CN101262063B - 用于pem燃料电池的具有边缘保护的膜电极组件的制造 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及用于PEM燃料电池的具有边缘保护的膜电极组件的制造,以及用于将辅助垫圈结合到离聚物膜的方法,其中所述方法提供相对于燃料电池的其它部件边缘,诸如催化剂层,精确定位辅助垫圈,以提供延长所述离聚物膜寿命所需的功能性以及防止在组装工艺过程中损坏所述离聚物膜。
Description
技术领域
【0001】本发明通常涉及燃料电池,且更具体地是涉及用于构建表现出加强的耐久性的膜电极组件的新的以及改善的方法。
背景技术
【0002】燃料电池已经在许多领域中用作电源。例如,已经计划将燃料电池用于电动车电源工厂来取代内燃机。在质子交换膜(PEM)型燃料电池中,氢供给给燃料电池的阳极和氧作为氧化剂供给给阴极。PEM燃料电池包括膜电极组件(MEA),所述膜电极组件包括薄的、质子传导的、不导电的固体聚合物电解质膜,在所述膜的一面具有阳极催化剂,在其相对面具有阴极催化剂。夹在一对导电元件之间的MEA,有时称之为气体扩散介质元件,其:(1)作为用于阳极和阴极的集电器;(2)包括在其中用于将燃料电池气体反应物分配到各阳极和阴极催化剂表面上的适当的开口;(3)除去电极上产生的水蒸汽或液态水到流场通道;(4)是热传导的用于热消耗;和(5)具有机械强度。根据上下文,所述术语燃料电池通常是用于指或者单个电池或者多个电池(例如堆)。多个独立电池通常捆扎在一起以形成燃料电池堆并通常布置为串联。堆内部的每个电池包含先前描述的MEA,且每个这种MEA提供电压增加。
【0003】在PEM燃料电池中,氢(H2)是阳极反应物(也就是燃料),而氧是阴极反应物(也就是氧化剂)。所述氧可以是纯氧(O2),或者是空气(O2和N2的混合物)。所述固体聚合物电解质通常是由例如全氟磺酸等离子交换树脂制成。所述阳极/阴极通常包括细分散的催化剂颗粒,其通常负载在碳颗粒上,且与质子导电树脂混合。所述催化剂颗粒通常是贵重的贵金属颗粒。制备这些膜电极组件是相对昂贵的,为实现有效的运转,需要特定的条件,所述条件包括合适的水控制和增湿,以及例如一氧化碳(CO)等催化剂污染成分的控制。
【0004】涉及PEM及其它相关类型的燃料电池体系的技术实例可以在共同转让的专利中找到,所述专利为Witherspoon等的U.S专利No.3,985,578;Swathirajan等的5,272,017;Li等的5,624,769;Neutzler等的5,776,624;DiPierno Bosco等的6,103,409;Swathirajan等的6,277,513;Woods III等的6,350,539;Fronk等的6,372,376;Mathias等的6,376,111;Vyas等的6,521,381;Sompalli等的6,524,736;Senner的6,528,191;Fly等的6,566,004;Forte等的6,630,260;Fly等的6,663,994;Senner的6,740,433;Nelson等的6,777,120;Brady等的6,793,544;Rapaport等的6,794,068;Blunk等的6,811,918;Mathias等的6,824,909;Senner等的U.S专利申请公开No.2004/0229087;O′Hara的2005/0026012;O′Hara等的2005/0026018;和O′Hara等的2005/0026523,其中所有的说明在此全文引入作为参考。
