CN101271979A - 燃料电池系统 - Google Patents

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CN101271979A CNA2008100830986A CN200810083098A CN101271979A CN 101271979 A CN101271979 A CN 101271979A CN A2008100830986 A CNA2008100830986 A CN A2008100830986A CN 200810083098 A CN200810083098 A CN 200810083098A CN 101271979 A CN101271979 A CN 101271979A
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八木亮介
佐藤裕辅
赤坂芳浩
秋田征人
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Abstract

提供一种可以长期在维持高发电效率状态下运行的燃料电池系统，具备：燃料箱(2)，其储存燃料；燃料供给部(3)，其从燃料箱(2)供给燃料；混合箱(4)，其储存稀释了燃料的燃料水溶液；发电部(7)，其具有包含电解质膜、和通过电解质膜而相互对置的阳极及阴极的膜电极复合体，并通过供给阳极的燃料水溶液与供给阴极的空气的反应进行发电；燃料循环部(5)，其从混合箱(4)向阳极供给燃料水溶液；空气供给部(6)，其向阴极供给空气；以及，气液分离部(8)，其连接在阳极和混合箱(4)之间，把从阳极排出的、通过反应生成的流体分离成液体和气体；其中，向阳极供给空气，向混合箱(4)排出阳极内的燃料水溶液。

Description

燃料电池系统
技术领域
本发明涉及以液体燃料作为燃料的液体型的燃料电池系统。
背景技术
在以甲醇等液体燃料作为燃料的液体型燃料电池中，已知有利用泵等辅机供给发电部中的反应所需的燃料和空气的“主动方式”(例如，参照专利文件1)。通过采用主动方式，在环境变化时也能够稳定地获得较高的输出。但是，考虑面向便携机器的用途的情况下，主动方式需要携带较多的辅机，所以存在系统大型化、复杂化的问题。因此，希望能够尽量减少辅机，而且最低限度必需的辅机也可以小型化。
例如，在以甲醇为燃料的燃料电池中，在发电部的阳极，甲醇和水发生反应。在发生该反应的同时，发生供给阳极的甲醇及水透过电解质层、向阴极侧移送的“穿越(crossover)”。该穿越了的甲醇及水，对阳极反应不作贡献，移动到阴极侧。因此，穿越比例较大的情况下，发电效率就降低了。
特别地，水的穿越较大的情况下，从阳极侧向阴极侧移动的水的量较大，就有必要在燃料箱大量装载阳极反应所需的水。此时，燃料箱中的甲醇浓度就被迫下降，燃料利用率降低，也很不利于系统体积的小型化。另一方面，如果设置回收通过穿越而从阳极排出的水、并使其返回阳极侧的回收机构，则其又会导致系统体积的增加，成为小型化的障碍。
为了减少这种水的穿越，开发了低透水性的膜电极复合体(MEA)。通过利用低透水性的MEA，省去了水回收机构，也能够在MEA内从阴极侧补充阳极反应所需的水的一部分，所以燃料箱中能够装载所需的高浓度甲醇。另外，即便设置了水回收机构，由于通过水回收机构所要回收的水的量减少，所以可以使用于回收的凝缩部小型化，也会导致系统的小型化。
但是，在利用低透水性的MEA的燃料电池系统中，在长期运转的情况下，MEA的性能发生劣化，水的穿越量经过一段时间后也比初期的值增大。水的穿越增大了，则在省去了水回收机构时，由于如果以初期所装载的甲醇浓度继续运转、则与初期相比水的透过量增大，所以存在用于阳极反应所必需的水不足而不能运转的情况。另一方面，在设置了水回收机构时，由于水的回收量增加，造成用于凝缩的辅机等的负担，供给辅机等的电量也增加，系统效率就降低了。
[专利文件1]特开2005-360700号公报
发明内容
本发明提供一种在液体型燃料电池中，可以长期在维持较高的发电效率的状态下进行运转的燃料电池系统。
根据本发明的一种方式，提供一种燃料电池系统，其具备：(a)燃料箱，其储存燃料，(b)燃料供给部，其从燃料箱供给燃料，(c)混合箱，其储存稀释了燃料的燃料水溶液，(d)发电部，其具有包含电解质膜、和隔着电解质膜而相互对置的阳极和阴极的膜电极复合体，并通过供给阳极的燃料水溶液与供给阴极的空气的反应进行发电，(e)燃料循环部，其从混合箱向阳极供给燃料水溶液，(f)空气供给部，其向阴极供给空气，以及(g)气液分离部，其连接在阳极和混合箱之间，把从阳极排出的、通过反应生成的流体分离成液体和气体；其中，向阳极供给空气，向混合箱排出阳极内的燃料水溶液。
