CN101274294B - 蜂窝结构体及废气处理装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种蜂窝结构体及废气处理装置，该蜂窝结构体具有彼此大致平行的第一和第二端面、和连接两个端面的外周面，该蜂窝结构体至少包括：具有由间隔壁间隔的从所述第一端面贯穿至第二端面的多个贯通小室的陶瓷块；和构成该蜂窝结构体的外周面的涂层，其特征在于，所述第二端面处的所述涂层的厚度比所述第一端面处的所述涂层的厚度要厚，并且，从所述第一端面至第二端面，该蜂窝结构体的与所述第一端面平行的面的截面积实质上恒定。

Description

蜂窝结构体及废气处理装置
技术领域
本发明涉及蜂窝结构体以及具有这样的蜂窝结构体的废气处理装置。
背景技术
以往，提出有车辆或建筑机械等的内燃机用的各种废气处理装置，并且正在实用化。通常的废气处理装置的结构为：在与发动机的排气歧管连接的排气管的中途，设置由例如金属等构成的壳体，并在其中配置了蜂窝结构体。蜂窝结构体作为捕获废气中所含的微粒从而净化废气的过滤器(DPF(diesel particulate filter)：柴油机微粒滤清器)，或者作为通过催化反应来净化废气中的有害气体成分等的催化剂载体来发挥作用。
例如，在蜂窝结构体作为DPF使用的情况下，在蜂窝结构体中构成了隔着多孔质的小室壁在长度方向上延伸的多个柱状小室。各小室的任意一个端部由封闭材料封闭，所以导入到蜂窝结构体内的废气必然在通过小室壁后向蜂窝结构体外部排出。因此，在废气通过该小室壁时，可捕获废气中的微粒等。此外，在蜂窝结构体作为催化剂载体使用的情况下，在蜂窝结构体的小室壁的长度方向的表面上设置有催化剂承载层和催化剂，通过该催化剂来净化废气中所含的CO、HC以及NOx等有害气体。通常，上述那样的蜂窝结构体在外周部缠绕衬垫等保持密封材料后，装配在由金属等构成的壳体内进行使用。
另外，蜂窝结构体虽然通过以经过高温下的烧制工序等而制造出的陶瓷块为基本部件来构成，但是刚烧制之后的陶瓷块的外形尺寸的精度不是太好。因此，通常在陶瓷块的外周部设置用于调整尺寸的涂层。例如，公开了这样的技术：通过沿着陶瓷块的长度方向调整涂层的厚度，来提高完成后得到的蜂窝结构体的圆度或圆柱度的精度(专利文献1)。
专利文献1：日本特公平7-14485号公报
这里，已知的是：实际使用时施加于蜂窝结构体的热(以及热应力)，相对于蜂窝结构体的长度方向是不均匀的。例如，在将蜂窝结构体作为废气的DPF使用时，在蜂窝结构体的出口侧附近，由于废气的热，温度有上升的趋势。特别是作为一次性过滤器使用过的蜂窝结构体，在除去所捕获的微粒的再生处理(可以再利用过滤器的复原处理)时，在废气的排出侧，温度有显著上升的趋势。因此，在蜂窝结构体的外周部(即涂层)的强度不充分时，存在由于热应力，在该部位产生龟裂或蜂窝结构体破损的危险性极高的问题。另外，在使用蜂窝结构体作为催化剂载体时，由于与废气中的HC气体等的催化反应的结果所产生的热，蜂窝结构体的出口侧有形成高温的趋势，可产生同样的问题。因此，需要一种即使在这种热的影响下也具有足够的强度的蜂窝结构体。
发明内容
本发明是鉴于该问题而完成的，其目的在于，提供一种即使在高温下使用也不易产生上述那样的破损的蜂窝结构体。
本发明提供一种蜂窝结构体，其具有彼此大致平行的第一和第二端面，以及连接两个端面的外周面，该蜂窝结构体至少包括：具有由间隔壁间隔的从所述第一端面贯穿至第二端面的多个贯通小室的陶瓷块；和构成该蜂窝结构体的外周面的涂层，其特征在于，所述第二端面处的所述涂层的厚度比所述第一端面处的所述涂层的厚度要厚，并且，从所述第一端面至第二端面，该蜂窝结构体的与所述第一端面平行的面的截面积可以实质上恒定。
这里，所述涂层可以具有从所述第一端面朝向第二端面厚度单调增加的部分、和/或厚度恒定的部分。或者，所述涂层的厚度可以从所述第一端面朝向第二端面直线性地增加。
此外，本发明的蜂窝结构体中，与所述第一端面平行的面的截面积也可以从所述第一端面朝向第二端面增大。
此外，所述多个贯通小室的至少一部分的与所述第一端面平行的面的截面积也可以从所述第一端面朝向第二端面减小。
此外，本发明的蜂窝结构体的第一和第二端面可以都为圆形。