【0005】可以使用燃料电池辅助垫圈以实现下列功能:(1)因为所述离聚物膜是柔软材料,其尺寸随温度和相对湿度强烈变化,辅助垫圈对所述膜的密封区域提供坚固和尺寸上稳定的材料(例如PET或PEN);(2)因为所述离聚物膜是柔软的,辅助垫圈的使用允许增加密封负载而不会破坏膜;(3)PEM燃料电池中不同部件的边缘可导致在所述膜上的局部应力集中(例如,辅助垫圈的使用可以防止这些边缘导致膜过早损坏);和(4)辅助垫圈边缘的定位可以用于在催化剂边缘控制活性(例如,如果所述辅助垫圈是不渗透的,其可以防止反应物到达所述催化剂,因此所述辅助垫圈边缘可以控制所述催化剂的有效活性边缘)。已证实通过使用辅助垫圈而人工控制催化剂边缘,MEA的寿命得到显著的改善。
【0006】然而,将所述辅助垫圈结合到离聚物膜的惯用方法并不令人完全满意。为了克服这个问题已经进行了各种尝试。例如,一些制造商已采用热压以将辅助垫圈结合到离聚物膜。除在所述技术中所需的热和压力之外,另外的缺陷是催化剂层的添加在辅助垫圈之后。这样就防止了所述辅助垫圈结合到催化剂层之上。在这个方法中所述辅助垫圈可以结合到催化剂之下,但是这通常将导致在辅助垫圈边缘的催化剂裂缝和剥离。该裂缝导致在辅助垫圈边缘的模糊催化剂边缘。为了补偿所述阳极和阴极催化剂边缘,这个方法需要额外的空间以解决由于所述裂缝所引起的催化剂边缘中的不确定度。另外,这个方法可在催化剂和辅助垫圈边缘之间暴露的离聚物膜上留下缝隙。
【0007】其它的尝试使用将辅助垫圈结合到所述膜顶部的方法。随后这个三层结构夹在两片催化剂涂布的扩散介质之间。随后热压整个组件高于所述离聚物的玻璃化点以形成MEA。虽然,用于控制催化剂的边缘这个方法相当稳固但它有一些不足。首先,获得结合所需的热和压力可导致所述离聚物膜流动,其可导致在辅助垫圈下减薄。其次,所述加热/冷却循环可在部件中引起热应力。随后在所述辅助垫圈边缘出现损坏。第三,因为包括气体扩散介质(GDM)的整个MEA是在一个热压步骤中组装,所以随后很难检查所述催化剂的边缘位置。
【0008】因此,就需要将辅助垫圈结合到离聚物膜的新的和改善的方法,其中所述方法提供相对于燃料电池其它部件边缘而精确定位辅助垫圈,从而提供延长离聚物膜寿命所需的功能以及防止在组装过程中对离聚物膜的损坏。
发明内容
【0009】根据第一实施方案,提供用于构建膜电极组件/辅助垫圈(subgasket)组件的方法,所述方法包括:(1)提供辅助垫圈构件;(2)在所述辅助垫圈构件表面提供粘合剂层(adhesive layer);(3)将所述辅助垫圈构件成形为所需构型(configuration),其中限定开口的区域形成在辅助垫圈构件表面的中心区域中;(4)将所述辅助垫圈构件固定在第一压板(platen)构件上;(5)提供催化剂涂覆的膜构件,其中在该膜组件的中心区域中提供催化剂层,其中该催化剂层包括与所述开口边缘构型基本上相同的边缘构型;(6)将所述催化剂涂覆的膜构件固定在第二压板构件上;和(7)操作第一和第二压板构件使得所述粘合剂层接触所述催化剂涂覆的膜构件的膜构件。
【0010】根据第一替代实施方案,提供用于构建膜电极组件/辅助垫圈组件的方法所述方法包括:(1)提供辅助垫圈构件;(2)在所述辅助垫圈构件表面提供粘合剂层;(3)将所述辅助垫圈构件成形为所需构型,其中限定开口的区域形成在辅助垫圈构件表面的中心区域中;(4)利用真空力将所述辅助垫圈构件固定到第一压板构件,其中所述粘合剂层与第一压板构件分隔且对置;(5)提供催化剂涂覆的膜构件,其中催化剂层提供在所述膜构件的中心区域中,其中该催化剂层包括与所述开口边缘构型基本上相同的边缘构型;(6)利用真空力将催化剂涂覆的膜构件固定到第二压板构件上,其中所述催化剂层与第二压板构件分隔且对置;和(7)操作第一和第二压板构件使得粘合剂层接触催化剂涂覆的膜构件的膜构件,其中所述催化剂层是可操作的以与粘合剂层或辅助垫圈构件的一部分重叠。