根据本发明的另一种方式，提供一种燃料电池系统，其具备：(a)燃料箱，其储存燃料，(b)燃料供给部，其从燃料箱供给燃料，(c)发电部，其具有包含电解质膜和隔着电解质膜而相互对置的阳极和阴极的膜电极复合体，并通过供给阳极的燃料与供给阴极的空气的反应进行发电，把通过反应而生成的气体从阳极的气体排出口排出，(d)燃料循环部，其向阳极供给从燃料供给部供给的燃料，(f)燃料回收部，其回收从阳极排出的燃料水溶液，以及(g)回收箱，其储存由燃料回收部所回收的燃料水溶液；其中，燃料回收部回收从阳极内排出的燃料水溶液，从气体排出口向阳极吸入空气。
发明效果
根据本发明，可以提供一种在液体型燃料电池中，能够长期在维持较高的发电效率的状态下进行运转的燃料电池系统。
附图说明
图1是举例表示根据本发明的第1实施方式的燃料电池系统的框图。
图2是举例表示根据本发明的第1实施方式的燃料电池的剖面图。
图3是用于说明根据本发明的第1实施方式的燃料电池系统的运行方法的一例的流程图。
图4是用于对根据本发明的第1实施方式的燃料电池系统的α恢复处理进行说明的图表。
图5是用于对根据本发明的第1实施方式的燃料电池系统的α恢复处理进行说明的其他图表。
图6是举例表示根据本发明的第1实施方式的第1变形例的燃料电池系统的框图。
图7是举例表示根据本发明的第1实施方式的第2变形例的燃料电池系统的运行方法的一例的流程图。
图8是举例表示根据本发明的第1实施方式的第3变形例的燃料电池系统的框图。
图9是用于说明根据本发明的第1实施方式的第4变形例的燃料电池系统的α恢复处理的时点的图表。
图10是用于说明根据本发明的第1实施方式的第4变形例的燃料电池系统的α恢复处理的时点的其他图表。
图11是举例表示根据本发明的第2实施方式的燃料电池系统的框图。
图12是举例表示根据本发明的第2实施方式的燃料电池的剖面图。
图13是用于说明根据本发明的第2实施方式的燃料电池系统的工作的一例的流程图。
具体实施方式
下面参照附图说明本发明的实施方式。在下面的附图中，对相同或者类似的部分赋予相同或者类似的符号。不过，应注意附图只是示意图，其厚度与平面尺寸的关系、各层的厚度的比例等与实物不同。因此，具体的厚度或尺寸应参照下面的说明进行判断。另外，在各附图相互之间，当然也包含相互的尺寸关系和比例不同的部分。
另外，下面所示的实施方式，是例示把该发明的技术思想具体化的装置或方法的实施方式；本发明的技术思想，其构成部件的材质、形状、构造、配置等并不特定于下述的形式。本发明的技术思想，在权利要求的范围内，可以进行各种变更。
(第1实施方式)
作为根据本发明的第1实施方式的燃料电池系统，对采用了燃料利用甲醇的直接甲醇型燃料电池(DMFC)的系统进行说明。根据本发明的第1实施方式的燃料电池系统，如图1所示，具有发电部7、燃料箱2以及发电部7发电所需的辅机1。
辅机1，具有：燃料供给部3、混合箱4、燃料循环部5、气液分离部8、空气供给部6、电力调整部9、温度调整单元13、液量传感器41、浓度传感器42以及控制部10。
燃料箱2和燃料供给部3通过管线L11连结，燃料供给部3和混合箱4通过管线L12连接，混合箱4和燃料循环部5通过管线L13连接，发电部7的阳极和燃料循环部5通过管线L14连接，发电部的阳极和气液分离部8通过管线L15连接，混合箱4和气液分离部8通过管线L16连接，发电部7的阴极和空气供给部6通过管线L17连接。发电部7的阴极上连接有管线L18。
燃料箱2中，储存有燃料或者含有燃料和少量水的高浓度燃料水溶液。燃料供给部3，通过管线L11向混合箱供给从燃料箱2供给的甲醇或者高浓度甲醇水溶液。混合箱4，把从燃料供给部3通过管线L11供给的甲醇或者高浓度甲醇水溶液、与从发电部7通过管线L15排出的包含甲醇水溶液的流体相混合，储存发电最适合浓度的甲醇水溶液。
燃料循环部5，通过管线L14向发电部7的阳极供给混合箱4内的甲醇水溶液，同时通过管线L15、L16使从发电部7排出的包含甲醇水溶液的流体在混合箱4内循环。从发电部7排出的流体中由于也包含二氧化碳(CO2)等气体，气液分离部8将气体和液体分离，把气体排到大气中。另外，把气液分离部8设置在混合箱4内，也可以省略管线L16。空气供给部6，通过管线L17向发电部7的阴极供给从外部吸入的空气。作为燃料供给部3、燃料循环部5、空气供给部6，可以使用电磁泵或者气泵等泵。另外，燃料箱2内封入液化气、利用液化气的蒸汽压力来输送甲醇水溶液等、从燃料箱2压送甲醇水溶液的情况下，燃料供给部3中可以使用流量调整阀或开关阀。