此外，从所述第一端面观察时，所述贯通小室可以具有至少两种形状。
此外，所述贯通小室的任意一个端部可以被密封。或者，可以在所述间隔壁上设置催化剂。
这里，所述间隔壁的厚度优选在0.1mm～0.3mm的范围内。
此外，所述陶瓷块可以具有多个柱状的陶瓷单元和将该陶瓷单元彼此接合在一起的粘合层。
此外，本发明提供一种废气处理装置，其具有废气的导入部和排出部，并具有设置于该导入部和排出部之间的蜂窝结构体，其特征在于，所述蜂窝结构体为上述的任一项所述的蜂窝结构体，所述第一端面设置成与所述废气的导入部对置。
通过本发明可以提供即使在高温下使用也不易产生破损的蜂窝结构体。
附图说明
图1是示意性地表示本发明的一体型蜂窝结构体的一个例子的立体图。
图2是图1中的蜂窝结构体的沿A-A线的剖面图。
图3是本发明的其它的蜂窝结构体的侧视图的一个例子。
图4是本发明的另一蜂窝结构体的侧视图的一个例子。
图5是本发明的又一蜂窝结构体的侧视图的一个例子。
图6是示意性地表示设置有本发明的蜂窝结构体的废气处理装置的一个例子的剖面图。
图7是表示一般的蜂窝结构体的再生处理时的入口侧和出口侧的温度变化的曲线图。
图8是示意性地表示本发明的接合型蜂窝结构体的一个例子的立体图。
图9是示意性地表示构成本发明的接合型蜂窝结构体的多孔质蜂窝单元的一个例子的立体图。
图10是表示具有两种截面形状的小室的一体型蜂窝结构体的图。
图11是从一个端面的一侧观察具有两种截面形状的小室的多孔质蜂窝单元而得到的图。
图12是从一个端面的一侧观察具有两种截面形状的小室的其它多孔质蜂窝单元而得到的图。
标号说明
11、21：小室；12、22：封闭材料；13、23：小室壁；70：废气处理装置；71：壳体；72：保持密封材料；74：导入管；75：排出管；100、101、200：蜂窝结构体；120、121、220：涂层；150、151：一体型陶瓷块；159、259：陶瓷块的第一端面；160、260：蜂窝结构体的第一端面；169、269：陶瓷块的第二端面；170、270：蜂窝结构体的第二端面；180、181、280：外周面；210：粘合层230、231、232：多孔质蜂窝单元；250：陶瓷块。
具体实施方式
下面通过附图对本发明的实施方式进行说明。而且，在下述记载中，以用作捕集废气中的微粒的柴油机微粒滤清器(DPF)的蜂窝结构体为例，对本发明进行说明。但是，本发明的蜂窝结构体，如后所述，也能够用于催化剂载体，这对于所属技术领域的技术人员来说是显而易见的。
图1示意性地表示本发明的蜂窝结构体的一个例子。此外，图2表示图1中的蜂窝结构体的A-A剖面图。
如图1所示，本发明的蜂窝结构体100具有两个端面(下文中称为第一端面160和第二端面170)和连接两个端面的外周面180。此外，本发明的蜂窝结构体100具有一体型陶瓷块150和涂层120，该涂层120设置于该一体型陶瓷块150的除了两个端面(下文中称为一体型陶瓷块的第一端面159和第二端面169)以外的外周部(侧面)上。因此，蜂窝结构体100的外周面180由涂层120构成。此外，蜂窝结构体100的第一端面160由一体型陶瓷块的第一端面159和与其同侧的涂层120的端面构成。同样地，蜂窝结构体100的第二端面170由一体型陶瓷块的第二端面169和与其同侧的涂层120的端面构成。
如图1、图2所示，在一体型陶瓷块150中并列设置有从第一端面159朝向第二端面169延伸的许多小室11，隔开小室11彼此的小室壁13作为过滤器发挥作用。即，对于形成于一体型陶瓷块150的小室11，如图2所示，相当于一体型陶瓷块的第一端面159或第二端面169中的任意一个端面的一侧被封闭材料12封孔，流入一个小室11的废气必定在通过隔开该小室11的任一小室壁13后，从其它的小室11排出。
而且，在本发明中，在构成在一体型陶瓷块内的所有小室中，必须注意的是：一个端部被封闭材料封闭，而不是被涂层封闭。换而言之，各小室的端部由一体型陶瓷块的第一和第二端面构成，而不是由涂层120形成。
这里，本发明的特征在于，在构成蜂窝结构体100的外周面180的涂层120中，蜂窝结构体100的第二端面170处的厚度比在第一端面160处的厚度要厚。