【0011】根据第二替代实施方案,提供用于构建膜电极组件/辅助垫圈组件的方法,所述方法包括:(1)提供辅助垫圈构件;(2)在所述辅助垫圈构件表面上提供压敏粘合剂层;(3)将所述辅助垫圈构件成形为所需构型,其中限定开口的区域形成在辅助垫圈构件表面的中心区域中;(4)利用真空力将所述辅助垫圈构件固定到第一压板构件,其中所述粘合剂层与第一压板构件分隔且对置;(5)提供催化剂涂覆的离聚物膜构件,其中催化剂层提供在所述离聚物膜构件的中心区域中,其中该催化剂层包括与所述开口边缘构型基本相同的边缘构型;(6)利用真空力将所述催化剂涂覆的离聚物膜构件固定到第二压板构件上,其中所述催化剂层与第二压板构件分隔且对置;(7)将所述催化剂层边缘构型的第一定位基准(a first location datum)与所述开口边缘构型的第一定位基准对准;和(8)操作第一和第二压板构件使得所述粘合剂层接触催化剂涂覆的离聚物膜构件的离聚物膜构件,其中所述催化剂层是可操作的以与粘合剂层或辅助垫圈构件的一部分重叠。
【0012】在下文给出的详细说明中,本发明进一步的适用范围将会变的更加明显。应理解的是表示本发明优选实施方案的详细说明和具体实施例仅是用于说明目的,而无意于限制本发明的范围。
附图说明
【0013】通过详细说明和附图将更加全面的理解本发明,其中:
【0014】图1是根据现有技术的常规PEM燃料电池的部件分解图;
【0015】图2是根据本发明第一实施方案在其中提供具有活性区域窗口的辅助垫圈构件的示意图;
【0016】图3是根据本发明第一替代实施方案用于形成未加工MEA构件的工艺步骤示意图;
【0017】图4是根据本发明第二替代实施方案用于形成已完成的MEA构件的工艺步骤示意图;和
【0018】图5是根据本发明第三替代实施方案用于形成已完成的MEA构件方法的主要工艺步骤的流程图;
具体实施方式
【0019】下面的优选实施方案描述实质上仅是示范性的,并且绝对无意于限制本发明、其应用或使用。
【0020】例如如图1所示的典型的PEM燃料电池10,由以下部件构成:一对分隔且相对的双极板12、14,一对分隔和相对的密封件16、18,两个分隔且相对的气体扩散介质层20、22,两个分隔和相对的催化剂层24、26,离聚物膜28和任选地,某些种类的辅助垫圈材料30、32、34、36。正如所述,所述辅助垫圈是任选的且可以存在于离聚物膜28的一侧或两侧。取决于所述辅助垫圈的功能,相对于离聚物膜28的边缘和催化剂层24、26的各自边缘,所述辅助垫圈的位置也是可变的。
【0021】本发明主要涉及用于将辅助垫圈结合到离聚物膜的方法。这些方法允许所述辅助垫圈相对于其它部件边缘精确定位以产生延长膜寿命所需的功能。另外,所述装配方法消除了通用于本产业的加工方法可能损坏膜的问题。
【0022】MEA是从一些公司中以不同的形式市购的。它们可以下面的形式购买:催化剂涂覆的膜(CCM);具有辅助垫圈的CCM;和由催化剂涂覆的扩散介质(CCDM)制造的MEA叠层。在所有的这些情况中,制造商受限于辅助垫圈安置机会且通常不理解边缘保护安置的重要性。本发明允许具有精确定位辅助垫圈的标准MEA构型的改进以延长所述部件的寿命。
【0023】本发明建议通过控制阳极催化剂边缘相对于阴极催化剂边缘的位置,从而可以充分减少在所述催化剂边缘上所述离聚物膜的化学降解。在良好运转的PEM燃料电池中,边缘损坏一般是所见到的第一个损坏点。通过减小或消除边缘损坏,可以获得高达300%的整个MEA寿命的改善。虽然有用于控制这些催化剂边缘相互之间的一些方法,但是本发明主要旨在在催化剂层边缘一个或两者上精确安置不渗透辅助垫圈。