电力调整部9，从发电部7取得电能。温度调整单元13调整发电部7的温度。作为温度调整部13，可以使用加热器、风扇、珀耳帖元件或者水冷套等。液量传感器41设置在混合箱4内。液量传感器41检测混合箱4内的液量。浓度传感器42检测甲醇浓度。浓度传感器42既可以设在混合箱4内，也可以设在燃料循环部5和混合箱4之间的管线L13上、或燃料循环部5和发电部7之间的管线L14上。在此，作为甲醇浓度的检测方法，也可以不使用浓度传感器42，而代之以从发电部7的输出或温度、和温度调整单元13的转数的关系来判断。
控制部10为例如中央运算处理装置(CPU)，连结有省略了图示的输出装置或存储装置。控制部10，连接到燃料供给部3、液量传感器41、浓度传感器42、空气供给部6、燃料循环部5、温度调整单元13以及电力调整部9上。控制部10，从液量传感器41及浓度传感器42获得混合箱4内的燃料水溶液的液量及浓度的信息，分别发出控制燃料供给部3、空气供给部6、燃料循环部5、温度调整单元13、电力调整部9的控制信号，以使混合箱4内的燃料水溶液呈最合适的浓度区域、且燃料水溶液的液量控制在规定的范围内。
发电部7，如图2所示，以各发电单元13a、13b、13c为1个单位，串联多个层叠而成。发电单元13a，具有：低透水性的膜电极复合体(MEA)14c、面向MEA14c的阳极侧的阳极流路板14a、和面向MEA14c的阴极侧的阴极流路板14b。发电单元13b，具有：MEA15c，面向MEA15c的阳极侧的阳极流路板15a、和面向MEA15c的阴极侧的阴极流路板15b。发电单元13c，具有：MEA16c，面向MEA16c的阳极侧的阳极流路板16a、和面向MEA16c的阴极侧的阴极流路板16b。
MEA14c、15c、16c，具有：由质子导电性的固体高分子膜构成的电解质膜、在电解质膜的两面涂布催化剂而形成的阳极及阴极、阳极及阴极的外侧的碳致密层(Micro Porous Layer微孔层；MPL)、阳极气体扩散层(GDL)以及阴极气体扩散层。例如，可以分别使用Nafion膜(注册商标)作为电解质膜、铂钌合金(PtRu)作为阳极催化剂、铂(Pt)作为阴极催化剂。
碳致密层、阳极气体扩散层以及阴极气体扩散层，进行燃料及气体的供给、反应生成物的排出以及反应了的电子的顺利集电。作为碳致密层，可以使用在碳纸(carbon paper)上喷涂碳微粉末和4氟化乙烯树脂(PTFE)的混合物、经过烧固工序的制成物。通过该工序所制成的碳致密层，与碳纸相比，气孔率、气孔孔径都较小，液体透过率与碳纸相比值也较低。作为阳极气体扩散层，可以使用在市面出售的碳纸上以PTFE进行了疏水处理的制成物，作为阴极气体扩散层，可以使用在市面出售的带有碳致密层的碳布。
作为阳极流路板14a、15a、16a及阴极流路板14b、15b、16b的材料，可以使用导电性碳。阳极流路板14a、15a、16a，把从燃料循环部5供给的甲醇水溶液分别供给MEA14c、15c、16c的阳极，排出反应生成的流体。阴极流路板14b、15b、16b，把从空气供给部6供给的空气供给MEA14c、15c、16c的阴极，排出反应生成、透过的水。
在阳极集电板16和压板11之间配置有绝缘片18。在阳极流路板14a的外侧配置阳极集电板16，与电力调整部9相连接。在阳极集电板16的外侧配置有压板11。在阴极集电板17和压板12之间配置有绝缘片19。另一方面，在阴极流路板16b的外侧配置阴极集电板17，与电力调整部9相连接。在阴极集电板17的外侧设置有压板12。
阳极集电板16及阴极集电板7，收集在发电单元13a、13b、13c处生成的电。压板11、12，夹持并固定发电单元13a、13b、13c、阳极集电板16及阴极集电板17。
作为密封垫片14d、14e、1d、15e、16d、16e，可以使用O形密封圈或者橡胶片等。密封垫片14d、14e、1d、15e、16d、16e，令阳极流路板14a、15a、16a和阴极流路板14b、15b、16b绝缘，并且防止燃料和空气泄漏。
接着，对根据本发明的第1实施方式的燃料电池系统通常的运行流程进行说明。首先，图1所示的燃料循环部5，向发电部7的阳极流路板14a、15a、16a的每一个供给甲醇水溶液。进一步，空气供给部6向发电部7的阴极流路板14b、15b、16b供给空气。发电部7的MEA14c、15c、16c的各自的阳极及阴极处的反应，如下式所示。
阳极：CH3OH+H2O→6H++6e-+CO2...(1)
阴极：6H++6e-+3/2O2→3H2O...(2)