例如，在图1、2的例子中，涂层120的厚度从第一端面160处的0.2mm起至第二端面处的1.0mm直线性地增加。而且，在该蜂窝结构体100中，如图2所示，一体型陶瓷块150的与第一端面159平行的面(即垂直于X轴的面)的最大宽度(在图2的情况下为直径)，从第一端面159朝向第二端面169直线性地减小。此外，该最大宽度的变化趋势具有与上述涂层120的厚度变化的趋势相抵的关系，结果蜂窝结构体100的外周面180的轮廓线相对于蜂窝结构体100的长度方向(图2中的X轴)平行。另外，为了使一体型陶瓷块150形成为该形状，小室11形成为使垂直于X轴的面的截面积从一体型陶瓷块150的第一端面159朝向第二端面169减小。
在这样的蜂窝结构体100中，由于涂层120在第二端面170处更厚，因此提高了该部位处的高温强度。因此，在废气处理装置中，通过以蜂窝结构体100的第二端面170配设于更高温一侧(通常为废气的排出侧)的方式，来将蜂窝结构体100设置于废气处理装置内，能够改善蜂窝结构体100的高温特性，从而可以有效地抑制蜂窝结构体100使用时的破损。
参考涂层的厚度对蜂窝结构体的强度带来的影响的一个例子进行说明，在我们的测定中，涂层的厚度均匀时，对于小室壁的厚度为0.4mm、气孔率为42％、小室密度为200cpsi的蜂窝结构体，通过使涂层的厚度从0.2mm增加至1mm，能够得到均衡强度增大至大约2倍(7.3MPa增大至14.1MPa)的结果。其中，均衡强度是在向废气处理体施加各向同性的静水压负荷时产生破坏的时候的压缩破坏负荷，其在社团法人汽车技术协会发行的汽车标准JASO标准M505-87中有规定。
而且，虽然图1和图2的例子中，涂层120被设置成膜厚从蜂窝结构体100的第一端面160朝向第二端面170直线性地增加，但是涂层120在X轴方向的厚度的变化方式并不限于此。例如，涂层120可以具有从第一端面160朝向第二端面170厚度单调增加的部分和厚度恒定的部分两者，或者也可以仅具有厚度单调增加的部分。例如，图3中示出了具有涂层120的厚度从蜂窝结构体100的第一端面160朝向第二端面170“单调增加”的部分和“恒定”的部分的蜂窝结构体100。此外，图4和图5中示出了仅具有涂层120的厚度从蜂窝结构体100的第一端面160朝向第二端面170非直线性地“单调增加”的部分的蜂窝结构体100。
此外，在图1和图2的例子中，蜂窝结构体100的垂直于长轴(X轴)的面的截面积实质上是恒定的，但是蜂窝结构体100的形状并不限于此。例如，蜂窝结构体100的垂直于长轴的面的截面积可以从第一端面160朝向第二端面170增大或减小。例如，使用垂直于长轴的面的截面积恒定的一体化陶瓷块150，在其侧面上设置厚度从第一端面159至第二端面169“单调增加”的涂层120，在该情况下，蜂窝结构体100的垂直于长轴的面的截面积从第一端面160朝向第二端面170单调增加。
即，本发明的重点在于，与蜂窝结构体100的第一端面160相比，在第二端面170一侧，涂层120形成得更厚，需要注意的是：只要维持该特征，蜂窝结构体和/或一体型陶瓷块本身的形状不太重要。而且，在图3至5中，为了明确涂层120和一体型陶瓷块150的边界，以斜线表示涂层120。
这样的本发明的蜂窝结构体例如能够用于车辆的废气处理装置。
图6示意性地表示安装有本发明的蜂窝结构体100的废气处理装置70的一个例子。在图中，蜂窝结构体100作为小室11的一个端部被封闭的DPF进行使用。
如图6所示，废气处理装置70主要由以下部分构成：蜂窝结构体100、容纳蜂窝结构体100的金属制壳体71；以及配置于蜂窝结构体100和壳体71之间、将蜂窝结构体100保持在适当位置的保持密封材料72。此外，在废气处理装置70的一个端部(导入部)连接有导入管74，该导入管74用于导入从发动机等内燃机排出的废气，在废气处理装置70的另一个端部(排出部)连接有用于排出废气的排出管75。在图中，箭头表示废气的流动。