【0024】通过非限制实施例,在CCDM-MEA结构的情况中,所述辅助垫圈可以结合到催化剂下面的膜,或者在CCM-MEA结构的情况中,所述辅助垫圈可以结合到在催化剂上延伸的膜上。无论哪种情况,对辅助垫圈边缘相对于催化剂层边缘的定位的控制是关键性的。定位辅助垫圈能力的任何变动将导致辅助垫圈/催化剂重叠区域的增加以保证边缘适当控制在设计约束条件内。因为在PEM燃料电池中最常用的催化剂是铂,从成本角度考虑,降低非活性催化剂的面积是关键性的。另外,因为随着辅助垫圈重叠的增加,非活性面积将增长,所以在辅助垫圈定位中增加的允许偏差将对燃料电池能量密度产生不利影响。
【0025】根据本发明的一般教导,将所述辅助垫圈结合到MEA上有几种不同方法:(1)使用热固性粘合剂将所述辅助垫圈热熔到离聚物和催化剂上;(2)使用室温压敏粘合剂(PSA);和(3)构建燃料电池堆时将所述辅助垫圈自由放置在电池中。在这种情况下,所述辅助垫圈不是使用粘合剂结合到膜和/或催化剂层上,而是通过GDM和辅助垫圈的密封界面产生的压缩力结合到位置中。
【0026】第一种方法具有一些优势,并且是大部分使用辅助垫圈的MEA制备者的行业标准。离聚物膜和辅助垫圈之间的结合是坚固的且通常得到极低的缺陷率。然而,这个方法同样具有严重的缺陷,这类结合需要加热所述离聚物膜通常高过所述材料的玻璃化点。这可导致离聚物膜流出所述高压区域,导致辅助垫圈下的膜变薄。另外,在热/冷循环过程中,这个工艺所需的供热将导致离聚物膜变形。一旦所述辅助垫圈结合到热膜上,其严格地固定在位置中。当MEA冷却时,应力被引入该部件。变薄和增加的应力均可以导致膜过早损坏。
【0027】第二装配方法在室温加工中具有优势。此外,合适的粘合剂通过施加在辅助垫圈和膜上的最低压力就可获得良好的结合性。使用室温PSA的缺陷是当部件彼此接触时,辅助垫圈相对于膜的定位必须精确。另外,所述部件必须是平坦的以避免褶皱和不可校正的任何失调。
【0028】第三装配方法可以避免与第一装配方法有关的膜变薄和热应力。另外,不需要在第二装配方法中所需的精密工具。然而,这个方法在大体积中是没有实用性的并且加工繁琐。它需要在构建的时候组装每个MEA。支持第一或第二组装方法所需的额外的工具将降低整个组装时间且确保更好地控制。
【0029】本发明集中在使用第二组装方法;然而,如果必要的话,改进对准工具以适应具有精密对准性(alignment)的热压操作,
【0030】本发明主要集中于从CCM着手的辅助垫圈MEA的组件。然而,得自组装工艺和工具的相同益处可以应用到具有稍微改变的CCDM-MEA中。
【0031】根据本发明的一方面,在组装工艺中的第一步可起始于获得一卷所需的辅助垫圈材料。在燃料电池环境(例如,通常是PEN或PET)中,所述材料应是不能透过反应物且不应降解的。优选地是,所述材料在具有衬里层的一侧有PSA。如果所述辅助垫圈材料卷没有PSA,那么在组装之前其应涂有移动带(transfer tape)。另外,可通过丝网印刷方法等等施加PSA。
【0032】硅氧烷基或丙烯酸的,优选丙烯酸的PSA是可以接受的。所选择的粘合剂在燃料电池环境中不应降解且应不含可能侵入MEA活性区域中的污染物。还优选的是所述粘合剂尽可能的薄。例如,较薄的粘合剂较不可能流入MEA活性区域中。另外,当组装在所述燃料电池堆中时,较薄的粘合剂将降低MEA上任何与压缩有关的应力。
【0033】较薄的辅助垫圈也是优选的。当在燃料电池堆中压紧时,就像粘合剂一样,较薄的辅助垫圈一般限制应力集中。较薄的辅助垫圈在组装工艺中也容易切割。然而,较薄的辅助垫圈使得部件操作和组装变得更困难。