在阳极，甲醇和水以1比1的摩尔比发生反应。在阳极生成的二氧化碳(CO2)等生成物以及未反应的甲醇水溶液，从图1所示的管线L15排出，在气液分离部8除去了二氧化碳(CO2)等气体后，经由管线L16返回混合箱14。另一方面，在发电部7的阴极生成的水从管线L18排出。另外，也可以把管线18与混合箱4连接，使在发电部7的阴极生成的水返回混合箱4。
此时，会产生供给阳极的甲醇及水透过电解质膜而向阴极侧移送的甲醇及水的穿越。由甲醇的穿越导致的发热，使得发电部7的温度上升。当温度达到预先规定的温度之上时，电力调整部9进行取出电能的处理，开始发电。在发电过程中，温度调整单元13，控制发电部7的温度。由于混合箱4的甲醇及水因穿越而减少，燃料供给部3向混合箱4供给甲醇或甲醇水溶液。燃料箱2的燃料浓度从水及甲醇的穿越量来决定，通过在初期计测MEA14c、15c、16c的特性而确定其浓度。
在此，设发电部7的MEA14c、15c、16c各自中的水的穿越量为α，H2O的透过量(mol/s)为t，H+移动量(mol/s)为m，且定义为：
α＝t/m...(3)
例如，α＝0时，1mol的甲醇和水发生反应，虽然有6mol的H+从阳极通过电解质膜向阴极移动，但并不随之发生水的移动。这就意味着没有水的穿越，以此条件来构筑省略阴极的水回收装置的系统时，在燃料箱2中以1mol比1mol的比例来装载阳极反应所需的甲醇和水即可。进一步，当α＝-1/6时，在阳极1mol的甲醇和水发生反应生成6个H+，同时1mol的水从阴极通过电解质膜向阳极移动(逆扩散)。这样利用逆扩散来的水补充阳极反应所需的水，所以在燃料箱2中不需装载水，可以装载浓度100％的甲醇。
在长期运行系统的情况下，可观察到MEA14c、15c、16c的性能劣化，经过一段时间后水的穿越量比初期值增加。在运行中，如水的穿越量随时间而劣化、比初期值增加，则从发电部7水的透过就增大。由于燃料箱2的甲醇浓度是以初期的水及甲醇的穿越量的比例为依据所确定的，所以存在在水的穿越量增加了的状态下，燃料浓度仍继续保持一定的话，就会由水的不足而导致液量减少，继续这样运行下去，就会由于液量的极端减少而导致的燃料不足等，最终陷入不能运行的情况。
已知这种水穿越量的随时间增大是由在初期具有较强疏水性的阳极气体扩散层(GDL)以及碳致密层(MPL)的内部水发生蓄积而疏水性降低所引起的，如果使阳极干燥而使其疏水性恢复，则可以使水的穿越量增大得到恢复。
因此，为了使增大了的水穿越量恢复成较低的穿越量，进行通过向发电部7的阳极供给空气、排出蓄积在发电部7的阳极内的甲醇水溶液而使发电部7的阳极内部干燥的“α恢复处理”。
在α恢复处理中，首先中止由燃料供给部3、燃料循环部5、空气供给部、电力调整部9进行的燃料供给、燃料循环、空气供给、电能取出，结束发电运行。接着，燃料循环部5进行逆循环，使得从气液分离部8向发电部流动燃料。该操作时，当气液分离部8的内压比外部的大气压低时，空气通过气液分离膜流入管线L15，发电部7的阳极内的甲醇水溶液经由管线L14向混合箱4排出。进一步，继续该操作，通过气液分离部8吸入的空气通过发电部7，从混合箱4内的通气孔等排出，水从发电部7的阳极内去除。结果，可以使发电部7的阳极内干燥。为判断α恢复处理的终止，可以在发电部7或者发电部7外设置计测发电部7内的空气湿度的湿度计，当其湿度达到规定值以下时即终止，或者也可以经过一定时间后自动终止。
另外，除了逆运转燃料循环部5来排出液体外，也可以设置从发电部7的阳极内部排出液体的专用液体排出泵。
另外，在α恢复处理中，发电部7的温度高的情况时更能够提高阳极内液体的排出能力。由此，可以采取措施，通过控制温度调整单元13抑制温度降低，来防止温度降低，或在发电部7配置加热器，在α恢复处理时提高发电部7的温度等。
接着，参照图3的流程图，对根据本发明的第1实施方式的燃料电池系统的包括α恢复处理的运行方法进行说明。
(a)在步骤S11，开始运行。在运行过程中，液量传感器41检测混合箱4内的甲醇水溶液的液量。在步骤S12，控制部10判断通过液量传感器41所检测的液量是否在规定的范围内。因为在规定的范围内的话运行即为正常，所以边再次定期进行液量检测，边继续运行。另一方面，液量不在正常范围内时，进入步骤S13。
(b)在步骤S13，进行液量控制处理。在液量控制处理中，例如燃料供给部3调整燃料的供给量，或者电力调整部9调整负载，来使得液量回到规定范围内。液量控制处理，在限制时间内或者限制次数的范围内重复进行，直到液量回到规定范围内为止。在步骤S14，控制部10判断液量是否回到规定范围。如回到规定的范围，则返回步骤S11。另一方面，如在限制时间内或限制次数范围内不能令液量回到正常范围，则进入步骤S15。