在本发明中，以蜂窝结构体100的第一端面160成为废气处理装置70的废气导入侧的方式，将蜂窝结构体100设置于壳体71内。因此，从发动机等内燃机排出的废气，通过导入管74被导入到壳体71内，从面向导入管74的蜂窝结构体的第一端面160一侧开放的小室11，流入蜂窝结构体100。流入蜂窝结构体100的废气通过小室壁13，在通过该小室壁13来捕集微粒进行净化后，通过蜂窝结构体的第二端面170一侧开放的小室11，从废气处理装置排出，最终通过排出管75排出到外部。顺便说一下，在蜂窝结构体100作为催化剂载体使用的情况下，在废气通过催化剂载体的小室壁11时，CO、HC和NOx等废气中的有害成分被除去，从而废气得到净化。
这里，本发明的废气处理装置70构成为：在温度较高的废气排出侧、即蜂窝结构体100的第二端面170处，涂层120的厚度要更厚。因此，蜂窝结构体100与涂层的厚度恒定的以往的蜂窝结构体相比，具有下述特征：在第二端面170处具有更高的强度，即使第二端面170附近的温度为高温，蜂窝结构体100也不易产生破损。
图7表示对具有一般的(即涂层相对于长度方向具有恒定的厚度)的蜂窝结构体的废气处理装置进行再生处理时的蜂窝结构体的温度变化。在图中，细曲线对应于蜂窝结构体的入口侧附近(从入口端面沿长度方向深入13mm的面的大致中央部)的温度变化，粗曲线对应于蜂窝结构体的出口侧附近(从出口端面起沿长度方向深入13mm的面的大致中央部)的温度变化。如该图所示，对蜂窝结构体进行再生处理时，蜂窝结构体的出口侧的温度存在超过900℃、为极高的温度的情况。但是，在本发明的蜂窝结构体中，具有即使在进行这样的再生处理时在出口侧附近也不易产生破损的特征。
在上述说明中，以使用通过一体成形制造出的一体型陶瓷块150构成的蜂窝结构体100为例，对本发明的特征进行了说明。但是，本发明也可以适用于与此不同类型的蜂窝结构体200，该蜂窝结构体200由陶瓷块250构成，该陶瓷块250通过例如由粘合材料构成的粘合层210，将多个多孔质蜂窝单元230接合起来而成。
图8表示如此构成的蜂窝结构体的一个例子。此外，图9表示构成陶瓷块的多孔质蜂窝单元的一个例子。而且下文中将上述图1和图2所示的蜂窝结构体称为“一体型蜂窝结构体”，将如图8所示的通过粘合层210将多个多孔质蜂窝单元230接合起来而构成的类型的蜂窝结构体称为“接合型蜂窝结构体”。
如图8所示，接合型蜂窝结构体200具有彼此实质上平行的第一端面260和第二端面270；以及连接两个端面的外周面280。此外，接合型蜂窝结构体200具有陶瓷块250和设置于该陶瓷块250的侧面的涂层220。
涂层220设置于陶瓷块250的除了两个端面之外的侧面上，其形成接合型蜂窝结构体200的外周面280。其中，涂层220被设置成接合型蜂窝结构体200的第二端面270一侧的厚度比第一端面260一侧要厚。
陶瓷块250在对应于蜂窝结构体200的上述第一和第二端面260、270的位置上，分别具有第一端面259和第二端面269。此外，陶瓷块250例如这样构成：通过粘合层210将多个(在图8的例子中，纵横该4列共16个)如图9所示的四棱柱状的多孔质蜂窝单元230接合起来，再通过切割或研磨等机械加工等将外周部定形为预定的形状。如图9所示，多孔质蜂窝单元230具有沿着中心轴(X轴)并列设置的许多小室21，隔开小室21彼此的小室壁23作为过滤器发挥作用。因此，与上述的一体型陶瓷块150一样，小室21的任意一个端部被封闭材料22封孔。
在图8和图9的例子中，构成陶瓷块250的各多孔质蜂窝单元230具有与长度方向(图9中的X轴)平行的侧面。此外，涂层220的厚度从陶瓷块的第一端面至第二端面单调增加。因此，完成后的接合型蜂窝结构体200具有垂直于X轴的面的截面积从第一端面260朝向第二端面270单调增加的外周面形状。
但是，接合型蜂窝结构体的外周面形状不限于此。例如，接合型蜂窝结构体可以如上述一体型蜂窝结构体100那样，具有轮廓线平行于长度方向的外周面280。此时，必须以与涂层220的厚度变化趋势相抵的方式形成陶瓷块的侧面。这样的陶瓷块可以通过将多个多孔质蜂窝单元组合起来进行制造，其中所述多孔质蜂窝单元具有垂直于长度方向的面的截面积从一个端部朝向另一个端部减小的形状。
上述的一体型陶瓷块150和构成陶瓷块250的多孔质蜂窝单元230(下文将它们总称为“陶瓷构成材料”)，例如由氮化铝、氮化硅、氮化硼、氮化钛等氮化物陶瓷；碳化硅、碳化锆、碳化钛、碳化钽、碳化钨等碳化陶瓷；氧化铝、氧化锆、堇青石、莫来石、二氧化硅、钛酸铝等氧化物陶瓷等构成。此外，“陶瓷构成材料”以可以由金属硅和碳化硅的复合材料等两种以上的材料构成。在使用金属硅和碳化硅的复合材料时，优选所添加的金属硅为整体的0～45重量％。
