与羟基(-OH)或酸封端的聚酯的共聚物，或者与二元酸或羟基酸的共聚物。也可以采用多芳基化合物和聚酯-碳酸酯树脂或其共混物。支化聚碳酸酯也是可用的，还有线性聚碳酸酯与支化聚碳酸酯的共混物。支化聚碳酸酯可以通过在聚合中加入支化剂来制备。
合适的支化剂包括含至少三个官能团的多官能有机化合物，该官能团可以是羟基、羧基、羧酸酐、卤代甲酰基及其混合物。实例包括但是不限于偏苯三酸、偏苯三酸酐、偏苯三酰氯、三-对羟基苯基乙烷、靛红-双酚、1，3，5-三((对羟基苯基)异丙基)苯、4(4(1，1-双(对羟基苯基)-乙基，α，α-二甲基苄基)苯酚、4-氯甲酰基邻苯二甲酸酐、均苯三酸和二苯甲酮四羧酸。支化剂可以在大于约0.05％的水平下加入。支化剂也可以在小于总量的约2.0％的水平下加入。支化剂和制备支化聚碳酸酯的过程在Kramer的美国专利3,635,895和Scott的美国专利4,001,184中得到描述。
优选的聚碳酸酯基于双酚A，其中式9的A1和A2各自是对亚苯基而Y1是异丙叉。聚碳酸酯的平均分子量大于约5,000，优选大于约10,000，最优选大于15,000。另外，平均分子量小于约100,000，优选小于约65,000，最优选小于45,000g/mol。
在另一实施方案中，本发明的组合物另外包含一种或多种聚酯。合适的聚酯包括来源于含有2-约10个碳原子的脂族、脂环族或芳族二醇或其混合物与至少一种芳族二羧酸的那些聚酯。优选的聚酯来源于脂族二醇和芳族二羧酸，其具有下列通式8的重复单元：
其中R1为C6-C20烷基、或者芳基，R为包含来源于烷基或芳族二羧酸的脱羧基化残基的C6-C20烷基或芳基。
由脱羧基化残基R表示的芳族二羧酸的实例为间苯二甲酸或对苯二甲酸、1，2-二(对羧基苯基)乙烷、4，4’-二羧基二苯醚、4，4’联苯甲酸及其混合物。这些酸含有至少一个芳族核。也可以存在含有稠环的酸，例如1，4-、1，5-或2，6-萘二甲酸。优选的二羧酸为对苯二甲酸、间苯二甲酸、萘二甲酸或其混合物。
二元醇可以是二醇，例如乙二醇、丙二醇、丙撑二醇、2-甲基-1，3-丙二醇、1，6-己二醇、1，10-癸二醇、环己烷二甲醇或新戊二醇；或者二元醇例如1，4-丁二醇，氢醌或间苯二酚。
这里还预期上述聚酯具有少量的、例如约0.5-约30wt％来源于脂族酸和/或脂族多元醇的单元以形成共聚酯。脂族多元醇包括二醇，例如聚乙二醇。可以按照例如美国专利2,465,319和3,047,539的教导制备上述聚酯。
最优选的聚酯为聚(对苯二甲酸乙二醇酯)(“PET”)、聚(对苯二甲酸1，4-丁二醇酯)(“PBT”)和聚(对苯二甲酸丙二醇酯)(“PPT”)。一种优选的PBT树脂为通过聚合至少70mol％、优选至少80％由1，4-丁二醇组成的二醇组分与至少70mol％、优选至少80mol％由对苯二甲酸组成的酸组分、以及它们形成聚酯的衍生物而获得的树脂。优选的二醇组分可以含有不大于30mol％、优选不大于20mol％的另一种二醇，例如乙二醇、1，3-丙二醇、2-甲基-1，3-丙二醇、1，6-己二醇、1，10-癸二醇、环己烷二甲醇或新戊二醇。优选的酸组分可以含有不大于30mol％、优选不大于20mol％的另一种酸例如间苯二甲酸、2，6-萘二甲酸、2，7-萘二甲酸、1，5-萘二甲酸、4，4’-联苯二甲酸、4，4’-二苯氧基乙烷二羧酸、对羟基苯甲酸、癸二酸、己二酸以及它们形成聚酯的衍生物。
嵌段共聚酯树脂组分也是可用的，而且可以通过(a)直链或支链聚(对苯二甲酸1，4-丁二醇酯)和(b)线性脂族二羧酸和任选的芳族二元酸例如对苯二甲酸或间苯二甲酸与一种或多种直链或支链二羟基脂族二醇的共聚酯的酯交换来制备。例如，可以将聚(对苯二甲酸1，4-丁二醇酯)与己二酸和乙二醇的聚酯混合，并且在235℃加热混合物以使成分熔融，然后在真空下进一步加热直至嵌段共聚酯的形成完成为止。作为第二组分，可以是取代的聚(己二酸新戊醇酯)、聚(1，6-己二醇壬二酸酯-共-间苯二甲酸酯)、聚(1，6-己二醇己二酸酯-共-间苯二甲酸酯)等。示例性的这类嵌段共聚酯以商业名称VALOX 330可从General Electric Company，Pittsfield，Mass购得。