(c)在步骤S15，中止发电运行，进行α恢复处理。在α恢复处理中，通过向发电部7的阳极供给空气，排出蓄积在阳极内的甲醇水溶液，使得阳极内干燥。由此，就可以对水的穿越量增大进行恢复。
(d)在步骤S16，再次开始运行，控制部10根据由液量传感器41所得到的检测结果，判断液量是否恢复正常。在此，判断液量回复正常时，进入步骤S17，继续运行。另一方面，判断液量没有回到规定的范围内时，因考虑到存在由于其他的原因而使液量在规定范围外增减的问题，终止运行。
根据根据本发明的第1实施方式的燃料电池系统，在MEA14c、15c、16c经过一段时间后劣化、水的穿越量与初期相比增大的情况下，通过向发电部7的阳极供给空气、使蓄积在发电部7的阳极内的燃料水溶液返回混合箱4，可以使阳极流路板14a、15a、16a以及MEA14c、15c、16c的阳极内干燥。由此，可以使阳极的疏水性恢复，可以恢复膜电极复合体具有的原本的低透水性。因此，能够长期维持高发电效率和燃料利用效率。
另外，由于具有用于供给燃料的混合箱4，在α恢复处理时可以使从发电部7的阳极排出的燃料水溶液等返回混合箱4内。
向图1所示的发电部7的阳极供给空气、排出蓄积在阳极内的液体并使其干燥时，水的穿越量的恢复结果如图4所示。在图4中，相对于初期的水的穿越量为0.15，长期运行后的水的穿越量增加为约0.85。此时，进行排出阳极的甲醇水溶液、向阳极供给空气使阳极干燥10分钟的处理，结果水的穿越量恢复到初期的0.15。可知，其后水的穿越量也没有急剧上升，而能够在初期值附近获得稳定的性能。
另外，比较进行α恢复处理前后的输出的图如图5所示。在图5中，与α恢复处理前(劣化后)的输出相比，观察不到α恢复处理后输出的劣化，所以可知α恢复处理不会损害发电部7的输出性能，而可以恢复水的穿越量。
(第1变形例)
作为本发明的第1实施方式的第1变形例，对在α恢复处理中，空气供给部6通过向发电部7的阳极供给空气而进行干燥的情况进行说明。在根据本发明的第1实施方式的第1变形例的燃料电池系统中，如图6所示，为了可以向发电部7的阳极供给空气，设有连接管线L17和管线L14的管线L19。管线L19上设有第1开关机构(开关阀)31。另外，在空气供给部6和发电部7的阳极之间的管线L17上，设有第2开关机构(开关阀)32。第1及第2开关机构31、32由控制部10所控制。
第1及第2开关机构31、32，在通常运行时和α恢复处理时切换空气的流动。即，通常运行时，通过关闭第1开关机构31，阻断从空气供给部6供给的空气向发电部7的阳极流入，且通过打开第2开关机构32，使空气流入发电部7的阴极。另一方面，α恢复处理时，关闭第2开关机构32阻断空气向发电部7的阴极流入，并且打开第1开关机构31使空气流入发电部7的阳极。
根据本发明的第1实施方式的第1变形例，可以通过控制第1及第2开关机构31、32、从空气供给部6向发电部7的阳极供给空气，进行α恢复处理。
(第2变形例)
作为本发明的第1实施方式的第2变形例，参照图7的流程图对发电结束后进行α恢复处理的燃料电池系统的运行方法进行说明。
(a)在步骤S21中，维持运行直到有发电结束的要求。在步骤S22中，发电过程中液量传感器41检测混合箱4内的液量。根据液量传感器41的检测结果，控制部10判断液量是否在规定范围内。如液量在规定范围内，则仍维持原样运行，其后再定期检测液量。另一方面，当液量不在规定范围内时，进入步骤S24。
(b)在步骤S24，进行液量控制处理。在步骤S25，控制部10判断在限制时间内或者限制次数的范围内，液量是否回到正常范围。如液量回到正常的范围，则返回步骤S21。另一方面，如在限制时间内或限制次数范围内不能令液量回到规定范围内，则在步骤S26中显示表示液量异常的标志，回到步骤S21。标志存储到例如连接到控制部10的省略图示的存储装置中即可。
(c)在步骤S21被要求结束发电时，进入步骤S27。在步骤S27，控制部10判断是否存在标志。如无标志，则终止系统。另一方面，有标志时，进入步骤S28。
(d)在步骤S28，结束发电，进行α恢复处理。此时，控制部10，通过输出装置等向使用者通知发电结束后进入维修模式的意旨，希望得到许可在发电结束后燃料循环部5或空气供给部6开始动作，为此使用外部电源等。α恢复处理结束后，终止系统。在下次启动时再次判断液量。
根据本发明的第1实施方式的第2变形例，不在发电过程中进行α恢复处理，而在发电结束后进行α恢复处理，由此在用电过程中可以不被强制中断供电而持续用电。
(第3变形例)