在多孔质蜂窝单元的情况下，在上述陶瓷材料中，优选耐热性高、机械特性优良而且热传导性良好的碳化硅质陶瓷。而且，碳化硅质陶瓷指的是碳化硅的含量为60重量％以上的材料。在一体型陶瓷块的情况下，优选耐热冲击性高、热膨胀系数小的堇青石、钛酸铝。
“陶瓷构成材料”的小室壁13、23和封闭材料12、22优选实质上由相同的材料构成，具有实质上相同的气孔率。由此，可以提高两者的粘合强度，并且可以实现小室壁13、23的热膨胀率和封闭材料12、22的热膨胀率之间的匹配，可以防止由于制造时或使用时的应力而在封闭材料12、22和小室壁13、23之间产生裂纹或间隙。
虽然封闭材料12、22在小室长度方向上的长度并不特别限定，但是例如优选为1～20mm，更优选为3～10mm。
虽然小室壁13、23的厚度并不特别限定，但是从强度方面考虑优选的下限为0.1～0.2mm，从压力损失方面考虑优选的上限为0.6mm。而且，小室壁13、23的厚度不必沿着小室的长度方向恒定。例如，在具有图2所示的侧面形状的一体型陶瓷块150中，至少一部分小室壁13(特别是接近外周一侧的小室壁)的厚度，可以与图2不同，从第一端面160朝向第二端面170逐渐减小。同样地，对于多孔质蜂窝单元，在该多孔质蜂窝单元具有与长度方向垂直的面的截面积从一个端面朝向另一个端面逐渐减小的侧面形状时，至少一部分小室壁23(特别是接近外周一侧的小室壁)的厚度可以从一个端面朝向另一个端面逐渐减小。
在本发明的蜂窝结构体100、200中，涂层220可以由任意的材料构成。例如，可以使用由无机粘合剂、有机粘合剂和无机纤维和/或无机微粒构成的材料。
作为上述无机粘合剂，例如，可以使用硅溶胶、氧化铝等，它们可以单独使用，也可以将两种以上的材料混合使用。在上述无机粘合剂中，优选为硅溶胶。
作为上述有机粘合剂，例如，可以使用聚乙烯咔唑、甲基纤维素、乙基纤维素、羧甲基纤维素等，它们可以单独使用，也可以将两种以上的材料混合使用。在上述有机粘合剂中，优选为羧甲基纤维素。
作为上述无机纤维，例如可以使用二氧化硅-氧化铝、莫来石、氧化铝、二氧化硅等陶瓷纤维。它们可以单独使用，也可以将两种以上的材料混合使用。在上述无机纤维中，优选为二氧化硅-氧化铝纤维。
作为上述无机微粒，例如，可以使用碳化物、氮化物等，具体地说可以使用由碳化硅、氮化硅、氮化砷等构成的无机粉末或晶须等。它们可以单独使用，也可以将两种以上的材料混合使用。在上述无机微粒中，优选热传导性优良的碳化硅。
而且，在通常的情况下，涂层220以含有上述成分的糊液作为原料进行制备，将其设置在预定的位置后，通过使其进行干燥来形成。在作为原料的糊液中，可以根据需要添加以氧化物类陶瓷为成分的微小中空球体的空心球(balloon)或球状丙烯酸微粒、石墨等造孔剂。
在本发明的接合型蜂窝结构体200中，粘合层210的材料可以是与涂层220相同的材料，也可以是不同的材料。
在本发明的蜂窝结构体100、200中，与第一端面160、260(或者第二端面170、270)平行的面的截面形状可以为任意形状。例如，蜂窝结构体的截面形状，除了图1、图8所示的圆形之外，还可以为椭圆形或多边形。在多边形的情况下，各顶点部也可以被倒角。
此外，从蜂窝结构体的第一端面一侧观察时的小室11、21的形状可以为任意形状，例如，为正方形、长方形、三角形、六边形或八边形。此外，各小室的上述形状不必为全部相同的形状，可以为彼此不同的形状。
图10示出了具有第一和第二端面161、171以及连接两者的外周面181的、与图1不同的一体型蜂窝结构体101的一个例子。此外，图11和图12表示从一个端面一侧观察构成接合型蜂窝结构体的与图9不同的多孔质蜂窝单元而得到的图。在图10的例子中，一体型陶瓷块151具有两种小室，即截面形状为八边形和四边形的小室11a、11b。此外，四边形小室11b在蜂窝结构体101的第一端面161一侧被封闭，八边形小室11a在蜂窝结构体101的第二端面171一侧被封闭。同样地，图11的多孔质蜂窝单元23 1具有截面形状为八边形和四边形的小室21a、21b，图12的多孔质蜂窝单元232具有截面形状为其它的八边形和四边形的小室21c、21d。通过这些小室结构配置，在以垂直于轴向的截面进行观察时，小室壁的厚度与所有小室11、21具有相等的小室截面尺寸的蜂窝结构体(例如，图1和图8)的小室壁相比，壁量有相对降低的趋势。因此，特别是在蜂窝结构体的第二端面一侧，强度有进一步降低的趋势。但是，本发明中，通过上述涂层的效果，即使在这样的蜂窝结构体的情况下，也能得到抑制了出口侧端部在使用时的破损的特征。