当高的熔体强度重要时特别有用的是支化的高熔体粘度聚(对苯二甲酸1，4-丁二醇酯)树脂，其包含少量的、例如基于对苯二甲酸酯单元至多5mol％的含有至少三个成酯基团的支化组分。该支化组分可以是在聚酯的酸单元部分中或在二醇单元部分中提供支化的组分，或者它可以是混合物。说明性的所述支化组分为三-或四羧酸，例如苯均三酸、苯均四酸及它们的低级烷基酯等等，或者优选是多元醇，而且特别优选四醇例如季戊四醇、三醇例如三羟甲基丙烷；或者二羟基羧酸和羟基二羧酸及衍生物，例如羟基对苯二甲酸二甲酯等等。支化的聚(对苯二甲酸1，4-丁二醇酯)树脂及其制备在Borman，美国专利3,953,404中得到描述，其通过引用并入本文。
除对苯二甲酸单元之外，也可以存在少量的，例如0.5-15wt％其它芳族二羧酸，例如间苯二甲酸或萘二甲酸，或脂族二羧酸例如己二酸，以及存在少量除来源于1，4-丁二醇之外的二元醇组分，例如乙二醇或亚环己基二甲醇等，以及少量三官能的或更高官能的支化组分，例如季戊四醇、苯均三酸三甲酯等。另外，聚(对苯二甲酸1，4-丁二醇酯)树脂组分还可以少量包含其它高分子量树脂，例如聚(对苯二甲酸乙二醇酯)，聚(对苯二甲酸1，4-丁二醇酯)与脂族/芳族聚酯的嵌段共聚酯，等等。聚(对苯二甲酸1，4-丁二醇酯)的分子量应当足够高以提供约0.6-2.0分升/克(dl/g)、优选0.8-1.6dl/g的特性粘度，其例如30℃下作为在苯酚和四氯乙烷的60:40混合物中的溶液进行测定。
优选的芳族碳酸酯是均聚物，例如来源于2，2-双(4-羟基苯基)丙烷(双酚-A)和光气的均聚物，其以商业名称LEXANTM可从General ElectricCompany购得。当使用聚碳酸酯时，所述组合物的聚酯树脂共混物组分基于该聚酯共混物组分的总重包含约5-约50wt％聚碳酸酯和95-50wt％聚酯树脂。
该聚酯树脂共混物组分可以进一步任选地包含抗冲改性剂例如橡胶状抗冲改性剂。通常的抗冲改性剂来源于选自烯烃、乙烯基芳族单体、丙烯酸和烷基丙烯酸及其酯衍生物以及共轭二烯中的一种或多种单体。特别优选的抗冲改性剂为包括在室温下显示出弹性的天然及合成聚合物材料的橡胶状高分子量材料。它们包括均聚物和共聚物，该共聚物包括无规、嵌段、星形嵌段、接枝及核-壳共聚物，以及它们的组合。合适的改性剂包括由在其上接枝有一个或多个壳的橡胶状核所构成的核-壳聚合物。核通常基本上由丙烯酸酯橡胶或丁二烯橡胶组成。一个或多个壳通常在核上接枝。壳优选包含乙烯基芳族化合物和/或乙烯基氰和/或(甲基)丙烯酸烷基酯。所述核和/或壳往往包含可以充当交联剂和/或接枝剂的多官能化合物。这些聚合物通常分几步制备。
所述树脂可以包含混入树脂中的各种添加剂。所述添加剂包括例如填料、增强剂、热稳定剂、抗氧化剂、增塑剂、抗静电剂、脱模剂、附加树脂、发泡剂等等，这些附加添加剂由本领域技术人员无需过度的实验而容易地确定。填料或增强剂的实例包括玻璃纤维、石棉、碳纤维、二氧化硅、滑石和碳酸钙。热稳定剂的实例包括亚磷酸三苯酯、亚磷酸三-(2，6-二甲基苯基)酯、亚磷酸三-(混合的单-或二-壬基苯基)酯、膦酸二甲基苯酯和磷酸三甲酯。抗氧化剂的实例包括十八烷基-3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯和季戊四醇四[3-(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯]。增塑剂的实例包括二辛基-4，5-环氧基六氢邻苯二甲酸酯、三-(辛氧基羰基乙基)异氰脲酸酯、三硬脂酸甘油酯和环氧化大豆油。抗静电剂的实例包括甘油单硬脂酸酯、硬脂基磺酸钠和十二烷基苯磺酸钠。脱模剂的实例包括硬脂酸硬脂酯、蜂蜡、褐煤蜡和石蜡。其它树脂的实例包括但是不限于聚丙烯、聚苯乙烯、聚甲基丙烯酸甲酯和聚苯醚。前述添加剂可以单独使用或组合使用。所述添加剂可以在形成组合物而将各组份混合的适当时候进行混合。