【0034】下一步是从原材料卷中冲切期望的辅助垫圈印迹(footprint)。同时,冲模应在辅助垫圈中切割窗口,其将限定MEA的活性区域,如图2所示。应理解的是可以在冲切窗口以后而不是以前将PSA提供给辅助垫圈。例如,在从辅助垫圈切除所述窗口之后,可以通过包括但是不限于丝网印刷等的任何技术将PSA提供给辅助垫圈临近窗口的区域上(例如窗口周边附近,例如窗口周边周围的1/8英寸边缘)。
【0035】下一步是使用外部催化剂边缘作为基准定位具有组件压板的CCM。例如,制造者可以使用活性区域窗口作为对准特征(alignment feature)将辅助垫圈部件在另一个组件压板上对准。所述辅助垫圈部件将具有相对所述压板的PSA侧。LED或类似的光源可以用于在压板上定位活性区域窗口和催化剂边缘。所述压板可以使用真空力以使部件保持平坦和刚性。接下来,从辅助垫圈部件上除去背纸(backing paper),由此暴露PSA。随后所述CCM压板和辅助垫圈压板将使用对准特征使得它们彼此之间适当对准。所述对准至少部分地可通过期望的MEA边缘构型测定。此时,将所述辅助垫圈轻轻地压在CCM上,从而制造出具有精确对准催化剂和辅助垫圈边缘的辅助垫圈MEA,如图3所示。
【0036】根据本发明的另一个方面,可以配置所述CCM使得其稍小于所述辅助垫圈,例如具有比辅助垫圈中形成的窗口稍大的尺寸。用这样的方式,可以保存形成CCM的材料,由此降低生产成本。在这种情况下,布置在辅助垫圈上的PSA应置在所述窗口周边的附近,使得较小的CCM层的外部周边(例如,1/8英寸外周部分)接触所述PSA,但是其不能稍微延伸超过所述PSA层朝向辅助垫圈层的外部周边,如图3a所示。
【0037】应理解的是对于具有一个辅助垫圈的组件,就需要提供所述PSA给所述窗口的周边使得所述辅助垫圈不粘附压板或其它不期望的表面。另外,应理解的是对于两面辅助垫圈组件,需要在所述窗口周边的一侧提供所述PSA,但是可以大量地提供给所述辅助垫圈的另一侧,使得允许所述两个辅助垫圈结合在一起。
【0038】此时,所述组装的MEA通过真空保持附着于一个压板上,并除去另一个压板。因为所述真空使得MEA相对于催化剂区域保持在原始位置上,因此从确立开始基准就一直保持着。当修整所述MEA以适应所述燃料电池堆应用时,这是很重要的。当组装的燃料电池堆不实用时,使用所述催化剂或辅助垫圈边缘用于对准特征。因此,通常在MEA中切入额外的定位特征以使其与双极板的特征适当对准。本发明的这个组装方法使得由转换基准结构而引起的额外允许偏差最小化。
【0039】当将所述MEA保持在应有位置时,入口和外部定位特征切入到所述部件中。通过在所述方法的从头到尾中保持催化剂作为原始基准,可以获得从催化剂边缘到辅助垫圈边缘以及从催化剂边缘到所有其它的燃料电池界面的最小允许偏差,如图4所示。
【0040】参考图5,正如以上的讨论,这是一流程图,其给出本发明组装方法主要加工步骤的概要。
【0041】本发明的一些优点可以包括但是不局限于:(1)燃料电池堆组件的简易化,例如辅助垫圈允许更容易地部件操作,和辅助垫圈中的基准允许根据关键双极板特征而精确定位关键MEA特征(例如,通过确立作为基准的催化剂和在整个MEA/辅助垫圈组装工艺中保持从而获得精密对准);(2)增加的MEA耐久性,例如在催化剂涂覆的膜上能够精确对准辅助垫圈到所需点(或在所述CCDM-MEA上建立的活性区域)允许控制催化剂边缘损坏,以及使用室温PSA允许辅助垫圈到MEA的组装而没有薄化离聚物膜,使用室温PSA允许辅助垫圈到MEA的组装而没有将热应力引入到所述离聚物膜中,薄辅助垫圈和粘合剂材料降低辅助垫圈边缘上与压缩相关的应力,并且当在GDM边缘内部添加辅助垫圈时,防止GDM纤维刺破所述GDM边缘的离聚物膜;(3)增加燃料电池能量密度,例如精确定位所述辅助垫圈边缘允许降低在所需相对位置上定位GDM、催化剂和辅助垫圈边缘所需真实面积(real estate)的部件设计,从而导致较小的部件;和(4)降低MEA成本,例如精确定位所述辅助垫圈边缘以允许较小的部件(例如,在MEA总成本中原材料是非常大的一部分消耗,和通过减少所需的材料,从而降低净成本)。