(一体型蜂窝结构体的制造方法)
下面对图1和2所示的一体型蜂窝结构体100的制造方法的一个例子进行说明。
首先，使用以上述陶瓷材料为主要成分的原料糊状物进行挤出成形，制造出一体型陶瓷块的成形体。然后对挤出成形的成形体使用微波干燥机、热风干燥机、电介质干燥机、减压干燥机、真空干燥机、冷冻干燥机等进行干燥，制成干燥体。
这里，为了制造具有垂直于长度方向的面的截面积从第一端面朝向第二端面减小的侧面的一体型陶瓷块，在制造成形体时，优选采用下述任意一种方法。
1)使成形体的挤出成形时的速度渐增或渐减。通过提高挤出速度，能够减小与长度方向垂直的面的截面积，相反地，通过降低挤出速度，能够增加与长度方向垂直的面的截面积。
2)在成形体的干燥工序中，改变长度方向上的干燥速度。由于越是干燥速度高、干燥快的部位，成形体的收缩率越大，与长度方向垂直的面的截面积减少，因此，通过利用该收缩性的不同，可以改变成形体的垂直于长度方向的面的截面积。
而且，原料糊状物并不限定于此，但是例如优选使制造后的一体型陶瓷块的气孔率为40～75％的原料糊状物，例如也可以为在由上述的陶瓷构成的粉末中加入了粘合剂和分散溶剂等而得的原料糊状物。陶瓷粉末的粒径并不特别限定，但是例如优选为将具有100重量份的0.3～50μm的平均粒径的粉末和5～65重量份的具有0.1～1.0μm的平均粒径的粉末组合而成的陶瓷粉末。
作为上述粘合剂，并不限于此，但是例如可以使用甲基纤维素、羧甲基纤维素、羟乙基纤维素、聚乙二醇等。上述粘合剂的配合量通常优选相对于100重量份的陶瓷粉末为1～10重量份。
作为上述分散溶剂，虽然不限于此，但是例如使用苯等有机溶剂、甲醇等醇、水等。分散溶剂以原料糊状物的粘度在预定范围内的方式适量配合。
将这些陶瓷粉末、粘合剂和分散溶剂用磨碎机等混合、用捏合机等充分混匀后，进行挤出成形。
此外，在上述原料糊状物中，也可以根据需要添加成形辅助剂。作为成形辅助剂，虽然不限于此，但是例如使用乙二醇、糊精、脂肪酸、脂肪酸皂、聚乙二醇等。此外，在上述原料糊状物中，可以根据需要添加以氧化物类陶瓷为成分的微小中空球体的空心球或球状丙烯酸微粒、石墨等造孔剂。
在干燥工序之后，在所得到的干燥体的两端面，将封闭材料糊状物填充到预定小室的端部，对各小室的任意一个端部进行封孔。
作为上述封闭材料糊状物，虽然不限于此，但是优选使经过后续工序形成的封闭材料的气孔率为30～75％的封闭材料糊状物，例如也可以使用与上述原料糊状物相同的封闭材料糊状物。
然后，对于填充了上述封闭材料糊状物的干燥体，在预定的条件下进行脱脂处理(例如200～500℃)和烧制(例如1400℃～2300℃)处理，由此得到一体型陶瓷块。上述干燥体的脱脂和烧制的条件可以应用制造以往的蜂窝结构体时所使用的条件。
接着，在一体型陶瓷块的外周面涂布涂层用糊状物(可以为上述原料糊状物、上述封闭材料糊状物或其它的原料糊状物)，进行干燥、紧密粘合，从而形成涂层。其中，涂层用糊状物以在该糊状物涂布后一体型陶瓷块的侧面与长度方向实质上平行的方式涂布。
然后，通过使涂层干燥固化，能够制造出第二端面处的涂层的厚度比第一端面处的涂层要厚的一体型蜂窝结构体。
而且，以上的制造方法为一个例子，通过其它的方法也可以制造一体型蜂窝结构体，这对于所属技术领域的技术人员来说是显而易见的。例如，一体型陶瓷块的各小室的端部的封闭处理和一体型陶瓷块的成形体的烧制处理的顺序也可以颠倒过来。
(接合型蜂窝结构体的制造方法)
下面对图8所示的接合型蜂窝结构体200的制造例子进行说明。
首先，使用以上述的陶瓷材料为主要成分的原料糊状物进行挤出成形，例如，制造出四棱柱状的陶瓷单元成形体。