所述耐气候性组合物适合于众多用途，例如用于汽车应用中例如车身覆盖件(body panels)、覆层和镜罩；用于包括例如高尔夫球车在内的旅行车、船和水上摩托(jet skies)；以及用于建造和建筑应用，包括例如户外标志、装饰物和建筑物的外部挡板。最终制品可以通过压缩模塑、多层吹塑、片材或膜共挤出、注射重叠模塑(injection over molding)、嵌件吹塑(insertionblow molding)和其它方法来形成。
出于美学观点，可以使用特殊视觉效果的彩色颜料。所述成分可以包括金属效果颜料、金属氧化物涂敷的金属颜料、层状石墨颜料、层状二硫化钼颜料、珠光云母颜料、金属氧化物涂敷的云母颜料、有机效果颜料、层状光干涉颜料、聚合物全息颜料或液晶干涉颜料。优选地，效果颜料是金属效果颜料，其选自铝、金、黄铜和铜金属效果颜料；特别是铝金属效果颜料。作为选择，优选的效果颜料为珠光云母颜料或大粒度的、优选小片型的有机效果颜料，其选自铜酞菁蓝、铜酞菁绿、咔唑二噁嗪、二酮吡咯并吡咯、亚氨基异吲哚啉、亚氨基异吲哚啉酮、偶氮和喹吖啶酮效果颜料。
合适的着色颜料可以包含在树脂共混物中。所述颜料包括有机颜料，其选自偶氮、偶氮甲碱、甲川、蒽醌、酞菁、紫环酮(perinone)、苝、二酮基吡咯并吡咯、硫靛蓝、二噁嗪亚氨基异吲哚啉、二噁嗪、亚氨基异吲哚啉酮、喹吖啶酮、黄烷士林、阴丹士林、蒽嘧啶(anthrapyrimidine)和喹吖酞酮(quinophthalone)颜料、或它们的混合物或固溶体；特别是二噁嗪、二酮基吡咯并吡咯、喹吖啶酮、酞菁、阴丹士林或亚氨基异吲哚啉酮颜料、或它们的混合物或固溶体。
特别关注的着色有机颜料包括包括C.I.颜料红202、C.I.颜料红122、C.I.颜料红179、C.I.颜料红170、C.I.颜料红144、C.I.颜料红177、C.I.颜料红254、C.I.颜料红255、C.I.颜料红264、C.I.颜料棕23、C.I.颜料黄109、C.I.颜料黄110、C.I.颜料黄147、C.I.颜料橙61、C.I.颜料橙71、C.I.颜料橙73、C.I.颜料橙48、C.I.颜料橙49、C.I.颜料蓝15、C.I.颜料蓝60、C.I.颜料紫23、C.I.颜料紫37、C.I.颜料紫19、C.I.颜料绿7、C.I.颜料绿36、或它们的混合物或固溶体。
合适的着色颜料还包括无机颜料；特别是选自以下的那些：金属氧化物、锑黄、铬酸铅、硫酸铬酸铅、钼酸铅、群青蓝、钴蓝、锰蓝、氧化铬绿、水合氧化铬绿、钴绿和金属硫化物、例如硫化铈或硫化镉、硫硒化镉、锌铁尖晶石、钒酸铋以及混合金属氧化物。
最优选地，着色颜料是透明有机颜料。特别关注其中着色颜料是粒度范围在0.2μm以下、优选0.1μm以下的透明有机颜料的颜料组合物。例如，特别关注含有以下成分作为透明有机颜料的本发明颜料组合物：以其品红和红色的透明喹吖啶酮，透明黄色颜料，例如异吲哚啉酮或黄色喹吖啶酮/喹吖啶酮醌固溶体，透明铜酞菁蓝和卤化铜酞菁绿，或高度饱和的透明二酮基吡咯并吡咯或二噁嗪颜料。
通常经由通过已知的干法或湿法混合技术将颜料与填料共混来制备颜料组合物。例如，在颜料准备工序的结束步骤中湿法混合各组分，或者通过将填料共混入水性颜料淤浆中，然后将该淤浆混合物过滤、干燥和微粉化。
在优选的方法中，在产生差不多均匀的颜料与填料混合物的任意合适装置中将颜料与填料干法共混。所述装置例如是受到旋转或摇动的容器例如烧瓶或转鼓，或者是特定的共混装置例如来自W.Bachofen，CH-4002 Basel的TURBULA混合器或来自Patterson-Kelley Division，East Stroudsburg，Pa.18301的P-K TWIN-SHELL INTENSIFIER BLENDER。颜料组合物通常以粉末形式使用，将其混入有待着色的高分子量的有机组合物例如涂料组合物中。该颜料组合物由或基本上由填料和着色颜料以及颜料组合物的常规添加剂组成。这些常规添加剂包括质地形成剂和/或防絮凝剂。
以下在表中所示的实施例的成分转动共混然后在30mm WernerPfleiderer双螺杆挤出机上挤出，该挤出机具有真空排气的混合螺杆，260-280℃的机筒和模头温度以及300rpm的螺杆速度。挤出物通过水浴冷却然后造粒。用大约260-280℃的设定温度在van Dorn模塑机上注塑测试部件。注塑之前使粒料在真空下干燥过夜。