作为本发明的第1实施方式的第3变形例，对多个发电部交替进行α恢复处理的情况进行说明。根据本发明的第1实施方式的第3变形例的燃料电池系统，如图8所示，具有多个(第1及第2)发电部7a、7b、燃料箱2以及辅机1。辅机1，具有：燃料供给部3，混合箱4，第1及第2燃料循环部5a、5b，气液分离部8，空气供给部6，电力调整部9，第1及第2温度调整单元131、132，液量传感器41以及浓度传感器42。
燃料箱2和燃料供给部3通过管线L11连结，燃料供给部3和混合箱4通过管线L12连接，混合箱4和第1燃料循环部5通过管线L13a连接，混合箱4和第2燃料循环部5通过管线L13b连接，第1及第2发电部7a、7b和空气供给部6分别通过管线L14a、L14b连接。第1及第2发电部7a、7b和混合箱4分别通过管线L15a、L15b连接。
气液分离部8安装在混合箱4内的一部分上。气液分离部8将从第1及第2发电部7a、7b排出流体分离成气体和液体，把气体排到大气中，把液体返回混合箱4。
第1及第2燃料循环部5a、5b，通过管线L14a、L14b向第1及第2发电部7a、7b的阳极分别供给混合箱4内的甲醇水溶液，把在第1及第2发电部7a、7b未使用的溶液经由管线L15a、L15b再次返回混合箱4。空气供给部6，通过管线L17a、L17b向第1及第2发电部7a、7b的阴极供给空气。
电力调整部9与第1及第2发电部7a、7b相连接。电力调整部9从第1及第2发电部7a、7b取得电能。第1及第2温度调整单元131、132分别配置在第1及第2发电部7a、7b的附近。第1及第2温度调整单元131、132控制第1及第2发电部7a、7b的温度。其他结构，与图1所示的燃料电池系统的结构实质上相同，所以在此省略重复说明。
接着，对根据本发明的第1实施方式的第3变形例的燃料电池系统的工作方法进行说明。
(a)在图8所示的燃料电池系统中，第1及第2发电部7a、7b的任一个都在进行正常的运行。在发电过程中，混合箱4的液量在规定范围之外、或者虽经过液量处理但不能使液量回到规定范围时，仅停止第1及第2发电部7a、7b中的一个。例如，第1发电部7a仍维持发电没，而停止第2发电部7b的燃料循环、载荷，进行α恢复处理。该α恢复处理过程中所需的电，由第1发电部7a的发电来供给。
(b)然后，第2发电部7b的α恢复处理结束后，燃料供给部3向第2发电部7b供给燃料，重新开始由第2发电部7b所进行的发电。其后，停止第1发电部7a，转入第1发电部7a的α恢复处理。第1发电部7a的恢复处理结束后，第1发电部7a再开始发电。
根据关于本发明的实施方式的第3变形例的燃料电池系统，通过在第1及第2发电部7a、7b交替进行α恢复处理，即便一个发电部7a处于α恢复处理过程中，另一个发电部7b也能够发电并补充电能，所以不需从外部电源供电即可进行α恢复处理，而且也能够不中止发电。
另外，在图11中示出了2个(第1及第2)发电部7a、7b，但也可以配置3个以上的发电部、依次进行α恢复处理。
(第4变形例)
作为本发明的第1实施方式的第4变形例，对预先定期引入有α恢复处理的情况进行说明。
在图1所示的燃料电池系统中，也可以是例如，如图9所示，每运行一定的时间(此处为50小时)引入α恢复处理的模式。另外，也可以是如图10所示那样，在运行结束时每次都引入α恢复处理、然后停止系统的模式。
相对于当液量或浓度偏离规定范围时引入α恢复处理、把α的增加从已经发生的状态恢复回来的方法，根据本发明的第1实施方式的第4变形例，由于以间隔一定时间或者每次运行都采用α恢复处理的手法，可以事先预防水的穿越量的增加，所以可以控制MEA14c、15c、16c的劣化、缩短α恢复处理时间。
(第2实施方式)
在本发明的第2实施方式中，对省略了图1所示的混合箱4及气液分离部8、发电部的阳极循环系统通常充满一定的液量的结构的燃料电池系统进行说明。根据本发明的第2实施方式的燃料电池系统，如图11所示，具有发电部7、燃料箱2以及辅机1。燃料箱2含有甲醇或者甲醇和少量水的混合溶液。燃料箱2内的甲醇浓度是考虑了水及甲醇的穿越量而确定的。
辅机1，具有：燃料供给部3、燃料循环部5、燃料回收部35、燃料挥手向36、第1及第2开关机构(阀)33、34、电力调整部9、温度调整单元13。燃料箱2和燃料供给部3经由管线L21连接，发电部7和燃料循环部5通过管线L23、L24连接，发电部7和燃料回收部35经由管线L25连接，燃料回收部35和燃料回收箱36经由管线L26连接。发电部7、燃料循环部5以及管线L23、L24，形成稀释成规定的浓度范围的甲醇水溶液循环的循环回路。
第1开关机构33配置在连接到发电部7的燃料流入侧的管线L23上。第2开关机构34配置在连接到发电部7的燃料排出侧的管线L24上。在管线L23上配置有浓度传感器42。