【0042】应理解的是本发明可以应用在许多方法中,包括但是不限于这里所描述的离散压板组装方法。能够想象的是也可以使用高的卷到卷(high roll-to-roll)组装工艺。
【0043】本发明的说明实质上仅仅是示例性的描述,和因此在不脱离本发明要点下的改变意在包含于本发明的范围内。这种改变被认为是没有偏离本发明的精神和范围。
Claims (12)
1.一种用于构建膜电极组件/辅助垫圈组件的方法,所述方法包括:
提供辅助垫圈构件;
在所述辅助垫圈构件表面提供粘合剂层,其中所述粘合剂层由压敏粘合剂材料构成;
将所述辅助垫圈构件成形为所需构型,其中限定开口的区域形成在辅助垫圈构件表面的中心区域中;
将所述辅助垫圈构件固定在第一压板构件上;
提供催化剂涂覆的膜构件,其中催化剂层提供在所述膜构件的中心区域中,所述催化剂层包括与所述开口的边缘构型基本相同的边缘构型;
将所述催化剂涂覆的膜构件固定在第二压板构件上;
将所述催化剂层的边缘构型的第一定位基准与所述开口的边缘构型的第一定位基准对准;和
操作第一和第二压板构件使得所述粘合剂层接触所述催化剂涂覆的膜构件的膜构件,其中所述催化剂层是可操作的以与粘合剂层或辅助垫圈构件的一部分重叠,
其中所述膜构件由离聚物材料构成。
2.根据权利要求1的方法,其中将所述辅助垫圈构件利用真空力固定在第一压板构件上。
3.根据权利要求1的方法,其中所述粘合剂层与第一压板构件是分隔的且对置。
4.根据权利要求1的方法,其中将所述催化剂涂覆的膜构件用真空力固定在第二压板构件上。
5.根据权利要求1的方法,其中所述催化剂层与第二压板构件是分隔的且对置。
6.根据权利要求1的方法,还包括在所述辅助垫圈构件外周部分中形成限定开口的区域。
7.根据权利要求1的方法,其中所述催化剂涂覆的膜构件具有比所述辅助垫圈构件外周构型小的外周构型。
8.根据权利要求1的方法,其中所述粘合剂层定位于邻近辅助垫圈构件的开口。
9.一种用于构建膜电极组件/辅助垫圈组件的方法,该方法包括:
提供辅助垫圈构件;
在所述辅助垫圈构件表面提供粘合剂层,其中所述粘合剂层由压敏粘合剂材料构成;
将所述辅助垫圈构件成形为所需构型,其中限定开口的区域形成在辅助垫圈构件表面的中心区域中;
将所述辅助垫圈构件利用真空力固定到第一压板构件,其中所述粘合剂层与第一压板构件分隔且对置;
提供催化剂涂覆的膜构件,其中催化剂层提供在膜构件的中心区域中,所述催化剂层包括与所述开口的边缘构型基本相同的边缘构型;
将所述催化剂涂覆的膜构件利用真空力固定到第二压板构件上,其中所述催化剂层与第二压板构件分隔且对置;
将所述催化剂层的边缘构型的第一定位基准与所述开口的边缘构型的第一定位基准对准;和
操作第一和第二压板构件使得所述粘合剂层接触催化剂涂覆的膜构件的膜构件,其中所述催化剂层是可操作的以与所述粘合剂层或所述辅助垫圈构件的一部分重叠,
其中所述膜构件由离聚物材料构成。
10.根据权利要求9的方法,还包括在所述辅助垫圈构件外周部分中形成限定开口的区域。
11.根据权利要求9的方法,其中所述催化剂涂覆的膜构件具有比所述辅助垫圈构件外周构型小的外周构型。
12.根据权利要求9的方法,其中所述粘合剂层定位于邻近辅助垫圈构件的开口。
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