用ASTM方法D648，以2in/min的十字头速度在室温下对7×1/8in注塑试条测试断裂拉伸伸长率。用ASTM方法D256对3×1/2×1/8英寸试条进行缺口伊佐德测试。
对ISO拉伸试条用Berg-n-jig法在0、0.5或1％应变下进行耐化学品测试达24、48或64小时的期间。用于测试的化学品如下：
1.燃料C：42.5％甲苯，15％甲醇
2.Carolina Herrera(淡香精(Eau de parfum))-
http://www.carolinaherrera.com/home.htm
3.Coppertone 30-具有阿伏苯宗(Avobenzone)的Coppertone保湿防晒霜
4.汽油-Amoco辛烷87
5.80％乙醇-在去离子水中按体积计
6.Skydrol 500 B-4来自Solutia Inc.的航空液压液
7.70％IPA-CVS异丙基外用酒精(16oz.)
8.Cascade(来自Proctor ＆ Gamble)：在水中制成的10％溶液
9.Nivea霜剂-
http://www.beiersdorf.com/Area_Brands/core_Brands/NIVEA/Brand_History.aspx
10.Hugo BOSS香水-http://www.hugoboss.com/select.html
在运行Optiview Propallette软件的Gretag Macbeth CE 7000上进行光学测量例如％透光、雾度和黄度指数(YI)。根据ASTM E313-73测定YI，用CIE Lab，Illum C @ 10°测定关联雾度，使用测试方法CIE_1931(XYZ)并且以CIE Lab，2°下的Illum C测定％T。
双轴冲击测试，有时称为仪器冲击测试，按照ASTM D3763用4×1/8英寸模塑圆盘来进行。试样所吸收的总能量记录成ft-lbs。在室温下对刚模塑成的试样或经过耐候测试的试样进行试验。
加速老化测试按照ASTM-G26进行。在装有硼硅酸盐内部和外部过滤器的氙弧人工老化机中，在340nm的0.35W/m2的辐照下，用90min光照和30min黑暗的循环连同喷水，使2×3×1/8英寸模塑矩形样品，“色卡”试样经受光照。将湿度和温度分别保持在60％和70℃。
在具有D65光源、10度观测器、包括镜面组件、CIE色标的反射模式下的ACS CS-5 ChromoSensor上测量色卡的颜色，如“Principles of ColorTechnology”F.W.Billmeyer和M.Saltzman/John Wiley & Sons，1966中所述。刚好在试样分析之前相对标准的白色瓷砖校准仪器。下面记录的色值是UV曝光前后的差。颜色变化表示成ΔE。按照ASTM D2244进行测试。
用具有直径约0.25”的圆柱形浇口的4英寸圆盘检验分层。为了检验分层性质，迫使浇口从圆盘上断开。没有分层的部件在浇口与圆盘之间的界面上显示破坏而在圆盘中没有更多的裂纹。相反，分层的部件在圆盘中显示出裂纹而且圆盘的表面层可以从裂纹周围的主要部分上容易地剥落。模塑至少5个圆盘以检验分层性质。
表1显示在比较例(由字母标明)和本发明的实施例(由数字标明)中论述的共混物所用的成分。
| 缩写 | 材料 |
| PC | PCP(对枯基苯酚)封端的聚碳酸酯(由双酚-A和光气合成)Mw：17,000-37,000，折射率＝1.58 |
| ITR-20 | 80％聚碳酸酯和20％热塑性芳基化物聚合物的嵌段共聚酯碳酸酯(其中芳基化物单元由间苯二酚以及按比例的间苯二甲酸和对苯二甲酸的酰氯或酯合成)，折射率＝1.592 |
| ITR-60 | 40％聚碳酸酯和60％热塑性芳基化物聚合物的嵌段共聚酯碳酸酯(其中芳基化物单元由间苯二酚以及按比例的间苯二甲酸和对苯二甲酸的酰氯或酯合成)，折射率＝1.608 |
| Selar | 由Dupont Co.作为Selar 3426出售的1，6-己二胺与间苯二甲酸和对苯二甲酸的共聚物，Mw～20,000gm/mol，折射率＝1.592 |