燃料供给部3从燃料箱2向发电部7供给甲醇或甲醇和少量水的混合溶液。燃料循环部5使稀释成规定范围内的甲醇水溶液在发电部7循环。燃料回收部35回收从燃料回收部35排出的甲醇水溶液。燃料回收箱36暂时存储通过燃料回收部25所回收的甲醇水溶液。第1及第2开关机构33、34控制向发电部7的燃料的流入及排出。电力调整部9从发电部7取出电能。温度调整单元13控制发电部7的温度。
浓度传感器42检测发电部7的阳极催化剂层的甲醇浓度。作为阳极催化剂层的甲醇浓度的检测方法，也可以不采用浓度传感器42，而代之以从发电部7的输出和温度调整单元13的温度的关系等来推断检测。
控制部10控制燃料供给部3、燃料循环部5、温度调整单元13、燃料回收部35、电力调整部9以及第1及第2开关机构33、34。
发电部7，如图12所示，具有阳极流路板25、MEA21、阳极集电板26以及密封垫片28、29。
MEA21具有：由质子导电性的固体高分子膜构成的电解质膜22、在电解质膜22的两面涂布催化剂而形成的阳极2及阴极24。在阳极23及阴极24的外侧，施压安装有省略图示的碳致密层(MPL)、阳极气体扩散层(GDL)以及阴极气体扩散层。MEA21的结构，与图2所示的MEA14c、15c、16c实质上相同，所以省略重复说明。
在阳极流路板25上分离地设置有燃料流路251和气体流路252，所述燃料流路251，经由燃料供给口255供给燃料，且经由燃料排出口254排出未使用的燃料等，所述气体流路252，把反应中生成的气体经由气体排出口253排出。在气体流路252，在面对MEA21侧设置进行了疏水处理的多孔体(疏液性多孔体)27等，由此仅透过气体而防止液体进入。通过燃料循环部5向阳极23施加规定的压力，使得生成的气体能够由气体流路252顺利排出。集电由设在阳极流路板25的一部分上的端子进行。设有引入空气的空气供给口261的阴极集电板26从外侧安装在MEA21的阴极24侧，兼进行空气供给和集电。
在根据本发明的第2实施方式的燃料电池系统中，由于反应和透过，甲醇和水被消耗，相应于其所消耗的液量分量，从燃料箱2供给燃料。在管线L22、L23、L24中，发电过程中通常仅有液体在循环。因此，在长期运行后水的穿越量与初期值相比增加了的情况下，由于相对于从燃料箱2供给的水对甲醇的比率，透过的水对甲醇的比率增加，所以管线L23、L24的循环回路中变成与初期相比高浓度的甲醇水溶液在循环，由此催化剂层的甲醇浓度增加。并且，存在引起甲醇的穿越增加、输出降低，最终陷入不能运行的可能性。
在根据本发明的第2实施方式的α恢复处理中，中止燃料供给部3、燃料循环部5、温度调整单元13、电力调整部9的操作，把发电部7的入口、出口侧的第1及第2开关机构33、34都关闭。其后，燃料回收部35，回收从发电部7的阳极23侧排出的甲醇水溶液，蓄存在燃料回收箱36中。此时，由于产生从发电部7的阳极23侧向燃料回收箱36侧的流动，所以从发电部7的气体排出口253引入空气，从阳极23侧排出液体。结果，可以使发电部7的阳极23内干燥。为判断干燥的结束，除了在阳极流路板25内等设置湿度计，当其湿度值在规定值以下时判断结束之外，也可以设置时间限制。
图11所示的燃料电池系统的其他结构，与图1所示的燃料电池系统的结构实质上相同，所以省略重复说明。
接着，参照图13的流程图，对根据本发明的第2实施方式的燃料电池系统的包括α恢复处理的运行方法进行说明。
(a)在步骤S31，开始运行。运行过程中，通过浓度传感器42等检测MEA21的阳极催化剂层的甲醇浓度。在步骤S32，控制部10根据甲醇浓度值等判断浓度是否在规定范围内。如在规定范围内，则运行正常，所以回到步骤S31，边再次定期进行浓度检测边继续运行。另一方面，浓度不在正常范围内时，进入步骤S33。
(b)在步骤S33，进行浓度控制处理。在浓度控制处理中，燃料供给部3调整燃料供给量，或者温度调整单元13调整发电部7的温度，或者电力调整部9调整负载。浓度控制处理，直到浓度回到规定的范围内为止，在限制时间或者限制次数内反复进行。如浓度回到规定范围内，则返回步骤S31。另一方面，在限制时间或限制次数内浓度不能回到正常时，由于不可能使浓度恢复正常，所以进入步骤S35。
(c)在步骤S35，进行α恢复处理。中止燃料供给部3、燃料循环部5、温度调整单元13、电力调整部9的操作，关闭第1及第2开关机构33、34。其后，燃料回收部35，通过回收从发电部7的阳极23侧排出的甲醇水溶液，产生从发电部7的阳极23侧向燃料回收箱36侧的流动，因此从发电部7的气体排出口253引入空气，从阳极23侧排出液体。结果，可以使发电部7的阳极23内干燥。