然后，使用微波干燥机、热风干燥机、电介质干燥机、减压干燥机、真空干燥机、冷冻干燥机等使挤出成形的陶瓷单元成形体干燥，制成陶瓷单元干燥体。然后，在陶瓷单元干燥体的预定的小室的端部，填充预定量的封闭材料糊状物，对各小室的任意一个端部进行封孔。
然后，对于填充有上述封闭材料糊状物的陶瓷单元干燥体，在预定的条件下进行脱脂处理(例如200～500℃)和烧制(例如1400～2300℃)处理，从而能够制造例如四棱柱状的多孔质蜂窝单元。
接着，在多孔质蜂窝单元的侧面以均匀的厚度涂布后来成为粘合层的粘合层用糊状物，之后，隔着该粘合层用糊状物依次层叠其它的多孔质蜂窝单元。重复该工序，制造期望的尺寸(例如纵横各排列了4个多孔质蜂窝单元)的陶瓷块。而且，上述粘合层用糊状物也可以使用上述原料糊状物或封闭材料糊状物。
接着，对该陶瓷块进行加热，使粘合层用糊状物干燥、固定化，形成粘合层，并且使各多孔质蜂窝单元彼此紧密粘合。
接下来，使用金刚石切割器等将陶瓷块切割加工成例如圆柱状，制造出外周沿着轴向平行的陶瓷块。
接下来，在陶瓷块250的外周面均匀地涂布涂层用糊状物(可以为上述粘合材料糊状物或其它的原料糊状物)，使其干燥、紧密粘合，从而形成涂层。
在涂层干燥固化后，沿着长轴方向对涂层进行研磨，以使第二端面处的涂层的厚度比第一端面处的涂层要厚。或者也可以预先将第二端部处的涂层用糊状物的厚度设置成比第一端部处的厚度要厚，使其干燥、紧密粘合，从而形成第二端面处的厚度更厚的涂层。经过该工序，能够制造本发明的一体型蜂窝结构体。
此外，也可以制造多个不同形状的多孔质蜂窝单元，通过粘合层用糊状物将它们层叠起来，制成陶瓷块。此时，可以省略外周的切割加工。
(催化剂载体的制造方法)
另外，虽然在上述记载中，以将蜂窝结构体100、200作为DPF使用的情况为例进行了说明，但是蜂窝结构体也可以用作用于净化废气中所含有的CO、HC和NOx等的催化剂载体。因此，下面对使用本发明的蜂窝结构体来制造催化剂载体的方法进行说明。
在使用本发明的蜂窝结构体作为催化剂载体时，进行在小室壁设置贵金属等催化剂的设置处理，来替代上述小室端部的封闭处理。
首先，最初在小室壁上设置催化剂承载层。作为催化剂承载层，例如可以举出氧化铝、二氧化钛、氧化锆、二氧化硅、二氧化铈等氧化物陶瓷。此外，作为在小室壁上形成氧化铝催化剂承载层的方法，例如有将蜂窝结构体浸渍于含有氧化铝粉末的溶液中，在拉起后对其进行加热的方法。然后，可以进一步将蜂窝结构体浸渍于Ce(NO3)3等的溶液中，使稀土元素浸渗到催化剂承载层中。
接着，在催化剂承载层上设置催化剂。催化剂材料并不特别限定，但例如可以举出铂、钯、铑等贵金属。此外，也可以承载含有碱金属、碱土金属、稀土元素、过渡金属等的化合物。作为设置铂催化剂的方法，例如利用以下方法等：使设置有催化剂承载层的“陶瓷构成材料”浸渍在二硝基二氨铂硝酸溶液([Pt(NH3)2(NO2)2]]HNO3)等中，进行加热。
另外，在一体型蜂窝结构体100的情况下，制造出一体型陶瓷块150后，通过上述工序设置催化剂。另一方面，在接合型蜂窝结构体200的情况下，必须注意的是：催化剂的设置只要在制造出多孔质蜂窝单元230之后，则在哪个阶段实施都可以。
下面，通过实施例对本发明的效果进行详细的说明。
实施例1
接合型蜂窝结构体的制造
首先，将40重量％的γ氧化铝微粒(平均粒径为2μm)、10重量％的二氧化硅-氧化铝纤维(平均纤维直径为10μm、平均纤维长度为100μm、纵横比为10)、50重量％的硅溶胶(固体浓度30重量％)混合，对所得到的100重量份的混合物，加入6重量份的甲基纤维素作为有机粘合剂、少量的增塑剂和润滑剂进一步进行混合、混匀，得到混合组成物。接着，利用挤出成形机对该混合组成物进行挤出成形，得到湿的成形体。
接着使用微波干燥机和热风干燥机对湿的成形体进行充分干燥，在40℃下保持2小时进行脱脂。然后在800℃下保持2小时进行烧制，从而得到小室截面形状为大致正方形、小室密度为93个/cm2(600cpsi)、壁厚为0.2mm的棱柱状(34.3mm×34.3mm×150mm)的蜂窝单元。
接着，将29重量％的γ氧化铝微粒(平均粒径为2μm)、7重量％的二氧化硅-氧化铝纤维(平均纤维直径为10μm、平均纤维长度为100μm)、34重量％的硅溶胶(固体浓度30重量％)、5重量％的羧甲基纤维素和25重量％的水混合，制备出封闭材料糊状物。在蜂窝单元的预定的小室的端部填充预定量的该封闭材料糊状物，对各小室的任意一个端部进行封孔。