| GTR45 | 1，6-己二胺与间苯二甲酸和对苯二甲酸的共聚物，折射率＝1.590 |
| 412S | 硫酯，由Crompton作为SEENOX出售的季戊四醇四(3-(十二烷基硫)丙酸酯) |
| AO1010 | 受阻酚，由Ciba Geigy作为IRAGANOX1010出售的季戊四醇四(3，5-二叔丁基-4-羟基氢化肉桂酸酯) |
| AO168 | 亚磷酸酯，由Ciba Geigy作为IRGAPHOS168出售的2，4-二叔丁基苯酚亚磷酸酯(3:1) |
| ERL4221 | 来自Union Carbide Co.的3，4-环氧环己基羧酸3，4-环氧环己基甲基酯 |
| ADR4368 | 来自Johnson Polymer Co.的苯乙烯与甲基丙烯酸缩水甘油酯的共聚物，Mw～6800gm/mol，多官能环氧化物 |
| ADR4300 | 来自Johnson Polymer Co.的苯乙烯与甲基丙烯酸缩水甘油酯的共聚物，Mw～6800gm/mol，多官能环氧化物 |
| ADR4310 | 可用作极性材料的分散剂的环氧官能添加剂。可以提高对金属的粘附。可用作特定应用中的反应物。 |
| EpocrosRPS-1005 | 具有噁唑啉侧基的聚苯乙烯(95％苯乙烯，5％噁唑啉)～Mw180,000 |
| EpocrosRAS | 具有噁唑啉侧基的苯乙烯-丙烯腈共聚物(70％苯乙烯，25％丙烯腈，5％噁唑啉)～Mw60,000 |
| PETS | 季戊四醇四硬脂酸酯 |
| Seenox412S | 硫酯，由Crompton出售的季戊四醇四(3-(十二烷基硫)丙酸酯) |
实施例A-B & 1-11
作为耐化学品性的实施例，将表2a中所示的共混物挤出、模塑并且进行测试。令人惊讶地，聚酰胺与嵌段共聚酯碳酸酯的共混物的耐化学品性优于Selar或嵌段共聚酯碳酸酯。在不同的共混比率下ESCR测量的结果也示于下表2a中。从数据中我们不仅看到耐化学品性方面的增效作用，而且在Selar和GTR-45情况下的共混物都分别与ITR20以及ITR20-PC共混物一起显示出优异的透明性。
表2a：Selar/ITR20共混物的物理、ESCR和光学性能的概括。所有耐化学品性Berg-n-jig测试在1％应变下经过48小时来进行。
热稳定剂：0.2％ Irgafos 168，0.1％ Irganox 1010和0.05％ Seenox 412S。
表2b：Selar/ITR20共混物的物理、ESCR和光学性能的概括。ESCR数据包括外观和机械性能(断裂伸长率)的保持
*热稳定剂：0.2％ Irgafos 168，0.1％ Irganox 1010和0.05％ Seenox 412S
*耐化学品性测试在0％应变下达24小时(0％ 24hrs)或在1.0％应变下达给定时间来进行。
实施例D-E & 12-13
作为耐候的实施例，将表3中所示的共混物挤出、模塑并且进行测试。试样C中的聚酰胺显示出比试样D的ITR20低得多的耐气候性。ITR20在两方面上显示出比聚酰胺更好的耐气候性：短时间下色移低并且在336hrs之后达到稳定水平。如试样12和13所示通过添加ITR20使聚酰胺的不良耐气候性得到改善。聚酰胺与嵌段共聚酯碳酸酯的共混物显示与ITR20相似的耐气候性，在336hrs之后表现出平稳值。另外，稳定水平下的色移的绝对值可以通过ITR20含量来控制。
实施例1-4证明聚酰胺与嵌段共聚酯碳酸酯的共混物显示出优异的耐化学品性以及优异的耐气候性。
表3 ASTM G26耐候
*热稳定剂：0.2％ Irgafos 168，0.1％Irganox 1010和0.05％ Seenox 412S
实施例F-I & 14-18
作为流变性和颜色的实施例，通过双螺杆挤出机挤出表4中所示的共混物。没有热稳定剂的试样F产生暗黄色小球，其表明在挤出过程中热稳定性低。没有包括环氧化物和噁唑啉在内的稳定剂的试样F显示出不稳定和不均匀的线材。试样F的毛细管粘度低于纯聚酰胺试样G和纯ITR20试样H，表明在挤出期间PC或聚酰胺中存在严重的降解。如试样14-18所示通过使用环氧化物或噁唑啉使加工性得到改善。显示出挤出期间稳定的线10材以及与试样E相比毛细管粘度的较少下降。