(d)在步骤S36，α恢复处理结束后，再次向发电部7供给燃料回收箱36内的燃料后，停止燃料回收部35，打开第1及第2开关机构33、34。然后，燃料循环部5使燃料在发电部7循环，空气供给部6向发电部7供给空气，再次开始运行。在步骤S36，控制部10从浓度计或者输出值判断浓度是否恢复正常。浓度回到规定范围时，进入步骤S37，继续运行。另一方面，浓度没有回到规定范围内时，由于考虑到存在其他原因导致的浓度异常，所以中止运行。
根据根据本发明的第2实施方式的燃料电池系统，可以防止由于α随时间增大导致的发电部7的阳极23内的甲醇浓度的增加，进一步可防止甲醇的穿越的增大和输出的降低。因此，可以长期地维持高发电效率。
(其他实施方式)
如上所述，对本发明通过第1及第2实施方式进行了描述，但不应理解为该构成公开一部分的论述及附图是限制本发明的。从该公开内容，本领域技术人员可以清楚地了解各种替代实施方式、实施例以及运用技术。第1及第2实施方式也可以组合后进行实施。
另外，作为根据本发明的第1及第2实施方式的燃料电池中所用的燃料，除了甲醇外，也可以使用各种醇类、醚类等。如此，本发明当然地包含在此没有描述的各种实施方式等。因此，本发明的技术范围，仅由与从上述说明来看适当的权利要求范围有关的发明特定事项来确定。

Claims (13)

1.一种燃料电池系统，其特征在于具备：
储存燃料的燃料箱；
从所述燃料箱供给所述燃料的燃料供给部；
储存稀释了所述燃料的燃料水溶液的混合箱；
发电部，其具有包含电解质膜、和隔着所述电解质膜而相互对置的阳极和阴极的膜电极复合体，并通过供给所述阳极的所述燃料水溶液与供给所述阴极的空气的反应进行发电；
从所述混合箱向所述阳极供给所述燃料水溶液的燃料循环部；
向所述阴极供给空气的空气供给部；以及
气液分离部，其连接在所述阳极和所述混合箱之间，把从所述阳极排出的、通过所述反应生成的流体分离成液体和气体，
其中，向所述阳极供给空气，向所述混合箱排出所述阳极内的所述燃料水溶液。
2.根据权利要求1所述的燃料电池系统，其特征在于，通过从所述气液分离部向所述阳极供给空气，经由所述燃料循环部向所述混合箱排出所述阳极内的所述燃料水溶液。
3.根据权利要求1所述的燃料电池系统，其特征在于，所述空气供给部，通过向所述阳极供给空气，经由所述气液分离部向所述混合箱排出所述阳极内的所述燃料水溶液。
4.根据权利要求3所述的燃料电池系统，其特征在于还具有：
连接在所述空气供给部和所述阳极之间的第1开关机构；以及
连接在所述空气供给部和所述阴极之间的第2开关机构。
5.根据权利要求1～4中的任一项所述的燃料电池系统，其特征在于，进一步具有检测所述混合箱内的液量的液量传感器。
6.根据权利要求5所述的燃料电池系统，其特征在于，根据所述混合箱内的液量，向所述混合箱排出所述阳极内的所述燃料水溶液。
7.根据权利要求1～4中的任一项所述的燃料电池系统，其特征在于，具有多个所述发电部，依次进行把所述多个发电部各自的所述阳极内的所述燃料水溶液向所述混合箱内排出的处理。
8.根据权利要求1～4中的任一项所述的燃料电池系统，其特征在于，每隔一定时间，向所述混合箱排出所述阳极内的所述燃料水溶液。
9.根据权利要求1～4中的任一项所述的燃料电池系统，其特征在于，在所述发电部的运转结束时，向所述混合箱排出所述阳极内的所述燃料水溶液。
10.根据权利要求1～4中的任一项所述的燃料电池系统，其特征在于，在向所述混合箱排出所述阳极内的所述燃料水溶液前，通知使用者。
11.一种燃料电池系统，其特征在于具备：
储存燃料的燃料箱；
从所述燃料箱供给所述燃料的燃料供给部；
发电部，其具有包含电解质膜和隔着所述电解质膜而相互对置的阳极和阴极的膜电极复合体，并通过供给所述阳极的所述燃料与供给所述阴极的空气的反应进行发电，把通过所述反应而生成的气体从所述阳极的气体排出口排出，
向所述阳极供给从所述燃料供给部供给的所述燃料的燃料循环部；
回收从所述阳极排出的所述燃料水溶液的燃料回收部；以及
储存由所述燃料回收部回收的所述燃料水溶液的回收箱，
其中，所述燃料回收部回收从所述阳极内排出的所述燃料水溶液，从所述气体排出口向所述阳极吸入空气。
12.根据权利要求11所述的燃料电池系统，其特征在于还具有检测所述阳极电极中的所述燃料的浓度的浓度传感器。
13.根据权利要求12所述的燃料电池系统，其特征在于，根据所述燃料的浓度向所述阳极内吸入空气。
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