接着使用与上述封闭材料糊状物相同组成的粘合层用糊状物，使蜂窝单元彼此接合起来。粘合层的厚度为大约1mm。这样，制造出了纵横分别将4列蜂窝单元接合起来而成的陶瓷块。
然后使用金刚石切割器将该陶瓷块切割成圆筒形状。所得到的陶瓷块的第一和第二的端面是直径为大约142.8mm的圆。
接着，为了在外周面上形成涂层，将上述粘合层用糊状物涂布于上述陶瓷块的侧表面(即切割面)上。这里，粘合层用糊状物以厚度从第一端面(厚度为0.2mm)至第二端面(厚度为1.0mm)逐渐增加的方式涂布。接着，在120℃下将其干燥后，在700℃保持2小时，进行粘合层和外周涂层的脱脂，得到涂层的厚度从第一端面朝向第二端面逐渐增加的蜂窝结构体。蜂窝结构体的全长为150mm。
再生试验
使用如上述那样制造出的蜂窝结构体构成废气处理装置，并进行了再生试验。废气处理装置是在蜂窝结构体的外周缠绕无机纤维衬垫(厚度为6mm)，然后将其设置于金属壳体(内径150mm×长度190mm)内而构成。而且，将蜂窝结构体以第一端面与废气处理装置的入口侧相当的方式安装在装置内。
对于再生试验，将废气处理装置设置于发动机(2升直喷发动机)的排气管的流入侧，然后如下进行。首先，使发动机在转速为2000rpm、转矩为100Nm的条件下运转9小时，使在蜂窝结构体上捕集了大约18.8g/L的积炭。然后，为了使被蜂窝结构体捕获的积炭燃烧，将发动机的运转切换为后喷射方式，从后喷射开始1分钟后，在蜂窝结构体的入口温度为大约600℃的条件下运转。在使积炭燃烧后，停止发动机，从废气处理装置回收蜂窝结构体，确认蜂窝结构体的破损状况。
试验后，在蜂窝结构体的第二端面附近未产生破损。
比较例1
通过与实施例1的情况相同的方法制造出接合型蜂窝结构体，构成废气处理装置。但是在该比较例1中，外周面的涂层的厚度相对于蜂窝结构体的长度方向大致恒定，为0.2mm。
通过与实施例1的情况相同的方法，使用安装了该蜂窝结构体的废气处理装置进行了再生试验。试验后确认到：在蜂窝结构体的第二端面附近产生了破损。

Claims (11)

1.一种蜂窝结构体，其具有彼此大致平行的第一和第二端面，以及连接两个端面的外周面，该蜂窝结构体至少包括：具有由间隔壁间隔的从所述第一端面贯穿至第二端面的多个贯通小室的陶瓷块；和构成该蜂窝结构体的外周面的涂层，其特征在于，
所述第二端面处的所述涂层的厚度比所述第一端面处的所述涂层的厚度要厚，并且，
从所述第一端面至第二端面，该蜂窝结构体的与所述第一端面平行的面的截面积实质上恒定。
2.如权利要求1所述的蜂窝结构体，其特征在于，
所述涂层具有从所述第一端面朝向第二端面厚度单调增加的部分、或具有厚度单调增加的部分和厚度恒定的部分两者。
3.如权利要求1所述的蜂窝结构体，其特征在于，
从所述第一端面朝向第二端面，所述涂层的厚度直线性地增加。
4.如权利要求1所述的蜂窝结构体，其特征在于，
从所述第一端面朝向第二端面，所述多个贯通小室的至少一部分的与所述第一端面平行的面的截面积减小。
5.如权利要求1所述的蜂窝结构体，其特征在于，
第一和第二端面都为圆形。
6.如权利要求1所述的蜂窝结构体，其特征在于，
从所述第一端面观察时，所述贯通小室具有至少两种形状。
7.如权利要求1所述的蜂窝结构体，其特征在于，
所述贯通小室的任意一个端部被封闭。
8.如权利要求1所述的蜂窝结构体，其特征在于，
在所述间隔壁上设置有催化剂。
9.如权利要求1所述的蜂窝结构体，其特征在于，
所述间隔壁的厚度在0.1mm～0.3mm的范围内。
10.如权利要求1所述的蜂窝结构体，其特征在于，
所述陶瓷块具有多个柱状的陶瓷单元和将该等陶瓷单元彼此接合在一起的粘合层。
11.一种废气处理装置，其具有废气的导入部和排出部，并具有设置于该导入部和排出部之间的蜂窝结构体，其特征在于，
所述蜂窝结构体为权利要求1～10中的任一项所述的蜂窝结构体，所述第一端面设置成与所述废气的导入部对置。
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