表4：稳定剂对聚酰胺和嵌段共聚酯碳酸酯共混物的加工性的影响
| 成分 | F | G | II | 1 | 14 | 15 | 16 | 17 | 18 |
| Sclar | 63 | 63 | 100 | - | 63 | 63 | 63 | 63 | 63 |
| TR20 | 37 | 37 | - | 100 | 37 | 37 | 37 | 37 | 37 |
| 热稳定剂* | - | 0.35 | - | - | 0.35 | 0.35 | 0.35 | 0.35 | 0.35 |
| ERL | - | - | - | - | 0.75 | - | - | - | - |
| ADR4368 | 0.25 | - | - | - | - | 0.375 | 0.5 | - | - |
| ADR4300 | - | - | - | - | - | - | - | 0.5 | - |
| RAS | - | - | - | - | - | - | - | - | 0.2 |
| 挤出线材外观 | 稳定线材 | 不稳定线材 | 稳定线材 | 稳定线材 | 稳定线材 | 稳定线材 | 稳定线材 | 稳定线材 | 稳定线材 |
| 线材颜色 | 暗黄色 | 透明淡黄色 | 透明淡黄色 | 透明淡黄色 | 透明淡黄色 | 透明淡黄色 | 透明淡黄色 | 透明淡黄色 | 透明淡黄色 |
| 290℃ 24s-1下的毛细管剪切粘度(Pa) | 918.3 | 157.8 | 459.1 | 1219 | 373.8 | 1033.1 | 1248.3 | 1650 | 588.3 |
| 290℃ 121s-1下的毛细管剪切粘度(Pa) | 533.6 | 134.9 | 439.1 | 947 | 309.9 | 582.5 | 714.6 | 740.4 | 444.8 |
| 290℃ 997s-1下的毛细管剪切粘度(Pa) | 249.5 | 99.7 | 250.9 | 528 | 178.5 | 263.5 | 297.1 | 288 | 246.7 |
| 290℃ 5886s-1下的毛细管剪切粘度(Pa) | 102.3 | 54.4 | 1026 | 182 | 77.1 | 107 | 116.1 | 109.2 | 101.9 |
冲击(机械)性能
实施例J-K＆19-29
通过双螺杆挤出机挤出表5中所示的共混物。没有环氧或离聚物添加剂的试样J和K显示出差的机械性能。(i)官能度水平大于或等于2的环氧化物或(ii)聚酯离聚物中任一种的加入显著改善机械性能。
表5：环氧化物和离聚物对聚酰胺和嵌段共聚酯碳酸酯共混物的性能的影响。PBT-离聚物聚合物含有10％离聚物而PCCD-离聚物聚合物含有5％水平的离聚物。
| 成分 | J | 19 | 20 | 21 | 22 | 23 | 24 |
| Selar | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 | 10 |
| ITR20 | 90 | 90 | 90 | 90 | 90 | 90 | 90 |
| 热稳定剂 | 0.35 | 0.35 | 0.35 | 0.35 | 0.35 | 0.35 | 0.35 |
| 环氧种类 | ADD-310 | Epon1001F | ADR4315 | ADR4368 | |||
| 环氧水平(％) | 0.5 | 0.5 | 0.5 | 0.25 | |||
| 每条链的平均环氧 | 1-2 | 2 | 3-4 | 20-24 |
| 官能度 | |||||||
| 离聚物种类 | PBT | PCCD | |||||
| 离聚物水平(％) | 1 | 1 | |||||
| 是否观察到分层？？ | 是 | 否 | 否 | 否 | 否 | 否 | 否 |
| Dynatup能量(ft-1???bf) | 48 | 50 | 54 | 51 | 48 | 50.4 | 50 |
| Dynatup延展性(％) | 0 | 0 | 100 | 0 | 100 | 100 | 0 |
| 缺口伊佐德能量 | 9.39 | 5.6 | 17.64 | 17.24 | 18.3 | 18.2 | 9 |
| 缺口伊佐德延展性(％) | 40 | 20 | 100 | 100 | 100 | 100 | 40 |
| 透射 | 86.8 | 87.9 | 88.2 | 88.2 | 87.7 | 88.1 | 85.6 |
表6：稳定剂对共混物的冲击性能的影响
| 成分 | K | 25 | 26 | 27 | 28 | 29 |
| Selar | 25 | 25 | 25 | 25 | 25 | 25 |
| ITR20 | 75 | 75 | 75 | 75 | 75 | 75 |
| 热稳定剂 | 0.35 | 0.35 | 0.35 | 0.35 | 0.35 | 0.35 |
| 环氧种类 | ADD-4310 | Epon1009F | Epon1009F | ADR4368 | Epon1009F | |
| 环氧水平(％) | 0.5 | 0.5 | 1.5 | 0.25 | 3 | |
| 每条链的平均环氧官能度 | 1-2 | 2 | 2 | 20-24 | 2 | |
| 离聚物种类 | PBT | |||||
| 离聚物水平(％) | 1 | |||||
| Dynatup能量(ft-lbf) | 17.3 | 40 | 46 | 54 | 56 | 49.4 |
| 缺口伊佐德能量 | 1.47 | 2 | 2.5 | 3.6 | 1.5 | 4.47 |
| 透射 | 87.7 | 87.9 | 87.7 | 86.7 | 80.4 | 86.6 |
*热稳定剂：0.2％ Irgafos 168，0.1％ Irganox 1010和0.05％ Seenox 412S
实施例L-N & 30-38—光学性能
已经通过配合无定形聚酰胺与嵌段共聚酯碳酸酯和聚碳酸酯获得透明的二元和三元共混物。图1显示Selar与PC/ITR20/ITR60共混物的％雾度变化。在图中，折射率是PC/ITR20/ITR60的折射率的加权平均。表5提供多种共混物配方的实例和Selar作为聚酰胺的光学性能。有趣的是注意到PC与ITR20可完全混溶(80％ PC和20％ ITR共聚物)而且ITR 20显示出与ITR60的混溶性(60％ PC与40％ ITR共聚物)而这些聚合物无一可与无定形聚酰胺混溶。
TEMs显示虽然共混物是光学透明的，但它是不混溶的，表明光学透明性归因于折射率匹配而不是归因于化学混溶性。因此调整嵌段共聚酯碳酸酯的折射率的能力容许与RI在该范围内的任何透明聚酰胺精确的RI匹配。
表7：Selar/嵌段共聚酯碳酸酯共混物的多种配方与相关的光学数据
| 成分 | L | M | N | 30 | 31 | 32 | 33 | 34 | 35 | 36 | 37 | 38 |
| Selar | 100 | 75 | 75 | 75 | 75 | 50 | ||||||
| ITR20 | 100 | 10 | 20 | 25 | 50 | 23 | 31.5 | |||||
| ITR60 | 25 | 15 | 5 | |||||||||
| GTR45 | 100 | 25 | 75 | 63 | 50 | |||||||
| PC | 75 | 25 | 14 | 18.5 | ||||||||
| Irgafos 168 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | 0.2 | |||
| Irganox 1010 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | 0.1 | |||
| Seenox 412S | 0.05 | 0.05 | 0.05 | 0.05 | 0.05 | 0.05 | 0.05 | 0.05 | 0.05 | |||
| ADR 4368 | 0.25 | 0.25 | 0.25 | 0.25 | 0.25 | 0.25 | 0.25 | 0.25 | 0.25 | |||
| 计算出的RI | 1.592 | 1.592 | 1.59 | 1.608 | 1.602 | 1.596 | 1.592 | 1.592 | 1.586 | 1.586 | 1.59 | 1.59 |
| 透射 | 89 | 84 | 89 | 48 | 65 | 82 | 86 | 85 | 82 | 78 | 80 | 82 |
| YI | 4 | 1 | 4.3 | 38 | 35 | 15 | 8 | 8 | 7 | 9 | 10 | 11 |
Claims (27)
1.一种组合物，包含聚酰胺树脂与嵌段共聚酯碳酸酯树脂的聚合物共混物，该嵌段共聚酯碳酸酯包含与芳基化物嵌段交替的有机碳酸酯嵌段，所述芳基化物嵌段包含来源于间苯二酚和至少一种芳族二羧酸的芳基化物结构单元而且具有至少约4的聚合度。
2.权利要求1的组合物，其中所述聚酰胺树脂包含无定形聚酰胺树脂。
3.权利要求1的组合物，其中所述聚酰胺树脂与所述嵌段共聚酯碳酸酯树脂不混溶。
4.权利要求1的组合物，其中所述聚合物共混物根据ASTM D1003测定的透光百分比大于或等于约50％。
5.权利要求1的组合物，其中所述聚合物共混物根据ASTM D1003测定的透光百分比大于或等于约75％。
6.权利要求1的组合物，其中所述聚酰胺树脂与嵌段共聚酯碳酸酯树脂的聚合物共混物包含1一约99M％聚酰胺树脂和约1-约99wt％嵌段共聚酯碳酸酯树脂。
7.权利要求1的组合物，其中所述聚酰胺树脂与嵌段共聚酯碳酸酯树脂的聚合物共混物包含75-约90wt％聚酰胺树脂和约25．约10wt％嵌段共聚酯碳酸酯树脂。
8.权利要求1的组合物，其中所述聚酰胺树脂与嵌段共聚酯碳酸酯树脂的聚合物共混物包含10-约90wt％聚酰胺树脂和约10-约90wt％嵌段共聚酯碳酸酯树脂。
9.权利要求1的组合物，其中所述聚酯碳酸酯树脂是具有以下结构的含碳酸酯连接基的间苯二酚基共聚物：
其中Rn为C1-12烷基、C6-24芳基、烷基芳基或卤素中的至少一种，n为0-3，R5为至少一种二价有机基团，m为约4-150和p为约2-200。
10.权利要求9的组合物，其中R5来源于双酚化合物。
11.权利要求1的组合物，其中所述聚酰胺树脂包含脂族聚酰胺、芳族聚酰胺、或脂族聚酰胺与芳族聚酰胺的组合。
12.权利要求1的组合物，其中所述聚酰胺树脂是光学透明的。
13.权利要求1的组合物，其中所述聚酰胺树脂包含聚酰胺树脂的共混物。
14.权利要求1的组合物，其另外包含0-50％聚碳酸酯树脂。
15.权利要求1的组合物，其另外包含0-50％聚酯树脂。
16.权利要求15的组合物，其中所述聚酯选自由至少一种二醇和至少一种二羧酸的片段组成的聚酯。
17.权利要求1的组合物，其包含反应性增容剂。
18.权利要求17的组合物，其包含反应性离聚物增容剂、环氧增容剂或噁唑啉增容剂。
19.权利要求18的组合物，其包含反应性离聚物聚合磺酸盐增容剂。
20.权利要求18的组合物，其包含反应性环氧增容剂。
21.权利要求18的组合物，其包含反应性噁唑啉增容剂，它包含侧链环状亚氨基醚环。
22.权利要求1的组合物，其包含附加成分，该附加成分包括合适的染料、颜料、特殊颜色效果添加剂、脱模剂、抗氧化剂、润滑剂、成核剂、稳定剂、增强填料、阻燃剂、抗冲改性剂、流动助剂或脱模剂。
23.成形制品，包含权利要求1的组合物，其中所述聚酰胺树脂与嵌段共聚酯碳酸酯树脂的聚合物共混物包含10-约90wt％聚酰胺树脂和约10-约90wt％嵌段共聚酯碳酸酯树脂。
24.权利要求23的成形制品，其包含膜或片材。
25.权利要求23的成形制品，其具有提高的耐化学品性。
26.权利要求23的成形制品，其具有透明性质，其中所述聚酰胺与所述共聚酯碳酸酯树脂具有基本上匹配的折射率。
27.权利要求23的成形制品，其具有透明性质，其中所述聚碳酸酯树脂以调整可混溶的共混物的折射率以便提高透明性的量存在。
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